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    絮凝沉淀預(yù)處理測(cè)定含黃腐酸尿素中縮二脲的方法研究

    2022-03-15 14:16:36付智慧
    化肥設(shè)計(jì) 2022年1期
    關(guān)鍵詞:腐酸黃腐酸硫酸鋅

    付智慧

    (呼倫貝爾金新化工有限公司,內(nèi)蒙古 陳巴爾虎旗 021506)

    在現(xiàn)代高質(zhì)量發(fā)展的綠色農(nóng)業(yè)中,腐植酸受到越來(lái)越多的關(guān)注,其具有改良土壤結(jié)構(gòu)、刺激植物生長(zhǎng)調(diào)節(jié)、提高化肥肥效的作用,已在肥料產(chǎn)品中廣泛應(yīng)用。根據(jù)顏色和溶解性的不同,分為黑腐酸、黃腐酸、棕腐酸三種。黑腐酸是腐植酸中只溶于堿液,不溶于水、酸和丙酮的部分;棕腐酸是腐植酸中溶于丙酮、乙醇、堿液,不溶于酸和水的部分;黃腐酸是均能溶于堿、水和酸的部分[1]。

    根據(jù)GB/T 2440-2017《尿素》[2]中列出的檢驗(yàn)分析項(xiàng)目,縮二脲是其中一項(xiàng)衡量尿素產(chǎn)品質(zhì)量的重要指標(biāo),因此各企業(yè)在尿素的工藝生產(chǎn)過(guò)程中都嚴(yán)格操作控制其含量,準(zhǔn)確測(cè)定尿素中縮二脲的含量也成為質(zhì)量檢驗(yàn)的一項(xiàng)非常重要的工作。由于GB/T 2441.2-2010《尿素的測(cè)定方法(第2部分):縮二脲含量 分光光度法》[3](簡(jiǎn)稱常規(guī)法)具有成本低、操作簡(jiǎn)單、易于掌握等特點(diǎn),是目前國(guó)內(nèi)尿素生產(chǎn)企業(yè)測(cè)定縮二脲含量普遍采用的一種方法。呼倫貝爾金新化工有限公司(以下簡(jiǎn)稱金新化工)在尿素生產(chǎn)過(guò)程中,將含黃腐酸的增效劑添加到尿素裝置蒸發(fā)一、二段之間,通過(guò)蒸發(fā)造粒技術(shù),生產(chǎn)出含黃腐酸尿素。在測(cè)定縮二脲時(shí),發(fā)現(xiàn)用水溶解黃腐酸尿素后的溶液呈棕褐色,主要是由于黃腐酸的存在而產(chǎn)生的顏色影響,導(dǎo)致不能直接采用分光光度法開(kāi)展縮二脲的測(cè)定。由于黃腐酸的溶解特性,僅通過(guò)調(diào)節(jié)黃腐酸尿素溶液pH值的方法,不能同其他腐植酸一樣將其從尿素溶液中分離[4],因此該方法不適用。通過(guò)一系列研究試驗(yàn),提出采用加入硫酸鋅、氫氧化鈉生成氫氧化鋅[5],經(jīng)絮凝沉淀、離心過(guò)濾消除黃腐酸的顏色干擾后,再采用銅復(fù)鹽分光光度法測(cè)定試樣中縮二脲含量的方法。

    1 實(shí)驗(yàn)部分

    1.1 實(shí)驗(yàn)原理

    硫酸鋅與黃腐酸反應(yīng)生成腐植酸鋅懸浮液[6],加入的氫氧化鈉與硫酸鋅反應(yīng)生成氫氧化鋅絮狀沉淀,氫氧化鋅絮凝沉降試樣中腐植酸鋅,使黃腐酸與尿素溶液分離,經(jīng)離心過(guò)濾得到含縮二脲的澄清透明試液后,加入酒石酸鉀鈉溶液和硫酸銅溶液,反應(yīng)生成紫紅色配合物,在550 nm波長(zhǎng)下,用3 cm比色池測(cè)定樣品的吸光度,與標(biāo)準(zhǔn)曲線的吸光度值相比較,計(jì)算得到含黃腐酸尿素試樣中的縮二脲含量。

