二氧化碳捕獲材料的研究進(jìn)展

付 新

(渭南師范學(xué)院化學(xué)與生命科學(xué)學(xué)院，陜西 渭南 714000)

隨著全球氣候變暖加劇，減少二氧化碳(CO2)等溫室氣體排放、保護(hù)環(huán)境成為當(dāng)前要解決的全球核心問(wèn)題之一。CO2是引起溫室效應(yīng)的主要?dú)怏w之一，是化石燃料和生物質(zhì)燃燒以及動(dòng)物新陳代謝的產(chǎn)物，其中化石燃料燃燒產(chǎn)生的CO2是其主要來(lái)源。CO2過(guò)量排放使區(qū)域生態(tài)環(huán)境系統(tǒng)中碳含量失衡，引起全球變暖，將導(dǎo)致冰山融化、海平面上升、海岸線退后以及洪水頻增等一系列后果，對(duì)社會(huì)和經(jīng)濟(jì)發(fā)展以及人類生存產(chǎn)生惡劣的影響。然而，CO2同時(shí)也是一種潛在的碳資源，作為化工原料、致冷劑、油田驅(qū)油增產(chǎn)劑、惰性介質(zhì)、溶劑和壓力源等在國(guó)民經(jīng)濟(jì)各領(lǐng)域有著廣泛的用途[1]。因此，如何將排放到大氣中的CO2變廢為寶受到了廣泛的關(guān)注。由于在實(shí)現(xiàn)CO2富集再利用的過(guò)程中捕獲成本最高，也最為核心，為了實(shí)現(xiàn)CO2減排和碳資源的有效利用，各種高效、環(huán)保、節(jié)能的CO2捕獲材料已成為當(dāng)前各國(guó)研究的重點(diǎn)。

1 傳統(tǒng)捕獲材料

1.1 醇胺類吸附劑

溶液吸附在傳統(tǒng)意義上主要是利用含有胺基官能團(tuán)的溶液，通過(guò)化學(xué)吸收法捕獲CO2，目前常用的吸附劑是醇胺類溶液，包括一級(jí)醇胺(如乙醇胺)、二級(jí)醇胺(如二乙醇胺、二異丙醇胺)、三級(jí)醇胺(如甲基二乙醇胺、三乙醇胺)及立體障礙醇胺，在立體障礙醇胺方面，目前最常用也最常見(jiàn)于文獻(xiàn)報(bào)道的為AMP，這也是國(guó)外相當(dāng)多研究及工業(yè)單位所重視的研發(fā)項(xiàng)目之一[2]。

化學(xué)吸收法是利用吸收劑與CO2發(fā)生化學(xué)反應(yīng)達(dá)到回收CO2的目的，并利用其逆反應(yīng)進(jìn)行吸收劑再生。該法脫除率較高，是目前回收最有效的方法之一，并且適合于處理分壓低的混合氣體。但仍有許多缺點(diǎn)：胺容易發(fā)生氧化降解使得吸收性能降低，同時(shí)還會(huì)造成溶液粘度增加，不利于氣體的傳輸；胺及其降解物在吸收劑再生時(shí)易揮發(fā)，使其吸收能力下降；胺溶液的強(qiáng)堿性對(duì)儀器設(shè)備的腐蝕作用特別嚴(yán)重；操作較繁瑣，再生耗能高[3]。

1.2 離子液體吸附材料

吳永良等[5]以N-甲基咪唑和3-溴丙胺氫溴酸鹽為起始原料，合成了一種含氨基的離子液體1-(1-氨基丙基)-3-甲基咪唑溴鹽(簡(jiǎn)寫(xiě)為[NH2p-mim]Br)，吸收實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，該離子液體能夠有效地吸收CO2，在40 ℃、106 kPa下，質(zhì)量分?jǐn)?shù)為45%的離子液體水溶液吸收CO2至飽和時(shí)，溶液中CO2的摩爾分?jǐn)?shù)可達(dá)0.444 molCO2·(mol ILs)-1，接近理論吸收量0.5 molCO2·(mol ILs)-1；在90 ℃、真空狀態(tài)下，吸收的CO2能夠完全解吸，重復(fù)吸收實(shí)驗(yàn)表明，該離子液體吸收CO2的能力無(wú)明顯下降。

