氙同位素活度符合測量中的自吸收效應(yīng)校正

趙允剛 王世聯(lián) 李 奇 賈懷茂 張新軍 樊元慶 王 軍

（禁核試北京國家數(shù)據(jù)中心和北京放射性核素實驗室 北京 100085）

全面禁止核試驗條約(CTBT)放射性核素監(jiān)測網(wǎng)絡(luò)由80個核素臺站和16個國家放射性核素實驗室組成。核素臺站安裝的惰性氣體氙監(jiān)測設(shè)備主要有瑞典的SAUNA[1]、法國的SPALAX[2]和俄羅斯的ARIX[3]，放射性核素實驗室主要對核素臺站進(jìn)行質(zhì)量保證工作，并對臺站測得的可疑事件樣品進(jìn)行驗證分析。CTBT北京放射性核素實驗室采用 β-γ符合系統(tǒng)和HPGe γ譜儀系統(tǒng)測量分析來自于臺站的惰性氣體氙樣品[4]。

在利用β-γ符合系統(tǒng)進(jìn)行樣品分析時，由于探測器空腔體積較小(～6.2 mL)，但不同臺站采集的氙樣品量差別較大，樣品中氙體積范圍分別為1.1–1.3、4.3–6.5、1.6 mL[5]，因此在 β-γ符合探測器內(nèi)的密度相差較大，不可避免地會產(chǎn)生自吸收差異(特別對于低能的β和 X/γ射線)。本文用蒙特卡羅方法模擬計算該系統(tǒng)在不同氙樣品量及真空狀態(tài)下的探測效率，在此基礎(chǔ)上進(jìn)行氙同位素活度符合測量過程中自吸收效應(yīng)校正研究。

1 氙同位素的β-γ符合關(guān)系

β-γ符合探測器[6]由 NaI(Tl)探測器和中空的圓柱形塑料閃爍體探測器組成，前者測量γ及X射線(接近4p)，后者測量β射線和內(nèi)轉(zhuǎn)換電子，并作為氣體樣品的測量源盒。

根據(jù)131mXe、133mXe、133Xe 和135Xe 衰變綱圖[7]，可確定四種氙同位素的電子和光子間有如下符合：131mXe，129 keV內(nèi)轉(zhuǎn)換電子與30 keV X射線符合；133mXe，199 keV內(nèi)轉(zhuǎn)換電子與30 keV X射線符合；133Xe，最大能量為346 keV的b射線和81.0 keV g射線符合，45 keV內(nèi)轉(zhuǎn)換電子、最大能量為346 keV的b射線和31 keV X射線符合；135Xe，最大能量為901 keV的b射線和249.8 keV g射線符合。

利用各感興趣區(qū)內(nèi)的符合計數(shù)和對應(yīng)的探測效率，可得到氙同位素的活度濃度：

式中，c為修正本底后相應(yīng)感興趣區(qū)的凈計數(shù)，tr和t1分別為測量的時鐘時間和活時間，tc為樣品采集時間，tp為樣品處理時間(s)，λ為衰變常數(shù)(s–1)，εβγ為符合探測效率，pβ和pγ分別為 β、γ射線分支比，V為采樣體積(m3)，C為氙同位素放射性活度濃度(Bq/m3)。

2 不同氙樣品量探測效率的蒙卡模擬

2.1 蒙卡模型的建立

根據(jù)β-γ符合系統(tǒng)探測器結(jié)構(gòu)建立的MCNP模擬模型見圖1。

圖1 β-γ符合探測器MCNP模型Fig.1 The model of β-γ coincidence detectors for MCNP simulation.

NaI(Tl)探測器尺寸為Φ101.6 mm×101.6 mm，外表面為1.0 mm的鋁，沿水平垂直軸線方向有Φ70 mm圓柱形通孔，通孔外壁為0.2 mm的鋁。β探測器為Φ15.2 mm×50 mm塑料閃爍體(BC404)，中心與 NaI(Tl)晶體中心重合，軸線方向與 NaI(Tl)晶體內(nèi)通孔軸線重合，塑料閃爍體空腔尺寸Φ12.8 mm×48 mm。

2.2 單能γ射線和電子的效率模擬

根據(jù)建立的模擬模型，模擬了真空及1–9 mL 10個不同氙樣品量的單能 γ射線和電子探測效率曲線，結(jié)果如圖2所示。

由圖2，可得到任意能量的單能γ或電子的探測效率。同時，對于能量大于100 keV的γ射線和能量大于250 keV的單能電子，其吸收效應(yīng)可忽略。

圖2 探測器探測效率隨樣品體積的變化(a) γ探測效率，(b) 單能電子探測效率Fig.2 Effects of different xenon volumes on detection efficiencies.(a) γ detection efficiencies, (b) monoenergy electron detection efficiencies