    ZnSO4+2NaOH=Zn(OH)2↓+Na2SO4

    1.2 實(shí)驗(yàn)試劑

    (1)硫酸鋅溶液100 g/L。稱取100 g分析純硫酸鋅,用水溶解后稀釋至1 L。

    (2)氫氧化鈉溶液5 g/L。稱取5 g氫氧化鈉固體,用水稀釋至1 L,于聚乙烯瓶中保存。

    (3)酒石酸鉀鈉50 g/L。

    (4)硫酸銅15 g/L。

    (5)縮二脲標(biāo)準(zhǔn)溶液4.00 g/L。準(zhǔn)確稱取縮二脲標(biāo)準(zhǔn)樣品2 g(稱準(zhǔn)至0.000 2 g)置于燒杯中,用水完全溶解后,轉(zhuǎn)移至容量瓶中,稀釋至500 mL,混勻,使用前現(xiàn)配。

    (6)黃腐酸溶液0.12%,稱取濃度為12%的液體黃腐酸10 g(外購(gòu)原材料),用水稀釋至1 L,搖勻。

    1.3 儀器設(shè)備

    (1)SHZ-88數(shù)顯水浴恒溫振蕩器:可溫控(30±5)℃。

    (2)XP504DR梅特勒分析天平:感量為0.000 1 g。

    (3)TD5M離心機(jī):配套100 mL離心管,可設(shè)定轉(zhuǎn)速為1 500 r/min。

    (4)723分光光度計(jì):帶有3 cm比色池,可在550 nm處測(cè)量。

    1.4 制備方法

    1.4.1絮凝沉淀預(yù)處理標(biāo)準(zhǔn)曲線制作

    (1)絮凝沉淀。取8個(gè)50 mL的容量瓶,按表1所示準(zhǔn)確移取縮二脲標(biāo)準(zhǔn)溶液體積,分別注入每個(gè)容量瓶中,各加入黃腐酸溶液6 mL,加水至約40 mL,搖勻,加入硫酸鋅溶液1.5 mL,搖勻,加入氫氧化鈉溶液調(diào)節(jié)試液pH值為7.5,有明顯的氫氧化鋅絮狀沉淀生成,加水稀釋至刻度,緩慢搖勻,靜置20 min,待絮凝沉降分離。

    表1 移取縮二脲標(biāo)準(zhǔn)溶液體積

    (2)離心過(guò)濾。將上述各個(gè)容量瓶溶液分別轉(zhuǎn)入離心管中,旋緊蓋子密封,置于離心機(jī)中,設(shè)置離心機(jī)參數(shù)為轉(zhuǎn)速1 500 r/min,離心5 min,停止運(yùn)轉(zhuǎn)后打開(kāi)蓋門小心拿出離心管,輕輕取下離心管的蓋子,分別將上層清液(注意避免使離心管底部的沉淀上浮)用中速定量濾紙干過(guò)濾[7]至潔凈、干燥的100 mL燒杯中,最初的10~20 mL濾液棄去,收集剩余的縮二脲標(biāo)準(zhǔn)系列樣品的濾液。

    (3)分光光度法測(cè)定。經(jīng)預(yù)處理后,用單刻度移液管準(zhǔn)確移取上述各燒杯中的25 mL濾液,分別置于8個(gè)100 mL容量瓶中,分別用水將每個(gè)容量瓶稀釋至約50 mL,然后向每個(gè)容量瓶中加入20 mL酒石酸鉀鈉溶液,搖勻,再加入20 mL硫酸銅溶液,搖勻,稀釋至刻度,混合均勻。將容量瓶浸入30 ℃的水浴振蕩器中,設(shè)置轉(zhuǎn)速50~70 r/min,恒溫振蕩20 min。

    30 min內(nèi),用3 cm比色池,于波長(zhǎng)550 nm處,以不含縮二脲的溶液作為參比溶液,測(cè)定各標(biāo)準(zhǔn)比色液的吸光度,以100 mL比色液中含縮二脲標(biāo)準(zhǔn)樣品的毫克數(shù)為橫坐標(biāo),對(duì)應(yīng)的校正吸光度(試樣溶液吸光度減去試劑空白溶液吸光度)為縱坐標(biāo),繪制工作曲線。

    1.4.2樣品測(cè)定

    根據(jù)黃腐酸尿素中不同的縮二脲含量,按表2所示,稱取相應(yīng)質(zhì)量的黃腐酸尿素試樣于100 mL燒杯中,精確至0.000 2 g,加少量水溶解,然后轉(zhuǎn)移到50 mL的容量瓶中,加水至約40 mL,搖勻,加入1.5 mL硫酸鋅溶液,搖勻,加入氫氧化鈉溶液調(diào)節(jié)pH值至7.5,此時(shí)會(huì)有大量絮狀沉淀產(chǎn)生,加水稀釋至刻度,緩慢搖勻,靜置20 min,待絮凝沉降。

