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    液閃測量低能β核素的放射性活度

    2010-01-26 01:37:31舒復(fù)君張生棟唐培家孫宏清梁小虎
    核化學(xué)與放射化學(xué) 2010年2期
    關(guān)鍵詞:計(jì)數(shù)率核素活度

    舒復(fù)君,張生棟,唐培家,孫宏清,馬 鵬,梁小虎

    中國原子能科學(xué)研究院 放射化學(xué)研究所,北京 102413

    長壽命裂變產(chǎn)物核素是當(dāng)前核化學(xué)研究的重點(diǎn)之一,是高放廢物深地層處置潛在長期風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)重點(diǎn)考慮的對象,也是與潔凈核能系統(tǒng)相關(guān)的分離嬗變對象[1]。很多長壽命裂變產(chǎn)物核素都是低能β發(fā)射體,它們的放射性活度測量面臨量少、活度低、缺乏標(biāo)準(zhǔn)溶液等困難。在發(fā)射γ射線核素的標(biāo)準(zhǔn)化基本解決之后,β核素,尤其是低能β核素的標(biāo)準(zhǔn)化將成為放射性活度計(jì)量發(fā)展的新重點(diǎn)和新動向[2]。因此,開展低能β核素放射性活度的測量方法研究具有重要的現(xiàn)實(shí)意義。

    β核素的放射性活度測量方法有液體閃爍法、流氣式正比計(jì)數(shù)管法、內(nèi)充氣計(jì)數(shù)管法、符合計(jì)數(shù)測量法及量熱計(jì)測量等。與其它幾種方法相比,液體閃爍法具有顯著的優(yōu)點(diǎn),是測量純β核素特別是低能β核素最具優(yōu)勢的技術(shù)之一。液閃測量具有靈敏度高、探測效率高、操作簡便等優(yōu)點(diǎn),非常適合低能β核素弱放射性樣品的測量。但是液閃測量不可避免的會遇到淬滅校正的問題,在測量過程中需要慎重考慮,本工作對影響液閃測量的因素進(jìn)行了詳細(xì)研究。

    近年來,在測量低能純β核素93Zr(Eβmax=60.6 keV)、79Se(Eβmax=150.7 keV)的半衰期時(shí)[3-4],由于沒有待測核素的標(biāo)準(zhǔn)溶液,普遍采用效率近似代替的辦法,分別用能量接近的63Ni(Eβmax=66.945 keV)、14C (Eβmax=156.475 keV)的效率代替93Zr、79Se的效率來計(jì)算放射性活度。這種近似帶來了較大的誤差,致使半衰期的測量引入較大的不確定分量。本工作通過擬合內(nèi)插法得到待測核素的探測效率,提出一種新的效率刻度方法,相比效率近似代替法,以提高測量精度。

    1 實(shí)驗(yàn)部分

    1.1 主要儀器和試劑

    Tri-carb 3170低本底液體閃爍譜儀,美國Packard公司;BP211D型電子天平,德國Satorius公司,感量10-5g;閃爍瓶:20 mL低鉀玻璃液閃瓶,20 mL聚乙烯液閃瓶,美國Packard公司。

    Ultima Gold,美國Perkin-Elmer公司,簡稱U閃爍液; Ultima Gold LLT,美國Perkin-Elmer公司,簡稱L閃爍液;Hisafe3,美國Perkin-Elmer公司,簡稱H閃爍液;二氧六環(huán)閃爍液,自制,1,4二氧六環(huán)(1 L)+PPO(6 g)+POPOP(0.6 g)+萘(100 g),簡稱D閃爍液;甲苯曲拉通閃爍液,自制,二甲苯(666 mL)+PPO(5.5 g)+POPOP(0.1 g)+Triton X-100(333 mL),簡稱T閃爍液。

