• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    Pannonibacter phragmitetus T1菌對Pb2+的吸附特性

    2011-12-18 05:19:56蘇艷蓉柴立元楊志輝尤翔宇朱詠華
    中國有色金屬學(xué)報 2011年12期
    關(guān)鍵詞:菌體吸附劑重金屬

    蘇艷蓉 ,柴立元,楊志輝,尤翔宇,朱詠華

    (1.中南大學(xué) 冶金科學(xué)與工程學(xué)院,長沙 410017;2.中機國際工程設(shè)計研究院有限責(zé)任公司,長沙 410007)

    重金屬鉛具有不可降解和生物累積特性,因此,水體中的鉛對生態(tài)環(huán)境和人類健康構(gòu)成了巨大威脅。目前,含鉛廢水的處理方法主要有沉淀、吸附、電解和膜分離[1]等。但這些方法普遍存在成本高、二次污染嚴(yán)重、對痕量重金屬處理效果差等缺點。生物吸附[2]因其成本低廉、材料來源廣泛等優(yōu)點逐漸成為研究熱點。

    從受重金屬污染的土壤中分離篩選出的微生物,因受生存環(huán)境中重金屬的脅迫,既對重金屬有一定耐受性,又能對重金屬具有高效吸附能力,因此具有成為高效重金屬吸附劑的潛力。潘蓉等[3]研究了青霉菌對重金屬 Cd2+、Cu2+、Zn2+和 Pb2+的吸附特性,結(jié)果表明,菌絲體對重金屬的吸附能力表現(xiàn)出一定的差異性,對Pb2+的吸附率和吸附量明顯高于其他3 種金屬的。對 Cd2+、Cu2+和Zn2+的吸附率隨金屬濃度的升高而下降,吸附量隨金屬濃度的增加先增大后減??;當(dāng)濃度增加到較高值時,Pb2+的吸附率開始下降,吸附量先逐漸增加后變化不大。RIORDAN和MCHALE[4]研究表明經(jīng)過清洗預(yù)處理不經(jīng)過清洗預(yù)處理的非活性酵母(干質(zhì)量)對Pb2+的最大吸附量分別達到127 mg/g和 99 mg/g。但是,目前國內(nèi)外學(xué)者在生物吸附方面開展的研究工作主要集中在真菌[5]、藻類[6]和酵母[7]等,而以細菌作為生物吸附劑材料的國內(nèi)外報道較少。細菌是近地表環(huán)境中分布最廣、生物量最大的生物類型。細菌細胞表面通常都有多種帶負電荷的功能基團,如羧基、磷?;土u基等[8],因此,表現(xiàn)出顯著的親金屬特性[9],且以細菌作為吸附劑具有效率高、選擇性強和吸附容量大等特點[10]。

    本文作者以從重金屬污染土壤中分離、篩選出的一株對 Pb2+具有高耐受性的細菌 pannonibacter phragmitetus T1作為研究對象,在實驗室條件下對影響Pb2+吸附的主要因素以及吸附機理進行研究,揭示pannonibacter phragmitetus T1吸附 Pb2+的特性和規(guī)律,以期為生物吸附劑在工業(yè)化廢水處理中的應(yīng)用提供理論依據(jù)。

    1 實驗

    1.1 實驗材料

    從重金屬污染土壤中分離得到一株重金屬耐受細菌,對其進行16srDNA序列分析,并結(jié)合其形態(tài)特征、培養(yǎng)條件、生理生化特征進行鑒定,按照《伯杰氏細菌鑒定手冊》(第9版),該菌被鑒定為Pannonibacter phragmitetus,命名為T1菌。

    將保存的菌種接種到新鮮的LB固體培養(yǎng)基上,于30 ℃培養(yǎng)48 h后進行活化,選取單克隆菌落接種到LB液體培養(yǎng)基中,在30 ℃、120 r/min條件下振蕩培養(yǎng)24 h,獲得對數(shù)生長期菌液。再以體積分?jǐn)?shù)為2%的接種量將菌液接入LB液體培養(yǎng)基中,振蕩培養(yǎng)12 h后,經(jīng)5 000 r/min離心20 min收集菌體,并用去離子水洗滌3次,收集濕菌體作為活性菌體吸附劑,將濕菌體于80 ℃烘干恒定,作為非活性吸附劑備用。

    LB液體培養(yǎng)基:將胰蛋白胨(Tryptone)10 g/L、酵母提取物(Yeast extract)5 g/L、氯化鈉(NaCl)5 g/L組成pH值為7.4~7.6的液體培養(yǎng)基。液體培養(yǎng)基在 0.105 MPa、121.3 ℃條件下高壓蒸汽滅菌25 min。LB固體培養(yǎng)基在液體培養(yǎng)基中加入瓊脂15~20 g/L。

    Pb2+溶液的配制:稱取一定量的分析純Pb(NO3)2,溶解在去離子水中,定容后配制成 1 000 mg/L的含Pb2+溶液,再用去離子水將其稀釋制成不同濃度。

    1.2 實驗方法

    1.2.1 吸附條件實驗

    實驗中分別研究了細菌代謝活動、細菌菌齡、溶液pH、菌體用量以及溫度對Pb2+吸附的影響,具體實驗過程如下。

    細菌代謝活性對吸附的影響:在Pb2+離子初始濃度(ρi)為 50、100、150、200和 250 mg/L,pH 值為 6的溶液中,分別加入培養(yǎng)時間為12 h的活性菌體(干質(zhì)量)和滅活菌體(ρb)0.50 g/L,于30 ℃下振蕩 90 min,離心 20 min除去菌體,收集上清液,測定上清液中Pb2+離子濃度(ρf)。

    細菌培養(yǎng)時間對吸附的影響:在 ρi為 150 mg/L的溶液中,分別加入培養(yǎng)時間為6、12、24、36、48、96 h及ρb為0.50 g/L的滅活菌體,然后于30 ℃、pH值為6的條件下振蕩吸附90 min,離心20 min除去菌體,收集上清液,測定上清液中Pb2+離子濃度(ρf)。

    溶液pH值對吸附的影響:將ρi為150 mg/L的溶液,用0.5 mol/L HNO3或0.5 mol/L NaOH調(diào)節(jié)pH值分別至1、2、3、4、5和6,各加入培養(yǎng)時間為12 h、ρb為0.50 g/L的滅活菌體,然后于30 ℃振蕩吸附90 min,離心20 min除去菌體,測定上清液中Pb2+離子濃度(ρf)。

    菌體用量對吸附的影響:在ρi為150 mg/L的溶液中,分別加入培養(yǎng)時間為12 h,ρb分別為0.50、2.5、5.0、7.5和10.0 g/L的滅活菌體,然后于30 ℃、pH值為6的條件下振蕩吸附90 min,離心20 min除去菌體,測定上清液中Pb2+離子濃度(ρf)。

