隨機(jī)噪聲激勵(lì)下輕敲式原子力顯微鏡動(dòng)力學(xué)特性研究

武 潔，張文明，孟 光，何宇航

（上海交通大學(xué) 機(jī)械系統(tǒng)與振動(dòng)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，上海 200204）

自從1986年諾貝爾獎(jiǎng)獲得者Binging等［1］發(fā)明了原子力顯微鏡以來(lái)，其已成為微納米研究最核心的工具之一，是微納米尺度下探究材料、表面的性質(zhì)，繼而進(jìn)行微納米操作的基本手段，已在生命科學(xué)、材料科學(xué)、電子技術(shù)等領(lǐng)域發(fā)揮了重大作用，極力推動(dòng)了微/納米科技的發(fā)展，促使人類進(jìn)入了納米時(shí)代。

自從原子力顯微鏡發(fā)明至今，在AFM動(dòng)力學(xué)行為分析方面，許多研究人員直接將AFM結(jié)構(gòu)中的微懸臂梁－樣品間相互作用力進(jìn)行線性化得到振動(dòng)響應(yīng)［2－4］。1991 年，Gleyzes等［5］率先發(fā)表了輕敲式 AFM非線性動(dòng)力學(xué)行為的實(shí)驗(yàn)報(bào)告，此后在AFM物理建模和動(dòng)力學(xué)行為方面取得了一系列研究進(jìn)展。Aime等［6］基于單自由度非線性振子模型，采用攝動(dòng)法研究了Van der Waals力場(chǎng)中微懸臂梁的動(dòng)態(tài)響應(yīng)，結(jié)果表明：線性化分析不能很好說(shuō)明頻率漂移現(xiàn)象，不能解釋當(dāng)尖角和模型間距離有微小變化時(shí)有較大的頻率漂移，而振子的非線性行為能夠解釋共振頻率漂移與尖角和模型間距離的函數(shù)關(guān)系現(xiàn)象。Ashhab等［7－8］在研究單自由度振子中考慮了Van der Waals力場(chǎng)和Lennard-Jones力場(chǎng)，研究了系統(tǒng)在正弦激勵(lì)下的動(dòng)力學(xué)行為，應(yīng)用Melnikov方法預(yù)測(cè)系統(tǒng)的混沌現(xiàn)象，表明當(dāng)阻尼、激勵(lì)及系統(tǒng)的平衡位置在一定范圍內(nèi)系統(tǒng)可能有混沌運(yùn)動(dòng)，并顯示了當(dāng)混沌運(yùn)動(dòng)發(fā)生時(shí)系統(tǒng)物理參數(shù)的變化范圍；同時(shí)表示了系統(tǒng)狀態(tài)的反饋控制可以消除混沌的可能性。Basso等［9］采用數(shù)值仿真方法研究了Lennard-Jones力場(chǎng)中單自由度振子的混沌，發(fā)現(xiàn)了倍周期分岔、混沌運(yùn)動(dòng)，給出分岔與系統(tǒng)參數(shù)之間的函數(shù)關(guān)系。此外，Couturier等［10］應(yīng)用攝動(dòng)法導(dǎo)出 Len-nard-Jones力場(chǎng)中帶自增益控制的單自由度振子的穩(wěn)定性判據(jù)。肖增文等［11］針對(duì)輕敲模式原子力顯微鏡微懸臂梁在諧振頻率附近振動(dòng)的問(wèn)題，建立微懸臂梁的振動(dòng)模型，仿真出了微懸臂梁前幾階的振動(dòng)模態(tài)，得到了在保證振幅不變的情況下微懸臂梁各參數(shù)與其自由端偏轉(zhuǎn)角的關(guān)系，指出了輕敲模式下減小AFM測(cè)量誤差的方法。

