相場法模擬多個空間取向的棒狀第二相粒子對晶粒長大的影響

羅志榮，高英俊,，邱鴻廣，張海林

(1. 廣西大學(xué) 物理科學(xué)與工程技術(shù)學(xué)院，南寧 530004；2. 中國科學(xué)院 國際材料物理中心，沈陽 150016)

相場法模擬多個空間取向的棒狀第二相粒子對晶粒長大的影響

羅志榮1，高英俊1,2，邱鴻廣1，張海林1

(1. 廣西大學(xué) 物理科學(xué)與工程技術(shù)學(xué)院，南寧 530004；2. 中國科學(xué)院 國際材料物理中心，沈陽 150016)

采用相場法研究多個空間取向的棒狀第二相粒子以及圓形第二相粒子對基體晶粒長大的影響。結(jié)果表明：在晶粒長大過程中，絕大部分棒狀第二相粒子位于晶界處并與晶界方向一致，圓形第二相粒子大多位于三晶交點處；第二相粒子表現(xiàn)出強(qiáng)烈的釘扎晶界的作用，極限晶粒半徑可以用Zener關(guān)系表示；在第二相粒子面積分?jǐn)?shù)和粒子尺寸相同的情況下，當(dāng)?shù)诙嗔Ｗ用娣e分?jǐn)?shù)較小(＜5%)時，棒狀與圓形第二相粒子對晶粒長大的釘扎作用沒有明顯差別；當(dāng)粒子面積分?jǐn)?shù)較大(＞5%)時，棒狀第二相的釘扎效果好于圓形第二相的釘扎效果。

相場法；晶粒長大；第二相粒子；Zener釘扎

同時提高金屬材料的強(qiáng)度和韌性的最有效方法是細(xì)化晶粒，而利用彌散分布的第二相粒子細(xì)化基體組織已成為工業(yè)上常用的強(qiáng)化方法。第二相粒子具有釘扎晶界的能力，對單相多晶材料的晶粒長大具有很大的影響，其通過限制晶界的移動性，最終使晶粒停止長生，晶粒達(dá)到極限尺寸[1]。

現(xiàn)已有很多關(guān)于第二相粒子釘扎對晶粒長大作用的理論模型[2?7]和方法[8?13]。MOELANS 等[14?15]在CHEN和YANG[16]提出的相場模型的基礎(chǔ)上首次構(gòu)建了包含第二相粒子的相場模型，研究第二相粒子對晶粒長大的釘扎作用規(guī)律。SUWA和SAITO[17]模擬三維情況下第二相粒子對晶粒長大的作用。高英俊等[18]將 MOELANS等[15]提出的模型推廣到硬質(zhì)顆粒對兩相晶粒長大釘扎的作用體系。龍永強(qiáng)等[19]研究球形和盤形第二相粒子對晶粒長大的影響。但目前通過相場法系統(tǒng)研究具有多個空間幾何取向和形狀的第二相粒子對基體晶粒長大過程影響的工作鮮見報道。本文作者應(yīng)用擴(kuò)散界面相場動力學(xué)模型，系統(tǒng)研究具有多個空間幾何取向的棒狀第二相粒子對正常晶粒長大的釘扎作用規(guī)律。

1 模型的建立

在單相多晶材料晶粒演化的相場模型[16]中，用一組非保守的取向場變量η1(r，t)，η2(r，t)，…，ηP(r，t)來描述不同的晶粒取向，其中 ηi(i=1，2，…，P)代表取向場變量，P為總?cè)∠驍?shù)。根據(jù)MOELANS等[14?15]提出的包含第二相粒子的體系自由能模型來描述某一特定形狀和尺寸的粒子對晶粒長大的影響，系統(tǒng)的自由能為