1.3 金屬化合物材料

用來(lái)捕獲CO2的金屬化合物材料主要分為兩類：一類是金屬氧化物如Na2O、K2O、CaO、MgO、Al2O3、Li2O及ZrO2；另一類是堿性金屬鹽，如碳酸鈣、硅酸鹽、硅酸鋰、鋯酸鋰等。由于CO2是酸性氣體，容易吸附在略帶堿性的材料表面，且在高溫下金屬氧化物均有較好的吸附能力，因此此類吸收劑通常屬于高溫吸附劑，反應(yīng)生成的碳酸鹽在高溫下能重新分解成金屬氧化物和CO2。目前鈣基吸收劑、鋯基吸收劑和鋰基吸收劑是研究的重點(diǎn)。

白濤等[6]對(duì)CaO吸收進(jìn)行了研究，CaCO3在高溫下受熱分解，產(chǎn)生具有大比表面積的多孔CaO。CaO與CO2發(fā)生氣-固反應(yīng)生成CaCO3吸收煙氣中的CO2，降低CO2排放量。同時(shí)，生成的CaCO3煅燒產(chǎn)生的CO2因純度較高可以直接存儲(chǔ)，易于工業(yè)利用。CaO因具有高的CO2吸附容量、低的制備成本、較長(zhǎng)的使用壽命及良好的抗磨性而成為優(yōu)選的高溫CO2脫除劑。但CaO顆粒表面易形成CaCO3膜，CO2難以擴(kuò)散到顆粒內(nèi)部與CaO進(jìn)一步反應(yīng)，導(dǎo)致轉(zhuǎn)化率下降，且煅燒溫度超過(guò)900 ℃時(shí)，生成的顆粒容易燒結(jié)從而降低CO2吸收能力。

1.4 陶瓷材料

鋯酸鋰、硅酸鋰等含鋰陶瓷材料具有很好的吸附CO2性能，目前已有學(xué)者投入到吸收CO2的新型陶瓷材料的研究中。

2001年，日本東芝公司成功開(kāi)發(fā)出一種用于吸收CO2的新型陶瓷材料——硅酸鋰。該材料吸收CO2的能力超過(guò)其它陶瓷材料，且可在室溫下吸收CO2。硅酸鋰的CO2吸收率比傳統(tǒng)的鋯酸鋰和鋯過(guò)渡金屬氧化物高出30倍。在CO2濃度為20%的條件下，1 g硅酸鋰每分鐘可吸收62 mg CO2[7]。

王銀杰等[8]在500～800 ℃下合成了Li2ZrO3(ZrO2+Li2CO3= Li2ZrO3+CO2)，該吸收劑吸收性能較優(yōu)異，在含20%CO2的空氣氣氛下，于500 ℃下保持3 h，吸收量達(dá)到(25±0.6)%(質(zhì)量分?jǐn)?shù))。

王銀杰等[9]以SiO2和碳酸鋰為原料，采用高溫固相反應(yīng)法于500～750 ℃下合成了一系列可在高溫下直接吸收CO2的硅酸鋰材料(Li4SiO4)。結(jié)果表明，在750 ℃下煅燒6 h可合成出CO2吸收性能良好的硅酸鋰材料。在CO2氣氛下，于750 ℃保溫15 min即可達(dá)到吸收平衡，吸收量約為43%。

