生物質(zhì)炭再燃脫硝特性的試驗(yàn)研究

王秦超，盧 平，黃 震，亓海明，李臣良

（1.南京師范大學(xué) 能源與機(jī)械工程學(xué)院，南京210042；2.南京龍玖環(huán)境工程有限公司，南京210008；3.黑龍江省輕工建設(shè)總公司南京分公司，南京210036）

燃料再燃是20世紀(jì)80年代以后逐步發(fā)展起來的、具有應(yīng)用前景的NOx控制技術(shù)［1］.該技術(shù)主要是將爐內(nèi)燃燒過程沿爐膛高度分成3個(gè)燃燒區(qū)：主燃區(qū)、再燃區(qū)和燃盡區(qū)，利用燃料分級(jí)形成還原性氣氛（化學(xué)計(jì)量比SR2＜1），迫使主燃區(qū)內(nèi)形成的NOx在再燃區(qū)內(nèi)還原成N2及其他含氮分子（HCN、NH3），最后補(bǔ)入部分空氣氧化剩余可燃物（CO 等）和含氮分子.再燃燃料包括天然氣、煤粉和生物質(zhì)等，常規(guī)的燃料再燃技術(shù)可以減少燃煤鍋爐65%以上的NOx排放量［1-2］.由于生物質(zhì)再燃脫硝具有脫硝效率高、改造和運(yùn)行成本低以及零CO2凈排放等優(yōu)點(diǎn)而受到科研工作者的普遍關(guān)注［3-5］.但是，由于生物質(zhì)具有水分含量高、親水性強(qiáng)、易腐爛、能量密度低、產(chǎn)量的季節(jié)性和產(chǎn)地的分散性以及不易儲(chǔ)存和長距離運(yùn)輸?shù)忍攸c(diǎn)，難以滿足再燃脫硝技術(shù)的實(shí)際需要，限制了其大規(guī)模利用.

低溫?zé)峤猓ㄓ址Q烘焙）是在無氧或缺氧、加熱溫度為200～300 ℃下脫除生物質(zhì)中水分和輕質(zhì)揮發(fā)分的過程［6-8］.低溫?zé)峤饧夹g(shù)是一種行之有效的熱化學(xué)預(yù)處理方法，熱解得到的生物質(zhì)炭具有含水量低、不易腐爛、能量密度高以及粉磨性好等特點(diǎn).Bourgois等［9］在260 ℃和熱解時(shí)間為15 min條件下研究了松木的烘焙，發(fā)現(xiàn)烘焙后得到的固體產(chǎn)物能量密度和灰分含量明顯增加，且具有疏水性.Felfli等［10］在分析220～270 ℃下廢木材成型材料的低溫?zé)峤夂蟀l(fā)現(xiàn)，生物質(zhì)炭具有良好的疏水性，并根據(jù)能量產(chǎn)率確定出合適的低溫?zé)峤鉁囟葹?50～270℃.Arias和趙輝等［11-12］的研究結(jié)果表明，得到的生物質(zhì)的粉磨電耗明顯降低，氣流床的氣化總體效率得到提高，且合成氣中CH4和焦油的含量少.欒積毅［4］和王永橋［5］等分別對(duì)不同的生物質(zhì)進(jìn)行了再燃脫硝試驗(yàn)研究.但到目前為止，尚未見到有關(guān)低溫?zé)峤夤腆w產(chǎn)物（生物質(zhì)炭）再燃脫硝的報(bào)道，同時(shí)，針對(duì)較低的NO 體積分?jǐn)?shù)（低于4×10-4）的生物質(zhì)再燃脫硝的研究也很少.

筆者以稻稈、木片炭和木屑混合物、桑樹枝炭以及竹炭為研究對(duì)象，利用攜帶流再燃脫硝試驗(yàn)裝置，對(duì)再燃燃料種類、再燃燃料粒徑、NO 初始體積分?jǐn)?shù)、再燃區(qū)停留時(shí)間以及再燃區(qū)反應(yīng)溫度等對(duì)再燃脫硝效果的影響進(jìn)行了研究，其目的是為生物質(zhì)／生物質(zhì)炭再燃脫硝的工程應(yīng)用提供參考.

