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    探討多原子分子的Schr?dinger 方程組的嚴(yán)格解析解法——以血紅蛋白電離能的計(jì)算為例

    2012-07-02 00:50:36任愛娣王文信
    兵器裝備工程學(xué)報(bào) 2012年4期
    關(guān)鍵詞:電離能原子核原子

    任愛娣,王文信

    ( 海軍工程大學(xué)( 天津校區(qū)),天津 300450)

    眾所周知,許許多多科學(xué)家都研究過多原子分子Schr?dinger 方程組[1]

    其中:方程(1)是固定核的位置時(shí)電子運(yùn)動(dòng)方程;E 為所需要的能量;方程(2)是核運(yùn)動(dòng)方程;ε 為總能量;M 和N 分別代表原子核和電子的總數(shù);V 系靜電勢(shì)能。

    可見,方程組(1)和(2)的解是十分重要的。Bohr.N,Hartree.D.R ,F(xiàn)ock.B.A,Oppenheimer.J.R 和Born.M 等[1-5]的研究成果一直沿用到今天,極大地豐富了人類的知識(shí)寶庫。唐敖慶先生在文獻(xiàn)[1]中只是給出雙原子分子Schr?dinger 的近似解,雖然已經(jīng)給出雙原子分子、三原子分子和四原子分子的Schr?dinger 方程組的嚴(yán)格解析解[6],但是,這并不意味著能夠給出所有多原子分子Schr?dinger 方程組的嚴(yán)格解析解。那么對(duì)于任意一個(gè)多原子分子Schr?dinger 方程組究竟有沒有嚴(yán)格解析解呢? 至今沒見答案。為了能夠找到這個(gè)答案,筆者發(fā)展了我國(guó)著名科學(xué)家唐敖慶先生在文獻(xiàn)[1]中的方法,在超球坐標(biāo)系中,首先獲得了電子運(yùn)動(dòng)方程的嚴(yán)格解析解。從所得解中找到了原子核運(yùn)動(dòng)的所需的能量,自然就能夠求得原子核運(yùn)動(dòng)方程的嚴(yán)格解析解。又從所得解中找到總能量和電離能的計(jì)算公式,就能夠計(jì)算血紅蛋白分子的電離能,從而驗(yàn)證該探討是成功的。答案就自動(dòng)產(chǎn)生了。

    1 電子運(yùn)動(dòng)的Schr?dinger 方程的嚴(yán)格解析解

    對(duì)于電子運(yùn)動(dòng)的Schr?dinger 方程(1),用超球諧法[7-9]可以得到它的解析解

    其中:rij、r0ij和Rij分別表示原子核i 到電子j,電子i 到電子j 以及原子核i 到原子核j 之間的距離;Zj系原子序數(shù);N0=1,Nj=N0+Z1+…Zj;Ω 是球極角和超球角的集。

    為了能夠方便地應(yīng)用所得到的嚴(yán)格解析解(3),需要進(jìn)一步剖析它。首先看它的靜電勢(shì)能V。從式(5)可以看出,它是各個(gè)電子之間、各個(gè)原子核之間和原子核與電子之間所形成的靜電勢(shì)能之和,其中包括各個(gè)電子繞自己的原子核運(yùn)動(dòng)所產(chǎn)生的靜電勢(shì)能之和V*,即V*?V。顯然V*與核間距Rij的變化無關(guān),而V-V*則相反,它們的變化就意味著核間距Rij的變化。由此就可以把靜電勢(shì)能V 分解成

    其中V*與核間距Rij的變化無關(guān),而V-V*則相反。

    既然靜電勢(shì)能V 可以寫成2 項(xiàng)之和,它們?cè)诔蛑C中的展開式自然也能夠?qū)懗? 項(xiàng)之和,即

    由于V*與核間距Rij的變化無關(guān),所以它在超球諧中的展開式與核間距Rij的變化也無關(guān),而則相反,它的變化就意味著核間距Rij的變化。類似地,也能把式(6)一分為二:其一與核間距Rij無關(guān);其二則相反,即

    其中:

    能量公式改寫成式(10)后,其意義更加明。先看第2 項(xiàng),由于α*與V*有關(guān),與核間距Rij變化無關(guān),V*是各個(gè)電子繞自己的核運(yùn)動(dòng)所產(chǎn)生的靜電勢(shì)能之和,所以-α2*/2 所表示的能量與V*有關(guān),與核間距Rij變化無關(guān)。第1 項(xiàng)則相反,E*變化意味著核間距Rij變化,也就是說,E*變化決定著核間距Rij變化,可見,E*應(yīng)該是核間距Rij變化所需要的能量。