有界噪聲作為一種典型的隨機(jī)過(guò)程，在眾多研究領(lǐng)域得到廣泛應(yīng)用。馮志華等［12］針對(duì)軸向基礎(chǔ)窄帶隨機(jī)激勵(lì)柔性梁的非線性動(dòng)力學(xué)方程，采用多尺度方法獲得了系統(tǒng)穩(wěn)定性的解析表達(dá)式和相應(yīng)的Hopf分岔類型。戎海武等［13］研究了有界噪聲激勵(lì)下軟彈簧Duffing振子的安全盆侵蝕現(xiàn)象，提出了隨機(jī)安全盆分岔的概念，結(jié)果表明，由于隨機(jī)擾動(dòng)的影響，系統(tǒng)的隨機(jī)安全盆分叉點(diǎn)發(fā)生了偏移。劉雯彥等［14］研究了有界噪聲激勵(lì)下單擺－諧振子系統(tǒng)的混沌運(yùn)動(dòng)，用Melinkov方程預(yù)測(cè)系統(tǒng)可能存在混沌運(yùn)動(dòng)的參數(shù)域，通過(guò)數(shù)值分析證明了有界噪聲在頻率上的擴(kuò)散減小了引發(fā)系統(tǒng)產(chǎn)生混沌運(yùn)動(dòng)的效應(yīng)。甘春標(biāo)［15］研究了非共振擬可積哈密爾頓系統(tǒng)在高斯白噪聲外激勵(lì)下的可靠性問(wèn)題。

本文建立Lennard-Jones力場(chǎng)作用下的針尖－樣品物理模型和系統(tǒng)動(dòng)力學(xué)方程，應(yīng)用現(xiàn)代微分方程和分岔理論，研究了有界隨機(jī)噪聲和彎月面接觸角對(duì)AFM針尖－樣品耦合系統(tǒng)動(dòng)力學(xué)行為的影響規(guī)律。

1 動(dòng)力學(xué)模型

1.1 有界噪聲

有界噪聲是隨機(jī)頻率和相位的諧和函數(shù)，其幅值為常數(shù)。Stratonovich［16］第一次提出了有界噪聲這個(gè)概念，有界噪聲是一個(gè)慢變隨機(jī)過(guò)程，被用來(lái)描述窄帶隨機(jī)激勵(lì)。有界噪聲可用如下方程描述：

式中μ，ω2，φ和ν分別為激勵(lì)幅值、激勵(lì)平均頻率、隨機(jī)相位角、隨機(jī)激勵(lì)強(qiáng)度。W（t）是單位Wiener過(guò)程，γ是［0，2π］之間均勻分布的隨機(jī)變量。

有界隨機(jī)噪聲?（t）的一維概率密度函數(shù)p（?）為：

由于有界噪聲?（t）的均值為零，其協(xié)方差函數(shù)、雙邊功率譜密度和方差分別為：

圖1 μ=1.0時(shí)，不同強(qiáng)度和中心頻率情況下，隨機(jī)激勵(lì)功率譜密度C?（ω）和激勵(lì)頻率ω的關(guān)系圖Fig.1 Relationship between the power spectral density C?（ω）and excitation frequency ω with μ =1.0 for different intensities of the random excitation and center frequencies.

1.2 彎月面力模型

圖2所示為液體薄膜在表面能作用下，在針尖－樣品接觸區(qū)附近產(chǎn)生的彎月面力模型。彎月面附近的液體受到毛細(xì)壓力Pc和脫附壓力∏的作用，毛細(xì)壓力Pc為［17－19］：

式中，2K為彎月面平均曲率（=K1+K2，K1和K2分為接觸平面及垂直于接觸平面內(nèi)的彎月面曲率），γ為液體的表面張力，在水中時(shí)，其值為72 mN·m－1。

圖2 針尖－樣品接觸區(qū)彎月面示意圖Fig.2 Schematic of the meniscus bridge formed between the AFM tip and the liquid film.

脫附壓力∏為：

式中：A為Hamaker常數(shù)，h為液體薄膜厚度。

由圖（2）中幾何關(guān)系可知：

式中，φ為彎月面接觸角，是針尖表面和彎月面在接觸點(diǎn)切線間的夾角，R為針尖半徑，R1為彎月面半徑，d為針尖與樣品間距離，x0為針尖幾何中心到彎月面接觸點(diǎn)的水平距離，h0為平衡位置時(shí)液體薄膜厚度。

軸對(duì)稱彎月面平均曲率可表示為：

將式（10）、式（11）代入式（12）可得針尖－樣品接觸區(qū)彎月面平均曲率為：

任意時(shí)刻彎月面體積Vmen的表達(dá)式為：

任意時(shí)刻液體流速Q(mào)的表達(dá)式為：

式中，η為液體的有效動(dòng)力粘度。

當(dāng)脫附壓力等于毛細(xì)壓力時(shí)，彎月面附近液體達(dá)到平衡狀態(tài)［20］，即：

將脫附壓力∏和毛細(xì)壓力Pc的表達(dá)式（6）、式（7）以及彎月面平均曲率2K的表示式（13）代入式（17），并令cosλ≈0得：

式中，（x0）eq是x0在平衡點(diǎn)時(shí)的位移值，且：

將式（19）帶入式（16）即可得到平衡時(shí)間teq的值。在平衡時(shí)間teq之后，彎月面力的值將保持恒定。平衡狀態(tài)下彎月面力（fm）eq的值與液體薄膜厚度和粘度無(wú)關(guān)，而與表面張力、彎月面接觸角和樣品表面形態(tài)有關(guān)，其表達(dá)式為：

