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    二級(jí)處理出水中DOM在粉煤灰改性SAT系統(tǒng)中的去除

    2012-09-02 08:34:36趙慶良謝春媚魏亮亮
    關(guān)鍵詞:芳香性粉煤灰去除率

    趙慶良,謝春媚,魏亮亮,賈 婷,王 琨

    (1.哈爾濱工業(yè)大學(xué)市政環(huán)境工程學(xué)院,150090哈爾濱;2.哈爾濱工業(yè)大學(xué)城市水資源與水環(huán)境國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,150090哈爾濱)

    城市污水處理廠二級(jí)處理出水經(jīng)土壤含水層處理(SAT)回灌地下具有投資小、能耗低、處理效率高等優(yōu)點(diǎn),已成為許多干旱地區(qū)解決水資源短缺的有效途徑[1-3].目前,國內(nèi)外研究者針對(duì)污染物在SAT中的去除開展了大量研究[4-6].二級(jí)處理出水中的溶解性有機(jī)物(DOM)由于是再生水加氯消毒過程中最主要的消毒副產(chǎn)物前體物質(zhì)而備受關(guān)注[7-9].SAT系統(tǒng)對(duì)二級(jí)處理出水DOM的去除歸功于土壤吸附及土壤生物降解作用[10],其中較弱的土壤吸附作用限制了SAT處理效率的提升[11-12].Cha等[13]曾通過在SAT系統(tǒng)中添加鋼渣對(duì)SAT系統(tǒng)進(jìn)行改性,并使DOM去除率明顯提高.作為工業(yè)廢物,粉煤灰已被廣泛用于農(nóng)業(yè)、建筑工程、道路工程以及廢水處理,其作為吸附劑具有產(chǎn)量巨大、廉價(jià)易得、比表面積大、吸附能力強(qiáng)等優(yōu)點(diǎn),同時(shí)可達(dá)到廢物資源綜合利用的目的[14-15].本實(shí)驗(yàn)通過在SAT系統(tǒng)中加入比表面積較大的粉煤灰(FA)對(duì)其進(jìn)行改性,通過對(duì)土壤與粉煤灰的混合比例、土壤層與粉煤灰層組合方式等的研究,借助于紫外254 nm處的吸光度(UV254)、溶解性有機(jī)碳(DOC)、比紫外吸收值(SUVA)及三維熒光光譜(EEM)技術(shù)對(duì)二級(jí)處理出水中三鹵甲烷(THMs)前體物的去除規(guī)律進(jìn)行了探討,旨在尋找一條廉價(jià)高效的二級(jí)處理出水資源化途徑.

    1 實(shí)驗(yàn)

    1.1 實(shí)驗(yàn)材料

    本實(shí)驗(yàn)用水取自哈爾濱市W污水處理廠二級(jí)生化出水,污水組分主要以生活污水為主并含有少量的工業(yè)廢水,水樣取回后用棕色瓶盛裝于4℃條件下保存.試驗(yàn)期間二級(jí)處理出水水質(zhì)參數(shù)平均值如表1所示.

    表1 W污水處理廠二級(jí)處理出水水質(zhì)參數(shù)

    SAT系統(tǒng)所裝土樣采自松花江干涸的河床,其干體積質(zhì)量為1.45 g/cm3,孔隙度為0.30,有機(jī)質(zhì)質(zhì)量分?jǐn)?shù)為4.1%,土壤顆粒中砂粒、粉粒及粘粒的比例分別為49.3%,44.5%和6.2%.土樣裝填采用擾動(dòng)土法,即將土樣風(fēng)干、混合均勻后分別以1.45 g/cm3干體積質(zhì)量分層裝填到柱內(nèi),每3 cm裝填1層,并夯實(shí).