    E*是核間距Rij的變化所需要的能量,而核間距Rij的變化是由原子核運(yùn)動(dòng)決定的。那么原子核是如何運(yùn)動(dòng)呢? 根據(jù)熟知的Born-Oppenheimer 理論[1],由于原子核的質(zhì)量比電子大103~105倍,電子速度比原子核快得多,這就使得當(dāng)核間距任意微小運(yùn)動(dòng)時(shí),迅速運(yùn)動(dòng)的電子都能立即進(jìn)行調(diào)整,建立起與變幻后的核力場(chǎng)相應(yīng)的運(yùn)動(dòng)狀態(tài);原子核相對(duì)于電子來說,速度慢得多,好像是不運(yùn)動(dòng),其實(shí)也可能在運(yùn)動(dòng),不可能絕對(duì)不運(yùn)動(dòng)。既然原子核也在運(yùn)動(dòng)。就需要去解原子核運(yùn)動(dòng)的Schr?dinger 方程(2)。

    2 核運(yùn)動(dòng)Schr?dinger 方程的一種解法

    為了能夠解Schr?dinger 方程(2),需要求其折合質(zhì)量。

    圖1 四核坐標(biāo)示意圖

    1)折合質(zhì)量的求法

    為了求其折合質(zhì)量取坐標(biāo)原點(diǎn)為O 點(diǎn),M 個(gè)原子,核A,B,C,D….的坐標(biāo)向量分別是OA=R1,OB=R2,…,OC=RM( 見圖1),向量R*1的終點(diǎn)為質(zhì)心的坐標(biāo),它們質(zhì)量分別為m1,m2,…,mM,并且滿足

    其中m*=m1+m2+…+ mM。把上面的式子寫成矩陣形式

    再由式(11)和復(fù)合函數(shù)求全導(dǎo)數(shù)法,解得速度之間的關(guān)系為

    其中:v*和vi分別為質(zhì)心和第i 原子核的速度; vij為第i 與第j 個(gè)原子核的相對(duì)速度。式( 12)的兩端同乘一個(gè)三角矩陣可得

    和其轉(zhuǎn)置矩陣

    從式(12)~(14)和Laplace 算子▽2易知,動(dòng)能T 可以表達(dá)為

    它們的折合質(zhì)量或約化質(zhì)量分別為

    其中:R*2=R1M;R*j= |R*j|;θij是向量Ri+1i與向量Rj+1j之間的夾角;tj為向量模間的比例系數(shù),即

    為了解多原子分子核運(yùn)動(dòng)的Schr?dinger 方程(2),需要分解它。

    2)多原子分子核運(yùn)動(dòng)的Schr?dinger 方程的分解

    用分離變量法式(17)可化成下面等價(jià)的方程組[1]:

    其中:方程(19)是質(zhì)心平動(dòng)的方程,ε1表示其所的需能量;方程(20)是核相對(duì)運(yùn)動(dòng)的方程,ε-E-ε1表示核相對(duì)運(yùn)動(dòng)所的需能量,也就是核間距變化所的需能量。有趣的是,在分析式(10)時(shí)已知核間距變化所需要的能量為E*,所以二者應(yīng)該相等,即

    把式(10)代人式(21)消去E 得到

    把式(22)代入方程(20),方程(20)就轉(zhuǎn)化為

    這樣以來,只須解方程(19)和(23)就可以了。

    3)多原子分子核運(yùn)動(dòng)的Schr?dinger 方程的解析解

    ①對(duì)于質(zhì)心平動(dòng)方程(19),ε1是未知能量,應(yīng)用式(42),方程(23)的解是

    當(dāng)l1=0 時(shí)為常數(shù),質(zhì)心只能作平移運(yùn)動(dòng)[1],無旋轉(zhuǎn)運(yùn)動(dòng),于是質(zhì)心平動(dòng)方程(19)的嚴(yán)格解析解為

    其中C 是常數(shù)。再由式(43)和(44)得

    再把式(24)和式(26)代入式(18),得到方程(17)通解

    其中Cj為歸一化系數(shù)。至此,就找到了多原子分子Schr?dinger 方程組(1)和(2)的嚴(yán)格解析解,其完整表達(dá)式就是式(3)和式(29)。