中川和明等[10]在進(jìn)行熔融碳酸鹽陶瓷的穩(wěn)定性實(shí)驗(yàn)時(shí)，發(fā)現(xiàn)了如下的反應(yīng)：Li2ZrO3+CO2→ZrO2+Li2CO3。他們推測(cè)該反應(yīng)可以擴(kuò)大到含鋰復(fù)合氧化物與CO2的反應(yīng)，生成新的氧化物和碳酸鋰。通過(guò)一系列實(shí)驗(yàn)，發(fā)現(xiàn)除鋯酸鋰以外，硅酸鋰等也可以發(fā)生可逆反應(yīng)：Li4SiO4+CO2→Li2SiO3+Li2CO3。多孔體的硅酸鋰材料，在500 ℃左右同含有CO2的氣體接觸而發(fā)生化學(xué)反應(yīng)，CO2以碳酸鋰的形態(tài)存在于多孔體的微孔中，700 ℃以上碳酸鋰分解放出CO2氣體。

呂國(guó)強(qiáng)等[11]以Li2CO3、SiO2和無(wú)水乙醇為原料采用固相法合成Li4SiO4，該材料在600～720 ℃吸附CO2反應(yīng)最為活躍，最高吸附量可達(dá)29.16%(質(zhì)量分?jǐn)?shù))。鋰基吸附劑相對(duì)其它金屬化合物吸附劑而言CO2前后體積變化不大，Li2ZrO3經(jīng)過(guò)18次吸附-解吸循環(huán)后，材料的吸附量?jī)H衰減1.1%(質(zhì)量分?jǐn)?shù))左右。鋰基吸附劑的理論吸附量為36.66%，仍存在極大的發(fā)展?jié)摿?，是一種有前途的高效吸附劑。

總的來(lái)說(shuō)，陶瓷材料對(duì)CO2的吸附量很高，可以進(jìn)行多次循環(huán)吸附，無(wú)污染，對(duì)環(huán)境友好，是一類比較理想的CO2捕獲材料。

1.5 沸石分子篩材料

沸石分子篩是天然或人工合成的含堿金屬或堿土金屬氧化物的結(jié)晶硅鋁酸鹽，有嚴(yán)格的結(jié)構(gòu)和孔隙，孔隙大小因結(jié)構(gòu)差異略有變化，可對(duì)不同分子量物質(zhì)進(jìn)行分離。沸石分子篩材料的吸附性能主要取決于兩方面：一是其豐富的孔道結(jié)構(gòu)和大的比表面積，可為吸附質(zhì)提供足夠的吸附中心；二是其表面的電性質(zhì)，由陽(yáng)離子和帶負(fù)電荷的硅鋁氧骨架所構(gòu)成的沸石分子篩本身是一種極性物質(zhì)，其表面具有很強(qiáng)的色散力和靜電力，表現(xiàn)為對(duì)極性、不飽和及易極化分子強(qiáng)大的親和力。沸石分子篩吸附劑常用于氣體分離和凈化，如空氣制氮、CO2的分離與純化等。

趙忠林等[12]以凹凸棒土為粘結(jié)劑制備了13X分子篩吸附劑。凹凸棒土豐富的孔隙結(jié)構(gòu)、納米顆粒的大表面效應(yīng)和表面負(fù)電性，使得該分子篩吸附劑具有較大的吸附量，最大達(dá)到24.6%(質(zhì)量分?jǐn)?shù))，且CO2與凹凸棒土相互作用較弱，有利于脫附。但在分壓低的高溫?zé)煹罋庵?，此類吸附劑不適用。