    實(shí)驗(yàn)粉煤灰取自哈爾濱第三發(fā)電廠,X射線熒光光譜(XRF)分析結(jié)果表明,該粉煤灰化學(xué)組分為:SiO2(55.7%)、Al2O3(25.9%)、CaO(3.7%)、Fe2O3(3.3%)、K2O(2.4%)、TiO2(0.7%)、MgO(0.3%)、Na2O(0.2%)和燒失量(LOI)(5.4%),屬堿性粉煤灰.其BET(Brunauer-Emmett-Teller)面積介于1.25~15.61 m2/g,平均值為2.24 m2/g.總密度介于850~960 kg/m3.該粉煤灰主要組成為:石英(SiO2)、磷酸鋁鈉(Na4Al2Si2O9)、莫來石(Al6Si2O13)、氧化鐵(Fe2O3)、氧化鋁(Al2O3)、磁鐵礦(Fe3O4)等.掃描電子顯微鏡(SEM)實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示實(shí)驗(yàn)所用粉煤灰粒徑多為1~40 μm.

    1.2 實(shí)驗(yàn)方法

    1.2.1 三鹵甲烷生成勢(shì)的測定方法

    三鹵甲烷生成勢(shì)(THMFP)的測定采用EPA標(biāo)準(zhǔn)方法5710B[16].氯化前調(diào)節(jié)待測水樣DOC質(zhì)量濃度至1.0 mg/L,然后加入磷酸緩沖溶液使其pH維持在7±0.2,最后加入適量的NaClO對(duì)水樣進(jìn)行氯化,NaClO的投加量按公式[Cl2]=(3×[DOC])+(7.5×[NH4+])[17]計(jì)算確定.將水樣放入生化培養(yǎng)箱中避光氯化120 h((20.0±0.5)℃),120 h后立即加入Na2SO3來結(jié)束氯化反應(yīng),并馬上檢測THMs.

    1.2.2 三維熒光光譜測定方法

    二級(jí)處理出水和粉煤灰改性SAT系統(tǒng)出水EEM的測定采用Jasco FP-6500型熒光分光光度計(jì)(狹縫寬度為5 nm).激發(fā)波長(λex)掃描范圍為220~400 nm,步長5 nm,發(fā)射波長(λem)掃描范圍為280~480 nm,步長1 nm.測定前各水樣DOC質(zhì)量濃度均調(diào)至1 mg/L.

    1.2.3 其他水質(zhì)參數(shù)測定方法

    所有水樣在測定前均經(jīng)過0.45 μm的硝酸纖維膜真空過濾,于4℃冰箱中保存.DOC采用日本島津公司TOC-5000型總有機(jī)碳分析儀測定.UV254采用T6新世紀(jì)紫外可見分光光度計(jì)(北京普析通用儀器有限責(zé)任公司)測定.SUVA以(UV254/ρ(DOC))×100計(jì)算.

    1.3 實(shí)驗(yàn)裝置

    SAT系統(tǒng)由5根相互獨(dú)立、并聯(lián)運(yùn)行的有機(jī)玻璃柱(長為55 cm、直徑為10 cm)構(gòu)成(圖1),以便對(duì)比分析.SFA1中填充有體積比為3∶1的土壤與粉煤灰混勻物,SFA2中土壤與粉煤灰混勻且體積比為1∶1,而SFA3和SFA4柱上部25 cm中均填充單純的土壤,SFA3下半部分為體積比為3∶1的土壤和粉煤灰混勻物,SFA4柱下半部分填充有體積比為1∶1的土壤和粉煤灰混合物,SO柱完全用土壤填充.為避免藻類生長,用錫箔紙包裹柱子表面,實(shí)驗(yàn)用粉煤灰未進(jìn)行任何預(yù)處理.

    進(jìn)水由蠕動(dòng)泵提升至粉煤灰改性SAT系統(tǒng),系統(tǒng)在2 cm水頭的重力流條件下運(yùn)行,SAT平均濾速為0.5 mL/min.采用16 h通水及8 h不通水的干濕期交替運(yùn)行方式.