    溫度對吸附的影響:在ρi為150 mg/L、pH值為6的溶液中,各加入培養(yǎng)時間為12 h、ρb為0.50 g/L的滅活菌體,然后分別于10、20、30、40和50 ℃的溫度下振蕩吸附90 min,離心20 min除去菌體,收集上清液,測定上清液中Pb2+離子濃度(ρf)。

    以上各實驗分別重復(fù)3次。按下列公式計算菌體對 Pb2+的去除率(η)和吸附量(q):

    式中:ρi為 Pb2+離子初始濃度,mg/L;ρf為 Pb2+離子平衡濃度,mg/L;V為溶液體積,L;M為吸附菌體的干質(zhì)量,g。

    1.2.2 吸附動力學(xué)

    在ρi為150 mg/L、pH值為6的溶液中,分別加入培養(yǎng)時間為12 h、ρb為0.5 g/L的滅活菌體,然后分別于 30 ℃振蕩吸附 1、3、5、10、15、20、30、40、60、90、120、180和240 min后離心分離,收集上清液測定剩余Pb2+離子濃度(ρf),并繪制吸附量與時間的關(guān)系曲線。

    1.2.3 吸附等溫模型

    在ρi分別為20、50、100、150和200 mg/L,pH值為6的溶液中,各加入培養(yǎng)12 h、ρb為0.50 g/L的的滅活菌體,然后于30 ℃的條件下吸附90 min,離心收集上清液,測定吸附平衡時的離子濃度 ρe,以 q對 ρe作圖得到等溫吸附曲線,并將實驗數(shù)據(jù)分別按Langmuir和Freundlich等溫吸附模型進行擬合。

    1.3 分析方法

    溶液中的Pb2+濃度用WFX?120型原子吸收分光光度計(北京瑞利公司生產(chǎn))測定,溶液 pH值用PHS?3E型pH計(上海雷磁公司生產(chǎn))測定,菌體表面功能團用 NICOLETIS10型紅外光譜儀(美國 Thermo公司生產(chǎn))進行檢測。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 細菌代謝活性對T1菌吸附Pb2+效果的影響

    用活性菌體和滅活菌體作吸附材料進行試驗,結(jié)果如圖1所示。由圖1可知,在50~250 mg/L的濃度范圍內(nèi),具有代謝活性的菌體和滅活菌體對Pb2+都有一定的吸附量,且具有代謝活性的細胞對Pb2+的吸附量都大于滅活菌體的,但隨著濃度的升高,差距明顯減小。這是因為活性生物吸附過程可以分成2個階段[11],第一階段發(fā)生在細胞壁表面,以吸附和離子交換過程為主,為快速過程;第二階段為主動吸收,即吸附在細胞表面的金屬離子進一步轉(zhuǎn)移至細胞內(nèi)部,反應(yīng)進行緩慢。高濃度的重金屬會強烈抑制生物活性,影響第二階段反應(yīng)的進行,使得生物富集在實際應(yīng)用中受到很大限制。非活性細胞的吸附相當(dāng)于活性生物吸附過程第一階段,只有表面吸附[12],是一個不依賴細胞代謝和能量的過程,有利地解決了由于高濃度重金屬離子對活生物的毒性作用。一些學(xué)者研究發(fā)現(xiàn),非活性菌體能以相等甚至更高的效率吸附重金屬[13],且非活性菌體比活性菌體更易保存,從而解決了由于高濃度重金屬離子對活生物毒性作用而使其應(yīng)用受到限制的問題。因此,以下均采用滅活菌體進行實驗。

    圖1 菌體代謝活性對T1吸附Pb2+的影響Fig.1 Effect of metabolic activity of bacteria on biosorption of Pb2+ by T1

    2.2 細菌培養(yǎng)時間對Pb2+吸附效果的影響

    圖2所示為培養(yǎng)時間對T1菌吸附Pb2+的影響。由圖2可以看出,不同生長階段的滅活菌體對Pb2+的吸附能力有明顯的差異。對數(shù)期內(nèi)(6~24 h)Pb2+的吸附量均達到59.58 mg/g以上,培養(yǎng)時間為6 h(對數(shù)期前期)的菌體對 Pb2+的吸附能力最強,吸附量(82.32 mg/g)和去除率(31.26%)均為最高。進入穩(wěn)定期(24~72 h)后,Pb2+吸附量先下降后趨于穩(wěn)定,保持在 47 mg/g左右。衰退期(72 h以后)菌體對Pb2+吸附逐漸下降。這可能是由于與重金屬吸附密切相關(guān)的菌體細胞壁膜的主要成分(脂多糖、蛋白質(zhì)和磷脂、肽聚糖)和含量在生長過程中不斷發(fā)生變化。有研究發(fā)現(xiàn)[14],細胞壁膜的重金屬吸附能力隨培養(yǎng)時間變化,原因是壁膜中的外膜、內(nèi)膜與PEG層的含量以及外膜和內(nèi)膜對重金屬的吸附能力隨培養(yǎng)時間的變化而變化。細胞外膜的主要成分磷脂和脂多糖的含量以及內(nèi)膜的主要成分磷脂的含量隨菌齡的變化是導(dǎo)致不同生長時期細胞外膜和內(nèi)膜的重金屬吸附能力有顯著差異的主要原因。

    圖2 培養(yǎng)時間對T1吸附Pb2+的影響Fig.2 Effect of culture time on biosorption of Pb2+ by T1

    2.3 溶液pH值對T1菌吸附Pb2+效果的影響

    圖3所示為pH值對T1菌吸附Pb2+的影響。由圖3可知,pH值對Pb2+吸附有較大的影響,隨著pH值的升高,吸附量和去除率逐漸增大。在 pH值等于 6時,吸附量和去除率分別為64.44 mg/g和24.64%。這可能是由于細菌細胞壁帶有負電荷,金屬離子與細胞表面結(jié)構(gòu)材料上的羧基陰離子和磷酸陰離子發(fā)生相互作用而被固定[15]。pH值較低時,細胞壁的吸附活性位點會被水合氫離子H3O+占據(jù),使吸附劑質(zhì)子化,增加細胞表面的靜電斥力,而阻礙金屬離子對細胞壁的靠近,pH值越低阻力越大。當(dāng)溶液pH值升高至超過細菌表面的等電點時,細胞表面負電荷量增加,可以充分吸附帶正電的金屬離子,有利于金屬離子的接近并吸附在細胞表面上。當(dāng)pH值大于6時,溶液中出現(xiàn)微沉淀,Pb2+的狀態(tài)發(fā)生了改變。