1 試驗(yàn)

1.1 試驗(yàn)原料

試驗(yàn)所用的木片炭和木屑混合物（WCC混合比為2∶1）、稻稈（RS）、桑樹枝炭（MBC）和竹炭（BMC）等4種生物質(zhì)再燃原料的工業(yè)和元素分析見表1.由表1可知：稻稈的揮發(fā)分最大，為60.20%，其他3 種生物質(zhì)的揮發(fā)分在30.61%～45.60%.4種生物質(zhì)所含HN 的質(zhì)量分?jǐn)?shù)均較高，分別為4.14%～7.07%和1.73%～2.90%.

1.2 試驗(yàn)裝置和方法

圖1為攜帶流再燃脫硝試驗(yàn)裝置示意圖.該試驗(yàn)裝置由高溫滴管加熱爐、微型螺旋給料器、模擬煙氣系統(tǒng)、溫度測(cè)量與控制系統(tǒng)、冷卻系統(tǒng)、煙氣取樣與分析系統(tǒng)以及煙氣凈化與排出系統(tǒng)等組成.滴管加熱爐采用3區(qū)硅碳棒加熱模式，其額定功率為20 kW.滴管加熱爐爐膛由剛玉管制成，其內(nèi)徑為60 mm，有效高度為1 800mm.

試驗(yàn)時(shí)，通過PID 智能溫控儀設(shè)定梯形升溫程序?qū)t體進(jìn)行升溫，當(dāng)溫度升至設(shè)定再燃區(qū)反應(yīng)溫度t2（950 ℃、1 050 ℃、1 150 ℃和1 250 ℃）時(shí)，將N2、CO2、O2和NO 等氣體通過混氣罐按比例混合成模擬煙氣（再燃區(qū)入口煙氣組分見表2）后，送入滴管加熱爐內(nèi).根據(jù)再燃區(qū)的反應(yīng)溫度對(duì)模擬煙氣的總流量進(jìn)行調(diào)節(jié)，并將滴管加熱爐內(nèi)的模擬煙氣流速控制在2m／s左右.待滴管爐內(nèi)部和出口處煙氣各組分的含量穩(wěn)定后，開啟微型螺旋給料器（流量為0～30g／min，加料誤差在±5%以內(nèi)），并通過水冷加料槍在N2攜帶作用下將再燃燃料送入爐內(nèi).通過改變微型螺旋給料器的轉(zhuǎn)速來調(diào)節(jié)再燃燃料的加入量，進(jìn)而改變?cè)偃紖^(qū)的化學(xué)計(jì)量比SR2.通過調(diào)整取樣槍在爐膛內(nèi)的位置，將再燃燃料在再燃區(qū)內(nèi)的停留時(shí)間τ控制在0.4～0.8s.采用Ecom-J2KN多功能煙氣分析儀在線測(cè)定煙氣中NO 和SO2體積分?jǐn)?shù)變化，其測(cè)量誤差小于±3%.

表1 生物質(zhì)原料的工業(yè)分析與元素分析Tab.1 Proximate and ultimate analysis of biomass（as received） %

圖1 攜帶流再燃脫硝試驗(yàn)裝置示意圖Fig.1 Schematic diagram of the entrained flow reactor

表2 再燃區(qū)入口煙氣成分Tab.2 Flue gas composition at inlet of the reburning zone%

再燃脫硝效率按下式進(jìn)行計(jì)算

式中：ηNO為NO 脫除效率，%；φNO，in為再燃區(qū)進(jìn)口處的NO 體積分?jǐn)?shù)；φNO，out為再燃區(qū)出口處的NO 體積分?jǐn)?shù).

2 試驗(yàn)結(jié)果與分析

2.1 生物質(zhì)再燃燃料種類對(duì)脫硝效率的影響

圖2給出了生物質(zhì)再燃燃料種類對(duì)脫硝效率的影響.其中，再燃區(qū)反應(yīng)溫度t2為1 150 ℃，再燃燃料的粒徑dp為0～200μm，停留時(shí)間τ為0.8s，NO 的初始體積分?jǐn)?shù)為3×10-4.