式中：φ僅是一個與位置相關(guān)的函數(shù)，并且要求在基體中φ=0，在第二相粒子內(nèi)部φ=1。

取向場變量ηi為非保守變量，它們的演化規(guī)律可以利用Ginzburg-Landau方程組描述：

式中：Li為與晶界遷移率有關(guān)的動力學(xué)系數(shù)。

本文作者研究在二維情況下的晶粒演化，將計算區(qū)域離散為正方形網(wǎng)格，采用周期性邊界條件。初始取向場變量 ηi值取在[?0.001，0.001]之間的隨機(jī)數(shù)，代表初始形貌。在晶粒形核前，第二相粒子已預(yù)先彌散分布于系統(tǒng)中，粒子大小保持不變。為了能更加真實反映第二相粒子的實際形狀，采用圓形和棒狀兩種常見的第二相粒子；棒狀第二相粒子取4個空間取向角度，與橫軸夾角分別為 0°、45°、90°、135°，4 種角度的棒狀第二相粒子所占比例相等。為了保證對不同形狀第二相粒子釘扎作用的模擬結(jié)果具有可比性，在初始化過程中，設(shè)置第二相形態(tài)時，含有棒狀和圓形粒子的粒子尺寸、面積分?jǐn)?shù)以及分布相同。模擬參數(shù)如下：網(wǎng)格節(jié)點數(shù)為300×300 g.p.(g.p.表示格子點數(shù))，P=36，m=ε=1.0，ki=2.0，Li=1.0，時間步長 Δt=0.25，空間步長Δx=2.0 g.p.。另外，為了直觀地顯示晶粒形貌，引入可視變量ψ(r,t)[16]

來描述整個系統(tǒng)的演化。當(dāng)ψ=0時，微觀結(jié)構(gòu)為黑色；ψ=1時，微觀結(jié)構(gòu)為白色。

2 模擬結(jié)果

圖1所示為棒狀和圓形第二相粒子在面積分?jǐn)?shù)fa都為2%時晶粒組織的演化過程。從圖1(a)～(f)的形貌可以看出，隨著模擬時間的增加，出現(xiàn)大晶粒吞并小晶粒的現(xiàn)象，但由于第二相粒子的存在，晶粒的晶界被第二相粒子釘扎。在初始階段，當(dāng)晶粒在長大過程中遇到第二相粒子時，晶粒邊界被第二相粒子釘扎，所有粒子位于晶界處(見圖 1(a)和(d))；隨著晶粒的不斷長大，少數(shù)晶粒的晶界能夠擺脫第二相粒子的釘扎(見圖1(c)中的點A和B處與圖1(f)中的點C和D處)。隨著晶粒的演化，晶界逐漸平直，其擺脫第二相粒子釘扎的驅(qū)動力也變得越來越弱。所以，在最終得到的微觀組織中，大多數(shù)第二相粒子仍位于晶界處，晶界均呈平直形。由于晶粒間的晶界有伸直的趨勢，使晶粒的長大速度變慢，最終使晶粒停止長大。

圖2所示為含圓形和棒狀第二相粒子不同面積分?jǐn)?shù)的晶粒系統(tǒng)的微觀結(jié)構(gòu)(其中第二相粒子面積分?jǐn)?shù)fa=5%，模擬時間t=2.3×104)。由圖2(a)～(c)可見，大部分圓形第二相粒子位于三晶交叉處，而棒狀第二相粒子大多位于晶界處，其方向與晶界線方向一致。這是因為單相多晶系統(tǒng)晶粒演化的驅(qū)動力來源于系統(tǒng)界面能的減少，而第二相粒子位于晶界使得界面能降低，所以，當(dāng)圓形第二相粒子占據(jù)三晶交叉處，棒狀第二相粒子位于晶界且方向與晶界方向一致時，系統(tǒng)的晶界面積減少最多，系統(tǒng)界面能最小，這符合系統(tǒng)的演化趨勢。

3 分析與討論

3.1 第二相粒子形狀對晶粒長大的影響

圖1 棒狀和圓形第二相粒子在面積分?jǐn)?shù)fa為2%時的晶粒組織演化過程Fig.1 Microstructures evolution of system containing stick SPP and spherical SPP at area fraction (fa) of 2%: (a) Stick SPP, t=300;(b) Stick SPP, t=3×103; (c) Stick SPP, t=1.5×104; (d) Spherical SPP, t=300; (e) Spherical SPP, t=3×103; (f) Spherical SPP,t=1.5×104

為研究圓形和多個空間取向的棒狀第二相粒子對晶粒長大的影響，對模擬的微觀結(jié)構(gòu)演化圖中平均晶粒尺寸隨時間的變化進(jìn)行統(tǒng)計分析，其結(jié)果如圖3所示，其圓形和棒狀第二相粒子的粒子等效半徑r均為3.3 g.p.。圖3(a)、(b)、(c)中第二相粒子的面積分?jǐn)?shù)分別為5%、8%和10%。

