南黃海中部海底沉積物烴類氣體地球化學(xué)特征及成因類型

李雙林 （ 國(guó)土資源部海洋油氣資源和環(huán)境地質(zhì)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室；青島海洋地質(zhì)研究所，山東 青島266071）

海洋油氣地球化學(xué)探測(cè)的理論基礎(chǔ)是海底烴類滲漏。與烴類滲漏有關(guān)的流體和氣體具有不同的成因類型，包括生物成因、熱成因和混合成因［1，2］。對(duì)海底烴類滲漏成因類型的分析和研究，能夠揭示滲漏烴類來(lái)源，獲取盆地含油氣系統(tǒng)的相關(guān)信息，指導(dǎo)海域的油氣資源勘探。筆者以南黃海中部海域海底沉積物為主要研究對(duì)象，以不同賦存狀態(tài)的烴類氣體及甲烷碳同位素組成為主要地球化學(xué)指標(biāo)，分析了南黃海中部海底沉積物烴類氣體和甲烷碳同位素組成特征，探討了海底沉積物中不同賦存狀態(tài)烴類氣體的成因類型。

1 地質(zhì)背景

南黃海盆地位于下?lián)P子地塊東北部，郯廬斷裂帶以東的活動(dòng)區(qū)內(nèi)，在構(gòu)造上自北向南劃分為 “三隆兩坳”五大構(gòu)造單元，依次發(fā)育有千里巖隆起、北部坳陷、中部隆起、南部坳陷和勿南沙隆起，是潛在的油氣遠(yuǎn)景區(qū)［3］。研究區(qū)位于南黃海中部海域，水深30～80m，在構(gòu)造上位于南黃海盆地中部隆起及其與南部和北部坳陷的交接部位 （圖1）。近年來(lái)，隨著南黃海中－古生界海相油氣勘探工作的開(kāi)展，中部隆起區(qū)的油氣地質(zhì)研究日益受到重視。整個(gè)南黃海盆地中－古生界劃分為海相上構(gòu)造層和海相下構(gòu)造層，其中在中部隆起區(qū)海相中－古生界的總體特征是海相下構(gòu)造層分布穩(wěn)定，保存相對(duì)完整，殘留厚度較大；海相上構(gòu)造層剝蝕程度高，泥盆系－下二疊統(tǒng)保存相對(duì)較少，殘留厚度小，缺失上二疊統(tǒng)龍?zhí)督M－下三疊統(tǒng)青龍組。而中生界也遭受大面積整體剝蝕，僅在局部地區(qū)分布有晚白堊世地層，大部分地區(qū)新生界直接不整合于古生界之上。在中部隆起海相下構(gòu)造層烴源豐富，發(fā)育有幕府山組、五峰組－高家邊組和棲霞組3套主力成熟烴源巖，油氣保存條件較好，具有震旦系－下寒武統(tǒng)、下寒武統(tǒng)－下志留統(tǒng)、下志留統(tǒng)－下二疊統(tǒng)棲霞組3套生儲(chǔ)蓋組合，可視作南黃海盆地古生界潛在含油氣遠(yuǎn)景地區(qū)［4］。

圖1 南黃海中部研究區(qū)位置圖

2 樣品采集與分析測(cè)試

2．1 樣品采集

海上取樣由浙江省舟山海洋生態(tài)環(huán)境監(jiān)測(cè)站所屬的 “浙海環(huán)監(jiān)”海洋調(diào)查船實(shí)施，采用DDC－Z－2型振動(dòng)采樣器采集海底沉積物柱狀樣，總共采集了501個(gè)站位，柱狀樣品長(zhǎng)度均大于2m，現(xiàn)場(chǎng)采集了沉積物頂空氣樣品。