    圖1 模擬的粉煤灰改性SAT系統(tǒng)示意圖

    2 結(jié)果及討論

    2.1 粉煤灰改性SAT系統(tǒng)對(duì)二級(jí)處理出水DOC的去除

    由圖2可以看出,在運(yùn)行初期(1~10 d)系統(tǒng)SFA1-SFA4出水DOC值下降顯著,但明顯高于SO柱出水對(duì)應(yīng)的DOC值.該實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,SFA1-SFA4柱填充粉煤灰中有機(jī)物的瀝出導(dǎo)致了運(yùn)行初期出水DOC值偏高.因此,在利用粉煤灰前有必要對(duì)其進(jìn)行適當(dāng)?shù)那疤幚?系統(tǒng)穩(wěn)定運(yùn)行的10~60 d內(nèi),SFA1-SFA4及SO系統(tǒng)出水DOC平均值分別為6.8、5.5、7.3、4.8和7.7 mg·L-1.其中去除效果最好的SFA4柱對(duì)DOC的平均去除率可達(dá)62.5%(進(jìn)水DOC平均質(zhì)量濃度為12.8 mg/L).與相關(guān)研究結(jié)果(詳見表2)比較可見(其中Cha等[13]的研究對(duì)象為爐渣改性SAT系統(tǒng)),0.5 m的粉煤灰改性SAT系統(tǒng)能大幅提高傳統(tǒng)SAT系統(tǒng)的DOC去除率,工程意義顯著.通過SFA1和SFA2的對(duì)比實(shí)驗(yàn)可得出粉煤灰添加量的增加可提高DOC的去除率,這與粉煤灰具有良好的吸附性能有關(guān).在相同粉煤灰添加量下,上層25 cm段設(shè)置土壤層的SFA4柱對(duì)DOC的去除效果明顯優(yōu)于SFA1柱,表明粉煤灰的加入影響了傳統(tǒng)SAT系統(tǒng)的生物活性,這與Cha等[13]的研究結(jié)果相似,以鋼渣為添加劑改性傳統(tǒng)SAT系統(tǒng)時(shí),系統(tǒng)中的微生物活性會(huì)受到鋼渣的影響.由于SAT系統(tǒng)中生物降解作用占主導(dǎo)地位[18-19],上層25 cm土壤層的設(shè)置對(duì)粉煤灰改性SAT系統(tǒng)DOC的高效去除意義重大.而SFA3柱對(duì)DOC的去除效果優(yōu)于SO柱卻低于SFA1柱,可能是由于粉煤灰的添加量過少所致.由此可知,在改性SAT過程中粉煤灰的添加雖能大幅度增強(qiáng)系統(tǒng)對(duì)DOM的去除作用,但應(yīng)保證盡量不影響系統(tǒng)中較強(qiáng)的生物降解作用.

    圖2 SFA1-4及SO系統(tǒng)出水DOC值隨運(yùn)行時(shí)間的變化

    表2 國內(nèi)外人工地下水回灌相關(guān)研究的DOC去除效果

    2.2 粉煤灰改性SAT系統(tǒng)對(duì)二級(jí)處理出水UV254的去除

    UV254常用于表征具有C=C、C=O雙鍵的酚類、多環(huán)芳烴、芳香酮、芳香醛等物質(zhì)的含量,其值可代表水樣中能與氯發(fā)生取代反應(yīng)的有機(jī)物含量.粉煤灰改性SAT系統(tǒng)對(duì)二級(jí)處理出水UV254的去除情況與DOC的去除情況較為相似(圖3),在系統(tǒng)運(yùn)行的最初1~10 d內(nèi),SFA1-SFA4出水UV254值均高于二級(jí)處理出水,表明粉煤灰瀝出物中的芳香性物質(zhì)嚴(yán)重影響到SAT出水水質(zhì).

    5組SAT系統(tǒng)中SO柱對(duì)二級(jí)處理出水UV254的去除達(dá)到平衡所需時(shí)間最長,約為20 d,表明土壤微生物生長緩慢,需較長時(shí)間的馴化以去除UV254,而粉煤灰較強(qiáng)的吸附作用使得SFA1-SFA4系統(tǒng)達(dá)到去除平衡的時(shí)間大為縮短.粉煤灰改性SAT系統(tǒng)運(yùn)行約15 d后,系統(tǒng)對(duì)二級(jí)處理出水UV254的平均去除率分別為SFA4(47.2%)>SFA2(34.9%)>SFA3(33.0%)>SFA1(26.2%)>SO(25.3%),粉煤灰改性SAT系統(tǒng)對(duì)UV254的去除意義顯著,表明粉煤灰在一定程度上可以改善土壤對(duì)二級(jí)處理出水中芳香性物質(zhì)吸附性能較弱的缺點(diǎn).

