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    電極表面超電勢(shì)Tafel公式的推廣*

    2013-09-23 07:27:30雷越黃春華馮振華荊延陳飛武王桂華
    大學(xué)化學(xué) 2013年6期
    關(guān)鍵詞:電解池電勢(shì)陰極

    雷越 黃春華 馮振華 荊延 陳飛武 王桂華

    (北京科技大學(xué)化學(xué)與生物工程學(xué)院 北京 100083)

    1 問(wèn)題的提出

    在物理化學(xué)教學(xué)中,培養(yǎng)學(xué)生發(fā)現(xiàn)問(wèn)題、分析問(wèn)題和解決問(wèn)題的能力是教學(xué)的主要目的之一。我們發(fā)現(xiàn),和分析問(wèn)題、解決問(wèn)題的能力相比,大學(xué)生往往不善于發(fā)現(xiàn)問(wèn)題。從我們多年的教學(xué)經(jīng)驗(yàn)來(lái)看,要培養(yǎng)學(xué)生發(fā)現(xiàn)問(wèn)題的能力,關(guān)鍵是要多用具體的例子去啟發(fā)和引導(dǎo)[1]。下面我們要談的電極表面超電勢(shì)就是這樣的一個(gè)例子。

    1905年,Tafel提出了一個(gè)經(jīng)驗(yàn)公式來(lái)表示氫超電勢(shì)與電流密度的定量關(guān)系,稱為Tafel公式[2-3]。它的具體形式如下:

    η=a+blnj

    (1)

    式中η是超電勢(shì),j是電流密度,a和b分別為常數(shù)。Tafel公式適用于電流密度較大的情況。當(dāng)電流密度較小,即j→0時(shí),式(1)中η將趨于負(fù)無(wú)窮大。這顯然是不合理的。因?yàn)楫?dāng)電流密度j→0,η應(yīng)該是0。

    Tafel公式非常簡(jiǎn)潔,能否對(duì)其進(jìn)行適當(dāng)?shù)男薷?,使之在j=0時(shí)還適用呢?目前已有很多修改方案,其中一個(gè)最簡(jiǎn)單的方案如下:

    η=a+bln(c+j)

    (2)

    式(2)中c是不為0的常數(shù)。如果j=0時(shí),η=0,則:

    a=-blnc

    將a的表達(dá)式代入式(2),整理后,得:

    (3)

    從式(3)可看出,當(dāng)電流密度j→0,η為0。式(3)和Tafel公式(式(1))一樣,也是一個(gè)2參數(shù)的公式。但它是否有實(shí)際的意義呢?答案是肯定的。下面我們將從理論和實(shí)驗(yàn)兩方面來(lái)分析和討論。

    2 公式推導(dǎo)

    1924年,Butler和Volmer提出Butler-Volmer公式[4-6]來(lái)處理超電勢(shì)。Butler-Volmer公式的形式如下:

    i=i0(e-fαη-ef(1-α)η)

    (4)

    式中α是常數(shù),通常取0.5;f=F/(RT),F(xiàn)為法拉第常數(shù),其值為96484.5C/mol,R是摩爾氣體常數(shù),其值為8.3145J/(mol·K),T為熱力學(xué)溫度;i和i0分別表示電極上的電流和交換電流。平衡時(shí),電極上的靜電流i為0,但電極上的氧化和還原過(guò)程還在進(jìn)行,且處于動(dòng)態(tài)平衡。交換電流i0在數(shù)值上分別與這時(shí)的氧化電流和還原電流相等。這就是交換電流i0的物理意義[6-7]。

    值得注意的是,式(4)中的超電勢(shì)是根據(jù)下式定義的:

    η=φ1-φ0

    (5)

    其中φ1和φ0分別為電極的電勢(shì)和電極平衡時(shí)的電勢(shì)。由式(5)知,陽(yáng)極的超電勢(shì)為正,陰極的超電勢(shì)為負(fù)。

    將式(4)兩邊同時(shí)除以電極的面積,則得到電流密度的表達(dá)式:

    j=j0(e-fαη-ef(1-α)η)

    (6)

    從式(6)容易看出,當(dāng)電流密度j→0時(shí),η→0。

    對(duì)陰極來(lái)說(shuō),式(6)括號(hào)中的第一項(xiàng)對(duì)應(yīng)陰極上的還原電流密度,第二項(xiàng)對(duì)應(yīng)陰極上的氧化電流密度。當(dāng)陰極電流密度較大時(shí),超電勢(shì)也相應(yīng)較大。因?yàn)殛帢O的超電勢(shì)為負(fù),從式(6)可看出,陰極上的還原電流密度較大,氧化電流密度較小。如果忽略氧化電流密度,對(duì)式(6)兩邊取自然對(duì)數(shù),就得到:

    (7)

    注意式(7)中的超電勢(shì)η為負(fù)。式(7)可以看作是Tafel經(jīng)驗(yàn)公式(式(1))的理論來(lái)源[3,6-7]。

    由于陰極上主要進(jìn)行的是還原過(guò)程,因此,即使陰極電流密度不大,還原電流密度還是相對(duì)較大些,氧化電流密度相對(duì)較小些。平衡時(shí),陰極電流密度j為0,還原電流密度和氧化電流密度均變小,且數(shù)值上趨于交換電流密度j0。因此,如果仍保留式(6)中的氧化電流密度,可以近似地認(rèn)為它等于j0。這樣,式(6)變?yōu)?

    j=j0e-fαη-j0

    (8)

    對(duì)式(7)移項(xiàng),整理后,就得到:

    (9)

    注意式(9)中的超電勢(shì)η為負(fù)。式(9)就是式(3)的理論基礎(chǔ)。

    3 實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證

    3.1 實(shí)驗(yàn)裝置及試劑

    電解池一套: 包括鉑電極一支,鐵電極一支(粗鐵絲),魯金毛細(xì)管和鹽橋,0.5mol/L H2SO4溶液,濾紙,游標(biāo)卡尺。

    測(cè)電極電勢(shì)裝置:電子電位差計(jì)一臺(tái),飽和甘汞電極一支,飽和KCl溶液,洗耳球一支,導(dǎo)線若干。

    極化電極裝置:直流穩(wěn)壓電源一臺(tái),電阻箱一臺(tái),萬(wàn)用表一臺(tái)。

    3.2 實(shí)驗(yàn)步驟

    3.2.1 電解池準(zhǔn)備工作

    先用蒸餾水洗凈電解池,再用少許0.5mol/L H2SO4溶液蕩洗兩次,然后插入鉑電極和毛細(xì)管。要使毛細(xì)管盡量靠近鐵電極,但不能碰到鐵電極。往電解池中加入0.5mol/L H2SO4溶液直至漫過(guò)毛細(xì)管口。在電解池和甘汞電極之間的“中間試管”也倒入此H2SO4溶液。轉(zhuǎn)動(dòng)鹽橋上活塞于開(kāi)通狀,用洗耳球?qū)⒚?xì)管和鹽橋內(nèi)部裝上H2SO4,注意要加滿,不能留有氣泡。轉(zhuǎn)動(dòng)此活塞于關(guān)閉狀。

    3.2.2 電極處理

    用水砂紙打磨鐵電極的一端。打亮后先用自來(lái)水洗凈電極,再用去離子水沖洗幾遍,然后用濾紙擦干電極表面。用游標(biāo)卡尺量取電極直徑。再用乙醇棉球擦拭電極,放干凈濾紙上備用。

    3.2.3 測(cè)陰極極化曲線

    將打磨后的鐵電極裝入電解池中,電極插入溶液的長(zhǎng)度約0.8cm。連接好電路,用電子電位差計(jì)測(cè)量沒(méi)有外加電流時(shí)的鐵-飽和甘汞電池電動(dòng)勢(shì),直至數(shù)據(jù)穩(wěn)定為止。此電動(dòng)勢(shì)就是相對(duì)于飽和甘汞電極時(shí)鐵的自腐蝕電勢(shì)。

    將電阻箱的阻值調(diào)至最大處,并且將萬(wàn)用表置μA最大檔。鐵電極與穩(wěn)壓電源的負(fù)極相連,鉑與正極相連,電源旋鈕置6V檔。調(diào)節(jié)電阻箱阻值,使電流各為0.05、0.1、0.3、0.5、1.0、2.0、3.0、3.5、4.0、4.5、5.0、5.5、6.0、6.5、7.0、7.5、8.0、8.5、9.0、9.5、10、15、20、25、30、35、40、45、50mA,分別測(cè)定不同電流下的鐵-飽和甘汞電極電動(dòng)勢(shì)。

    上述測(cè)量完畢后,取出鐵電極,用自來(lái)水沖去其表面的硫酸溶液,再用去離子水洗凈,用濾紙吸干電極表面水分后測(cè)量電極浸在H2SO4中的長(zhǎng)度,并計(jì)算實(shí)際工作面積,以便進(jìn)一步計(jì)算電流密度。

    3.3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論

    電流密度計(jì)算公式如下:

    j=i/S

    (10)