在實(shí)驗(yàn)室內(nèi)對(duì)海底沉積物柱狀樣進(jìn)行分樣，選擇100～150cm段的樣品用于酸解烴類氣體和甲烷碳同位素組成分析。

2．2 分析測(cè)試

1）烴類氣體分析測(cè)試 酸解烴類氣體的分析測(cè)試流程為：稱取粒徑為0．419mm試樣50g置于磨口燒瓶中，加鹽酸酸解后，用玻璃注射器抽取脫出氣體，記錄脫出氣體的體積。用微量注射器準(zhǔn)確抽取適量氣體，迅速注入氣相色譜儀，啟動(dòng)程序，采集數(shù)據(jù)，自動(dòng)進(jìn)行定性和定量計(jì)算。方法測(cè)定指標(biāo)主要包括C1～C5輕烴類組分，測(cè)定范圍 （以甲烷計(jì)）≥0．05μl／kg。

頂空烴類氣體的分析測(cè)試流程為：用微量注射器準(zhǔn)確抽取適量氣體，迅速注入氣相色譜儀，啟動(dòng)程序，采集數(shù)據(jù)，自動(dòng)進(jìn)行定性和定量計(jì)算。方法測(cè)定指標(biāo)主要包括C1～C5輕烴類組分體積分?jǐn)?shù)，測(cè)定范圍 （以甲烷計(jì)）≥0．1μl／L。

2）甲烷碳同位素組成分析測(cè)試 甲烷碳同位素組成采用Thermo Finnigan MAT253氣體同位素質(zhì)譜計(jì)測(cè)定。酸解烴類氣體樣品經(jīng)過(guò)色譜分離，其中的甲烷、乙烷和丙烷氣體通過(guò)輔助設(shè)備轉(zhuǎn)化為二氧化碳和水，然后利用色譜分離技術(shù)把CO2與其他組分分離開(kāi)來(lái)并收集，最后利用質(zhì)譜法測(cè)定中碳同位素組成。頂空氣甲烷的碳同位素測(cè)試是直接抽取頂空氣樣品進(jìn)入MAT253碳同位素分析儀器，根據(jù)頂空氣體濃度調(diào)整進(jìn)樣量。甲烷通過(guò)輔助設(shè)備轉(zhuǎn)化成無(wú)機(jī)氣體，進(jìn)入穩(wěn)定同位素質(zhì)譜計(jì)后被電子流轟擊轉(zhuǎn)化成離子，離子流在磁場(chǎng)的作用下分離成不同質(zhì)量的離子束，通過(guò)不同質(zhì)量的離子束在接收器上產(chǎn)生的響應(yīng)信號(hào)間的不同，計(jì)算機(jī)自動(dòng)算出穩(wěn)定同位素的比值。

3 結(jié)果與討論

3．1 烴類氣體的組成特征

在南黃海中部海底沉積物中檢測(cè)的烴類氣體主要有兩種存在狀態(tài)：一種是存在于沉積物顆粒之間的烴類氣體，稱為頂空烴類氣體；另一種是吸附在沉積物表面和內(nèi)部的氣體，通常與碳酸鹽顆粒或礦物有密切關(guān)系的烴類氣體，稱為酸解烴類氣體。前者主要以游離態(tài)存在，后者主要以吸附態(tài)存在。

3．1．1 頂空烴類氣體的組成特征

頂空烴類氣體指標(biāo)包括有頂空甲烷 （WC1）、頂空乙烷 （WC2）、頂空丙烷 （WC3）、頂空正丁烷（WC4＋）、頂空異丁烷 （WC4－）、頂空正戊烷 （WC5＋）和頂空異戊烷 （WC5－）。