    圖3 SFA1-4及SO系統(tǒng)出水UV254值隨運(yùn)行時(shí)間的變化

    單獨(dú)對(duì)比SFA2和SFA1(或SFA4和SFA3)系統(tǒng)對(duì)二級(jí)處理出水UV254的去除情況發(fā)現(xiàn),粉煤灰添加量的增加使得SAT系統(tǒng)對(duì)二級(jí)處理出水中芳香性物質(zhì)的去除大幅增加.另外,與DOC的去除相比較,SFA4較SFA1、SFA2系統(tǒng)對(duì)二級(jí)處理出水UV254的去除明顯提升,表明粉煤灰的填充方式對(duì)二級(jí)處理出水芳香性物質(zhì)的去除影響較大.此外,SFA4柱較單純填有土壤的SO柱對(duì)二級(jí)處理出水UV254的去除率提升了21.3%,也反映出粉煤灰的添加可促進(jìn)芳香性物質(zhì)的去除,這與Westerhoff等[2]的研究結(jié)果一致,他們指出生物降解更易去除低相對(duì)分子質(zhì)量、非芳香性的DOC,而高相對(duì)分子質(zhì)量、芳香性物質(zhì)更易被礦物吸附去除.SO柱對(duì)二級(jí)處理出水中芳香性物質(zhì)的去除與SFA1柱相當(dāng),表明生物降解作用對(duì)二級(jí)處理出水中芳香性物質(zhì)亦有一定的去除作用.由于粉煤灰的投量及填充方式對(duì)改性SAT系統(tǒng)對(duì)芳香性物質(zhì)的去除均有較大影響,故柱子頂層25 cm土壤層的設(shè)置十分必要.

    由圖4可見,在運(yùn)行初期,SFA1-2柱出水SUVA值波動(dòng)較大,而其他3組柱子出水SUVA值較穩(wěn)定.由于粉煤灰的填充方式對(duì)二級(jí)處理出水芳香性物質(zhì)去除的影響較大,導(dǎo)致SFA1-2系統(tǒng)在運(yùn)行初期1~10 d中DOC與UV254的去除率差異較大,使得出水SUVA值較其他系統(tǒng)波動(dòng)明顯.各SAT系統(tǒng)出水SUVA值在運(yùn)行穩(wěn)定后趨于增長(SO柱增幅最小),該結(jié)果表明粉煤灰改性SAT系統(tǒng)在運(yùn)行初始階段對(duì)DOM中芳香性物質(zhì)的去除以吸附為主;隨著SAT系統(tǒng)中微生物的逐漸生長,其對(duì)DOM中芳香性較低的小分子物質(zhì)的降解作用逐漸加強(qiáng),導(dǎo)致SAT出水總體芳香性升高.該實(shí)驗(yàn)結(jié)果與Westerhoff[2]及Rauch[11]等的研究結(jié)果相符,他們指出SAT處理過程對(duì)相對(duì)分子質(zhì)量較高、疏水性較強(qiáng)有機(jī)物的優(yōu)先吸附將有效降低出水SUVA值;而相對(duì)分子質(zhì)量較低、極性較強(qiáng)的DOC更易被生物降解,其結(jié)果可以使組分的SUVA值上升.

