大氣中放射性氣溶膠的監(jiān)測(cè)和評(píng)價(jià)

周 程 張起虹 蔣云平 王利華 孫戀君

（江蘇省輻射環(huán)境監(jiān)測(cè)管理站 南京 210019）

發(fā)生核事件會(huì)向環(huán)境釋放裂變產(chǎn)物和活化產(chǎn)物，它們大多是中等半衰期的氣態(tài)或易揮發(fā)性的放射性同位素，前者如惰性氣體Kr、Xe，后者如I、Cs、Te等。大氣中的這些放射性物質(zhì)易被大氣懸浮物(固體微粒或霧粒)捕集而形成放射性氣溶膠，粒徑為 0.01–100 μm。

在遠(yuǎn)離事件發(fā)生點(diǎn)的地區(qū)，或核事件放射性釋放量較小時(shí)，這些裂變產(chǎn)物的空氣含量極低，氣溶膠樣品的HPGe γ能譜中有大量的天然放射性核素γ峰，從中找出核事件釋放核素極弱的γ峰，是個(gè)難度較大的問(wèn)題。排除種種干擾，正確識(shí)別裂變產(chǎn)物的特征信號(hào)，為判斷核事件的性質(zhì)和類(lèi)型提供可靠依據(jù)，是放射性監(jiān)測(cè)研究的重要課題[1]。

文就大氣放射性氣溶膠的采樣、測(cè)量、質(zhì)量保證和后期評(píng)價(jià)等環(huán)節(jié)進(jìn)行探討，以期對(duì)核事故應(yīng)急響應(yīng)中放射性氣溶膠的監(jiān)測(cè)和評(píng)價(jià)工作提供有益的參考。

1 采樣方法[2]

微粒態(tài)空氣樣品的采集有沉降灰、飛機(jī)擦拭、碘盒和空氣采樣器等方法，大流量空氣采樣方法是目前的通用方法。

1.1 采樣點(diǎn)位布設(shè)

所有點(diǎn)位設(shè)置原則為：(1) 地形開(kāi)闊，半徑50 m內(nèi)無(wú)高大建筑物，以免阻礙氣溶膠的擴(kuò)散、沉降和采樣；(2) 半徑50 m內(nèi)無(wú)主要交通公路經(jīng)過(guò)，無(wú)大、中型曬谷場(chǎng)和公共活動(dòng)場(chǎng)所，以免揚(yáng)塵影響采樣；(3) 半徑500 m內(nèi)無(wú)高大煙囪和產(chǎn)生粉塵的加工廠，以降低煙塵或粉塵所含放射性核素影響。

1.2 采樣儀器布設(shè)與采樣

用微孔濾膜采樣器采集放射性氣溶膠，其由濾膜(紙)夾具、流量調(diào)節(jié)裝置和抽氣泵組成。采樣口高出基礎(chǔ)面 1.5 m。采樣器布設(shè)點(diǎn)于空氣流通、地面平整的位置，采樣器處于垂直狀態(tài)，加以固定，防止被大風(fēng)刮倒。采樣設(shè)備還包括流量計(jì)、溫度計(jì)、濕度計(jì)、氣壓表，氣壓表，均水平放置于陰涼通風(fēng)的室內(nèi)，溫、濕度表置于距地面1.5 m左右百葉箱內(nèi)。

在核應(yīng)急監(jiān)測(cè)期間氣溶膠采樣需連續(xù)24 h，流量在500 m3/h以上。采樣裝置可通過(guò)反饋信號(hào)增大功率，以確保采樣流量的穩(wěn)定，減小采樣體積的不確定度。采樣濾膜做透光檢查，尋找因針孔、顆粒物、缺陷或嚴(yán)重折皺等引起的缺陷，并予剔除。

1.3 采樣體積

用式(1)將采樣總體積V(m3)換算為標(biāo)準(zhǔn)狀態(tài)下的體積，

其中，Qi為氣壓Pi、溫度ti條件下的流量(m3/min)。采樣時(shí)的氣象條件并非標(biāo)準(zhǔn)狀態(tài)，須用式(2)修正流量Qi，

式中，Qnb為標(biāo)準(zhǔn)狀態(tài)下的流量(m3/min)，P和Pi分別為標(biāo)準(zhǔn)狀態(tài)下和采樣時(shí)的大氣壓(Pa)，T和Ti分別為標(biāo)準(zhǔn)狀態(tài)下和采樣時(shí)的絕對(duì)溫度(K)，Pbi為在Ti時(shí)飽和水蒸氣壓力(Pa)。

2 測(cè)量方法[4]

2.1 測(cè)量裝置

氣溶膠樣品置于10 cm厚鉛室內(nèi)的HPGe γ譜儀上測(cè)量，用能譜分析軟件解譜，得到γ樣品中的放射性核素組成及其活度，對(duì)有關(guān)參數(shù)進(jìn)行修正，計(jì)算放射性核素的空氣濃度。

