• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    超高效液相色譜-串聯(lián)質(zhì)譜測(cè)定保健食品中西地那非的不確定度評(píng)估

    2024-12-31 00:00:00郭巧云龔子珊謝鑫寶張靜徐亮
    關(guān)鍵詞:西地那非質(zhì)譜法保健食品

    【摘" "要】" "基于超高效液相色譜-串聯(lián)質(zhì)譜法(Ultra High Performance Liquid Chromatography-Tandem Mass Spectrometry,UPLC-MS/MS)對(duì)保健食品中西地那非添加量進(jìn)行了不確定度評(píng)估。通過對(duì)樣品量取、標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)溶液的配制、標(biāo)準(zhǔn)曲線擬合、樣品稀釋定容、重復(fù)性測(cè)量等實(shí)驗(yàn)過程中引入的不確定度進(jìn)行評(píng)定和分析,計(jì)算得到在保健食品中的西地那非的總量為0.7878 mg/L 時(shí),擴(kuò)展不確定度為0.0795 mg/L,包含因子k為2。引起測(cè)量不確定度的因素主要是標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)溶液的配制(相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)不確定度為0.0433)、最小二乘法擬合標(biāo)準(zhǔn)工作曲線(相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)不確定度為0.0226),其次為樣品的量取、定容、稀釋以及測(cè)量重復(fù)性。該評(píng)估模型可為采用UPLC-MS/MS測(cè)定西地那非的不確定度評(píng)定提供參考。

    【關(guān)鍵詞】" "不確定度;超高效液相色譜-串聯(lián)質(zhì)譜法(UPLC-MS/MS);西地那非;保健食品;外標(biāo)法

    【Abstract】" " In this study, the uncertainty of sildenafil addition in functional foods was evaluated based on Ultra-high Performance Liquid Chromatography-Tandem Mass Spectrometry (UPLC-MS/MS). By evaluating and analyzing the uncertainty introduced in the experimental process of sample measurement, standard material solution preparation, standard curve fitting, sample dilution and volume determination, and repeatability measurement, the expanded uncertainty was 0.0795 mg/L and the coverage factor k was 2 when the total amount of sildenafil in functional food was 0.7878 mg/L. The measurement uncertainty was mainly caused by the preparation of standard solution preparation (urel(C)=0.0433) and the least square fitting standard working curve (urel( y )= 0.023), then by the sample weighing,dilution and detection. The evaluation system could be used to provide a reference for the uncertainty evaluation of the determination of sildenafil in functional food by UPLC-MS/MS.

    【Key words】" nbsp; "uncertainty; Ultra-high Performance Liquid Chromatography-Tandem Mass Spectrometry (UPLC-MS/MS); sildenafil; functional food; external standard method

    〔中圖分類號(hào)〕" O657.63" "" " " "〔文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼〕" A" " " " "〔文章編號(hào)〕 1674 - 3229(2024)04 - 0082 - 07

    0" " "引言

    隨著國(guó)民經(jīng)濟(jì)水平的提升,人們的健康意識(shí)顯著增強(qiáng),對(duì)健康產(chǎn)品的需求不斷升級(jí)?!秶?guó)民營(yíng)養(yǎng)計(jì)劃(2017-2030年)》明確了“著力發(fā)展保健食品”的國(guó)家戰(zhàn)略布局,對(duì)深化保健食品管理提出新的要求[1-2]。保健食品具有特定的保健功能,但并非藥品,其發(fā)揮作用的方式與藥物不同,不具備治療疾病的功能[3-4]。研究報(bào)道,在所有保健品種類中,增強(qiáng)免疫力和緩解疲勞類的保健食品占了很大比例[5]。因此,該類保健品具有巨大的市場(chǎng),更成為非法添加的重災(zāi)區(qū),其中最常見的是那非類物質(zhì)的添加[6-9]。西地那非作為處方藥,具有松弛平滑肌、擴(kuò)張血管、改善性功能的功效,但需要在醫(yī)生指導(dǎo)下服用,如果濫用會(huì)出現(xiàn)惡心、頭暈,嚴(yán)重時(shí)可造成心肌梗死[10]。國(guó)家明文規(guī)定嚴(yán)禁在保健食品中添加西地那非,但近年來我國(guó)查處的保健食品中非法添加西地那非的案例屢見不鮮[11-12]。市場(chǎng)監(jiān)督管理部門高度重視這一現(xiàn)象,針對(duì)該類保健食品陸續(xù)發(fā)布補(bǔ)充檢測(cè)方法以及檢測(cè)項(xiàng)目批準(zhǔn)件。