    圖4 SFA1-4及SO系統(tǒng)出水SUVA值隨運(yùn)行時(shí)間的變化

    2.3 粉煤灰改性SAT系統(tǒng)對(duì)二級(jí)處理出水THMFP的去除

    圖5所示為粉煤灰改性SAT系統(tǒng)出水THMFP隨運(yùn)行時(shí)間的變化.當(dāng)系統(tǒng)運(yùn)行穩(wěn)定后(SO柱從第17天起算,SFA1-SFA4從第11天起算),SFA1-4及SO柱出水THMFP的平均值分別為370.4、269.3、435.5、265.2和451.4 μg·L-1,與DOC的去除趨勢(shì)較一致.與SFA4柱相比,SFA1及SFA2雖然對(duì)二級(jí)處理出水DOC的去除率較低,但其對(duì)THMs前體物的去除效果均較好,特別是SFA2系統(tǒng)對(duì)進(jìn)水中THMFP的去除率達(dá)到了SFA4柱的水平(SFA2為57.4%,SFA4為58.0%).該實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,粉煤灰的加入對(duì)二級(jí)處理出水中的THMs前體物質(zhì)的去除意義明顯.

    圖5 SFA1-4及SO系統(tǒng)出水THMFP值隨運(yùn)行時(shí)間的變化

    三鹵甲烷生成活性(STHMFP)(μg/mg)是單位質(zhì)量有機(jī)物(DOC)的THMFP,代表了有機(jī)物與氯反應(yīng)生成THMs的能力[23-24].圖6所示為粉煤灰改性SAT系統(tǒng)出水STHMFP值隨運(yùn)行時(shí)間變化圖.SFA1-SFA4及SO柱出水STHMFP平均值從高到低依次為SO(61.3)>SFA3(58.9)>SFA 4(55.1)>SFA1(53.0)>SFA2(47.7),其中只有SFA2柱出水STHMFP低于二級(jí)處理出水對(duì)應(yīng)的STHMFP值(49.8 μg·mg-1).薛爽[25]等的研究指出,傳統(tǒng)SAT系統(tǒng)雖能有效去除二級(jí)處理出水中的THMs前體物質(zhì),但在處理過程中優(yōu)先降解DOM中非芳香性物質(zhì),使得出水STHMFP升高.故SO柱出水較高的STHMFP與SO柱中較強(qiáng)的生物降解作用有關(guān),這也是SFA3及SFA4柱出水STHMFP值較高的主要原因.單純從出水STHMFP來看,粉煤灰的添加對(duì)降低SAT系統(tǒng)出水STHMFP具有實(shí)際意義.

    圖6 SFA1-4及SO系統(tǒng)出水STHMFP值隨時(shí)間變化

    2.4 粉煤灰改性SAT系統(tǒng)對(duì)二級(jí)處理出水三維熒光光譜的影響

    EEM光譜被廣泛應(yīng)用于自然水體及土壤中DOM化學(xué)組成分析.根據(jù)Chen[26]等的研究,可將EEM光譜圖劃分為5個(gè)區(qū)域,其中區(qū)域Ⅰ(λex/λem=λ220~250/λ280~330)為色氨酸類芳香性蛋白質(zhì),區(qū)域Ⅱ(λex/λem=λ220~250/λ330~380)為絡(luò)氨酸類芳香性蛋白質(zhì),區(qū)域Ⅲ為富里酸類物質(zhì)(λex/λem=λ220~250/λ380~480),區(qū)域Ⅳ為微生物瀝出物(λex/λem=λ250~280/λ290~380),腐殖酸類物質(zhì)為區(qū)域Ⅴ(λex/λem=λ>250/λ380~480).圖7所示為SFA1-4、SO柱出水及二級(jí)處理出水對(duì)應(yīng)的EEM光譜圖,根據(jù)低濃度時(shí)熒光強(qiáng)度與物質(zhì)濃度成線性關(guān)系可對(duì)SAT系統(tǒng)出水中DOM的去除情況進(jìn)行研究.