WC1的體積分?jǐn)?shù)變化范圍為1．12～31397．7μl／L，WC2的體積分?jǐn)?shù)變化范圍為0～16．83μl／L，WC3的體積分?jǐn)?shù)變化范圍為0～6．14μl／L，WC4＋的體積分?jǐn)?shù)變化范圍為0～2．01μl／L，WC4－的體積分?jǐn)?shù)變化范圍為0～2．90μl／L，WC5＋的體積分?jǐn)?shù)變化范圍為0～2．14μl／L，WC5－的體積分?jǐn)?shù)變化范圍為0～1．09μl／L。在南黃海中部海底沉積物中 WC1在所有站位均檢出，WC2和 WC3雖在多數(shù)站位檢出，但體積分?jǐn)?shù)低，多介于檢出限附近，丁烷以上組分在多數(shù)站位未檢出，為此，在這里重點(diǎn)討論WC1體積分?jǐn)?shù)的頻率變化。在南黃海中部海底沉積物中，WC1有3個(gè)特高值分別是31397．70μl／L、28649．00μl／L和14391．50μl／L，其中前2個(gè)位于研究區(qū)的西南部，1個(gè)位于研究區(qū)的東部，余下數(shù)值介于1．12～207μl／L之間。剔除特高值后的體積分?jǐn)?shù)的頻率分布圖顯示單峰正偏態(tài)分布，峰值為19．46μl／L （圖2）。

圖2 南黃海中部海底沉積物烴類氣體體積分?jǐn)?shù)與質(zhì)量體積頻率分布圖

3．1．2 酸解烴類氣體組成特征

南黃海中部海底沉積物酸解烴類氣體主要包括有：酸解烴甲烷 （AC1）、酸解烴乙烷 （AC2）、酸解烴丙烷 （AC3）、酸解烴正丁烷 （AC4＋）、酸解烴異丁烷 （AC4－）、酸解烴正戊烷 （AC5＋）和酸解烴異戊烷 （AC5－）。AC1的質(zhì)量體積變化范圍為2．4～1004μl／kg，AC2的質(zhì)量體積變化范圍為0．03～25．3μl／kg，AC3的質(zhì)量體積變化范圍為0～12．5μl／kg，AC4＋的質(zhì)量體積變化范圍為0～3．64μl／kg，AC4－的質(zhì)量體積變化范圍為0～2．57μl／kg，AC5＋的質(zhì)量體積變化范圍為0～7．20μl／kg，AC5－的質(zhì)量體積變化范圍為0～6．75μl／kg。

由于海底沉積物中AC4＋、AC4－、AC5＋和AC5－的質(zhì)量體積低且多數(shù)站位未檢出，本文重點(diǎn)討論AC1、AC2和AC3質(zhì)量體積的頻率變化特征。在頻率圖上 （圖2），AC1顯示明顯的雙峰特征，低峰值區(qū)的質(zhì)量體積范圍介于2．4～400μl／kg之間，峰值為160μl／kg，高值峰區(qū)的質(zhì)量體積范圍介于400～1004．19μl／kg之間，峰值為650μl／kg，AC2和 AC3均顯示單峰正偏態(tài)分布，峰值分別為3．5μl／kg和1．8μl／kg （圖2）。

在相關(guān)性上，AC1與酸解重?zé)N氣體AC＋2（∑（AC2～AC5））之間顯示弱的正相關(guān)，相關(guān)系數(shù)為0．352，而且數(shù)據(jù)點(diǎn)明顯分為兩組：一組AC1質(zhì)量體積小于400μl／kg，AC＋2質(zhì)量體積隨著AC1質(zhì)量體積的增加而增加；另一組AC1質(zhì)量體積大于400μl／kg，隨著AC1質(zhì)量體積的增加，AC＋2質(zhì)量體積變化不明顯，在9～25μl／kg之間變化 （圖3）。而重?zé)N氣體之間則顯示很高的正相關(guān)關(guān)系，如AC2和AC3之間顯示明顯的正相關(guān)關(guān)系，相關(guān)系數(shù)為0．9414（圖4）。