美國(guó)加州大學(xué)洛杉磯分?？蒲腥藛T研制出了一種新型的多孔晶體材料——沸石咪唑酯骨架結(jié)構(gòu)材料(ZIFs)。該材料是將傳統(tǒng)沸石中的硅元素和鋁元素用鋅離子和鈷離子等取代，而橋氧用咪唑酯取代。ZIFs材料具有多孔和化學(xué)穩(wěn)定結(jié)構(gòu)，有著更大的比表面積(2000 m2·g-1)來(lái)吸收CO2，而且在高溫下加熱也不會(huì)分解，甚至在水或有機(jī)溶液中煮一個(gè)星期仍能保持穩(wěn)定。ZIFs材料的內(nèi)部可以存儲(chǔ)氣體分子，在化學(xué)結(jié)構(gòu)上，它有一個(gè)類似于旋轉(zhuǎn)門的薄蓋，能夠讓大小合適的分子進(jìn)入并將其存儲(chǔ)，而將較大或者形狀不同的分子阻擋在外。與傳統(tǒng)的沸石分子篩體系相比，該材料具有產(chǎn)率較高、微孔尺寸和形狀可調(diào)、結(jié)構(gòu)和功能變化多樣等特點(diǎn)，但是其合成對(duì)設(shè)備和材料的要求高、合成條件不易控制，現(xiàn)階段還不能大規(guī)模生產(chǎn)。

1.6 碳基吸附材料

碳質(zhì)吸附劑包括活性炭及活性碳纖維、多孔炭材料、炭分子篩材料以及碳納米管等純碳結(jié)構(gòu)的吸附劑，它們具有發(fā)達(dá)的孔隙結(jié)構(gòu)、大的比表面積、優(yōu)良的吸附性能和穩(wěn)定的物理化學(xué)性質(zhì)，廣泛應(yīng)用于吸附分離、凈化和催化等領(lǐng)域[13]。

活性炭是一種最常見(jiàn)的大比表面積的黑色孔性吸附劑，其主要成分為無(wú)定型碳，還有少量的氫、氧、氮、硫及灰分。原材料、制備工藝和活化方法不同，使得活性炭的理化性質(zhì)和表面化學(xué)性質(zhì)都會(huì)有很大差異。決定活性炭吸附能力大小的主要因素是比表面積、孔結(jié)構(gòu)、表面性質(zhì)和吸附質(zhì)的吸附特性。

活性碳纖維由有機(jī)纖維經(jīng)炭化、活化而得到，是繼活性炭粉末、活性炭顆粒后的第三代炭材料，活性碳纖維較顆粒狀活性炭比表面積更大、微孔直徑更小，且微孔體積占總孔體積的90%以上，同時(shí)直接開(kāi)口于纖維表面，因而具有吸附容量大、吸附效率高、吸脫附速度快等優(yōu)點(diǎn)。由于其結(jié)構(gòu)和性能的特殊性，用活性碳纖維吸附空氣污染物已成為研究熱點(diǎn)，并表現(xiàn)出巨大的應(yīng)用前景。

離子交換纖維可用于凈化、分離氣體。離子交換纖維吸附氣體具有化學(xué)吸附的特征，且吸附劑可以再生。吳政等[14]通過(guò)NaOH(2 mol·L-1)溶液浸泡的方法制得強(qiáng)堿性陰離子交換纖維。纖維含水量越大，對(duì)CO2的吸附效果越好，且CO2的流速只要不超過(guò)某個(gè)極限都利于吸附，CO2濃度對(duì)吸附效果影響較小。

1.7 硅膠材料

硅膠是由多聚硅酸經(jīng)分子內(nèi)脫水而形成的一種多孔性物質(zhì)，其化學(xué)組成為SiO2·xH2O，屬于無(wú)定型結(jié)構(gòu)。硅膠的基本結(jié)構(gòu)質(zhì)點(diǎn)為Si-O四面體，由Si-O四面體相互堆積形成硅膠的骨架堆積時(shí)，質(zhì)點(diǎn)內(nèi)的空間即為硅膠的孔隙。

梅華等[15]比較了兩種硅膠型吸附劑對(duì)CO2的吸附性能，測(cè)定了N2和CO2在硅膠和活性炭吸附劑上的吸附等溫線，并考察了不同體系中CO2動(dòng)態(tài)吸附穿透曲線。結(jié)果表明，硅膠吸附劑對(duì)CO2的吸附量與活性炭相當(dāng)，吸附選擇性優(yōu)于活性炭；較大的比表面積和較高的細(xì)孔含量對(duì)吸附有利，而合適的孔分布則有利于降低硅膠吸附劑的內(nèi)擴(kuò)散阻力。