    241Pu標(biāo)準(zhǔn)溶液,比活度656.4 kBq/g(2007.6.1),擴(kuò)展不確定度3.7%(k=3),106Ru標(biāo)準(zhǔn)溶液,比活度6.819 MBq/g(2007.6.1),擴(kuò)展不確定度3.1%(k=3),151Sm標(biāo)準(zhǔn)溶液,比活度74.33 kBq/g(2007.6.1),擴(kuò)展不確定度3.1%(k=3),德國Eckert&Ziegler公司IPL實(shí)驗(yàn)室提供;63Ni標(biāo)準(zhǔn)溶液,比活度 656.4 kBq/g(2007.1.22),擴(kuò)展不確定度2.2%(k=2),中國原子能科學(xué)研究院放射性計(jì)量測試部提供;氚水標(biāo)準(zhǔn)溶液,比活度533 kBq/g(2008.5.8),擴(kuò)展不確定度5.0%(k=2),中國計(jì)量科學(xué)研究院提供。水溶性14C標(biāo)記化合物,活度標(biāo)稱值為101 100/min(2006.7,10片14C標(biāo)記化合物的標(biāo)稱活度值相同,但是計(jì)數(shù)率偏差最大達(dá)到1.8%,說明它們的標(biāo)稱值并不可靠,用液閃絕對測量和西班牙能源環(huán)境技術(shù)研究中心/美國國家標(biāo)準(zhǔn)技術(shù)研究院的方法(CIEMAT/NIST法)進(jìn)行了重新測量,根據(jù)測量結(jié)果對它們的活度值進(jìn)行了修正,151Sm標(biāo)準(zhǔn)溶液的探測效率高達(dá)110%,不合常理,用簡易效率示蹤法、液閃絕對測量和CIEMAT/NIST法進(jìn)行了重新測量,修正了151Sm標(biāo)準(zhǔn)溶液的比活度值。具體的測量過程和結(jié)果另文單獨(dú)討論,本文不做具體敘述),擴(kuò)展不確定度0.95%(k=3),美國Perkin-Elmer公司提供。其余化學(xué)試劑均為分析純。

    1.2 影響因素研究

    1.2.1閃爍液本底值和對63Ni的探測效率 往聚乙烯液閃瓶中,各加入15 mL L、U、H、T和D 5種閃爍液,分別于0~2 000 keV窗寬下,測量1 h,得到本底計(jì)數(shù)率。再向各瓶中準(zhǔn)確稱取稀釋的63Ni(664.14 Bq/g)標(biāo)準(zhǔn)溶液,攪拌均勻,用Tri-carb 3170低本底液體閃爍譜儀測量得到樣品的計(jì)數(shù)率(C),扣除本底值后,根據(jù)公式ε=C/A計(jì)算得到探測效率。

    1.2.2聚乙烯瓶和低鉀玻璃瓶的探測效率 分別移取一定量稀釋后的241Pu(999.62 Bq/g)、63Ni(664.14 Bq/g)、151Sm(798.9 Bq/g)標(biāo)準(zhǔn)溶液,加入到20 mL聚乙烯和低鉀玻璃液閃瓶中,再各加入15 mL L閃爍液,用液體閃爍譜儀測量樣品的計(jì)數(shù)率,扣除本底值后,計(jì)算得到3種核素的探測效率。

    1.2.3淬滅劑對探測效率的影響 往已知63Ni活度的20 mL聚乙烯液閃瓶中,分別加入L、U、H、T、D 5種閃爍液,再分別調(diào)節(jié)閃爍液和水的體積比、硝酸濃度、淬滅劑(CCl4,甲基紅(MR)或溴甲酚藍(lán)(Bb))體積,用液體閃爍譜儀測量樣品的凈計(jì)數(shù)率,分別計(jì)算它們的探測效率。

    1.2.4計(jì)數(shù)體積對探測效率的影響 往已知63Ni活度的20 mL聚乙烯液閃瓶中,分別加入2~18 mL的L閃爍液,用液體閃爍譜儀測量樣品的凈計(jì)數(shù)率,分別計(jì)算它們的探測效率。

    1.3 淬滅標(biāo)準(zhǔn)樣品的制備和測量

    1.3.1淬滅劑用量的確定 分別以稀釋后的3H、241Pu、106Ru、63Ni、151Sm、14C標(biāo)準(zhǔn)溶液做示蹤劑,逐步改變淬滅劑(CCl4)的用量,得到了淬滅-效率曲線中10個(gè)點(diǎn)均勻分布時(shí)淬滅劑的用量,列于表1。

    表1 6種核素標(biāo)準(zhǔn)淬滅系列中淬滅劑的用量Table 1 Quenching agent volume in standard series

    1.3.2淬滅標(biāo)準(zhǔn)樣品的測量 用小壺減重法稱取一定量一級標(biāo)準(zhǔn)溶液(3H、241Pu、106Ru、63Ni、151Sm)到200 mL燒杯中,再準(zhǔn)確稱取168 mL L閃爍液,用玻棒攪拌均勻,計(jì)算該閃爍液的比活度值。準(zhǔn)備13個(gè)20 mL低鉀玻璃液閃瓶,編號,各移取前面配制的閃爍液12 mL到液閃瓶,并添加至各瓶質(zhì)量基本接近為止,記錄各瓶閃爍液的質(zhì)量,并計(jì)算它們的放射性活度,挑出其中偏離均值小于2%的10個(gè)備用。14C的標(biāo)準(zhǔn)樣品例外,只需將10片14C標(biāo)記化合物分別放入20 mL低鉀玻璃液閃瓶中,各加入12 mL L閃爍液即可。將6種核素的標(biāo)準(zhǔn)樣品按表1中確定的量依次加入淬滅劑,搖勻后液閃測量。