    圖3 pH值對T1吸附Pb2+的影響Fig.3 Effect of pH value on biosorption of Pb2+ by T1

    2.4 菌體用量對Pb2+吸附效果的影響

    將不同數(shù)量 T1菌體加入含 Pb2+的溶液中,研究菌體對Pb2+吸附性能,結(jié)果如圖4所示。由圖4可知,隨著菌體用量的增加,Pb2+去除率迅速增加,但菌體對Pb2+的單位吸附量越來越小。在菌體用量為 7.50 g/L時,Pb2+去除率增加到93.29%。這可能是由于隨著菌量的增加,吸附位點也增加,使得吸附率升高,但是吸附率并不隨菌體加入量的增加而成比例增多,這說明在金屬離子濃度一定的吸附體系中,降低菌體濃度(提高金屬與菌體的濃度比),只要菌體未被金屬飽和,菌體的吸附量便增加。但當(dāng)菌體用量增加到一定程度時,Pb2+去除率增加幅度緩慢[16]。

    圖4 菌體用量對T1吸附Pb2+的影響Fig.4 Effect of biomass concentration on biosorption of Pb2+by T1

    2.5 溫度對T1菌吸附Pb2+效果的影響

    圖5所示為溫度對T1菌吸附Pb2+的影響。由圖5可知,溫度明顯影響T1菌體對Pb2+的吸附效果。T1菌體對 Pb2+的吸附量和吸附效率都隨溫度升高而升高,在30 ℃時,T1菌體對Pb2+吸附量(62.01 mg/L)和去除率(21.81%)均最大。當(dāng)溫度大于30 ℃時,T1菌體對 Pb2+的吸附量和吸附效率隨著溫度的升高而下降。這與啤酒酵母對Hg2+的吸附一致[17]。溫度在一定范圍內(nèi)升高,有利于菌體的吸附,而當(dāng)溫度高于30 ℃時,溫度過高可能對細胞壁的結(jié)構(gòu)或化學(xué)物質(zhì)產(chǎn)生影響,也有可能是影響了與吸附位點有關(guān)的金 屬?菌體之間絡(luò)合的穩(wěn)定性,導(dǎo)致吸附量下降。

    圖5 溫度對T1吸附Pb2+的影響Fig.5 Effect of temperature on biosorption of Pb2+ by T1

    2.6 T1菌對Pb2+的吸附動力學(xué)2+

    圖6所示為T1菌對Pb的吸附隨時間的變化。由圖6可知,T1菌對重金屬Pb2+的吸附大致可分為如下3個過程:前5 min,T1對Pb2+的生物吸附非常迅速,吸附量由0增加到64.84 mg/g,達到最大吸附量的90%以上[18]。6~40 min這段時間內(nèi),T1對Pb2+的生物吸附比較緩慢,其吸附量只占整個吸附過程所吸附Pb2+的很小一部分,當(dāng)吸附時間大于40 min時,吸附量略微下降,之后基本保持穩(wěn)定,說明細胞上被吸附的離子與溶液中的重金屬離子已達平衡。CHEN等[19]在研究滅活的 Pseudomonas putida CZ1菌體對Cu2+吸附時亦發(fā)現(xiàn)了同樣的現(xiàn)象。由圖6還可知,整個吸附過程以較快的速度進行。說明T1對Pb2+的吸附在短時間內(nèi)即可完成,推測出該吸附過程主要是菌體細胞表面的吸附作用,這種作用的特點是快速、可逆、不依賴能量代謝,細胞壁對吸附起主要作用。

    吸附動力學(xué)模型是表征吸附過程一種重要手段,其在吸附劑的實際應(yīng)用中可以用來預(yù)測不同吸附時間下可以達到的吸附效率,其中在生物吸附方面使用較多的吸附動力學(xué)模型是 Pseudo學(xué)模型。陳燦等[20]研究表明,很多二價金屬離子的吸附動力學(xué)行為可以用準(zhǔn)二級動力學(xué)方程描述。

    Pseudo-second order模型是由HO等[21]提出來的,其方程如下:

    式中:qt、qe分別為t時刻及平衡吸附量(mg/g);k2為準(zhǔn)二級速率常數(shù)(g/(mg·min?1))。

    采用 Pseudo-second order模型對 T1菌體吸附Pb2+的實驗數(shù)據(jù)進行擬合,得到t/qt和時間t的線性擬合曲線,并且通過計算得到qe=68.35 mg/g,K2=0.029 g/(mg·min?1),相關(guān)系數(shù) R2=0.999。因此,可以得出,該吸附過程可以用Pseudo-second order模型很好地描述和預(yù)測。

    圖6 T1菌對Pb2+的吸附隨時間的變化Fig.6 Changes of Pb2+ biosorption by T1 vs.time

    2.7 T1菌對Pb2+的等溫吸附模型

    T1菌對Pb2+的等溫吸附曲線如圖7所示。由圖7可知,隨著 Pb2+初始質(zhì)量濃度的增加,Pb2+的吸附率降低,而平衡吸附量增大。當(dāng)Pb2+質(zhì)量濃度較低時,Pb2+的濃度低于細胞表面的吸附位點,被吸附的百分比相對較大,反之則較??;由于菌的量一定,單位菌體的吸附量一定,隨著Pb2+質(zhì)量濃度的增加,同體積溶液中有效 Pb2+的量增加,Pb2+與菌體表面吸附位點的碰撞幾率必然上升,從而增加了菌體對Pb2+的吸附量。但是,這種增加不是無止境的,隨著Pb2+初始質(zhì)量濃度的繼續(xù)增加,吸附量的增加幅度越來越小。在實驗條件下Pb2+的最大吸附量可達67.97 mg/g。

    Langmuir吸附模型假定吸附是單分子層的,體相溶液和吸附層均可視為理想溶液,即吸附質(zhì)分子之間不存在任何形式的相互作用。Freundlich吸附模型描述的是非均質(zhì)固體表面的吸附行為。

    Langmuir方程和Freundlich方程分別如下:

    式中:eρ為平衡濃度,mg/L;qe為平衡吸附量,mg/g;Q為最大吸附量;b為Langmuir常數(shù),與吸附能量有關(guān),表征吸附劑與吸附質(zhì)的親和力;k是表征吸附能力的常數(shù);n為待定系數(shù)。

    將實驗所得數(shù)據(jù)分別按Langmuir和Freundlich吸附等溫線方程進行回歸分析,擬合結(jié)果如表1所列。

    圖7 T1菌對Pb2+的吸附等溫線Fig.7 Adsorption isotherm of Pb2+ by T1

    表1 Pb2+等溫吸附模型擬合參數(shù)Table 1 Parameters of Pb2+ by different isotherm adsorption models

    以上結(jié)果可以看出,Langmuir和Freundlich吸附等溫方程的相關(guān)系數(shù)都達到了0.99以上,都能在一定程度上描述 T1對 Pb2+的吸附。類似的現(xiàn)象在Steptomyces coelicolor A3(2)細菌吸附 Cu2+和 Ni2+[22]以及Aeromonas caviae細菌吸附Cd2+的實驗[23]中也有發(fā)現(xiàn)。Langmuir能夠更好地描述該吸附過程,說明溶液中Pb2+在吸附劑表面是單分子層的表面吸附。