    3 多原子分子解析解的重要性質(zhì)

    為了了解嚴(yán)格解析解(3)和(29)的重要性質(zhì),首先需要剖析它的各個(gè)因子。

    3)Jacobi 多項(xiàng)式F( -nj,nj+λj-1+3j/2-1,Lj+3/2|y)和Kummer 函數(shù)F(1,2,ρ1)及F( l2+1,2l+2,ρ2)顯然都是連續(xù)、單值、可導(dǎo)和平方可積的函數(shù),并且該Jacobi 多項(xiàng)式還能夠形成完全正交基函數(shù)的集[8,11]。于是,ω( nj,Li,λj-1|y)和YλNu( Ω)都是連續(xù)、單值、可導(dǎo)和平方可積的函數(shù)[11]。

    從1)~3)的論證可知,φ( r,Ω)和ψ( ρ1,ρ2,l2)都符合波函數(shù)的標(biāo)準(zhǔn)化條件[2-3],所以它們都是多原子分子的品優(yōu)波函數(shù)[2-3],并且利用它們還能夠求得其核間距。

    4 多原子分子核間距的計(jì)算方法

    由于核間距|Rij|的變化是由原子核運(yùn)動(dòng)決定的,所以確切的說,核間距是隨機(jī)變量,是不能夠十分準(zhǔn)確確定它的值的。但是,根據(jù)需要,人們還得去求它,測(cè)它。人們之所以能夠求到它,測(cè)到它,說明它出現(xiàn)的概率是很大的。因此,可以利用原子核相對(duì)運(yùn)動(dòng)的Schr?dinger 方程的解析解(29)來求。

    解析解ψ( ρ1,ρ2,l2)既然是個(gè)品優(yōu)波函數(shù),根據(jù)波函數(shù)統(tǒng)計(jì)規(guī)律,ψ( ρ1,ρ2,l2)應(yīng)該具有表示微粒運(yùn)動(dòng)幾率的功能。具體說來,以原子核A 為球心,以為ρ2半徑,另外一個(gè)原子核C 為動(dòng)點(diǎn),分布函數(shù)為[2]

    它表征發(fā)現(xiàn)該動(dòng)點(diǎn)處于單位厚度的球殼的幾率[2]。當(dāng)D 極大時(shí),dD/dρ2=0,即

    其中,Cj0是相應(yīng)的常數(shù)。這樣以來,就可以用式(30)求出極值點(diǎn)ρ2=ρ*,這說明ρ2=ρ*的幾率極大,也就是說,ρ2=ρ*的可能性極大。再由式(25)可知

    這就表明,R1M=ρ*/(2β2)的可能性也極大。正因?yàn)槿绱耍瑹o論是測(cè)量核間距|R1M|,或是計(jì)算核間距|R1M|,得到ρ*/(2β2)的可能性極大。這就是把ρ*/(2β2)當(dāng)作核間距|R1M|的值的理由。再用式(11)和(16)可以求出其它的核間距|Rij|的值。在這里自然需要假設(shè)各個(gè)核間距|Rij|的變化是同步的,即各個(gè)核間距|Rij|變化時(shí),它們的比值保持不變。從式(30)又可以看出,這些核間距|Rij|的值不僅與β2有關(guān),而且與Kummer 函數(shù)也有關(guān)。理所當(dāng)然,在某一個(gè)核間距Rij的值很大時(shí),就意味著分子的瓦解。那么瓦解時(shí)所需要的能量是多少呢?

    5 多原子分子的分解所需要的能量和總能量

    為了求總能量,先求出多原子分子核相對(duì)運(yùn)動(dòng)所需要的能量。

    1)多原子分子核相對(duì)運(yùn)動(dòng)所需要的能量

    由式(22)知

    再由式(31)知

    于是

    利用核相對(duì)運(yùn)動(dòng)所需要的能量就可以求得多原子分子的分解時(shí)所需的能量。

    2)多原子分子的分解所需要的能量

    在式(32)中,β2可由式(28)得到,即

    3)質(zhì)心平動(dòng)所的需要的能量

    從式(25)的第1 式能夠求得質(zhì)心平動(dòng)所的需要的能量

    特別地,當(dāng)質(zhì)心作勻速平動(dòng)或靜止時(shí),由方程(2)可以得到ε1=0。

    4)核運(yùn)動(dòng)所需要的能量

    由式(32)和(33)得

    式(34)表示質(zhì)心平動(dòng)所的需要的能量ε1和核相對(duì)運(yùn)動(dòng)所需要的能量E*之和,也就是核運(yùn)動(dòng)所需要的能量。下面就該求出多原子分子電子運(yùn)動(dòng)需要的能量。