由圖2可知：對(duì)于4種不同的生物質(zhì)，在再燃脫硝反應(yīng)初期，NO 體積分?jǐn)?shù)均存在小幅上升的過程，NO 體積分?jǐn)?shù)約增加10%，其最高值達(dá)到3.3×10-4左右，這可能與反應(yīng)初期生物質(zhì)揮發(fā)分中的含氮組分與模擬煙氣中O2發(fā)生氧化反應(yīng)有關(guān)［4］.隨著生物質(zhì)加料時(shí)間的延長，再燃區(qū)出口處的NO 體積分?jǐn)?shù)逐步下降并趨于穩(wěn)定，從而表現(xiàn)出不同的脫硝能力，其中木片炭與木屑混合物的脫硝效果最好，稻稈和竹炭次之，桑樹枝炭不僅沒有脫硝效果，甚至還導(dǎo)致出口煙氣中的NO 體積分?jǐn)?shù)有所增加.在上述試驗(yàn)條件下，WCC、RS 和BMC 3 種生物質(zhì)再燃后出口煙氣中的NO 體積分?jǐn)?shù)分別為1.19×10-4、1.74×10-4和1.86×10-4，其相應(yīng)的脫硝效率分別為60.3%、42.0%和38%，對(duì)應(yīng)于最大NO 體積分?jǐn)?shù)的脫硝效率分別為63.4%、47.0%和43.8%.

圖2 再燃燃料種類對(duì)脫硝效率的影響Fig.2 Effect of different reburning fuels on the NO removal efficiency

在再燃區(qū)的化學(xué)計(jì)量比小于1的條件下，生物質(zhì)受熱分解形成含烴類物質(zhì)（CHi、H2和CO 等）和未完全燃盡碳的還原性氣氛，這些含烴類物質(zhì)及未燃盡碳將影響再燃的脫硝效果.Rudiger等［13］認(rèn)為，再燃過程中NOx排放最重要的影響因素是燃料中揮發(fā)分的含量，其次是N 的含量.由表1可知，RS的揮發(fā)分含量比WCC 高14.6%，但其脫硝效率反而較低，可見，除了CHi、HCN 和CO 等對(duì)NO 進(jìn)行同相還原反應(yīng)外，生物質(zhì)再燃過程中形成的未燃盡碳對(duì)NO 的異相還原反應(yīng)同樣也起著非常重要的作用［5］.

為研究桑樹枝炭沒有脫硝作用的原因，對(duì)4種生物質(zhì)再燃燃料進(jìn)行EDS能譜分析，其分析結(jié)果見表3.從表3可知，生物質(zhì)炭中含有較高的w（K）和w（Ca），分 別 為4.95% ～36.95% 和0.42%～47.64%.桑樹枝炭的w（K）、w（Ca）、w（Mg）以及w（Al）等與其他再燃燃料并沒有較大的差別.由此可見，微量元素的含量并不是桑樹枝炭沒有脫硝作用的主要原因.本文所用的桑樹枝炭是在250℃、30 min熱解條件下制得的.與其他生物質(zhì)炭進(jìn)行對(duì)比可以發(fā)現(xiàn)，在此條件下所制得的桑樹枝炭中N 的質(zhì)量分?jǐn)?shù)最大，因此在再燃條件下 將有更多的N 轉(zhuǎn)化為NO，從而導(dǎo)致出口煙氣中NO 的體積分?jǐn)?shù)增大.