HPGe γ能譜系統(tǒng)的能量分辨率高優(yōu)于 2.2 keV@l 332.5 keV, 穩(wěn)定性為24 h內(nèi)的峰位漂移小于2道(l 332.5 keV射線(xiàn)的全吸收峰在4 000道附近)，全譜探測(cè)能量大于1 800 keV。

2.2 測(cè)量技術(shù)要求

2.2.1 測(cè)量時(shí)間的選擇

采樣量為14 520 m3的氣溶膠樣品(連續(xù)采樣24 h)采樣后直接測(cè)得的全譜(30–1 822.1 keV)計(jì)數(shù)率隨時(shí)間的變化如圖1所示。樣品的全譜計(jì)數(shù)率近似按函數(shù)y=256.8x–0.6021衰減，3、6、24 h后，計(jì)數(shù)率為開(kāi)始測(cè)量時(shí)的32%、25%、8.8%，并逐漸趨于穩(wěn)定?？紤]到應(yīng)急監(jiān)測(cè)工作中監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)需求的緊迫性，氣溶膠樣品采樣后宜放置3 h后開(kāi)始測(cè)量，以降低天然放射性核素對(duì)樣品的干擾，提高“對(duì)象”核素的探測(cè)下限。這些干擾核素通常為短壽命氡釷子體核素，如208Tl、214Pb、214Bi、2212Bi、212Pb 等，它們的半衰期為幾分鐘至數(shù)小時(shí)。測(cè)量時(shí)間則應(yīng)盡可能長(zhǎng)，以減小統(tǒng)計(jì)不確定度。

圖1 氣溶膠樣品全譜計(jì)數(shù)率隨時(shí)間的變化趨勢(shì)Fig.1 Changes with time in full spectrum count rates of the aerosol samples.

2.2.2 標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)的制備

對(duì)γ能譜測(cè)量系統(tǒng)的刻度中，標(biāo)準(zhǔn)源是具有一定厚度、一定幾何形狀、密度又不是很大的測(cè)量樣品。氣溶膠樣品也須按照標(biāo)準(zhǔn)源的制備步驟進(jìn)行處理，以保證測(cè)量方法的一致性。標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)覆蓋的能量范圍符合國(guó)際監(jiān)測(cè)系統(tǒng)要求的60–1 800 keV[5]。

表1為放射性氣溶膠樣品核事件監(jiān)測(cè)中的常用標(biāo)準(zhǔn)源。

2.2.3 剔除干擾核素的影響[1]

氣溶膠樣品的γ能譜中，核事件釋放“信號(hào)”核素的放射性較弱，而天然放射性核素的干擾較強(qiáng)。判別樣品中是否存在“信號(hào)”核素,須根據(jù)“信號(hào)”核素的不同分支能量進(jìn)行判別。放射性氣溶膠樣品核事件監(jiān)測(cè)中常見(jiàn)干擾核素見(jiàn)表2。

2.2.4 探測(cè)限

對(duì)氣溶膠樣品中的放射性核素的活度須大于儀器的最小探測(cè)活度(Minimum Detectable Activity，MDA)，方能識(shí)別。我國(guó)采用探測(cè)下限(LLD)或定量探測(cè)下限計(jì)算可探測(cè)活度。LLD或MDA除與計(jì)算方法有關(guān)，還與儀器刻度的幾何位置、探測(cè)器本底、分辨率、譜收集時(shí)間等因素有關(guān)。因此LLD或MDA是分析低水平特征放射性核素慎重考慮的指標(biāo)。國(guó)外對(duì)氣溶膠樣品的放射性監(jiān)測(cè)，要求γ譜儀系統(tǒng)對(duì)131I、140Ba 的探測(cè)下限為 10–30 μBq/m3[3]。

表2 核事件γ能譜分析中的主要干擾核素[6]Table 2 Interfering nuclides in gamma spectrum analysis for nuclear accident monitoring with aerosol samples.

(續(xù)表 2)

我國(guó)國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)中氣溶膠樣品比活度探測(cè)下限按式(3)計(jì)算[7]：

式中，是氣溶膠樣品中待測(cè)核素活度(Bq/m3)；K是α、β判斷概率的對(duì)應(yīng)值，當(dāng)α=0.05、1–β=0.95時(shí)，2.83K=4.66；η、εp(Eγ)是待測(cè)核素某 γ射線(xiàn)的發(fā)射概率和全能峰探測(cè)效率；t是測(cè)量時(shí)間(s)；M是取樣體積(m3)；Nb是待測(cè)核素的該γ射線(xiàn)的全能峰本底。因此，降低本底計(jì)數(shù)率、延長(zhǎng)測(cè)量時(shí)間、增大采樣體積、減小天然核素的干擾，可降低最低探測(cè)濃度。

2.3 不確定度分析

經(jīng)過(guò)對(duì)氣溶膠樣品進(jìn)行分析得到了樣品中各核素在空氣中的濃度。測(cè)量結(jié)果的不確定度主要來(lái)源是：采樣時(shí)氣體的流量、γ譜儀的探測(cè)效率、計(jì)數(shù)的統(tǒng)計(jì)漲落、級(jí)聯(lián)符合相加效應(yīng)、被測(cè)核素半衰期以及發(fā)射幾率等。