    其中i和S分別表示電流和發(fā)生反應(yīng)的陰極表面積,它們都是通過(guò)實(shí)驗(yàn)直接測(cè)量。在本實(shí)驗(yàn)中,陰極為鐵電極,它的自腐蝕電勢(shì)的測(cè)量值為539.26mV,作為φ0的近似值。發(fā)生反應(yīng)的陰極面積S為1.449cm2。

    表1中的第1列和第2列為實(shí)驗(yàn)測(cè)量出來(lái)的電流i和電壓φ1,第3列為按照式(5)計(jì)算出來(lái)的超電勢(shì)η。根據(jù)式(10),由電流i和陰極表面積S可以算出電流密度j。有了電流密度j和超電勢(shì)η的數(shù)據(jù),就可以利用式(3)和式(4)來(lái)擬合。本實(shí)驗(yàn)的溫度為298.15K。擬合的結(jié)果列于表2。

    從表2可以看出,采用式(3)擬合得到的相關(guān)系數(shù)比采用式(4)擬合得到的相關(guān)系數(shù)好。有了擬合出來(lái)的參數(shù),就可以利用式(3)和式(4)計(jì)算相應(yīng)電流密度對(duì)應(yīng)的超電勢(shì)值。

    采用修正的Tafel公式(式(3))和Butler Volmer公式(式(4))計(jì)算出來(lái)的超電勢(shì)分別記為η1和η2,具體數(shù)據(jù)分別列于表1。從表1可以看出,采用式(3)計(jì)算出來(lái)的數(shù)據(jù)中,誤差大于6mV的只有一個(gè),對(duì)應(yīng)的電流為1mA,其余數(shù)據(jù)的誤差均在5.0mV以下。采用式(4)計(jì)算出來(lái)的數(shù)據(jù)中,當(dāng)電流介于2mA和10mA之間,以及當(dāng)電流為23mA和25mA時(shí),計(jì)算誤差均為10mV以上;在全部28個(gè)數(shù)據(jù)中,計(jì)算誤差小于6mV的數(shù)據(jù)只有9個(gè),而大于6mV的數(shù)據(jù)有19個(gè)。從這些結(jié)果可以看出,修正的Tafel公式(式(3))的計(jì)算結(jié)果要優(yōu)于Butler-Volmer公式(式(4))的結(jié)果。

    表1 陰極的電流、電壓、超電勢(shì)以及根據(jù)式(3)和式(4)擬合的結(jié)果

    續(xù)表1

    注:i為實(shí)驗(yàn)所測(cè)電流,φ1是實(shí)驗(yàn)所測(cè)電壓,η是實(shí)驗(yàn)所得超電勢(shì),η1是由式(3)計(jì)算得到,η2是由式(4)計(jì)算得到。

    表2 采用式(3)和式(4)對(duì)表1中數(shù)據(jù)擬合的結(jié)果

    3 結(jié)論

    本文對(duì)Tafel公式進(jìn)行推廣,得到了一個(gè)修正的公式(式(3))。式(3)在整個(gè)電流范圍內(nèi)都適用。從理論的角度分析了式(3)的合理性,并從實(shí)驗(yàn)的角度對(duì)其進(jìn)行了驗(yàn)證。與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)比較,我們發(fā)現(xiàn)采用式(3)擬合的結(jié)果要明顯優(yōu)于采用式(4)擬合的結(jié)果。這是令人鼓舞的。當(dāng)然,這里得出的初步結(jié)論還需要通過(guò)更多的實(shí)驗(yàn)進(jìn)一步驗(yàn)證。

    參 考 文 獻(xiàn)

    [1] 高新秀,陳飛武,王桂華,等.物理化學(xué)教學(xué)中研究式教學(xué)方法//張欣欣.實(shí)踐與創(chuàng)新——北京科技大學(xué)本科教育教學(xué)改革論文集.北京:高等教育出版社,2007:149-153

    [2] 傅獻(xiàn)彩,沈文霞,姚天揚(yáng),等.物理化學(xué).第5版.北京:高等教育出版社,2009

    [3] 韓德剛,高執(zhí)棣,高盤良.物理化學(xué).第2版.北京:高等教育出版社,2009

    [4] Butler J A V.TransFaradaySoc,1924,19:729

    [5] Erdey-Grúz T,Volmer M.ZPhysikChem,1930,150A:203

    [6] Bard A J,Faulkner L R.電化學(xué)方法原理和應(yīng)用.邵元華,朱果逸,董獻(xiàn)堆,等譯.北京:化學(xué)工業(yè)出版社,2005

    [7] 查全性.電極過(guò)程動(dòng)力學(xué)導(dǎo)論.第3版.北京:科學(xué)出版社,2002

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