表3 生物質(zhì)再燃燃料的微量元素分析Tab.3 Minor element analysis of reburning fuels %

2.2 生物質(zhì)再燃燃料粒徑對(duì)脫硝效率的影響

圖3給出了生物質(zhì)再燃燃料粒徑對(duì)脫硝效率的影響，其中，再燃燃料為木片炭和木屑混合物（WCC），粒徑分別為0～200μm 和0～450μm.由圖3可知：再燃時(shí)間在0～15s時(shí)，細(xì)顆粒WCC 的再燃脫硝效果稍好于粗顆粒，同時(shí)細(xì)顆粒WCC 的SO2析出速率明顯快于粗顆粒.在試驗(yàn)條件下，經(jīng)再燃20s后，0～200μm 和0～450μm 的木片炭和木屑混合物的脫硝效率相差不大，均約為60%.研究表明，生物質(zhì)再燃燃料進(jìn)入再燃區(qū)要經(jīng)歷一個(gè)快速升溫?zé)峤獾倪^程，且在相同的加熱溫度下，燃料顆粒的升溫速率與粒徑的平方成反比.在相同的停留時(shí)間內(nèi)，粒徑越小的生物質(zhì)升溫越快，其受熱分解釋放的揮發(fā)分就越多，可為NO 還原反應(yīng)提供更多的還原性組分.同時(shí)，生物質(zhì)再燃燃料的粒徑越小，焦炭的總比表面積越大，參與化學(xué)反應(yīng)的總面積增加就越多，從而提高了再燃脫硝效果.總之，生物質(zhì)再燃燃料粒徑越小，無論是NO 與揮發(fā)分的同相還原反應(yīng)，還是NO 與焦炭的異相還原反應(yīng)均得到了加強(qiáng).對(duì)于生物質(zhì)燃料中的S元素，再燃燃料粒徑越小，S釋放速率越快，從而與煙氣中氧生成SO2的速率就越快，在較短時(shí)間內(nèi)能夠析出較多的SO2.從試驗(yàn)結(jié)果可以發(fā)現(xiàn)，當(dāng)生物質(zhì)炭的粒徑小于500μm 時(shí)，其對(duì)NO 還原效率的影響不大，因此生物質(zhì)再燃燃料粒徑范圍的選擇應(yīng)綜合考慮生物質(zhì)原料的易磨性、加工成本以及設(shè)備條件等因素，從而獲得燃料制備和NO 減排的雙重效果.

圖3 生物質(zhì)再燃燃料粒徑對(duì)脫硝效率的影響Fig.3 Effect of particle size of reburning fuel on the NO removal efficiency

2.3 NO 初始體積分?jǐn)?shù)對(duì)脫硝效率的影響

圖4給出了NO 初始體積分?jǐn)?shù)（1×10-4～3×10-4）對(duì)脫硝效率的影響，圖4（a）中的再燃燃料為WCC，圖4（b）中的再燃燃料為RS.由圖4可以看出，隨著NO 初始體積分?jǐn)?shù)的降低，不同的生物質(zhì)再燃燃料的脫硝效果不同，對(duì)于WCC，隨著NO 初始體積分?jǐn)?shù)的降低，再燃脫硝效率降低；而對(duì)于RS，當(dāng)NO 初始體積分?jǐn)?shù)為1×10-4時(shí)，其再燃脫硝效率反而升高，具體表現(xiàn)為：當(dāng)NO 初始體積分?jǐn)?shù)為3×10-4時(shí)，WCC 和RS 均獲得最大脫硝效果，其中WCC的初始體積分?jǐn)?shù)從3.06×10-4降至1.22×10-4時(shí)，脫硝效率為60.1%；RS的初始體積分?jǐn)?shù)從3.28×10-4降 至1.58×10-4時(shí)，脫 硝 效 率 為51.8%.當(dāng)NO 初始體積分?jǐn)?shù)降低到1×10-4時(shí)，WCC的脫硝效率仍然可以達(dá)到47.7%，而RS的再燃不僅沒有獲得一定的脫硝效果，反而導(dǎo)致出口NO 體積分?jǐn)?shù)上升至1.46×10-4，這主要是由于生物質(zhì)在高溫下熱解生成CHi、HCN 和NHi等，與NO 發(fā)生式（2）～式（6）的反應(yīng)［13-14］造成的.當(dāng)NO初始體積分?jǐn)?shù)降低時(shí)，參加還原反應(yīng)的NO 分子減少，有利于發(fā)生逆向反應(yīng)，從而造成NO 的體積分?jǐn)?shù)不降反升.