    圖7 SFA1-4及SO系統(tǒng)出水及二級(jí)處理出水熒光光譜圖

    根據(jù)Chen等[26]的研究,利用EEM光譜得到的數(shù)據(jù)可以進(jìn)行定量計(jì)算,得到某一特定結(jié)構(gòu)的相對(duì)含量,即熒光區(qū)域積分法(FRI分析法).FRI分析法是利用EEM光譜的所有熒光強(qiáng)度數(shù)據(jù),根據(jù)標(biāo)準(zhǔn)化合物的熒光光譜將EEM光譜圖劃分為5個(gè)區(qū)域(如上所列),通過計(jì)算特定區(qū)域標(biāo)準(zhǔn)體積(Φi,n)量化EEM光譜,Φi,n表示具有相似性質(zhì)的DOM的累計(jì)熒光強(qiáng)度,可反映出對(duì)應(yīng)這一區(qū)域特定結(jié)構(gòu)物質(zhì)的相對(duì)含量,ΦT,n表示整體積分區(qū)域的累計(jì)熒光強(qiáng)度.Φi,n、ΦT,n由以下公式進(jìn)行計(jì)算:

    Ⅰ(λexλem)為每一激發(fā)-發(fā)射波長對(duì)應(yīng)的熒光強(qiáng)度;MFi為一區(qū)域修正系數(shù),其值等于某一區(qū)域積分面積占總積分面積比例的倒數(shù).二級(jí)處理出水及SAT系統(tǒng)出水EEM光譜圖對(duì)應(yīng)的FRI分析結(jié)果如表3所示.

    表3 SFA1-4及SO系統(tǒng)出水及二級(jí)處理出水EEM光譜Φi,n值分布10-6AU·nm2·(mg/L)-1

    由ΦT,n值可見,SO柱出水總熒光強(qiáng)度較二級(jí)處理出水上升了9.5%,SFA1-SFA4出水總熒光強(qiáng)度較二級(jí)處理出水均有所下降,去除率介于12.9%~31.5%,其中SFA4柱出水總熒光強(qiáng)度最低.因此總體上看,粉煤灰吸附作用與土壤層生物作用的結(jié)合能提高SAT系統(tǒng)對(duì)二級(jí)處理出水中DOM的去除效果.

    由Φi,n值分布可見,各系統(tǒng)出水中絡(luò)氨酸類芳香性蛋白質(zhì)、富里酸類物質(zhì)、微生物瀝出物及腐殖酸類物質(zhì)含量均較高,其中富里酸類物質(zhì)對(duì)出水熒光強(qiáng)度的貢獻(xiàn)最大.SFA1-SFA4對(duì)二級(jí)處理出水中富里酸和腐殖酸類物質(zhì)去除情況較一致,從高到低依次為SFA4>SFA3>SFA2>SFA1,SO柱對(duì)富里酸類物質(zhì)不能有效去除,對(duì)腐殖酸類物質(zhì)的去除率也僅為5.2%,由此可見,粉煤灰的添加可有效改善傳統(tǒng)土壤柱對(duì)腐殖酸及富里酸類物質(zhì)去除效果不佳的缺陷.對(duì)比SFA2及SFA1系統(tǒng)對(duì)腐殖酸和富里酸類物質(zhì)的去除情況,可發(fā)現(xiàn)增加粉煤灰的添加量可提高系統(tǒng)對(duì)腐殖酸及富里酸類物質(zhì)的去除效果.SFA4(SFA3)與SFA2(SFA1)的對(duì)比表明,保留上層25 cm的土壤層能有效提高系統(tǒng)對(duì)這兩種物質(zhì)的去除.有研究指出[27],區(qū)域Ⅲ富里酸類物質(zhì)和區(qū)域V腐殖酸類物質(zhì)熒光強(qiáng)度的降低表明芳香性結(jié)構(gòu)物質(zhì)的去除及芳香性化合物中吸電子基團(tuán)的增加,因此,粉煤灰改性SAT系統(tǒng)對(duì)這兩類物質(zhì)的有效去除對(duì)SAT出水THMFP的控制意義顯著.

    有研究指出,區(qū)域Ⅱ的熒光性物質(zhì)中含有大量芳香性較高的多酚類物質(zhì)[28],因此對(duì)出水的THMFP有較大影響.由Φi,n值可見,SO柱出水區(qū)域Ⅱ的熒光強(qiáng)度較二級(jí)處理出水有所增大,SFA1-SFA4系統(tǒng)對(duì)區(qū)域Ⅱ熒光強(qiáng)度的去除率分別為25.5%、49.1%、33%、40.8%,可見粉煤灰的添加對(duì)區(qū)域Ⅱ?qū)?yīng)熒光物質(zhì)的去除效果十分顯著,且在相同的填充方式下,增大粉煤灰添加量可大幅提高去除效果.