2 新型捕獲材料

2.1 復(fù)合型捕獲材料

復(fù)合材料(Composite materials)，是由兩種或兩種以上不同性質(zhì)的材料通過(guò)物理或化學(xué)的方法在宏觀上組成的具有新性能的材料。不同材料在性能上互相取長(zhǎng)補(bǔ)短，產(chǎn)生協(xié)同效應(yīng)，使復(fù)合材料的綜合性能優(yōu)于原組成材料而滿足各種不同的要求。

近年來(lái)，復(fù)合材料由于其優(yōu)越的性能也越來(lái)越多的用在CO2吸附方面，具有代表性的有水滑石類混合吸附材料(HTlcs)、復(fù)合型胺基吸附纖維、介孔復(fù)合材料以及復(fù)合納米材料等。

2.1.1 水滑石類混合吸附材料

天然復(fù)合材料水滑石含有堿性金屬化合物，同時(shí)具有微孔結(jié)構(gòu)，是一類帶陰離子的堿性粘土，可用通式表示：

有關(guān)實(shí)驗(yàn)表明[16]：CO2在水滑石EXM696上的吸附量隨溫度的變化而變化，當(dāng)溫度從20 ℃升至200 ℃時(shí)，吸附量減小；繼續(xù)升溫至300 ℃，吸附量反而增大。這是由于低溫時(shí)主要表現(xiàn)為物理吸附，吸附量隨溫度的升高而減小，高溫時(shí)為化學(xué)吸附，溫度升高吸附量反而增大，而且大于20 ℃時(shí)的吸附量。由于化學(xué)吸附的吸附熱較大，約為8.37×104～41.9×104J·mol-1，化學(xué)吸附速度隨溫度升高而加快，故吸附宜在高溫下進(jìn)行，對(duì)吸附氣體有較高的選擇性。反應(yīng)一般不可逆或只能在1000 ℃以上的高溫下分解，因而其脫附難于實(shí)現(xiàn)，只能進(jìn)行單層或不滿單層吸附，吸附量的大小與可進(jìn)行化學(xué)反應(yīng)的基團(tuán)和物質(zhì)的量成正比。

2.1.2 復(fù)合型胺基吸附纖維

李培源等[17]以玻璃纖維作為基底復(fù)合聚乙撐亞胺(PEI)，制得含多胺基的復(fù)合型吸附纖維，系統(tǒng)考察了不同原料比例下該吸附纖維的化學(xué)結(jié)構(gòu)、熱穩(wěn)定性能及交換容量，測(cè)定了該吸附纖維的吸水率，在飽和水蒸氣和干燥條件下對(duì)CO2的吸附性能，以及作為CO2氣體吸附材料的重復(fù)使用及再生性能。研究表明，適當(dāng)?shù)慕宦?lián)劑用量可使該吸附纖維在250 ℃左右仍保持熱穩(wěn)定。該吸附纖維具有較高的交換容量，最高可達(dá)3 mmol·g-1以上；在飽和水蒸氣環(huán)境中，該吸附纖維對(duì)CO2的吸附量可達(dá)20%(質(zhì)量分?jǐn)?shù))以上，但吸附量隨著交聯(lián)程度的提高而減小。該吸附纖維具有良好的重復(fù)使用及再生性能，經(jīng)再生處理后，吸附纖維對(duì)濕態(tài)CO2的吸附量變化不大。