    表2 不同縮二脲含量與對(duì)應(yīng)稱取的試料質(zhì)量

    以下步驟按1.4.1(2)、1.4.1(3)操作,進(jìn)行離心過(guò)濾和測(cè)定吸光度。除不加樣品外,按上述操作步驟同時(shí)進(jìn)行空白試驗(yàn)。

    1.5 分析結(jié)果的表述

    以質(zhì)量分?jǐn)?shù)表示的試樣中縮二脲含量為:

    式中,m1為測(cè)定試樣時(shí),從工作曲線上查出的被測(cè)試料中縮二脲的質(zhì)量數(shù)值,mg;m2為空白試驗(yàn)時(shí),從工作曲線查出的縮二脲的質(zhì)量數(shù)值,mg;m為稱取的試料的質(zhì)量數(shù)值,g。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 探明絮凝沉淀預(yù)處理對(duì)縮二脲測(cè)定的影響

    為了探明絮凝沉淀離心過(guò)濾預(yù)處理操作過(guò)程是否對(duì)縮二脲的測(cè)定產(chǎn)生影響,將增加預(yù)處理和未加預(yù)處理的縮二脲系列標(biāo)準(zhǔn)溶液分別按照1.4.1和常規(guī)法操作步驟進(jìn)行曲線制作,制作曲線時(shí)縮二脲含量和測(cè)得的吸光度數(shù)據(jù)見(jiàn)表3,制作的工作曲線見(jiàn)圖1,常規(guī)法線性回歸方程為y=0.005x+0.002,R2=0.999 5,絮凝沉淀預(yù)處理法的線性回歸方程y=0.005x+0.003,R2=0.999 5。

    表3 常規(guī)法和絮凝沉淀預(yù)處理法測(cè)得吸光度

    圖1 常規(guī)法和預(yù)處理法縮二脲工作曲線

    通過(guò)對(duì)比增加絮凝沉淀離心過(guò)濾預(yù)處理和未加預(yù)處理按常規(guī)法操作的實(shí)驗(yàn)結(jié)果發(fā)現(xiàn),相同質(zhì)量縮二脲對(duì)應(yīng)的吸光度、工作曲線及線性方程基本一致,所以預(yù)處理過(guò)程未對(duì)縮二脲測(cè)定產(chǎn)生影響,確定絮凝沉淀離心過(guò)濾預(yù)處理方法適用。

    2.2 氫氧化鈉溶液加入量的選擇

    加入的氫氧化鈉溶液主要是與硫酸鋅反應(yīng),生成氫氧化鋅絮狀沉淀,氫氧化鋅是兩性物質(zhì),過(guò)酸或過(guò)堿均會(huì)溶解。氫氧化鈉加入量過(guò)少,導(dǎo)致pH值偏低,生成的氫氧化鋅不足,不能較好地沉淀試樣中的黃腐酸;加入量過(guò)多,則pH值偏高,氫氧化鋅又會(huì)與氫氧化鈉反應(yīng)生成偏鋅酸鈉,沉淀溶解。因此,為了得到較好的沉淀效果,操作過(guò)程中需嚴(yán)格控制試液的pH值。

    為確定氫氧化鈉溶液最佳加入量,開(kāi)展以下實(shí)驗(yàn):稱取一組含黃腐酸尿素試樣分別加入到6支50 mL比色管中,加水溶解后,向每支比色管中加入1.5 mL硫酸鋅溶液,搖勻。向每支比色管中加入氫氧化鈉溶液,調(diào)節(jié)試樣溶液的pH值分別為7.0、7.5、8.0、8.5、9.0、10.5,稀釋至刻度,緩慢搖勻,靜置20 min,待絮凝沉淀分離。在實(shí)驗(yàn)過(guò)程中觀察到:當(dāng)氫氧化鈉加入量較少,pH值為7.0時(shí),生成的氫氧化鋅沉淀不足,不能較好地沉淀試樣中的黃腐酸,20 min后上層溶液顯淡黃色。隨著氫氧化鈉加入量的增多,pH值為7.5時(shí),快速生成了大量的氫氧化鋅絮狀沉淀,而且絮狀沉淀較大,20 min后上層溶液澄清、透明。當(dāng)氫氧化鈉加入量較多,pH值為8.0、8.5時(shí),20 min后上層溶液略顯淡黃褐色。當(dāng)氫氧化鈉加入量過(guò)多,pH值為9.0、10.5時(shí),20 min后上層溶液有明顯的黃褐色。根據(jù)上述實(shí)驗(yàn)現(xiàn)象,為得到最佳絮凝沉淀效果,提出加入氫氧化鈉溶液的量以調(diào)節(jié)試樣溶液的pH值至7.5為宜。