    5)多原子分子電子運(yùn)動(dòng)需要的能量

    利用能量公式( 式(3)第2 式)就可以來計(jì)算電子運(yùn)動(dòng)需要的能量:

    也可以用式(10)來求電子運(yùn)動(dòng)需要的能量E,即

    再由式(32),上式變成

    用式(35)來計(jì)算電子運(yùn)動(dòng)所需的能量,可以省去積分運(yùn)算,比較方便,由此還可以去求總能量。

    6)多原子分子的總能量

    從式(21)可知總能量

    利用式(32)~(35)得

    式(36)就是總能量ε 的計(jì)算公式。利用式(35)和式(3)第2 式還可以得到

    由多原子分子總能量ε 的計(jì)算式(37),就可以導(dǎo)出其電離能的計(jì)算公式。

    7)多原子分子電離能的計(jì)算公式

    對(duì)于多原子分子,共有N 個(gè)電子。不妨選中一個(gè)原子的一個(gè)外層電子,可用式(36)或(37)來計(jì)算總能量ε。當(dāng)這個(gè)原子的一個(gè)外層電子丟失后,剩下N-1 個(gè)電子。也可以用式(36)或(37)重新計(jì)算其總能量:

    它的電離能應(yīng)該等于丟失電子前、后的總能量之差Δε,利用式(37)和(38)得

    當(dāng)多原子分子在丟失電子時(shí),在那一剎那間,分子來不及調(diào)整結(jié)構(gòu),也就是說,結(jié)構(gòu)是不變的,于是

    把式(40)代人(39)式中得

    式(41)就是多原子分子的一個(gè)外層電子丟失前、后的總能量差,即多原子分子電離能的計(jì)算公式。還可以看出,它也是被指定的原子的一個(gè)外層電子丟失前、后能量的差,即被指定原子的電離能的計(jì)算公式。也就是說,它既是分子電離能的計(jì)算公式,也是原子的電離能的計(jì)算公式。對(duì)于它的應(yīng)用,舉例說明如下。

    金屬鋁的晶胞是由4 個(gè)鋁原子構(gòu)成,Z=13,N=52,m=26.915 4。計(jì)算鋁的晶胞的電離能,其結(jié)果見表1。

    表1 鋁的晶胞電離能Δε(ev)和Lagueree 系數(shù)n 的關(guān)系

    從表1 的第1 列能夠看出,金屬鋁的晶胞電離能與其實(shí)驗(yàn)值8.986 ev 很接近[2],說明所得的解析解具有一定的可靠性。另外,從表1 還能夠看出,隨著Lagueree 函數(shù)的次數(shù)n 增大,電離能而減小,說明電離能與Lagueree 函數(shù)的次數(shù)n 等環(huán)境條件有密切關(guān)。

    血紅蛋白分子[5]Fe4C3032H4816O872N780S8有9 512 個(gè)原子核,原子序數(shù)分別是:28,6,1,8,7,16,共有38 076 個(gè)電子。現(xiàn)在不妨選中血紅蛋白分子的碳原子的一個(gè)外層電子,應(yīng)用式(41)計(jì)算,結(jié)果見表2。

    表2 血紅蛋白分子電離能Δε( -kj/mol)和Lagueree 系數(shù)

    從表2 能夠看出,血紅蛋白分子的電離能與Lagueree 函數(shù)的次數(shù)n 等環(huán)境條件有關(guān)。隨著Lagueree 函數(shù)的次數(shù)n 增大而減小。從表2 還可以看出,血紅蛋白分子的電離能很小很小,也正因?yàn)槿绱?,它很用容易失去電子,這就是很多病的病根和病原[2]。

    值得注意的是,在尋求解析解(3)和(29)的過程中,引用了式(42)~(44),它們來自下面的定理。

    定理已知Schr?dinger 方程

    其中E 表示未知能量,則其解析解為

    其中l(wèi) 是正整數(shù),F(xiàn)( l+1,2l+2,ρ)為Kummer 函數(shù),

    這個(gè)定理筆者已經(jīng)證明過,它是正確的[6]。這就說明筆者的探討是成功的。

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