圖4 NO 初始體積分?jǐn)?shù)對(duì)脫硝效率的影響Fig.4 Effect of initial NO volume fraction on the NO removal efficiency

由表1可知：RS 中N 質(zhì)量分?jǐn)?shù)是WCC 中N質(zhì)量分?jǐn)?shù)的1.5 倍，當(dāng)NO 初始體積分?jǐn)?shù)為1×10-4時(shí)，RS在高溫下氧化生成的NO 已超出自身的脫硝能力.Liu 等［15］在試驗(yàn)研究中發(fā)現(xiàn)：在一定的NO 初始體積分?jǐn)?shù)范圍內(nèi)，隨著NO 初始體積分?jǐn)?shù)的增大，再燃脫硝效率有所提高.高攀等［16］則認(rèn)為，NO 的初始體積分?jǐn)?shù)對(duì)脫硝效率影響很小.本文的試驗(yàn)結(jié)果表明，對(duì)于不同的生物質(zhì)再燃燃料，NO 初始體積分?jǐn)?shù)對(duì)再燃脫硝效果的影響具有不同的規(guī)律，因此對(duì)于NO 初始體積分?jǐn)?shù)較低的煙氣，在選擇生物質(zhì)再燃燃料時(shí)應(yīng)綜合考慮生物質(zhì)燃料的工業(yè)分析（揮發(fā)分）和元素分析中N 的質(zhì)量分?jǐn)?shù)等因素的影響.

2.4 再燃區(qū)反應(yīng)溫度對(duì)脫硝效率的影響

圖5給出了再燃區(qū)反應(yīng)溫度t2對(duì)脫硝效率的影響，其中，生物質(zhì)再燃燃料為0～200μm 的木片炭和木屑混合物，再燃區(qū)反應(yīng)溫度t2為950～1 250℃.由圖5可知：隨著再燃區(qū)反應(yīng)溫度的升高，WCC的再燃脫硝效率提高；當(dāng)再燃區(qū)反應(yīng)溫度由950 ℃上升至1 250℃時(shí)，WCC的再燃脫硝效率由43.7%提高到64.9%.隨著再燃區(qū)反應(yīng)溫度的升高，化學(xué)反應(yīng)速率呈指數(shù)級(jí)增大，這不僅有利于揮發(fā)分的析出，同時(shí)也有利于強(qiáng)化CHi、HCN 和NHi等組分與NO 的同相還原反應(yīng).同時(shí)，隨著再燃區(qū)反應(yīng)溫度的升高，揮發(fā)分從顆粒內(nèi)部噴射出來，促進(jìn)顆粒表面形成更多的孔隙結(jié)構(gòu)，增大了比表面積和增加了反應(yīng)活性點(diǎn)，從而提高了同相還原反應(yīng)強(qiáng)度［17］.由圖5還可以看到：當(dāng)t2＜1 150 ℃時(shí)，WCC 的再燃脫硝效率的提高幅度較大，而當(dāng)t2由1 150 ℃上升到1 250 ℃時(shí)，WCC的再燃脫硝效率僅提高了1.5%，這主要是由于再燃區(qū)反應(yīng)溫度過高會(huì)減少生物質(zhì)炭的表面積，在其表面產(chǎn)生玻璃結(jié)構(gòu)，阻塞再燃燃料的孔隙結(jié)構(gòu)，減少反應(yīng)面積，從而降低了再燃脫硝效率［5］.因此，生物質(zhì)再燃存在一個(gè)最佳的再燃區(qū)反應(yīng)溫度，過高的反應(yīng)溫度反而會(huì)對(duì)NO 的還原產(chǎn)生不利影響.

圖5 再燃區(qū)反應(yīng)溫度對(duì)脫硝效率的影響Fig.5 Effect of reaction temperature in the reburning zone on the NO removal efficiency

2.5 停留時(shí)間對(duì)脫硝效率的影響

圖6給出了再燃區(qū)停留時(shí)間對(duì)脫硝效率的影響，其中，再燃燃料為木片炭和木屑的混合物，NO初始體積分?jǐn)?shù)為3×10-4.在試驗(yàn)過程中，一般通過移動(dòng)水冷加料槍來獲得不同的停留時(shí)間.由于取樣過程較短，水冷加料槍移動(dòng)過程中會(huì)有少量空氣漏入滴管加熱爐的剛玉管反應(yīng)器內(nèi)，從而導(dǎo)致再燃脫硝效率稍低于相同工況下的試驗(yàn)結(jié)果.