    2.8 紅外光譜吸收分析(FTIR)

    由圖8可以看出,在3 800~3 000 cm?1處有一較寬的吸收帶,最大吸收峰將在3 443.24 cm?1處,來自O(shè)—H的伸縮振動,是O—H,N—H鍵伸縮振動吸收,來自多糖、脂肪酸和蛋白質(zhì)等組分的貢獻。2 962.94 cm?1和2 928.34 cm?1處的譜峰分別來自蛋白質(zhì)和脂類的—CH2和—CH3,是典型的脂碳鏈(—CH3、=CH2、=CH—)的 C—H鍵的伸縮振動吸收帶,它反映脂肪酸、各種膜和細胞壁組分的親水脂分子的信息。1 642.79 cm?1處的譜峰來自仲酰胺Ⅰ帶,是—C=O的伸縮振動引起的。1 546.48 cm?1處的譜峰來自仲酰胺Ⅱ帶,是N帶譜的彎曲振動和C彎曲的伸縮振動特征譜帶,這兩個峰是蛋白質(zhì)的特征譜帶。1 401.06 cm?1處的譜峰來自酰胺Ⅲ帶,是C譜的伸縮振動和N伸縮的彎曲振動引起的[24]。1 453.49 cm?1處的譜峰來自—CH3和—CH2—的彎曲振動。1 241.08處的譜峰是糖環(huán)上—C—O—C—收縮的糖類特征峰,表明菌細胞壁含有大量多糖及蛋白質(zhì)等物質(zhì)。胺基中C—N的伸縮振動、磷酸脂和糖環(huán)的振動出現(xiàn)在1 112.15和1 078.86 cm?1處。972.48 cm?1處的峰可歸屬于磷酸化蛋白和核酸中磷酸單酯二價陰離子—PO42?基團的對稱伸縮振動。974.77 cm?1為多糖骨架振動吸收帶,主要是糖類的C—OH的伸縮振動,可能也含P—O—C伸縮振動的貢獻。低于600 cm?1的525.25 cm?1處的譜峰是M的譜(M是金屬離子)和O的振動吸收峰[25]。由此可以初步推斷,pannonibacter phragmitetus T1細菌主要含有羥基、胺基、酰胺基、羧基和磷酸脂。

    圖8 T1吸附Pb2+前后的紅外光譜Fig.8 FTIR spectra of T1 before(a)and after(b)adsorbing Pb2+

    菌體吸附Pb2+后羥基峰紅移至3 420.95 cm?1,且與—M—O(O—M—O)吸收峰一樣增強并增寬。吸附后1 642.79、1 546.48和1 401.06 cm?1處的吸收峰峰形變窄,吸光度變大。結(jié)果表明:羥基和酰胺基是吸附、絡(luò)合或螯合金屬離子或原子的主要活性基團。吸附后沒有新的譜帶出現(xiàn),表明Pb2+并未破壞吸附劑本身的結(jié)構(gòu),進一步證明菌體對Pb2+是表面吸附過程。

    3 結(jié)論

    1)Pannonibacter phragmitetus T1菌對Pb2+具有良好的吸附性能,菌體的代謝活性、菌體的生長階段、pH值、菌體用量、溫度、Pb2+離子濃度明顯影響Pb2+的吸附。

    2)Pannonibacter phragmitetus T1菌對Pb2+吸附的最佳條件是滅活 T1菌、菌齡 12 h、Pb2+濃度為 150 mg/L、pH值為6、菌體加入量為0.5 g/L、溫度為30 ℃,最佳條件下T1菌體對Pb2+的吸附量為68.35 mg/g。

    3)Pannonibacter phragmitetus T1菌對Pb2+的吸附速度較快,Pb2+的吸附符合Pseudo-second order動力學(xué)模型和Langmuir、Freundlich等溫吸附模型。菌體可能主要是借助細胞表面成分的羥基、酰胺基等活性基團與Pb2+絡(luò)合,進而吸附Pb2+。

    [1]WANG J L, CHEN C.Biosorption of heavy metals by Saccharomyces cerevisia∶ A review[J].Biotechnology Advances,2006, 24∶ 427?451.

    [2]VIJAYARAGHAVAN K, YUN Y S.Bacterial biosorbents and biosorption[J].Biotechnology Advances, 2008, 26(3)∶ 266?291.

    [3]潘 蓉, 曹理想, 張仁鐸.青霉菌和鐮刀菌對重金屬 Cd2+、Cu2+、Zn2+和 Pb2+的吸附特性[J].環(huán)境科學(xué)學(xué)報, 2010, 30(3)∶477?484.PAN Rong, CAO Li-xing, ZHANG Ren-de.Biosorption characteristics of heavy metals cadmium, copper, zinc, lead by Penicillium and Fusarium fungi[J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 2010, 30(3)∶ 477?484.

    [4]RIORDAN C, MCHALE A P.Removal of lead from solution using non-living residual brewery yeast[J].Bioprocess Engineering, 1998, 19∶ 277?280.

    [5]FAN T, LIU Y, FENG B Y, ZENG G M, YANG C P, ZHOU M,ZHOU H Z, TAN Z F, WANG X.Biosorption of cadmium(Ⅱ),zinc(Ⅱ)and lead(Ⅱ)by Penicillium simplicissimum∶ Isotherms,kinetics and thermodynamics[J].Journal of Hazardous Materials,2008, 160∶ 655?661.

    [6]HANG Z L, ZENG G M, HUANG D L, LI L F, HUANG P M,XIA C B.Adsorption of lead(Ⅱ)from aqueous solution onto Hydrilla verticillata[J].Biodegradation, 2009, 20∶ 651?660.

    [7]代群威, 董發(fā)勤, NOONAN M J, 張 偉.面包酵母菌在鉛銅模擬廢水中的吸附動力學(xué)[J].中國有色金屬學(xué)報, 2010, 20(4)∶788?794.DAI Qun-wei, DONG Fa-qin, NOONAN M J, ZHANG Wei.Biosorption kinetics of baker’s yeast in lead and copper waste water[J].The Chinese Journal of Nonferrous Metals, 2010, 20(4)∶788?794.

    [8]BOHUMIL V.Biosorption and me[J].Water Research, 2007, 41∶4017?4029.

    [9]DAI Qun-wei, DONG Fa-qin, NOONAN M J, SARABJEET S,AHLUWALIA, DINESH G.Microbial and plant derived biomass for removal of heavy metals from wastewater[J].Bioresource Technology, 2007, 98∶ 2243?2257.

    [10]SISCA O L, NOVIE F, FELYCIA E, SOETAREDJOA, JAKA S,SURYADI I.Studies on potential applications of biomass for the separation of heavy metals from water and wastewater[J].Biochemical Engineering Journal, 2009, 44∶ 19?41.

