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    SeFx(x=1,2,3,4,5,6)微觀結(jié)構(gòu)及其性質(zhì)

    2011-06-05 06:42:24吳海燕
    關(guān)鍵詞:原子化鍵長角型

    吳海燕

    (湖北民族學(xué)院 化學(xué)與環(huán)境工程學(xué)院,湖北 恩施 445000)

    氟是一種人體必需的微量元素,但攝入量過多可誘導(dǎo)細(xì)胞凋亡,導(dǎo)致慢性中毒.氟中毒不僅能引起氟斑牙和氟骨癥,而且對肝臟產(chǎn)生明顯損害[1],還具有遺傳毒性,近年來對氟的毒性從分子水平上展開了研究[2].硒是人體內(nèi)的另一種必需微量元素,硒在機(jī)體內(nèi)具有提高谷胱甘肽過氧化物酶活性、降低脂質(zhì)過氧化物含量作用,且其本身也有直接消除自由基作用.20世紀(jì)80年代末期,國內(nèi)外開始關(guān)注硒與氟的關(guān)系問題,國外報告氟病區(qū)兒童尿硒排泄增高,國內(nèi)在高氟牧草中加硒使山羊慢性氟中毒發(fā)病率下降.上述報告提示硒在氟中毒發(fā)病中與氟元素相關(guān),并可能具有拮抗高氟作用.從20世紀(jì)90年代初起,采用現(xiàn)場和動物實驗相結(jié)合的方法,在生物體不同水平應(yīng)用多學(xué)科技術(shù)手段研究硒對氟的作用,證明一定濃度范圍內(nèi)的硒對高氟具有拮抗作用,對氟的損害產(chǎn)生明顯的拮抗作用[3-6 ].但對硒拮抗高氟的微觀機(jī)理目前尚不清楚,理論研究的報道也較少.本工作用量子力學(xué)理論計算方法研究SeFx(x=1,2,3,4,5,6)分子體系的微觀結(jié)構(gòu)、性質(zhì),為將硒作為高效、低毒的新型抗氟藥物應(yīng)用提供理論依據(jù),以開拓預(yù)防和治療地方性氟中毒的新途徑.

    1 理論計算方法

    本文采用Gaussian03程序,用B3LYP方法,6-311++G**基組對SeFx(x=1,2,3,4,5,6)分子體系進(jìn)行優(yōu)化計算,在此基礎(chǔ)上進(jìn)一步進(jìn)行頻率計算,擬得到SeFx(x=1,2,3,4,5,6)分子體系的微觀結(jié)構(gòu)及性質(zhì)的相關(guān)信息.

    2 SeFx(x=1,2,3,4,5,6)分子的微觀結(jié)構(gòu)性質(zhì)

    根據(jù)量子化學(xué)基本原理和從頭計算方法[7-8],本工作用B3LYP/6-311++G**方法對SeFx(x=1,2,3,4,5,6)分子體系基態(tài)電子狀態(tài)進(jìn)行結(jié)構(gòu)優(yōu)化計算,并在此基礎(chǔ)上進(jìn)行了頻率計算,計算結(jié)果如表1所示.

    表1 SeFx (x=1,2,3,4,5,6)的微觀結(jié)構(gòu)性質(zhì)

    計算得到SeFx(x=1,2,3,4,5,6)分子體系基態(tài)電子狀態(tài)分別為SeF(2∑)、角型SeF2(1A1)、直線型SeF2(3∑g)、SeF3(2A’’)、SeF4(1A1)、SeF5(2A1)、SeF6(A1Π),空間幾何結(jié)構(gòu)如圖1所示,圖1中平衡幾何Re的單位是nm.頻率計算結(jié)果SeFx(x=1,2,3,4,5,6)分子體系各電子態(tài)均為正頻,說明SeFx(x=1,2,3,4,5,6)分子體系各態(tài)是可以穩(wěn)定存在的.

    圖1 SeFx(x=1,2,3,4,5,6)分子體系的空間構(gòu)型

    表1中SeF(2∑)、SeF2(1A1)計算數(shù)據(jù)與相應(yīng)的文獻(xiàn)值比較,吻合較好,因此用B3LYP/6-311++G**方法計算SeFx(x=1,2,3,4,5,6)分子體系是可行的.