2.3 β射線效率計算

β射線能量為從零到E0的連續(xù)電子譜，根據(jù)β衰變的費米理論，β衰變概率為[8]：

它表示單位時間內(nèi)發(fā)射動量為pE到pE+dpE的β粒子相對數(shù)目隨動量的分布，其中，E0為β衰變的最大能量，E為電子的總能量(E=T+mc2)，F(xiàn)(Z,E)為費米函數(shù)。由式(2)可得到133Xe最大能量為346 keV的β衰變能譜和135Xe最大能量為901 keV的β衰變能譜，可近似認(rèn)為β衰變能譜中不同能量電子的發(fā)射幾率同能量負(fù)線性相關(guān)。利用β射線的能量分布和模擬的單能電子的效率，可計算β射線的探測效率。

2.4 氙同位素β-γ符合探測效率

根據(jù)四種氙同位素的符合關(guān)系和模擬計算的 β或內(nèi)轉(zhuǎn)換電子、γ射線的探測效率，四種氙同位素的β-γ符合探測效率為

3 自吸收校正

3.1 自吸收隨氙樣品量的變化

各氙樣品量與真空狀態(tài)下的β-γ符合探測效率的比值即為自吸收校正因子。據(jù)上述模擬結(jié)果可得到四種氙同位素自吸收隨樣品量的變化關(guān)系(圖3)。

3.2 自吸收效應(yīng)隨氙樣品量變化的數(shù)值分析

由圖(3)可建立四種氙同位素自吸收校正因子y與樣品量x間的如下數(shù)值關(guān)系，以測量任意氙樣品量時的自吸收校正因子。

對于135Xe(901 keV β 射線+249.8 keV γ射線)符合區(qū)域：

對于133Xe(346 keV β 射線+81.0 keV γ射線)符合區(qū)域：

對于133Xe(45 keV內(nèi)轉(zhuǎn)換電子、346 keV β射線+31 keV X射線)符合區(qū)域：

對于131mXe(129 keV內(nèi)轉(zhuǎn)換電子+30 keV X射線)符合區(qū)域：

對于133mXe(199 keV內(nèi)轉(zhuǎn)換電子+30 keV X射線)符合區(qū)域：

由式(4)–(8)，測量不同樣品時不同符合區(qū)域的自吸收校正因子見表1。對于～1 mL的SAUNA樣品和～5 mL的SPALAX樣品，133Xe 346 keV β射線和81.0 keV γ射線符合區(qū)域的自吸收校正因子分別為～1.06和～1.30，可見自吸收效應(yīng)對于氙樣品活度的準(zhǔn)確分析影響很大。

圖3 不同符合區(qū)域自吸收校正因子隨樣品量的變化Fig.3 The corresponding self-absorption coefficients of different xenon volumes.

表1 不同氙監(jiān)測設(shè)備樣品的自吸收校正因子Table 1 Self-absorption coefficients for samples of different equipments.

4 結(jié)語

本文采用蒙特卡羅方法模擬了惰性氣體氙 β-γ符合系統(tǒng)在不同氙樣品量及真空狀態(tài)下的探測效率，通過探測效率比值得到了相應(yīng)的自吸收校正因子，研究建立了氙同位素符合測量中的自吸收校正方法。

1 Ringbom A, Larson T, Axelsson A. SAUNA-a system for automatic sampling, processing, and analysis of radioactive xenon [J]. Nucl Instrum Methods Phys Res A,2003, 508: 542–553

2 Le Petit G, Jutier C, Gross P,et al. Low-level activity measurement of131mXe,133mXe,135Xe and133Xe in atmospheric air samples using high-resolution dual X-γ spectrometry [J]. Appl Radiat Isot, 2006, 64: 1307–1312

3 Dubasov Yu V, Popov Yu S, Prelovskii V V. The ARIX-01 automatic facility for measuring concentrations of radioactive xenon isotopes in the atmosphere [J].Instruments and Experimental Techniques, 2005, 48(3):373–379

4 李奇, 王世聯(lián), 賈懷茂, 等. 2008年度CTBT惰性氣體氙傳遞樣品測量[J]. 核電子學(xué)與探測技術(shù), 2010, 30(3):362–366 LI Qi, WANG Shilian, JIA Huaimao,et al. The CTBT xenon transfer sample measurement in 2008 [J]. Nuclear Electronics & Detection Technology, 2010, 30(3):362–366

5 Matthias Auer, Timo Kumberg. Ten years of development of equipment for measurement of atmospheric radioactive xenon for the verification of the CTBT [J]. Pure and Applied Geophysics, 2010, 167: 471–486

6 賈懷茂, 王世聯(lián), 王軍, 等. β-γ符合法測量放射性氙同位素記憶效應(yīng)研究[J]. 原子能科學(xué)技術(shù), 2010, 44(2):201–205 JIA Huaimao, WANG Shilian, WANG Jun,et al. Memory effects study of measuring radioactive xenon isotopes with β-γ coincidence method [J]. Atomic Energy Science and Technology, 2010, 44(2): 201–205

7 Firestone Richard B. Table of isotopes CD-ROM [DB].Eighth Edition. California: Lawrence Berkeley National Laboratory, University of California, 1998

8 Juhani Kantele. Handbook of Nuclear Spectrometry [M].Academic Press, 1995: 54