    自2006年開始,國(guó)家監(jiān)管部門發(fā)布的西地那非補(bǔ)充檢測(cè)方法主要有高效液相色譜法[13-15]、高效液相色譜-串聯(lián)質(zhì)譜法(HPLC-MS/MS)[16-17]以及超高效液相色譜-串聯(lián)質(zhì)譜法(UPLC-MS/MS)[18-19],檢測(cè)的樣品涉及酒類、保健食品、功能飲料等。液質(zhì)聯(lián)用方法的出現(xiàn),顯著提高了西地那非檢出的靈敏度和準(zhǔn)確性。2009年之后發(fā)布的檢測(cè)方法都采用了液質(zhì)聯(lián)用的方法,液質(zhì)聯(lián)用方法的不確定評(píng)估模型已被廣泛建立[20-23]。在2018年7月發(fā)布的最新方法中,特別提出利用UPLC-MS/MS,UPLC的速度、靈敏度以及分離度遠(yuǎn)高于HPLC[24-25],但UPLC-MS/MS應(yīng)用在西地那非檢測(cè)的不確定度評(píng)估尚無報(bào)道。

    本研究參考BJS201805《食品中那非類物質(zhì)的測(cè)定》中的方法一,通過UPLC-MS/MS對(duì)樣品進(jìn)行定性和定量分析[26]。依據(jù)CNAS-RB/T 030-2020 《化學(xué)分析中不確定度的評(píng)估指南》[27]、GB/T 27418-2017《測(cè)量不確定度評(píng)定與表示》[28]等文件,對(duì)結(jié)果的不確定度進(jìn)行評(píng)價(jià),并且評(píng)估各個(gè)不確定度分量,查找影響UPLC-MS/MS檢測(cè)食品中西地那非不確定度的因素,最終確定檢測(cè)結(jié)果的置信區(qū)間和置信水平,為檢測(cè)過程的質(zhì)量控制提供依據(jù)。

    1" " "材料與方法

    1.1" "材料與儀器

    保健酒(能力驗(yàn)證品)" "大連海關(guān)技術(shù)中心;

    西地那非檸檬酸鹽標(biāo)準(zhǔn)品" "天津阿爾塔生物科技有限公司;

    甲醇(色譜純)" " 德國(guó)Merck公司;

    甲酸(質(zhì)譜純)" " 上海TCI公司;

    實(shí)驗(yàn)用水 符合國(guó)際GB/T 6682-2008的一級(jí)水。

    Waters Xevo TQD型超高效液相色譜-串聯(lián)質(zhì)譜儀" 美國(guó)沃特世科技有限公司;

    旋渦混合器" 美國(guó)賽默飛世爾科技有限公司;

    微量移液器" 美國(guó)RAININ公司。

    1.2" "實(shí)驗(yàn)方法

    參考《食品中那非類物質(zhì)的測(cè)定》方法一:超高效液相色譜-三重四極桿串聯(lián)質(zhì)譜法中的樣品前處理與檢測(cè)方法[26]。

    1.2.1" "標(biāo)準(zhǔn)溶液配制

    準(zhǔn)確量取西地那非檸檬酸鹽標(biāo)準(zhǔn)品溶液(西地那非質(zhì)量濃度為1 mg/mL)10 μL 配制成10 μg/mL的標(biāo)準(zhǔn)儲(chǔ)備液;接著吸取10 μg/mL的標(biāo)準(zhǔn)儲(chǔ)備液10 μL,配制成1 μg/mL的標(biāo)準(zhǔn)儲(chǔ)備液,以上儲(chǔ)備液置于4 ℃冰箱儲(chǔ)存?zhèn)溆谩7謩e吸取1 μg/mL的標(biāo)準(zhǔn)儲(chǔ)備液,配制成濃度為2、5、10、20、50 ng/mL 標(biāo)準(zhǔn)工作溶液。