    2 結(jié)果和討論

    2.1 液閃瓶的選擇

    實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,使用聚乙烯液閃瓶測量,241Pu、63Ni、151Sm的探測效率比使用低鉀玻璃液閃瓶測量的探測效率分別高2.6%、2.15%和1.97%,說明聚乙烯液閃瓶的透光性要比低鉀玻璃液閃瓶的高約2%??紤]到聚乙烯液閃瓶的化學(xué)穩(wěn)定性較差,標(biāo)準(zhǔn)樣品需要長期保存,在以后的實(shí)驗(yàn)中,標(biāo)準(zhǔn)樣品都選用低鉀玻璃液閃瓶保存。條件實(shí)驗(yàn)的樣品,不需要長期保存,可以使用聚乙烯液閃瓶。但是,對于那些需要用標(biāo)準(zhǔn)樣品校準(zhǔn)的待測樣,為了保證測量條件的一致性和結(jié)果的準(zhǔn)確性,也必須使用低鉀玻璃液閃瓶。

    2.2 閃爍液的選擇

    圖1~3分別給出了5種閃爍液中,63Ni的探測效率(η)隨水相體積、硝酸濃度、1%甲基紅乙醇溶液(MR)體積、4%溴甲酚藍(lán)乙醇溶液(Bb)體積和四氯化碳體積變化的關(guān)系曲線。從圖1~3可見,L閃爍液的綜合性最好,適合低能β弱放射性樣品的測量。另外,L閃爍液閃點(diǎn)高、可被生物降解、毒性也小,是最理想的閃爍液。

    2.3 淬滅劑的選擇

    圖4顯示了在L閃爍液中,使用不同淬滅劑時(shí),63Ni探測效率隨外標(biāo)準(zhǔn)轉(zhuǎn)換譜指數(shù)(淬滅指數(shù)tSIE)變化的關(guān)系曲線。從圖4可看出,CCl4和硝酸淬滅的效率曲線基本重合,因?yàn)樗鼈兌紝儆诨瘜W(xué)淬滅。兩種顏色淬滅劑(MR和Bb)的效率曲線也基本重合。水介于它們之間,它同時(shí)具有相淬滅和稀釋淬滅的作用。隨著淬滅程度的增加,化學(xué)淬滅和顏色淬滅的差異也在變大。在典型的淬滅范圍內(nèi)(tSIE=200~500),顏色淬滅比化學(xué)淬滅引起的探測效率約低2%。

    圖1 5種閃爍液溶水能力(a)和抗硝酸能力(b)Fig.1 Water capacity(a) and acid resistance(b) of five kinds of cocktails◆——L,■——H,▲——U,×——D,*——T

    圖2 5種閃爍液抗紅色(a)和抗藍(lán)色(b)淬滅能力Fig.2 Red(a) and blue(b) resistance of five kinds of cocktails◆——L,■——H,▲——U,×——D,*——T

    圖3 5種閃爍液的抗CCl4淬滅能力Fig.3 CCl4 resistance of five kinds of cocktails◆——L,■——H,▲——U,×——D,*——T

    圖4 L閃爍液中不同淬滅劑的淬滅-效率曲線Fig.4 Effects of quenching agent on quenching-efficiency curves in cocktail L◆——HNO3,■——H2O,▲——CCl4,×——MR,*——Bb

    放化分離后樣品的淬滅主要來自酸和水的淬滅。從圖4可以看出,L閃爍液中,酸、水(不超過閃爍液的容量)和CCl4的淬滅-效率曲線基本重合,偏差小于1%。另外,CCl4不和閃爍液發(fā)生反應(yīng),便于標(biāo)準(zhǔn)淬滅系列樣品的長期保存。因此,在標(biāo)準(zhǔn)樣品中使用CCl4作為淬滅劑,可以減少測量過程中因淬滅成分的差異引入的不確定度。

    2.4 3種酸淬滅能力的比較

    圖5顯示了L閃爍液中,63Ni探測效率隨酸濃度變化的關(guān)系曲線。從圖5可以看出,在L閃爍液中,硝酸的淬滅能力最強(qiáng);硫酸和鹽酸的濃度小于6 mol/L時(shí),它們的淬滅能力相當(dāng);當(dāng)濃度大于6 mol/L時(shí),硫酸的淬滅能力強(qiáng)于鹽酸。

    圖5 探測效率和3種酸濃度的關(guān)系Fig.5 Relationship between efficiency and acid concentration△——HNO3,■——H2SO4,○——HCl

    2.5 體積效應(yīng)