    SFA3及SO柱出水EEM光譜圖中含有獨(dú)立的微生物瀝出物熒光特征峰,且強(qiáng)度較高,這與區(qū)域Ⅳ的Φi,n值計(jì)算結(jié)果相符.SFA2及SFA4柱微生物瀝出物的熒光強(qiáng)度相對(duì)較低,尤其是粉煤灰添加量最大的SFA2柱,這證明粉煤灰的添加影響了微生物在土壤中的活動(dòng),SFA3柱因保留了上層25 cm的土壤層且下層粉煤灰的添加量很少而對(duì)微生物影響較小.

    3 結(jié)論

    1)粉煤灰中含有的有機(jī)物在改性SAT系統(tǒng)運(yùn)行初期的瀝出致使出水DOC值升高,因此認(rèn)為在利用粉煤灰進(jìn)行SAT系統(tǒng)的改性前有必要對(duì)其進(jìn)行預(yù)處理.

    2)粉煤灰改性SAT系統(tǒng)對(duì)二級(jí)生化出水中DOC、UV254、THMFP的去除效果整體優(yōu)于傳統(tǒng)SAT系統(tǒng).增加粉煤灰的添加量對(duì)提高處理效果具有積極作用,但對(duì)土壤中微生物的活性會(huì)產(chǎn)生不利影響.實(shí)驗(yàn)中發(fā)現(xiàn),將土壤的生物降解作用與粉煤灰較強(qiáng)吸附性能有效結(jié)合可提升SAT系統(tǒng)處理效果.

    3)粉煤灰改性SAT系統(tǒng)可有效去除二級(jí)處理出水中的絡(luò)氨酸類芳香性蛋白質(zhì)、腐殖酸類及富里酸類物質(zhì),對(duì)降低系統(tǒng)出水THMFP值意義顯著.

    [1]CONROY O,QUANRUD D M,ELA W P,et al.Fate of wastewater effluent hER-Agonists and hER-Antagonists during soil aquifer treatment[J].Environ Sci Technol,2005,39(7):2287-2293.

    [2]WESTERHOFF P,PINNEY M.Dissolved organic carbon transformations during laboratory-scale groundwater recharge using lagoon-treated wastewater[J].Waste Management,2000,20(1):75-83.

    [3]林春野,何孟常.污水土壤含水層處理系統(tǒng)原理、管理、效率和應(yīng)用[J].環(huán)境污染治理技術(shù)與設(shè)備,2006,7(2):1-8.

    [4]MAENG S K,SHARMA S K,LEKKERKERKER-TEUNISSEN K,et al.Occurrence and fate of bulk organic matter and pharmaceutically active compounds in managed aquifer recharge:a review[J].Wat Res,2011,doi:10.1016/j.watres.2011.02.017.

    [5]ARYE G,DROR I,BERKOWITZ B.Fate and transport of carbamazepine in soil aquifer treatment(SAT)infiltration basin soils[J].Chemosphere,2011,82:244-252.

    [6]PAVELIC P,DILLON P J,MUCHA M,et al.Laboratory assessment of factors affecting soil clogging of soil aquifer treatment systems[J].Wat Res,2011,doi:10.1016/j.watres.2011.03.027.

    [7]皮運(yùn)正,吳天寶,陳維芳.土壤含水層處理去除可吸附有機(jī)鹵化物的試驗(yàn)研究[J].重慶環(huán)境科學(xué),2000,22(1):31-33.

    [8]單連斌,趙離堪,張聰璐,等.地下回灌——污水回用的重要戰(zhàn)略[J].環(huán)境保護(hù)科學(xué),2003,29(116):9-12.