研究表明，在2000～3000m深度，乙烷、丙烷等重?zé)N組分均被嚴(yán)重生物降解，產(chǎn)生大量CO2，導(dǎo)致其質(zhì)量體積降低，而甲烷不受生物降解影響，質(zhì)量體積沒(méi)有變化［5，6］。研究區(qū)AC1的雙峰分布及其與重?zé)N氣體弱的相關(guān)性表明，代表干組分的AC1與代表濕組分的AC2和AC3等可能具有不同演化特征。因此可以推斷，在AC1質(zhì)量體積大于400μl／kg異常區(qū)，明顯有從深部油氣源區(qū)滲漏上升的甲烷氣體加入，而由于深部生物降解的影響，重?zé)N氣體質(zhì)量體積明顯降低，到達(dá)海底表面的量也明顯偏低，這解釋了AC1與重?zé)N氣體AC＋2之間相關(guān)性。如果存在深部重?zé)N氣體生物降解，伴隨降解應(yīng)該有CO2產(chǎn)生并且與甲烷氣體一道到達(dá)海底表面。這些CO2到達(dá)海底后可以形成自生碳酸鹽，也可以通過(guò)CO2還原形成生物成因甲烷。筆者對(duì)研究區(qū)海底沉積物CaCO3含量分析結(jié)果表明，CaCO3含量異常區(qū)與AC1異常區(qū)具有很好的對(duì)應(yīng)關(guān)系，證明在AC1異常區(qū)有與甲烷一起到達(dá)海底表面CO2的貢獻(xiàn)。這些CO2是與甲烷同源的重?zé)N類氣體在深部生物降解的產(chǎn)物。

圖3 南黃海中部海底沉積物AC1與質(zhì)量體積相關(guān)圖

圖4 南黃海中部海底沉積物AC2與AC3質(zhì)量體積相關(guān)圖

3．2 甲烷碳同位素組成

由于研究區(qū)海底沉積物樣品WC1總體體積分?jǐn)?shù)低，只在3個(gè)高體積分?jǐn)?shù)站位測(cè)得了WC1的碳同位素組成，δ13C1變化范圍為－71．81‰～－89．18‰。

研究區(qū)435個(gè)站位海底沉積物AC1碳同位素組成δ13C1總體變化范圍是－46．7‰～－24．9‰，其中，在AC1異常區(qū) （大于400μl／kg）110個(gè)站位樣品中，δ13C1變化范圍為－46．7‰～－26．1‰，在AC1背景區(qū) （小于400μl／kg）325個(gè)站位樣品δ13C1變化范圍為－40．9‰～－24．9‰。異常區(qū)與背景區(qū)δ13C1變化范圍總體相當(dāng)，均大于－50‰。

3．3 烴類氣體的成因類型

海底沉積物烴類氣體的成因類型包括有生物成因、熱成因，以及二者的混合成因。生物成因的烴類氣體以甲烷為主，乙烷等重?zé)N類氣體含量明顯偏低，濕度比V［∑ （C2～C5）］∶V［∑ （C1～C5）］×100%小于0．1%，不飽和烴類含量高，V（乙烷）∶V（乙烯）小于1，δ13C1值小于－50‰，而V（C1）∶V（C2＋C3）大于1000；熱成因烴類氣體組分中甲烷、乙烷、丙烷、丁烷、戊烷等均具有一定比例。濕度比大于5．0%，不飽和烴類沒(méi)有或很少，V（乙烷）∶V（乙烯）大于10。δ13C1值大于－50‰，而V（C1）∶V （C2＋C3）小于50［6，7］。

在南黃海中部，3個(gè)WC1體積分?jǐn)?shù)高值站位頂空烴類氣體組合V（WC1）∶V（WC2＋WC3）變化范圍為1227～149941，濕度比V ［∑ （WC2～WC5）］∶V ［∑ （WC1～WC5）］×100%變化范圍為0．002%～0．0854%，頂空V（乙烷）∶V（乙烯）的變化范圍為0．00～0．28，以及 WC1碳同位素組成δ13C1變化范圍為－71．81‰～－89．18‰，顯示典型生物成因烴類氣體特征；其他站位頂空烴類氣體組合變化范圍為2．88～2059，濕度比變化范圍為0．04%～28．8%，頂空V（乙烷）∶V（乙烯）的變化范圍為0．00～49．81，顯示生物成因烴類氣體為主，但存在有混合成因的烴類氣體。