氣溶膠樣品測(cè)量核素結(jié)果的合成相對(duì)不確定度U計(jì)算為：

3 分析和評(píng)價(jià)[8]

空氣中的放射性核素被公眾吸入后會(huì)造成內(nèi)照射。公眾吸入有效劑量為：

式中，e(g)j,inh為同一期間內(nèi)g年齡組吸入單位攝入量放射性核素j后的待積有效劑量；Ij,inh為同一期間內(nèi)吸入放射性核素j的攝入量。

表 3所示為公眾成員吸入131I、134Cs或137Cs放射性核素的不同待積有效劑量e(g)j,inh。參照ICRP-30號(hào)出版物(ICRP, 1975)，設(shè)呼吸速率為 20 L/min，全年吸入空氣量Ij,inh為1.05×104m3，按照年所受的最大劑量限制1 mSv推導(dǎo)出大氣氣溶膠中131I、134Cs或137Cs的濃度水平(表 4)。131I、134Cs和137Cs的空氣濃度導(dǎo)出水平分別為 1.32–59.5、1.36–18.3、0.87–26.5 Bq/m3。

表3 公眾成員吸入單位攝入量所致的待積有效劑量e(g)/(Sv·Bq–1)Table 3 The effective dose of the public due to inhalation unit intake.

表4 空氣中人工放射性核素的限制濃度水平 (Bq/m3)Table 4 The restrictive concentration level of artificial radioactive nuclide in air (Bq/m3).

4 結(jié)語(yǔ)

在核事故應(yīng)急情況下，放射性氣溶膠的監(jiān)測(cè)工作的速度至關(guān)重要，如何在有限的時(shí)間里提供準(zhǔn)確可靠的監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)，為應(yīng)急決策提供技術(shù)支持。實(shí)驗(yàn)室的測(cè)量體系(分析人員、方法、設(shè)備)中有許多值得探討和改進(jìn)的問(wèn)題，本文針對(duì)放射性氣溶膠監(jiān)測(cè)工作的幾個(gè)重要技術(shù)環(huán)節(jié)進(jìn)行了介紹和探討，目的在于探索并形成一套成熟的監(jiān)測(cè)技術(shù)方法，保障快速響應(yīng)的核事故應(yīng)急監(jiān)測(cè)工作。

1 徐翠華, 張慶, 周強(qiáng), 等. 低水平特征放射性核素的識(shí)別和干擾因素剔除[J]. 中華放射醫(yī)學(xué)與防護(hù)雜志, 2003,23(5): 378–381 XU Cuihua, ZHANG Qing, ZHOU Qiang,et al.Identification of low level characteristic radionuclides and elimination of the interfering facors[J]. Chin J Radiol Med Prot, 2003, 23(5): 378–381

2 中華人民共和國(guó)環(huán)境保護(hù)行業(yè)標(biāo)準(zhǔn). HJ/T 61-2001[S].輻射環(huán)境監(jiān)測(cè)技術(shù)規(guī)范, 2001: 12–22 The People’s Republic of China Environmental Protection Industry Standard. HJ/T 61-2001[S]. Technical criteria for radiation environment monitoring, 2001: 12–22

3 Karhu P. Radionuclide monitoring as part of the verification regimefor the comprehensive nuclear-test-ban treaty. Radiochemistry, 2001, 43(5): 455–457

4 中華人民共和國(guó)衛(wèi)生行業(yè)標(biāo)準(zhǔn). WS/T 184-1999. 空氣中放射性核素的γ能譜分析方法, 1999: 1–6 The People’s Republic of China Health Industry Standard.WS/T 184-1999. Gamma spectrometry method of analyzing radionuclides in air. 1999: 1–6

5 張京, 徐翠華, 付杰. 大流量氣溶膠樣品分析中的γ能譜效率刻度. 中華放射醫(yī)學(xué)與防護(hù)雜志. 2007, 27(4):398–399 ZHANG Jing, XU Cuihua, FU Jie. γ-spectrum calibration techniques in aerosol samples collected with high flux air sampler. Chin J Radiol Med Prot, 2007, 27(4): 398–399

6 Yoshihara K, Kudo H, Sekine T. Periodic Table with Nuclides and Reference.Springer-Verlag Berlin and Heidelberg GmbH & Co.K, 1985: 124–218

7 中華人民共和國(guó)國(guó)家標(biāo)準(zhǔn). GB 11713-89. 用半導(dǎo)體 γ譜儀分析低比活度γ放射性樣品的標(biāo)準(zhǔn)方法, 1989: 4–8 The People’s Republic of China National Standards. GB 11713-89. Standard methods of analyzing low specific gamma radioactivity samples by semiconductor gamma spectrometers, 1989: 4–8

8 中華人民共和國(guó)國(guó)家標(biāo)準(zhǔn). GB 18871-2002. 電離輻射防護(hù)與輻射源安全基本標(biāo)準(zhǔn), 2002: 36–53 The People’s Republic of China National Standards. GB 18871-2002. Basic standards for protection against ionizing radiation and for the safety of radiation sources,2002: 36–53