    [9]劉巍,劉翔,辛佳.再生水地下回灌過程中溶解性有機(jī)物的去除研究[J].農(nóng)業(yè)環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào),2009,28(11):2354-2358.

    [10]KOPCHYNSKI T,F(xiàn)OX P,ALSMALDI B,et al.Effects of soil type and effluent pre-treatment on soil aquifer treatment[J].Wat Sci Tech,1996,34(11):235-242.

    [11]RAUCH-WILLIAMS T,DREWES J E.Using soil biomass as an indicator for the biological removal of effluent-derived organic carbon during soil infiltration[J].Wat Res,2006,40:961-968.

    [12]FOX P,ABOSHANP W,ALSAMADI B.Analysis of soils to demonstrate sustained organic carbon removal during soil aquifer treatment[J].Environ Qual,2005,34(1):156-163.

    [13]CHA W,KIM J,CHOI H.Evaluation of steel slag for organic and inorganic removals in soil aquifer treatment[J].Wat Res,2006,40:1034-1042.

    [14]AHMARUZZAMAN M.A review on the utilization of fly ash[J].Progress in Energy and Combustion Science,2010,36:327-363.

    [15]PANDEY V C,SINGH N.Impact of fly ash incorporation in soil systems[J].Agriculture,Ecosystems and Environment,2010,136:16-27.

    [16]APHA.Standard methods for the examination of water and wastewater[M].17th ed.Washington D C:Am Public Health Assoc,1987.

    [17]KWON B,LEE S,CHO J,et al.Biodegradability,DBP formation,and membrane fouling potential of nature organic matter:characterization and controllability[J].Environ Sci Technol,2005,39(3):732-739.

    [18]魏亮亮.二級(jí)水中溶解性有機(jī)物在土壤含水處理中的遷移轉(zhuǎn)化[D].哈爾濱:哈爾濱工業(yè)大學(xué)市政環(huán)境工程學(xué)院,2006.

    [19]QUANRUD D M,ARNOLD R G,WILSON L G,et al.Fate of organics during column studies of soil aquifer treatment[J].Environ Eng,1996,133(4):314-321.

    [20]QUANRUD D M,HAFER J,KARPISCAK M M,et al.Fate of organics during soil-aquifer treatment:sustainability of removals in the field[J].Wat Res,2003,37:3401-3411.

    [21]AMY G,DREWES J E.Soil aquifer treatment(SAT)as a natural and sustainable wastewater reclamation/reuse technology:fate of wastewater effluent organic matter(EFOM)and trace organic compounds[J].Environ Monit Assess,2007,129(1/2/3):19-26.

    [22]趙慶良,薛爽,王麗娜.人工地下水回灌過程中溶解性有機(jī)物的去除及變化[J].環(huán)境科學(xué),2007,28(8):1726-1731.

    [23]ROSTAD C E,MARTIN B S,BARBER L B,et al.Effect of constructed wetland on disinfection byproducts:removal process and production of precursors[J].Environ Sci Technol,2000,34(13):2703-2710.

    [24]PANYAPINYOPOL B,MARHABA T F,KANOKKANTAPONG V,et al.Characterization of precursors to trihalomethanes formation in Bangkok source water[J].J Hazard Mater,2005,120(1/2/3):229-236.

    [25]薛爽,趙慶良,魏亮亮,等.土壤含水層處理對(duì)溶解性有機(jī)物及三鹵甲烷前體物的去除[J].科學(xué)通報(bào),2007,52(14):1635-1643.

    [26]CHEN W,WESTERHOFF P,LEENHEER J A,et al.Fluorescence excitation-emission matrix regional integration to quantify spectra for dissolved organic matter[J].Environ Sci Technol,2003,37:5701-5710.

    [27]UYGUNER C S,BEKBOLET M.Evaluation of humic acid photocatalytic degradation by UV-vis and fluorescence spectroscopy[J].Catal Today,2005,101:267-274.

    [28]MAIE N,SCULLY N M,PISANI O,et al.Composition of a protein-like fluorophore of dissolved organic matter in coastal wetland and estuarine ecosystems[J].Wat Res,2007,41:563-570.

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