圖3 AFM動(dòng)力學(xué)系統(tǒng)集總參數(shù)模型示意圖Fig.3 Schematic of the lumped-parameter model for the dynamic AFM system

1.3 系統(tǒng)動(dòng)力學(xué)模型

圖3所示為AFM懸臂梁的集總參數(shù)模型，用隨機(jī)擾動(dòng)下的彈簧－質(zhì)量－阻尼系統(tǒng)來(lái)描述懸臂梁針尖的動(dòng)力學(xué)行為，系統(tǒng)的運(yùn)動(dòng)方程為：

fr（t）為AFM系統(tǒng)的隨機(jī)擾動(dòng)，可表示為：

式中，δ為隨機(jī)擾動(dòng)強(qiáng)度，?（t）為標(biāo)準(zhǔn)白噪聲過(guò)程。隨機(jī)過(guò)程可以用一系列具有加權(quán)幅值和隨機(jī)相位角的余弦函數(shù)之和來(lái)表示，在本文中?（t）為白噪聲過(guò)程，可表示為：

式中，θj（j=1，…，N）是在［0，2π］內(nèi)分布的相互獨(dú)立的隨機(jī)變量，N是一個(gè)足夠大的正整數(shù)。

為了便于進(jìn)行定性分析，定義平衡距離變量參數(shù)，即Zs=（3/2）（2D）1/3［2］，其中D=A2R/（6k），A2為 Hamaker常數(shù)。引入以下無(wú)量綱變量：

此時(shí)，Lennard-Jones力FLJ（τ）、壓膜阻尼力Fs（τ）、隨機(jī)擾動(dòng)力Fr（τ）和彎月面力Fm（τ）可表示為：

因此AFM系統(tǒng)動(dòng)力學(xué)方程可寫(xiě)成如下形式：

2 數(shù)值仿真結(jié)果及分析

運(yùn)用四階Runge-Kutta法求解微分方程（30），分析彎月面接觸角和隨機(jī)擾動(dòng)強(qiáng)度等參數(shù)變化對(duì)單一頻率激勵(lì)下AFM針尖－樣品耦合系統(tǒng)動(dòng)力學(xué)響應(yīng)的影響。所用AFM針尖－樣品模型的基本參數(shù)如下：針尖半徑R=20 nm，等效剛度系數(shù)k=27.5 N·m－1，共振頻率ω0=280 kHz，品質(zhì)因子Q=400。

由Wolf等［21］提出的算法可知，一個(gè)n維相空間中的連續(xù)動(dòng)力學(xué)系統(tǒng)，由于相流中的局部變形，初始條件中無(wú)限小的n維球體將會(huì)變形成一個(gè)n維的橢球體。第i階最大Lyapunov指數(shù)可表示為：

通常λi（i=1，2，…，n）以降階排序，λ1為最大 Lyapunov指數(shù)。

圖4 彎月面接觸角φ的分岔圖Fig.4 Bifurcation diagram of the contact angle of the meniscus force φ for noise-free system with（a）H=0 and noisy system at the intensity of the random disturbance with（b）H=0.000 1

由方程（20）可知，彎月面力大小與接觸角有關(guān)，彎月面接觸角是樣品表面特性的重要參數(shù)。圖4和圖5所示為彎月面接觸角對(duì)AFM系統(tǒng)非線性動(dòng)力學(xué)特性的影響。

圖4為耦合非線性動(dòng)力學(xué)系統(tǒng)在不同彎月面接觸角φ情況下系統(tǒng)的分岔圖，對(duì)無(wú)噪聲環(huán)境H=0和噪聲環(huán)境H=0.000 1兩種情況做了對(duì)比。圖4（a）為周期運(yùn)動(dòng)，系統(tǒng)從周期1運(yùn)動(dòng)進(jìn)入周期2運(yùn)動(dòng)，再由周期2運(yùn)動(dòng)進(jìn)入周期1運(yùn)動(dòng)，最后回到周期1穩(wěn)態(tài)運(yùn)動(dòng)。