從圖 3(a)可以看出，在第二相粒子含量較小(fa=5%)時，含不同形狀第二相粒子的晶粒長大曲線幾乎重合，表明第二相粒子的形狀對系統(tǒng)平均晶粒尺寸的影響很小。這是因為第二相粒子含量較少時，沒有被釘扎的晶界多，大多數(shù)晶?？梢宰杂砷L大，所以第二相粒子的形狀對晶粒的長大以及對晶界的釘扎效果沒有明顯的影響，與文獻(xiàn)[19]的結(jié)果相一致。

圖2 第二相粒子面積分?jǐn)?shù)fa為5%和模擬時間t為2.3×104時含圓形和棒狀第二相粒子不同比例系統(tǒng)的顯微組織模擬Fig.2 Microstructures simulation of system containing stick SPP and spherical SPP at area fraction (fa) of 5% and time steps t =2.3×104: (a) Spherical SPP, 5%; (b) Spherical SPP, 3%+stick SPP, 2%; (c) Stick SPP, 5%

由圖 3(b)～(c)可見，在第二相粒子含量較多(fa＞5%)時，第二相粒子含量越多，兩類曲線分離越明顯。在相同模擬時間下，棒狀比圓形第二相粒子的晶粒平均尺寸小，說明棒狀第二相粒子釘扎效果比圓形第二相粒子更好。因為圓形第二相粒子是等軸粒子，其空間對稱性好而沒有取向差異，對晶粒演化的限制較?。话魻畹诙嗔Ｗ邮欠堑容S粒子，在基體中就會有一定的空間幾何取向。由圖 1(c)和 2(c)可以發(fā)現(xiàn)，晶界與棒狀第二相粒子之間的接觸幾乎都是線接觸，晶粒沿垂直于棒狀第二相粒子長度方向的長大過程受到抑制，使晶界呈現(xiàn)方向性，所以棒狀第二相粒子對于晶粒組織長大的釘扎作用必然大于圓形第二相粒子的，其細(xì)化晶粒的效果好于圓形第二相粒子。該結(jié)論與文獻(xiàn)[6]的實驗和理論結(jié)果相一致。

圖 3 含不同形狀第二相粒子系統(tǒng)中平均晶粒半徑隨時間的變化Fig.3 Changes of mean grain radius with time for system containing SPP: (a) fa=5%; (b) fa=8%; (c) fa=10%

3.2 晶粒生長指數(shù)

圖4所示為含不同面積分?jǐn)?shù)的第二相粒子系統(tǒng)中在t＜6×103時晶粒平均半徑隨時間的變化曲線。由圖4可見，在6種不同第二相粒子面積分?jǐn)?shù)下，系統(tǒng)中晶粒平均半徑隨演化時間的增加而逐漸增大，即晶粒個數(shù)逐漸減少。但第二相粒子面積分?jǐn)?shù)越小，相同時刻晶粒平均半徑越大，晶粒個數(shù)越少。這說明第二相粒子面積分?jǐn)?shù)越小，其對晶界釘扎效果越不明顯，晶粒長大速度就越快。當(dāng)?shù)诙嗔Ｗ用娣e分?jǐn)?shù)較大(fa＞8%)時，晶粒半徑很快趨于極限半徑。利用晶粒生長規(guī)律公式進(jìn)行擬合，得到第二相粒子占不同面積分?jǐn)?shù)的晶粒生長指數(shù)規(guī)律，其結(jié)果見表1。由表1可見，面積分?jǐn)?shù)從0增加到10%，圓形第二相粒子的生長指數(shù)m則從1.99單調(diào)增加到3.33，棒狀第二相粒子的生長指數(shù)m則從1.99單調(diào)增加到3.53。晶粒生長指數(shù)越大，表示晶粒生長速度越慢。在晶粒長大初期，當(dāng)?shù)诙嗝娣e分?jǐn)?shù)較小時，圓形第二相粒子的生長指數(shù)與棒狀第二相粒子生長指數(shù)幾乎相同；當(dāng)fa=10%，兩者才有明顯不同。與文獻(xiàn)[18]的結(jié)果比較可知，第二相粒子釘扎的晶粒生長指數(shù)要比第三相粒子釘扎的兩相晶粒生長指數(shù)要小。