    [11]許旭萍, 沈雪賢, 陳宏靖.球衣菌吸附重金屬 Hg2+的理化條件及其機理研究[J].環(huán)境科學(xué)學(xué)報, 2006, 26(3)∶ 453?458.XU Xu-ping, SHEN Xue-xian, CHEN Hong-jing.Study on biosorption mechanism and physiochemical conditions of Hg2+by Sphaerotilus natans[J].Acta Scientiae Circumstantiae, 2006,26(3)∶ 453?458.

    [12]GUAN X H, QIN Y C, QIN Y H.Study on removing Cr(Ⅵ)by composite biosorbent of nano Fe3O4sphaerotilus natans[J].Environmental Science, 2007, 28(2)∶ 436?440.

    [13]VOLESKY B, PHILLIPS A M.Biosorption of heavy metals by Saccharomyces cerevisiae[J].Applied Microbiology and Biotechnology, 1995, 42(5)∶ 797?806.

    [14]陳志英, 王 磊, 周 琪.菌齡對惡臭假單胞菌吸附銅離子能力的影響[J].中國環(huán)境科學(xué), 2006, 26(7)∶ 97?101.CHEN Zhi-ying, WANG Lei, ZHOU Qi.Studies on the Cu2+adsorption capacity of Pseudomonas putida 5-x membranes with different cell ages[J].China Environmental Science, 2006, 26(7)∶97?101.

    [15]KIRAN B, KAUSHIK A, KAUSHIK C P, Biosorption of Cr(Ⅵ)by native isolate of lyngbya putealis (hh-15)in the presence of salts[J].Journal of Hazardous Materials, 2007, 141(3)∶ 662?667.

    [16]KANG S Y, LEE J U, KIM K W.Biosorption of Cr(Ⅲ)and Cr(Ⅵ)onto the cell surface of pseudomonas aeruginosa[J].Biochemical Engineering Journal, 2007, 36(1)∶ 54?58.

    [17]朱一民, 周東琴, 魏德州.啤酒酵母菌對汞離子(Ⅱ)的生物吸附[J].東北大學(xué)學(xué)報∶ 自然科學(xué)版, 2004, 25(1)∶ 89?91.ZHU Yi-min, ZHOU Dong-qin, WEI De-zhou.Biosorption of Hg2+By Saccharomyces cerevisiae[J].Journal of Northeastern University∶ Natural Science, 2004, 25(1)∶ 89?91.

    [18]ZULKALI M M D, AHMAD A L, NORULAKMAL N H.Oryza sativa L.husk as heavy metal adsorbent∶ optimization with lead as model solution[J].Bioresource Technology, 2006, 97∶ 21?25.

    [19]CHEN X C, WANG Y P, SHI J Y, WU W X, CHEN Y X.Biosorption of copper(Ⅱ)and Zn(Ⅱ)from aqueous solution by Pseudomonas putida CZ1[J].Colloids and Surfaces B∶Biointerfaces, 2005, 46(2)∶ 101?107.

    [20]陳 燦, 王建龍.釀酒酵母吸附 Zn2+、Pb2+、Ag2+、Cu2+的動力學(xué)特性研究[J].環(huán)境科學(xué)學(xué)報, 2007, 27(4)∶ 544?553.CHEN Can, WANG Jian-long.Biosorption of heavymetal ions by a brewery’swaste∶ Kinetic and equilibrium[J].Acta Scientiae Circumstantiae, 2007, 27(4)∶ 544?553.

    [21]HO Y S, MCKAY G.Batch lead(Ⅱ)removal from aqueous solution by peat∶ Equilibrium and kinetics[J].Trans Ins Chem Eng, 1999, 77(B)∶ 165?173.

    [22]OZTURK A, ARTAN T, AYAR A.Biosorption of nickel (Ⅱ)and copper (Ⅱ)ions from aqueous solution by Streptomyces coelicolor A3(2)[J].Colloids and Surfaces B∶ Biointerfaces,2004, 34(2)∶ 105?111.

    [23]LOUKIDOU M X, KARAPANTSIOS T D, ZOUBOULIS A I,MATIS K A.Cadmium(II)biosorption by Aeromonas caviae∶Kinetic modeling[J].Separation Science and Technology, 2005,40(6)∶ 1293?1311.

    [24]盧涌泉, 鄧振華.實用紅外光譜解析[M].北京∶ 電子工業(yè)出版社出版, 1989∶ 21?163.LU Yong-quan, DENG Zhen-hua. Practical infrared spectroscopy analysis[M].Beijing∶ Electronic Industry Press,1989∶ 21?163.

    [25]代群威, 董發(fā)勤.FTIR技術(shù)在幾株細菌鑒定中的應(yīng)用[J].西南科技大學(xué)學(xué)報, 2009, 24(1)∶ 114?118.DAI Qun-wei, DONG Fa-qin.The application study of FTIR technology in microbial classification[J].Journal of Southwest University of Science and Technology, 2009, 24(1)∶ 114?118.