2.1.3 介孔復(fù)合材料

方建慧等[18]以介孔分子篩原粉作載體，負(fù)載不同有機(jī)胺制備CO2吸附材料。固體胺吸附劑通過(guò)化學(xué)作用，可選擇性吸附酸性氣體CO2，受水蒸氣影響較小。采用具有高比表面積和孔體積的介孔材料為載體，制備的固體胺吸附劑表現(xiàn)出了高吸附量的特性。特別是保留了介孔材料原粉里所含的模板劑膠束，在介孔空間里組成不同尺度的“網(wǎng)孔”對(duì)氣流中的CO2進(jìn)行攔截和吸附，吸附效率較高，與微孔材料相比，這種復(fù)合材料可以達(dá)到很高的氣體流通量；與普通介孔材料相比，其攔截效率和孔分布又高出一籌。這種復(fù)合新材料的特點(diǎn)在于直接利用原粉樣品中膠束的疏松結(jié)構(gòu)。膠束徑向呈輪輻狀態(tài)分布，為客體提供足以支撐網(wǎng)格結(jié)構(gòu)的幾何位置，從而形成密集的空間攔截構(gòu)型。另外，與采用去除模板劑的介孔分子篩相比，介孔分子篩合成原粉作為載體，既節(jié)省去除模板劑所需的能源與時(shí)間，在提高CO2吸附量的同時(shí)又降低吸附劑的成本。但相對(duì)于工業(yè)實(shí)際應(yīng)用，以介孔分子篩為基體的固體胺吸附劑還是存在制備成本高、循環(huán)使用壽命短的缺點(diǎn)。因此，固體胺吸附劑的研究仍要圍繞解決成本(吸附劑制備成本和使用成本)、吸附量以及使用壽命的問(wèn)題。

2.1.4 復(fù)合納米材料

法國(guó)國(guó)家科研中心于2008年研制出一種名為MIL-101的新型材料，能大量吸附CO2氣體，這種材料由鉻元素和對(duì)苯二甲酸合成，是一種多孔的復(fù)合納米材料，材料表面布滿了直徑3.5 nm的小孔，因此吸附能力十分強(qiáng)大，1 m3MIL-101在25 ℃下可以吸附400 m3的CO2，而目前通用的吸附材料在同等條件下的CO2吸附量不過(guò)200 m3，這種新型材料可以安放在汽車上，對(duì)其排出的CO2進(jìn)行過(guò)濾，從而達(dá)到減排溫室氣體的目的。

2.2 負(fù)離子選擇性吸附材料

丁浩等[19]對(duì)負(fù)離子選擇性吸附材料進(jìn)行了研究。這類材料是以天然極性礦物電氣石為基體，復(fù)合具有選擇性吸附功能物質(zhì)的空氣凈化材料，通過(guò)電氣石釋放負(fù)氧離子的功能和對(duì)CO2及有害氣體的吸附、去除作用，完成對(duì)室內(nèi)居住環(huán)境中空氣污染的凈化治理，其無(wú)源釋放負(fù)氧離子產(chǎn)生的節(jié)能作用、直接吸收CO2氣體和復(fù)合制備綠色建筑材料產(chǎn)生的環(huán)境效應(yīng)代表了這一空氣凈化材料的低碳生活理念。

3 結(jié)語(yǔ)

隨著人們環(huán)保意識(shí)的逐漸加強(qiáng)，各個(gè)國(guó)家對(duì)環(huán)境保護(hù)力度加大，必然會(huì)對(duì)CO2捕獲材料的發(fā)展起到積極的促進(jìn)作用。近年來(lái)，CO2捕獲材料的研究已取得了很大進(jìn)展，CO2捕獲技術(shù)正向價(jià)廉、操作簡(jiǎn)單、運(yùn)行成本低、可循環(huán)使用的方向發(fā)展。這就要求CO2捕獲材料必須具有生產(chǎn)原料價(jià)廉易得、生產(chǎn)工藝簡(jiǎn)單且環(huán)保、再生能力好、可循環(huán)使用等特點(diǎn)，并要求能同時(shí)處理CO2、硫化氫、氮的氧化物等多種污染物。因此，智能性CO2捕獲材料成為未來(lái)發(fā)展的趨勢(shì)，要求新材料能在不同氣氛下，根據(jù)環(huán)境變化，適當(dāng)調(diào)節(jié)自身的表面性質(zhì)，增強(qiáng)吸附性。

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