圖 4 含不同面積分?jǐn)?shù)第二相粒子系統(tǒng)中晶粒平均半徑隨時間變化的擬合曲線Fig.4 Fitting curves of average grain size of stick (a) and spherical (b) SPP vs time

表1 晶粒生長指數(shù)公式中參數(shù)隨第二相粒子面積分?jǐn)?shù)的變化Table 1 Variation of parameters in grain growth exponent formulate for stick and spherical SPP

3.3 第二相粒子對極限晶粒尺寸的影響

按照 Zener關(guān)系用最小二乘法擬合曲線，得到在不同面積分?jǐn)?shù)(1%≤fa≤15%)第二相粒子作用下，晶粒極限半徑和第二相粒子半徑的比值 Rlim/r(φ)與第二相粒子面積分?jǐn)?shù)fa的關(guān)系曲線(見圖5)，對應(yīng)的關(guān)系式為

圖5 極限晶粒半徑與第二相粒子等效半徑的比率φ與第二相粒子面積分?jǐn)?shù)fa的關(guān)系Fig.5 Relationship between φ and area fraction (fa) of SPP

模擬所得結(jié)果與 MOELANS等[15]的模擬結(jié)果β=1.31(±0.12)，b=0.49(±0.02)一致。從圖 5可見，在相同條件下，棒狀第二相粒子的極限半徑小于圓形第二相粒子的極限半徑，說明棒狀第二相粒子比圓形第二相粒子的釘扎效果更好。

4 結(jié)論

1) 晶粒長大過程中，絕大部分圓形第二相粒子位于三晶交點處，棒狀第二相粒子位于晶界處并與晶界方向較好地保持一致，第二相粒子表現(xiàn)出強(qiáng)烈釘扎晶界的作用?；w晶粒的極限尺寸與第二相粒子面積分?jǐn)?shù)有如下關(guān)系：對于棒狀第二相粒子有φ= 1.18fa?0.48；對于圓形第二相粒子有φ=1.27fa?0.47。

2) 在含第二相粒子的系統(tǒng)中，晶粒生長符合指數(shù)生長規(guī)律，其生長指數(shù)要比第三相粒子釘扎的兩相晶粒生長指數(shù)小。

3) 當(dāng)體系中第二相粒子面積分?jǐn)?shù)較小時，棒狀與圓形第二相粒子對晶粒長大的釘扎作用沒有明顯差別；當(dāng)體系中第二相粒子面積分?jǐn)?shù)較大時，棒狀第二相粒子釘扎效果好于圓形第二相粒子。

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Effect of stick second-phase particles with different geometric orientations on grain growth simulated by phase field method

LUO Zhi-rong1, GAO Ying-jun1,2, QIU Hong-guang1, ZHANG Hai-lin1
(1. School of Physics Science and Engineering, Guangxi University, Nanning 530004, China;2. International Center for Materials Physics, Chinese Academy of Sciences, Shenyang 150016, China)

The phase-field method was applied to simulating the effect of the second-phase particle with different geometric orientations and spherical second-phase particles (SPP) on the matrix grain growth. The results show that, in the grain growth process, most of the spherical SPP locate in the intersection of crystal boundary, while stick SPP locate in the grain boundary with the same direction as the grain boundaries. The SPP show a strong pinning effect on grain boundary and the limiting grain radius can be expressed by Zener relations. Under the condition that the SPP area fraction and size are constants, there is no difference between stick SPP and spherical SPP in the pinning effect on grain growth when the area fraction of the SPP is small(＜5%), however, compared to spherical SPP, the stick SPP show more effective pinning effect when the area fraction of the SPP is large(＞5%).

phase field method; grain growth; second-phase particles; Zener pinning

TG111.5

A

1004-0609(2010)12-2406-06

國家自然科學(xué)基金資助項目(50661001，50061001)；廣西省自然科學(xué)基金資助項目(0991026, 0832029，0639004)

2009-11-11；

2010-07-10

高英俊，教授，博士；電話：0771-3239478；E-mail：gaoyj@gxu.edu.cn

(編輯 李艷紅)