    猜你喜歡
    菌體吸附劑重金屬
    固體吸附劑脫除煙氣中SOx/NOx的研究進展
    化工管理(2022年13期)2022-12-02 09:21:52
    菌體蛋白精養(yǎng)花鰱高產(chǎn)技術(shù)探析
    東北酸菜發(fā)酵過程中菌體的分離與鑒定
    用于空氣CO2捕集的變濕再生吸附劑的篩選與特性研究
    能源工程(2021年1期)2021-04-13 02:05:50
    重金屬對膨潤土膨脹性的影響
    測定不同產(chǎn)地寬筋藤中5種重金屬
    中成藥(2018年8期)2018-08-29 01:28:16
    菌體蛋白水解液應(yīng)用于谷氨酸發(fā)酵的研究
    黃芩苷對一株產(chǎn)NDM-1大腸埃希菌體內(nèi)外抗菌作用的研究
    ICP-AES、ICP-MS測定水中重金屬的對比研究
    再生水回灌中DOM對重金屬遷移與保留問題研究
    人妻丰满熟妇av一区二区三区| 日韩欧美三级三区| 国产精品久久久久久人妻精品电影| 欧美人与性动交α欧美精品济南到| 日韩欧美在线二视频| 黑人操中国人逼视频| 久久婷婷成人综合色麻豆| www日本黄色视频网| 麻豆国产97在线/欧美 | 怎么达到女性高潮| 悠悠久久av| 国产av一区二区精品久久| 男女之事视频高清在线观看| 成人三级做爰电影| www日本在线高清视频| 一区二区三区高清视频在线| 亚洲国产欧美人成| 99热6这里只有精品| 脱女人内裤的视频| 999精品在线视频| 草草在线视频免费看| 一夜夜www| 亚洲欧美激情综合另类| 搡老熟女国产l中国老女人| 欧美一区二区精品小视频在线| 亚洲av美国av| 久9热在线精品视频| xxx96com| 麻豆久久精品国产亚洲av| 久久精品国产清高在天天线| 久久性视频一级片| 精品国产乱子伦一区二区三区| 精品不卡国产一区二区三区| 岛国视频午夜一区免费看| 免费看十八禁软件| 亚洲国产中文字幕在线视频| 欧美成人午夜精品| 亚洲精品美女久久久久99蜜臀| 丝袜人妻中文字幕| 国产区一区二久久| 亚洲一区高清亚洲精品| 久久国产乱子伦精品免费另类| 国内揄拍国产精品人妻在线| 深夜精品福利| 亚洲无线在线观看| 99久久无色码亚洲精品果冻| 日韩有码中文字幕| 亚洲人成电影免费在线| 国产欧美日韩一区二区精品| av有码第一页| 日本精品一区二区三区蜜桃| 99re在线观看精品视频| www日本黄色视频网| 精品国产美女av久久久久小说| 亚洲男人天堂网一区| 久久香蕉国产精品| 久久久久久大精品| 人成视频在线观看免费观看| 性色av乱码一区二区三区2| 18美女黄网站色大片免费观看| 狂野欧美白嫩少妇大欣赏| 看免费av毛片| 又粗又爽又猛毛片免费看| av有码第一页| 久久精品国产99精品国产亚洲性色| 国产午夜精品论理片| 午夜免费成人在线视频| 两个人视频免费观看高清| 精品久久蜜臀av无| 久久久久国产精品人妻aⅴ院| 精品久久久久久,| 丝袜美腿诱惑在线| 国产精品久久电影中文字幕| 国产视频一区二区在线看| 欧美午夜高清在线| 久久香蕉激情| 中文资源天堂在线| 午夜a级毛片| 大型av网站在线播放| 欧美成人免费av一区二区三区| 在线十欧美十亚洲十日本专区| 国产在线观看jvid| 欧美zozozo另类| 色av中文字幕| 精品国产超薄肉色丝袜足j| 天堂动漫精品| 久久久国产成人免费| 国产精品电影一区二区三区| 日韩欧美国产一区二区入口| 99国产精品一区二区蜜桃av| 日韩欧美国产在线观看| 国产精品久久久久久久电影 | 欧美久久黑人一区二区| 俺也久久电影网| 日韩精品免费视频一区二区三区| 欧美性猛交黑人性爽| 中亚洲国语对白在线视频| 成年女人毛片免费观看观看9| 精品高清国产在线一区| 色哟哟哟哟哟哟| 久久精品国产清高在天天线| 国产精品久久久久久人妻精品电影| 久久九九热精品免费| 国产久久久一区二区三区| 亚洲av片天天在线观看| 免费在线观看影片大全网站| 亚洲国产欧洲综合997久久,| 久久精品综合一区二区三区| 日本 欧美在线| 女人被狂操c到高潮| 国产亚洲精品综合一区在线观看 | 国产午夜精品久久久久久| 成人午夜高清在线视频| 亚洲成av人片免费观看| 免费在线观看亚洲国产| 亚洲欧洲精品一区二区精品久久久| 中文字幕av在线有码专区| 一区二区三区高清视频在线| 久久天堂一区二区三区四区| 18禁美女被吸乳视频| 在线看三级毛片| 久久午夜综合久久蜜桃| 伦理电影免费视频| 国产av又大| 美女扒开内裤让男人捅视频| 国产单亲对白刺激| 毛片女人毛片| 老司机福利观看| 中文资源天堂在线| 757午夜福利合集在线观看| 精品电影一区二区在线| 久久精品夜夜夜夜夜久久蜜豆 | 精品免费久久久久久久清纯| 一个人观看的视频www高清免费观看 | 淫妇啪啪啪对白视频| 欧美性长视频在线观看| 国产爱豆传媒在线观看 | 亚洲avbb在线观看| 欧美最黄视频在线播放免费| 婷婷亚洲欧美| 日韩精品青青久久久久久| 精品国产美女av久久久久小说| 国产精品av久久久久免费| 午夜福利视频1000在线观看| 成年女人毛片免费观看观看9| 天堂av国产一区二区熟女人妻 | 国产精品九九99| 两人在一起打扑克的视频| 国内精品一区二区在线观看| 亚洲熟妇中文字幕五十中出| 欧美中文日本在线观看视频| 岛国在线观看网站| 三级国产精品欧美在线观看 | 青草久久国产| 午夜精品在线福利| 久久久久久亚洲精品国产蜜桃av| 国产久久久一区二区三区| 免费一级毛片在线播放高清视频| 又紧又爽又黄一区二区| 亚洲人成网站在线播放欧美日韩| 欧美+亚洲+日韩+国产| 欧美最黄视频在线播放免费| 久久人妻av系列| 一本大道久久a久久精品| 999久久久精品免费观看国产| 国产精品香港三级国产av潘金莲| 91麻豆精品激情在线观看国产| 精品久久久久久久毛片微露脸| 久久久国产成人免费| 制服人妻中文乱码| 亚洲一区高清亚洲精品| 香蕉丝袜av| a级毛片a级免费在线| 欧美绝顶高潮抽搐喷水| 亚洲成av人片在线播放无| 久热爱精品视频在线9| 国产免费av片在线观看野外av| 亚洲五月天丁香| 日本三级黄在线观看| 一级黄色大片毛片| 久久国产乱子伦精品免费另类| 国产精品九九99| 亚洲免费av在线视频| 