圖5中按照頂空甲烷體積分?jǐn)?shù)由高到低的順序給出了頂空V（乙烷）∶V（乙烯）的變化，從中可見(jiàn)，頂空烴類氣體主要屬于生物成因類型，少量屬于混合成因，其中只有2個(gè)站位對(duì)應(yīng)的頂空V（乙烷）∶V（乙烯）顯示熱成因類型。

在南黃海中部海底沉積物AC1質(zhì)量體積大于400μl／kg的異常區(qū)，酸解烴類氣體組合V（AC1）∶V（AC3）變化范圍為10．96～59．67，AC1碳同位素組成δ13C1變化范圍為－46．7‰～－26．1‰，在Bernard圖解上，所有樣品點(diǎn)落入熱成因烴類范圍，沒(méi)有明顯生物成因烴類的特征 （圖6）。濕度比V［∑（AC2～AC5）∶V ［∑ （AC1～AC5）］×100%變化范圍為1．76%～9．44%、酸解V （乙烷）∶V（乙烯）的變化范圍為13．32～50．7，均顯示以熱成因?yàn)橹鞯奶卣?；在AC1質(zhì)量體積小于400μl／kg背景區(qū)，酸解吸附氣體組合變化范圍為3．60～60，甲烷碳同位素組成δ13C1變化范圍為－40．9‰～－24．9‰，在Bernard圖解上，所有樣品點(diǎn)落入熱成因烴類范圍，沒(méi)有明顯生物成因烴類的特征（圖6）。濕度比變化范圍為1．63～21%、酸解V（乙烷）∶V（乙烯）的變化范圍為0．33～68．48，仍顯示以熱成因?yàn)橹?，部分屬于混合成因的特征，但一些站位不飽和稀烴組分增加，顯示有明顯生物成因烴類氣體的貢獻(xiàn)，但只限于AC1低質(zhì)量體積的站位。

圖5 南黃海中部海底沉積物頂空V （乙烷）∶V （乙烯）比值與WC1體積分?jǐn)?shù)變化圖

圖6 南黃海中部海底沉積物酸解烴類氣體Bernard圖解 （圖版底圖參見(jiàn)文獻(xiàn) ［7］）

Abrams［8］利用甲烷與甲烷碳同位素組成數(shù)據(jù)將烴類氣體分為3類：類型Ⅰ是低甲烷質(zhì)量體積的樣品 （一般甲烷質(zhì)量體積低于200μl／kg），甲烷富集13C （δ13C1＞－45‰），類型Ⅱ是具有高甲烷質(zhì)量體積的樣品 （一般甲烷質(zhì)量體積大于1000μl／kg），甲烷虧損13C （δ13C1＜－55‰），代表生物成因氣或生物混源氣；類型A具有高的甲烷質(zhì)量體積 （一般甲烷質(zhì)量體積高于200μl／kg），甲烷碳同位素組成在熱成因烴類范圍 （－35‰～－55‰），指示熱成因滲漏的存在。南黃海中部海底沉積物中，酸解烴甲烷背景區(qū)部分落入類型A區(qū)，其余大部落入類型Ⅰ區(qū)，酸解烴甲烷異常區(qū)的樣品全部落入類型A區(qū) （圖7）。這些落入類型A區(qū)的樣品中的酸解烴類氣體可以認(rèn)為是深部熱成因烴類氣體向上運(yùn)移到地表環(huán)境后賦存在海底沉積物中烴類氣體。背景區(qū)的樣品多數(shù)在類型Ⅰ區(qū)內(nèi)，但有些樣品明顯靠近類型A區(qū)。這些樣品有可能是深部熱成因甲烷氣體在運(yùn)移過(guò)程中遭受了微生物氧化導(dǎo)致其質(zhì)量體積降低，但同位素組成仍保留熱成因的特征。