圖6 再燃區(qū)停留時(shí)間對(duì)脫硝效率的影響Fig.6 Effect of lingering time on the NO removal efficiency

由圖6可知：在再燃區(qū)停留時(shí)間為0.4～0.8s的試驗(yàn)范圍內(nèi)，隨著再燃區(qū)停留時(shí)間的縮短，再燃脫硝效率降低，當(dāng)再燃區(qū)停留時(shí)間逐漸增加并回到0.8 s時(shí)，脫硝效率又恢復(fù)到原來的水平.當(dāng)再燃區(qū)停留時(shí)間為0.8s時(shí)，WCC 的再燃脫硝效果最好，脫硝效率可以達(dá)到54.5%.當(dāng)再燃區(qū)停留時(shí)間由0.8s減至0.4s時(shí)，脫硝效率明顯下降，當(dāng)τ為0.4s時(shí)，WCC的再燃脫硝效率低于10%.生物質(zhì)再燃燃料的升溫、熱解以及NO 的還原反應(yīng)都需要一定的時(shí)間，再燃區(qū)停留時(shí)間越長，則還原反應(yīng)越充分和越完全，脫硝效率就越高.對(duì)于特定規(guī)格的煤粉鍋爐，其爐膛高度是一定的，因此再燃區(qū)停留時(shí)間的延長將導(dǎo)致主燃區(qū)和燃盡區(qū)的停留時(shí)間縮短，這樣不僅會(huì)使燃盡區(qū)的燃盡率降低，同時(shí)還會(huì)導(dǎo)致鍋爐效率降低.因此，建議在再燃脫硝工業(yè)應(yīng)用中合理選取生物質(zhì)再燃燒料在再燃區(qū)的停留時(shí)間.在試驗(yàn)中還發(fā)現(xiàn)，當(dāng)生物質(zhì)再燃燃料在再燃區(qū)的停留時(shí)間進(jìn)一步延長至0.9s和1s時(shí)，生物質(zhì)的脫硝效率提高緩慢，這與高攀和熊志波等［16-17］的研究結(jié)果一致.生物質(zhì)作為再燃燃料，當(dāng)揮發(fā)分的同相反應(yīng)起主要作用時(shí)，一般將其在再燃區(qū)的停留時(shí)間控制在0.7s內(nèi)，但當(dāng)采用煤焦作為再燃燃料的異相反應(yīng)起主要作用時(shí)，一般要適當(dāng)延長再燃區(qū)的最佳停留時(shí)間，約為0.8～1.0s.當(dāng)采用木片炭和木屑的混合物作為再燃燃料時(shí)，應(yīng)兼顧到同相和異相還原反應(yīng)的作用，建議將再燃區(qū)的最佳停留時(shí)間定為0.8s左右.

3 結(jié) 論

（1）不同生物質(zhì)再燃燃料具有不同的脫硝效果.在試驗(yàn)條件下，木片炭和木屑混合物的脫硝效果最好，稻稈和竹炭次之，桑樹枝炭沒有脫硝效果.

（2）對(duì)于粒徑為0～450μm 的生物質(zhì)炭再燃燃料，粒徑的減小對(duì)NO 還原的促進(jìn)作用不大，但SO2的析出速率卻明顯增大.

（3）在試驗(yàn)條件下，隨著NO 初始體積分?jǐn)?shù)降低，生物質(zhì)再燃燃料的脫硝效率下降.此外，生物質(zhì)再燃燃料的種類對(duì)NO 的還原效果有較大影響.當(dāng)NO 的初始體積分?jǐn)?shù)小于1×10-4時(shí)，稻稈的再燃脫硝效率不降反升.

（4）當(dāng)再燃區(qū)反應(yīng)溫度在950～1 250 ℃時(shí)，WCC的再燃脫硝效率隨著再燃區(qū)反應(yīng)溫度的升高而提高；當(dāng)再燃區(qū)反應(yīng)溫度高于1 150 ℃時(shí)，脫硝效率提高的幅度較小，只有1.5%.

（5）當(dāng)生物質(zhì)再燃燃料在再燃區(qū)的停留時(shí)間為0.4～0.8s時(shí)，隨著再燃區(qū)停留時(shí)間的縮短，生物質(zhì)的再燃脫硝效率下降，當(dāng)再燃區(qū)停留時(shí)間為0.4s時(shí)，生物質(zhì)的再燃脫硝效率低于10%.

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