亚洲中文日韩欧美视频| 国产一区二区三区视频了| 丰满人妻一区二区三区视频av | 国产av又大| 国产精品 欧美亚洲| 成人高潮视频无遮挡免费网站| 日韩欧美国产一区二区入口| 欧美日韩中文字幕国产精品一区二区三区| 国产视频内射| 久久精品亚洲精品国产色婷小说| 日本免费一区二区三区高清不卡| 久久久国产欧美日韩av| 欧美在线黄色| 久久久久久大精品| 成年人黄色毛片网站| 亚洲国产精品久久男人天堂| 国产欧美日韩精品亚洲av| 婷婷六月久久综合丁香| avwww免费| 91九色精品人成在线观看| 欧美高清成人免费视频www| 白带黄色成豆腐渣| 人妻夜夜爽99麻豆av| 亚洲国产精品sss在线观看| 亚洲激情在线av| 国产一区二区在线av高清观看| 18禁裸乳无遮挡免费网站照片| 老司机福利观看| 亚洲自偷自拍图片 自拍| 久久精品人妻少妇| 亚洲av第一区精品v没综合| 国产在线精品亚洲第一网站| 欧美日本亚洲视频在线播放| 99精品久久久久人妻精品| 少妇熟女aⅴ在线视频| 亚洲激情在线av| aaaaa片日本免费| 亚洲专区国产一区二区| 日韩欧美免费精品| 国产精品电影一区二区三区| 国产精品一及| 精品日产1卡2卡| 麻豆久久精品国产亚洲av| 亚洲七黄色美女视频| 看免费av毛片| 91麻豆精品激情在线观看国产| 亚洲欧美激情综合另类| 国产视频一区二区在线看| 国产精品自产拍在线观看55亚洲| 一级毛片女人18水好多| 在线永久观看黄色视频| 亚洲欧美精品综合久久99| 三级国产精品欧美在线观看 | 亚洲五月婷婷丁香| 国内精品一区二区在线观看| 极品教师在线免费播放| 精品一区二区三区av网在线观看| 久久精品夜夜夜夜夜久久蜜豆 | 久久久久久免费高清国产稀缺| 黄频高清免费视频| 国产亚洲精品综合一区在线观看 | 成人精品一区二区免费| 亚洲精品色激情综合| 少妇的丰满在线观看| 亚洲一区二区三区色噜噜| 国产成人精品久久二区二区91| 中文字幕久久专区| 美女黄网站色视频| 久久精品国产99精品国产亚洲性色| 亚洲精品中文字幕在线视频| 18禁裸乳无遮挡免费网站照片| 国产成+人综合+亚洲专区| 久久久久久久久久黄片| 国产高清videossex| 亚洲自拍偷在线| 后天国语完整版免费观看| 国产精品一区二区三区四区免费观看 | 精品福利观看| 日本免费a在线| 精品一区二区三区av网在线观看| 国产蜜桃级精品一区二区三区| 国产亚洲欧美98| 久久精品91蜜桃| 欧美日韩乱码在线| 久久精品国产综合久久久| 男女床上黄色一级片免费看| 国产精品永久免费网站| 男女下面进入的视频免费午夜| 18禁黄网站禁片午夜丰满| 国产精品免费视频内射| 亚洲七黄色美女视频| 麻豆一二三区av精品| 午夜免费观看网址| 99热这里只有精品一区 | 亚洲精品久久成人aⅴ小说| 国产成人一区二区三区免费视频网站| 国产一区二区三区视频了| 一个人观看的视频www高清免费观看 | 精品国产乱子伦一区二区三区| 亚洲精品久久成人aⅴ小说| 国产熟女午夜一区二区三区| 真人做人爱边吃奶动态| 成人av一区二区三区在线看| 免费av毛片视频| 最近最新免费中文字幕在线| www国产在线视频色| 精品不卡国产一区二区三区| 十八禁网站免费在线| 日韩有码中文字幕| 亚洲精品av麻豆狂野| 久久久久国产精品人妻aⅴ院| 大型黄色视频在线免费观看| 日韩欧美一区二区三区在线观看| 叶爱在线成人免费视频播放| 桃色一区二区三区在线观看| 看免费av毛片| 欧美日韩黄片免| 亚洲精品国产精品久久久不卡| 精品熟女少妇八av免费久了| 日韩大尺度精品在线看网址| 老汉色∧v一级毛片| 亚洲av成人av| 热99re8久久精品国产| 99精品在免费线老司机午夜| 悠悠久久av| 久久久精品欧美日韩精品| 女人被狂操c到高潮| 男人舔女人的私密视频| 国产成人aa在线观看| 全区人妻精品视频| 免费看十八禁软件| 小说图片视频综合网站| 国产精品 国内视频| 欧美日韩国产亚洲二区| av在线天堂中文字幕| 日日爽夜夜爽网站| 国产精品九九99| 国产成人av激情在线播放| 在线永久观看黄色视频| 高清在线国产一区| 日韩欧美一区二区三区在线观看| 亚洲第一电影网av| 免费av毛片视频| 亚洲国产中文字幕在线视频| 丁香欧美五月| 欧美色欧美亚洲另类二区| 两性午夜刺激爽爽歪歪视频在线观看 | 老司机午夜十八禁免费视频| 制服人妻中文乱码| 亚洲欧美精品综合一区二区三区| av国产免费在线观看| 亚洲av熟女| 高清在线国产一区| 免费在线观看影片大全网站| 国产精品爽爽va在线观看网站| 99久久精品国产亚洲精品| 欧美绝顶高潮抽搐喷水| 国产精品久久久人人做人人爽| 别揉我奶头~嗯~啊~动态视频| 亚洲专区字幕在线| 国产精品香港三级国产av潘金莲| 18美女黄网站色大片免费观看| 精品国产乱子伦一区二区三区| 欧美日本亚洲视频在线播放| 亚洲国产精品成人综合色| xxx96com| 成人国产一区最新在线观看| 性色av乱码一区二区三区2| 免费一级毛片在线播放高清视频| 深夜精品福利| 久久久精品大字幕| 变态另类丝袜制服| 一级毛片高清免费大全| 露出奶头的视频| 丁香六月欧美| 久久久久久国产a免费观看| 日日夜夜操网爽| 免费高清视频大片| 啦啦啦韩国在线观看视频| 久久精品影院6| 人妻丰满熟妇av一区二区三区| 亚洲,欧美精品.| 国产aⅴ精品一区二区三区波| 他把我摸到了高潮在线观看| 天堂影院成人在线观看| 宅男免费午夜| 亚洲av成人精品一区久久| 久久99热这里只有精品18| 国产精品久久电影中文字幕| 草草在线视频免费看| 国产精品 欧美亚洲| 两个人免费观看高清视频| svipshipincom国产片| 久久这里只有精品中国| 欧美大码av| 久久婷婷人人爽人人干人人爱| 国产久久久一区二区三区| 亚洲美女视频黄频| 伦理电影免费视频| 天堂动漫精品| 国产99久久九九免费精品| 床上黄色一级片| 丁香六月欧美| 听说在线观看完整版免费高清| 欧美乱码精品一区二区三区| 少妇裸体淫交视频免费看高清 | 亚洲18禁久久av| 50天的宝宝边吃奶边哭怎么回事| 99在线人妻在线中文字幕| 成人一区二区视频在线观看| 90打野战视频偷拍视频| 欧美日韩国产亚洲二区| 国产成人精品无人区| 欧美不卡视频在线免费观看 | 午夜视频精品福利| 