    根據(jù)計算結(jié)果可知:對于SeF2分子,存在角型和直線型兩個穩(wěn)定的異構(gòu)體,角型結(jié)構(gòu)的能量低于直線型,分別為角型HF= -70 785.342 5 eV、直線型HF=-70 783.504 1 eV,且從圖1可看出直線型Se-F間鍵長比角型長0.007 7 nm,說明角型SeF2(1A1)比直線型SeF2(3∑g)更穩(wěn)定.直線型SeF2(3∑g)所屬點群D∞h,在298.15K時熱力學(xué)函數(shù)E= 18.764 4 kJ/mol-1,S= 283.342 2 J/mol-1·K-1,ZEP=7.298 9 kJ.角型SeF2(1A1) 所屬點群D2v,熱力學(xué)函數(shù)E= 18.467 5 kJ·mol-1,S= 273.717 5 J·mol-1·K-1,ZEP= 8.938 6 kJ.

    從圖1可知:在SeF3分子中,兩個F原子與Se原子位于同一水平線上的兩個Se-F鍵長相差很小,即RF-Se=0.180 3 nm和RF-Se=0.180 1 nm,但垂直與該F-Se-F平面的另一個F原子與Se的鍵長則明顯要短,RF-Se=0.173 2 nm.計算所得SeF3(2A”) 所屬點群CS,298.15K時熱力學(xué)函數(shù)E= 27.862 2 kJ·mol-1,S= 325.791 9 J·mol-1·K-1,ZEP=14.5164 kJ.

    對于SeF4分子結(jié)構(gòu),是以Se原子為中心,位于對稱位置的兩個F原子與Se的鍵長RF-Se分別相等,即兩個0.171 6 nm和兩個0.181 4 nm,4個F原子不在同一平面上.計算得到其點群屬C2V,298.15 K時熱力學(xué)函數(shù)E= 38.808 0 kJ·mol-1,S= 316.154 5 J.mol-1·K-1,ZEP=24.024 3 kJ;

    SeF5分子中, 4個F原子與Se原子間鍵長都是0.178 8 nm,只有另外一個F原子與Se的鍵長不同,為0.169 8 nm,且這個F原子與Se原子、4個F原子中任一個F原子間夾角(∠FSeF)均為92.180 80.計算得到其點群屬C2V,298.15K時熱力學(xué)函數(shù)E= 47.680 1 kJ·mol-1,S= 338.861 7 J.mol-1·K-1,ZEP=29.733 3 kJ;

    在SeF6分子中,8個F-Se原子間鍵長均等,都是0.172 7 nm,以Se原子為中心呈對稱分布,F(xiàn)SeF間夾角都為90.00.計算得到其點群D2H,298.15 K時熱力學(xué)函數(shù)E= 61.126 2 kJ·mol-1,S= 319.779 6 J.mol-1·K-1,ZEP=42.853 9 kJ.

    根據(jù)B3LYP/6-311++G**方法計算所得的數(shù)據(jù),進(jìn)一步算得SeFx(x=1,2,3,4,5,6)分子體系的離解能及原子化能,離解能見表1所示,原子化能分別為:SeF=49.174 8 eV,SeF2(角型)=53.346 4 eV,SeF2(直線型)=51.569 5 eV,SeF3=10.256 2 eV,SeF4=14.286 3 eV,SeF5=15.840 1 eV,SeF6=19.391 3 eV.比較各離解能和原子化能數(shù)值,可以看出:除了SeF二者相等外,其它均不等,特別是SeF3、SeF4、SeF5、SeF6分子,離解能要遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于其相應(yīng)的原子化能.

    3 結(jié)果與討論

    B3LYP/6-311++G**方法計算得到SeFx(x=1,2,3,4,5,6)分子體系的微觀結(jié)構(gòu)性質(zhì),計算結(jié)果與相關(guān)的文獻(xiàn)值比較,吻合較好,因此用B3LYP/6-311++G**方法計算SeFx(x=1,2,3,4,5,6)分子體系可行.其中SeF2分子有兩個異構(gòu)體,角型SeF2(1A1)比直線型SeF2(3∑g)更穩(wěn)定,這可能由于當(dāng)F-Se-F位于一條連線上時,三原子核間、電子間相互斥力更強,使得F-Se鍵相對于角型構(gòu)型要長,能量要高,故穩(wěn)定性較角型下降.同理,SeF3、SeF4、SeF5分子中F-Se-F位于一條連線上的F-Se鍵比其它F-Se鍵要長.根據(jù)B3LYP/6-311++G**方法計算數(shù)據(jù),進(jìn)一步求得SeFx(x=1,2,3,4,5,6)分子體系的離解能、原子化能,SeF分子的離解能等值原子化能,其它分子二者均不相同,SeF2分子二者相差不大,但SeF3、SeF4、SeF5、SeF6各分子的離解能遠(yuǎn)大于其原子化能.

    參考文獻(xiàn):

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