從圖5（a）中也可看到類似的變化過(guò)程，在彎月面接觸角φ=60°時(shí)，系統(tǒng)響應(yīng)為周期1運(yùn)動(dòng)，在φ=110°時(shí)變?yōu)橹芷?運(yùn)動(dòng)。當(dāng)作用在AFM動(dòng)力學(xué)系統(tǒng)上的隨機(jī)擾動(dòng)較小時(shí)，系統(tǒng)響應(yīng)為混沌運(yùn)動(dòng)，如圖4（b）所示。由圖5（b）中的 Poincare圖和相軌跡圖可知，在區(qū)間40°＜φ＜130°范圍內(nèi)，系統(tǒng)響應(yīng)為混沌運(yùn)動(dòng)，表明在不考慮隨機(jī)擾動(dòng)的情況下，AFM動(dòng)力學(xué)系統(tǒng)通常處于穩(wěn)定狀態(tài)；在隨機(jī)擾動(dòng)激勵(lì)下，系統(tǒng)則會(huì)出現(xiàn)混沌運(yùn)動(dòng)。

圖6給出了不同噪聲強(qiáng)度下動(dòng)力學(xué)系統(tǒng)的最大Lyapunov指數(shù)圖，其中橫坐標(biāo)變量為外激勵(lì)載荷Γ。如圖6（a）所示，在不考慮有界噪聲情況下（H=0），當(dāng)Γ值小于誘發(fā)混沌運(yùn)動(dòng)的臨界值時(shí)，最大Lyapunov指數(shù)幅值存在劇烈波動(dòng)，此時(shí)最大Lyapunov指數(shù)λ有許多負(fù)值出現(xiàn)，表明系統(tǒng)又回到了穩(wěn)態(tài)運(yùn)動(dòng)。隨著噪聲強(qiáng)度增大，最大Lyapunov指數(shù)在臨界值范圍內(nèi)幅值的劇烈波動(dòng)趨勢(shì)逐漸減弱，即系統(tǒng)的穩(wěn)態(tài)運(yùn)動(dòng)趨勢(shì)逐漸減弱直至消失。由此可知，有界噪聲的影響可以減小或消除AFM動(dòng)力學(xué)系統(tǒng)穩(wěn)態(tài)運(yùn)動(dòng)的概率，增大系統(tǒng)混沌運(yùn)動(dòng)成分，采用最大Lyapunov指數(shù)可以定量表征AFM系統(tǒng)的非線性動(dòng)力學(xué)特征。

3 結(jié)論

以原子力顯微鏡中的探針系統(tǒng)為研究對(duì)象，建立了Lennard-Jones力場(chǎng)作用下針尖－樣品的物理模型和系統(tǒng)動(dòng)力學(xué)方程，應(yīng)用現(xiàn)代微分方程和分岔理論，分析了有界噪聲激勵(lì)下隨機(jī)擾動(dòng)強(qiáng)度和彎月面接觸角對(duì)AFM針尖－樣品耦合系統(tǒng)動(dòng)力學(xué)特性的影響。得到以下主要結(jié)論：

（1）在無(wú)噪聲環(huán)境下，隨著彎月面接觸角逐漸增大，系統(tǒng)經(jīng)歷了周期1—周期2—周期1—穩(wěn)態(tài)周期1運(yùn)動(dòng)的變化過(guò)程；在隨機(jī)擾動(dòng)激勵(lì)下，當(dāng)彎月面接觸角在40°＜φ＜130°范圍內(nèi)變化時(shí)，AFM系統(tǒng)響應(yīng)為混沌運(yùn)動(dòng)。

（2）隨著有界噪聲強(qiáng)度增大，在誘發(fā)混沌運(yùn)動(dòng)的臨界值范圍內(nèi)，最大Lyapunov指數(shù)幅值的劇烈波動(dòng)趨勢(shì)逐漸減弱，即系統(tǒng)的穩(wěn)態(tài)運(yùn)動(dòng)趨勢(shì)逐漸減弱。有界噪聲減小了AFM動(dòng)力學(xué)系統(tǒng)穩(wěn)態(tài)運(yùn)動(dòng)的概率，增大系統(tǒng)混沌運(yùn)動(dòng)成分。

（3）有界噪聲強(qiáng)度和彎月面接觸角是影響AFM系統(tǒng)動(dòng)力學(xué)特性的重要因素，對(duì)其進(jìn)行深入研究有利于探討原子力顯微鏡系統(tǒng)響應(yīng)的非線性動(dòng)力學(xué)行為。

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