免费在线观看亚洲国产| 亚洲国产精品sss在线观看| 欧美一级毛片孕妇| 国产成人系列免费观看| 日本三级黄在线观看| 国产精品久久久久久精品电影| 搡老熟女国产l中国老女人| 亚洲av电影在线进入| 99国产精品99久久久久| 俄罗斯特黄特色一大片| 日韩精品中文字幕看吧| 18美女黄网站色大片免费观看| 熟女电影av网| 一级作爱视频免费观看| 精品人妻1区二区| 成人国语在线视频| avwww免费| 国产片内射在线| 亚洲男人天堂网一区| 欧美最黄视频在线播放免费| 成在线人永久免费视频| 亚洲va日本ⅴa欧美va伊人久久| 久久中文字幕一级| 国内久久婷婷六月综合欲色啪| 99国产极品粉嫩在线观看| 亚洲国产高清在线一区二区三| 亚洲熟妇熟女久久| 欧美日韩亚洲国产一区二区在线观看| 亚洲成人久久性| 一个人免费在线观看电影 | e午夜精品久久久久久久| 一区二区三区激情视频| 日本免费a在线| 高清在线国产一区| 最好的美女福利视频网| 精品欧美国产一区二区三| 成人高潮视频无遮挡免费网站| 19禁男女啪啪无遮挡网站| 在线播放国产精品三级| 国产av在哪里看| 99riav亚洲国产免费| 老鸭窝网址在线观看| 一级毛片女人18水好多| 亚洲无线在线观看| www日本在线高清视频| 1024视频免费在线观看| 亚洲中文字幕一区二区三区有码在线看 | 在线观看免费午夜福利视频| 久久久国产欧美日韩av| 亚洲第一电影网av| 亚洲av美国av| 制服人妻中文乱码| 久久天堂一区二区三区四区| 国产主播在线观看一区二区| 精品一区二区三区四区五区乱码| 欧美成人午夜精品| 国产亚洲精品久久久久5区| 啦啦啦韩国在线观看视频| 国产私拍福利视频在线观看| 国产av一区在线观看免费| 久久精品夜夜夜夜夜久久蜜豆 | 亚洲一区高清亚洲精品| 少妇粗大呻吟视频| 又大又爽又粗| 欧美不卡视频在线免费观看 | 中文字幕av在线有码专区| 国产精品久久久久久精品电影| 可以免费在线观看a视频的电影网站| 亚洲专区中文字幕在线| 一本久久中文字幕| 久久久久国产精品人妻aⅴ院| 欧美性猛交╳xxx乱大交人| 亚洲 欧美一区二区三区| 在线免费观看的www视频| 亚洲国产精品久久男人天堂| 国产真人三级小视频在线观看| 亚洲免费av在线视频| 久久精品人妻少妇| 国产熟女午夜一区二区三区| 全区人妻精品视频| av超薄肉色丝袜交足视频| 亚洲一区中文字幕在线| 在线观看美女被高潮喷水网站 | 成人永久免费在线观看视频| videosex国产| 色综合欧美亚洲国产小说| 黄色a级毛片大全视频| 在线视频色国产色| 中文字幕精品亚洲无线码一区| 久久久久久九九精品二区国产 | 好看av亚洲va欧美ⅴa在| 俄罗斯特黄特色一大片| 午夜日韩欧美国产| videosex国产| 亚洲 欧美一区二区三区| 亚洲国产欧洲综合997久久,| 国产欧美日韩一区二区精品| 99久久综合精品五月天人人| 神马国产精品三级电影在线观看 | 日韩国内少妇激情av| 色综合站精品国产| 日日夜夜操网爽| 美女黄网站色视频| 黄色丝袜av网址大全| 男女做爰动态图高潮gif福利片| 亚洲成a人片在线一区二区| 又粗又爽又猛毛片免费看| 国产麻豆成人av免费视频| 正在播放国产对白刺激| 伊人久久大香线蕉亚洲五| 国产成人aa在线观看| 亚洲中文字幕一区二区三区有码在线看 | 少妇人妻一区二区三区视频| 久久久国产成人精品二区| 一级a爱片免费观看的视频| 亚洲一区高清亚洲精品| 久久人人精品亚洲av| 夜夜夜夜夜久久久久| 国产男靠女视频免费网站| aaaaa片日本免费| 国产av在哪里看| 欧美日韩亚洲综合一区二区三区_| 国产成人欧美在线观看| 久久国产乱子伦精品免费另类| 首页视频小说图片口味搜索| 人人妻人人澡欧美一区二区| 99久久精品国产亚洲精品| 男女午夜视频在线观看| 久久草成人影院| 一a级毛片在线观看| 欧美大码av| 免费高清视频大片| 欧美高清成人免费视频www| 18禁美女被吸乳视频| 国产黄片美女视频| 99riav亚洲国产免费| 久久婷婷成人综合色麻豆| 亚洲成人久久爱视频| 久久久久久免费高清国产稀缺| 中亚洲国语对白在线视频| 一区二区三区激情视频| 欧美色视频一区免费| 亚洲专区中文字幕在线| 午夜福利视频1000在线观看| 在线观看免费视频日本深夜| 黄片大片在线免费观看| 岛国在线观看网站| cao死你这个sao货| 国产精品综合久久久久久久免费| 精品久久久久久成人av| 九九热线精品视视频播放| 变态另类成人亚洲欧美熟女| 中文字幕精品亚洲无线码一区| 在线永久观看黄色视频| 中文资源天堂在线| 给我免费播放毛片高清在线观看| 久久国产乱子伦精品免费另类| 亚洲av成人精品一区久久| 18禁美女被吸乳视频| 悠悠久久av| 亚洲国产中文字幕在线视频| 久久久久久大精品| 国产亚洲精品久久久久久毛片| 最新在线观看一区二区三区| 在线免费观看的www视频| 欧美 亚洲 国产 日韩一| 久久久国产成人免费| 一区福利在线观看| 国产亚洲精品综合一区在线观看 | 曰老女人黄片| 午夜激情福利司机影院| 国产免费av片在线观看野外av| 国产亚洲精品av在线| 青草久久国产| 午夜福利欧美成人| 黄色毛片三级朝国网站| 国产精品 国内视频| 婷婷精品国产亚洲av在线| 男女那种视频在线观看| 最近最新中文字幕大全免费视频| 天天躁夜夜躁狠狠躁躁| 久久午夜综合久久蜜桃| 少妇裸体淫交视频免费看高清 | 一边摸一边抽搐一进一小说| 午夜影院日韩av| 日韩大尺度精品在线看网址| 亚洲黑人精品在线| 国产av在哪里看| 亚洲av成人精品一区久久| 大型av网站在线播放| 国产三级中文精品| 一本精品99久久精品77| 18禁美女被吸乳视频| 18禁观看日本| 久久午夜综合久久蜜桃| 欧美成人性av电影在线观看| 嫩草影视91久久| 91大片在线观看| 日日干狠狠操夜夜爽| 日韩精品青青久久久久久| 两个人看的免费小视频| 久久精品国产亚洲av高清一级| 亚洲 国产 在线| 久久热在线av| 欧美zozozo另类| 亚洲全国av大片| 久久热在线av| 人成视频在线观看免费观看| 日本五十路高清| 一本精品99久久精品77| 欧美成人性av电影在线观看| 97碰自拍视频| 夜夜躁狠狠躁天天躁| 日本 欧美在线| 亚洲欧美日韩无卡精品| 日日夜夜操网爽| 国产成人影院久久av|