    2.3 硫酸鋅溶液加入量的選擇

    由于硫酸鋅溶液不僅與黃腐酸反應(yīng)生成腐植酸鋅,還與氫氧化鈉反應(yīng)生成氫氧化鋅沉淀。若加入硫酸鋅溶液的量太少,不能充分反應(yīng),沉降黃腐酸效果不明顯;若加入硫酸鋅溶液量太多,后續(xù)氫氧化鈉溶液的加入量也會(huì)隨之增多,而且造成試劑浪費(fèi)。

    為了確定硫酸鋅溶液的最佳加入量,開(kāi)展以下實(shí)驗(yàn):分別稱取3 g、6 g、8 g、10 g、12 g、14 g、16 g不同質(zhì)量的含黃腐酸尿素于比色管中,對(duì)應(yīng)的黃腐酸含量分別為3.6 mg、7.2 mg、9.6 mg、12 mg、14.4 mg、16.8 mg、19.2 mg,加水溶解,其他條件不變,然后按照1.4.2樣品的操作步驟進(jìn)行測(cè)定,效果見(jiàn)圖2(從左到右依次按上述稱樣質(zhì)量排列)。

    圖2 不同黃腐酸含量加入定量硫酸鋅效果

    在實(shí)驗(yàn)過(guò)程中發(fā)現(xiàn):在試液pH值為7.5的條件下,1.5 mL硫酸鋅溶液對(duì)應(yīng)7.2 mg黃腐酸可達(dá)到較好的實(shí)驗(yàn)效果,隨著黃腐酸含量的提高,應(yīng)適當(dāng)增加硫酸鋅溶液的加入量。

    2.4 精密度實(shí)驗(yàn)

    稱取同一含黃腐酸尿素樣品,按照1.4.2步驟進(jìn)行樣品測(cè)定,多次測(cè)定的結(jié)果見(jiàn)表4。

    表4 含黃腐酸尿素多次測(cè)定的結(jié)果

    通過(guò)分析以上數(shù)據(jù)可得到,算數(shù)平均值為1.04%,相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差為0.62%,此分析方法的精密度比較高。

    2.5 準(zhǔn)確度實(shí)驗(yàn)

    按1.4.2樣品測(cè)定方法,稱取一組含黃腐酸尿素,分別加入含量為4.00 g/L縮二脲標(biāo)準(zhǔn)溶液5 mL、10 mL進(jìn)行平行加標(biāo)回收實(shí)驗(yàn),測(cè)得結(jié)果見(jiàn)表5。

    表5 含黃腐酸尿素縮二脲平行加標(biāo)回收數(shù)據(jù)

    以上分析數(shù)據(jù)顯示,含黃腐酸尿素樣品經(jīng)絮凝沉淀離心過(guò)濾預(yù)處理后,再按銅復(fù)鹽分光光度法測(cè)定縮二脲含量,得到加標(biāo)回收率在97.0%~100.5%之間,滿足實(shí)驗(yàn)要求。

    3 實(shí)驗(yàn)結(jié)論

    本研究建立了一種絮凝沉淀離心過(guò)濾預(yù)處理測(cè)定含黃腐酸尿素中縮二脲的分析方法,通過(guò)加入硫酸鋅和氫氧化鈉,反應(yīng)生成氫氧化鋅沉淀,經(jīng)絮凝沉降、離心過(guò)濾,將黃腐酸與尿素溶液分離,得到澄清透明試液,消除了黃腐酸產(chǎn)生的顏色干擾,再按銅復(fù)鹽分光光度法測(cè)定縮二脲含量,可得到準(zhǔn)確的分析數(shù)據(jù)。此方法操作過(guò)程簡(jiǎn)單,精密度標(biāo)準(zhǔn)偏差為0.62%,準(zhǔn)確度在97.0%~100.5%之間,分析檢驗(yàn)成本低。在實(shí)際應(yīng)用中需注意硫酸鋅溶液的加入量,使其既能與黃腐酸充分反應(yīng),還能與氫氧化鈉生成足量的氫氧化鋅,以達(dá)到較好沉降黃腐酸的效果。加入的氫氧化鈉溶液的量,以調(diào)節(jié)試樣溶液的pH值為7.5,效果最佳。

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