    圖6為計(jì)數(shù)體積和探測效率的關(guān)系。從圖6可以看出,隨著計(jì)數(shù)體積(Vcocktail+Vsample)的增加(2 mL→8 mL),樣品的探測效率隨之逐漸增加;繼續(xù)增加計(jì)數(shù)體積(8 mL→18 mL),樣品的探測效率不再變化,穩(wěn)定在82%左右。這個(gè)現(xiàn)象可以通過光電倍增管表面的相對量子效率能給予解釋。隨著計(jì)數(shù)體積的增加,閃爍樣品逐步逼近光電倍增管光陰極的中心,樣品發(fā)出的熒光打在光電倍增管光陰極高靈敏區(qū)(光陰極中心)的幾率變大,探測效率隨之變大。從8 mL→18 mL時(shí),閃爍樣品都處于光電倍增管的中心區(qū),靈敏度已經(jīng)達(dá)到最大,探測效率不再增加。這就說明測量樣品時(shí),樣品總的計(jì)數(shù)體積應(yīng)控制在8~18 mL。對探測效率而言這是最佳的體積范圍。圖7顯示了光電倍增管光陰極表面典型的相對量子效率[5]。

    圖6 計(jì)數(shù)體積和探測效率的關(guān)系Fig.6 Relationship between counting volume and efficiency

    圖7 典型的光電倍增管表面相對量子效率示意圖[5]Fig.7 Plots of equal response areas of a typical photocathode[5]

    2.6 106Ru中106Rh的計(jì)數(shù)率干擾及其消除

    106Ru是一個(gè)純β發(fā)射體,它的衰變子體106Rh的半衰期為29.80 s,它們達(dá)到放射性衰變平衡只需5 min。106Rh β射線的最大能量為3.5 MeV,β譜是連續(xù)譜,106Rh在低能區(qū)域也會產(chǎn)生計(jì)數(shù),這將干擾106Ru的測量。106Rh的半衰期很短,不可能通過放化分離的方法除去106Rh的干擾。為了消除106Rh的干擾,我們采用了外推的辦法。分別設(shè)置40~2 000 keV,42~2 000 keV,44~2 000 keV,46~2 000 keV,48~2 000 keV和50~2 000 keV六個(gè)計(jì)數(shù)區(qū)間(如圖8所示,40、42、44、46、48、50這6個(gè)下限值可以任意更改,但為了保證外推的可靠性,必須減少外推的距離,因此這幾個(gè)下限值不能過大),確保第一區(qū)間的下限值盡可能接近106Ru能譜的尾端,并且確保所有的106Ru計(jì)數(shù)都不能進(jìn)入第一區(qū)間。以106Rh在這6個(gè)區(qū)間的計(jì)數(shù)率對各區(qū)間的下限作圖,外推到下限為0時(shí)的計(jì)數(shù)率即為106Rh在0~2 000 keV的計(jì)數(shù)率(圖9),用外推得到的計(jì)數(shù)率減去40~2 000 keV的計(jì)數(shù)率即為106Rh在0~40 keV的干擾計(jì)數(shù)。

    圖8 106Ru/106Rh的液閃譜Fig.8 Energy spectrum of 106Ru/106Rh in LSA

    圖9 無淬滅樣中106Rh甄別閾外推曲線Fig.9 Extrapolating plot of low limit in unquenched 106Rh sample

    2.7 效率刻度

    圖10 6種核素的淬滅效率曲線Fig.10 Quenching-efficiency curves of six kinds of nuclides■——3H,●——241Pu,▲——106Ru,△——63Ni,□——151Sm,○——14C

    3 結(jié) 論

    (1) 對液閃的影響因素進(jìn)行了全面、系統(tǒng)的研究,對今后的測量工作具有一定的指導(dǎo)性。

    (2) 在106Ru的探測效率刻度中,提出了用外推的辦法消除106Rh的干擾計(jì)數(shù)。

    圖11 平均能量-淬滅指數(shù)-效率三維曲面Fig.11 Average energy-quenching index-efficiency three-dimension map

    (3) 用擬合的辦法,得到了探測效率隨淬滅指數(shù)和平均能量變化的三維曲面,解決了測量長壽命核素缺乏標(biāo)準(zhǔn)溶液的困難。至今為止,這種方法尚未見文獻(xiàn)報(bào)道。

    [1] 張生棟.長壽命裂變產(chǎn)物核素核數(shù)據(jù)測量進(jìn)展[J].原子能科學(xué)技術(shù),2006,40(2):199-205.

    [2] 吳學(xué)周,余葵芳.放射性活度計(jì)量發(fā)展新動向[J].現(xiàn)代計(jì)量測試,1997,3:6-8.

    [3] 任同祥.MC-ICP-MS法測定79Se半衰期[D].蘭州:蘭州大學(xué),2005.

    [4] 楊金玲.93Zr的放化分離和分析方法研究[D].北京:中國原子能科學(xué)研究院,2007.

    [5] Kessler M J. Liquid Scintillation Analysis Science and Technology[M]. Packard Instrument Company, 1989: 35.

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