圖8中按照甲烷質(zhì)量體積由高到低的順序給出了酸解V（乙烷）∶V（乙烯）的變化。在AC1質(zhì)量體積大于400μl／kg的異常區(qū)主要為熱成因，而在小于400μl／kg的背景區(qū)則隨著AC1質(zhì)量體積的降低，表現(xiàn)為由熱成因混合成因生物成因的過(guò)渡，當(dāng)甲烷質(zhì)量體積低于180μl／kg時(shí)，開(kāi)始出現(xiàn)混合成因甲烷，而當(dāng)AC1質(zhì)量體積低于11．5μl／kg時(shí)，開(kāi)始出現(xiàn)生物成因甲烷。

圖7 南黃海中部海底沉積物吸附氣甲烷碳同位素組成分類圖 （圖版底圖參考文獻(xiàn) ［7］）

圖8 南黃海中部海底沉積物酸解V （乙烷）∶V （乙烯）與WC1質(zhì)量體積變化圖

以上特征說(shuō)明，在南黃海中部2種不同存在狀態(tài)的烴類氣體具有不同的成因特征，其中，海底沉積物中游離態(tài)存在的頂空烴類氣體主要為生物成因類型，代表著海底正在進(jìn)行的微生物生烴過(guò)程，其中3個(gè)WC1高體積分?jǐn)?shù)的站位的分布與南黃海海底淺層氣分布區(qū)相對(duì)應(yīng)［8～10］；而以吸附態(tài)存在的酸解烴類氣體主要為熱成因類型，并且海底沉積物AC1異常區(qū)位于中部隆起區(qū)的西南部，靠近中部隆起與南部坳陷交接部位 （圖1）。近年來(lái)研究表明，南黃海盆地中部隆起區(qū)中－古生界發(fā)育多套有油氣潛力的生儲(chǔ)蓋組合，具有形成大型油氣藏的地質(zhì)條件［4，11，12］。從酸解烴類氣體成因類型和異常區(qū)的分布與構(gòu)造位置的關(guān)系，筆者認(rèn)為南黃海中部海底沉積物AC1異常區(qū)的形成可能與深部油氣的向上滲漏有關(guān)，代表了深部油氣沿構(gòu)造交接部位向海底表面滲漏的產(chǎn)物，預(yù)示著在南黃海中部隆起區(qū)，特別是在AC1異常區(qū)的深部可能有中－古生界油氣存在。

4 結(jié) 論

1）南黃海中部海底沉積物頂空烴類氣體以WC1為主，WC2等重?zé)N氣體組分體積分?jǐn)?shù)偏低，其中存在3個(gè)WC1體積分?jǐn)?shù)的高值站位，分別位于研究區(qū)的西南部和東南部。頂空烴類氣體主要為生物成因類型。

2）南黃海中部海底沉積物AC1質(zhì)量體積的頻率分布具有明顯的雙峰特征，而AC2和AC3則顯示單峰正偏態(tài)分布；在相關(guān)性上，AC1與重?zé)N類氣體顯示弱的正相關(guān)，而重?zé)N氣體AC2和AC3之間的顯示明顯的正相關(guān)關(guān)系，表明AC1與重?zé)N類氣體具有不同的成因和演化特征。

3）南黃海中部海底沉積酸解烴類氣體主要為熱成因類型，但隨著AC1質(zhì)量體積的降低，出現(xiàn)混合成因類型，在一些站位不飽和稀烴組分增加，顯示有生物成因類型烴類氣體的貢獻(xiàn)。

4）南黃海中部海底沉積物WC1的高值站位位置與南黃海中部海底淺層生物氣分布區(qū)相對(duì)應(yīng)，而AC1異常區(qū)位于中部隆起區(qū)的西南部，靠近中部隆起與南部坳陷交接部位，可能代表了深部油氣沿構(gòu)造交接部位向海底表面上升滲漏的產(chǎn)物，同時(shí)也預(yù)示著在南黃海中部區(qū)，特別是在AC1異常區(qū)的深部可能存在有油氣。

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