    1.2.2" "樣品前處理

    取試樣適量,搖勻,用微量移液器吸取1 mL樣品置于50 mL容量瓶中,補(bǔ)充適量甲醇并進(jìn)行超聲處理15 min,待樣品降至室溫,用甲醇補(bǔ)足至50 mL,處理后的樣品經(jīng)過微孔濾膜過濾,取續(xù)濾液,利用甲醇水溶液(體積比為1:1)稀釋續(xù)濾液至適當(dāng)濃度,備用。

    1.2.3" 儀器條件

    1.2.3.1" 液相色譜條件 色譜柱:Waters CORTECS T3(2.1×100 mm,1.8 μm);柱溫35 ℃;進(jìn)樣量5 μL;流動(dòng)相A為體積分?jǐn)?shù)0.1%的甲酸水溶液,B為甲醇;流速為0.3 mL/min。梯度洗脫程序見表1。

    1.3" "數(shù)學(xué)模型

    根據(jù)食品中那非類物質(zhì)的測(cè)定方法,分析物西地那非的含量計(jì)算公式如下:

    式中:X表示試樣中待測(cè)組分的含量,單位為毫克每升(mg/L);[ρ]表示由標(biāo)準(zhǔn)曲線得到的樣品溶液中待測(cè)組分的含量,單位為納克每毫升(ng/mL);V表示樣品溶液定容體積,單位為毫升(mL);Vm表示樣品取樣量,單位為升(L);f為稀釋倍數(shù)。

    2" " "結(jié)果與分析

    2.1" "不確定度主要來源

    上述方法測(cè)定保健食品中的西地那非可能引入的不確定度包括:樣品稱量和定容、標(biāo)準(zhǔn)溶液的配制過程、標(biāo)準(zhǔn)曲線擬合、儀器重復(fù)測(cè)定等因素,詳細(xì)來源見圖1。

    2.2" "樣品稱量過程的標(biāo)準(zhǔn)不確定度

    樣品量取體積為1.0 mL,由1000 μL可調(diào)式移液槍引入的標(biāo)準(zhǔn)不確定度包括兩個(gè)部分:第一,移液槍體積的不確定度,按照J(rèn)JG 646-2006《移液器計(jì)量檢定規(guī)程》規(guī)定[29] ,1000 μL移液槍移取1000 μL液體的允許誤差為±10.0 μL,按均勻分布k=[3]換算成標(biāo)準(zhǔn)偏差為[103]=5.77,則一次稱量過程引入的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)不確定度為:

    第二,移取溶液體積的變動(dòng)性,可通過重復(fù)移取進(jìn)行統(tǒng)計(jì),重復(fù)6次,得到標(biāo)準(zhǔn)偏差為5 uL,則移取溶液體積的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)不確定度為:

    故,兩個(gè)分量合成的標(biāo)準(zhǔn)不確定度為

    2.3" "樣品定容過程中引入的不確定度

    樣品稀釋過程中使用玻璃器均為A級(jí),樣品定容和稀釋過程中使用50 mL容量瓶,根據(jù)JJG196-2006《常用玻璃量器檢定規(guī)程》[30]規(guī)定的偏差要求,A級(jí)單標(biāo)線50 mL容量瓶的容量允許差為±0.05 mL,按均勻分布換算成相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)不確定度為:

    容量瓶校準(zhǔn)在20 ℃進(jìn)行,環(huán)境溫度一般波動(dòng)范圍控制在 ±5 ℃,在20 ℃下,甲醇和玻璃的體積膨脹系數(shù)分別為1.2×10-3,2.5×10-5 ℃ -1,按均勻分布k=[3],則試驗(yàn)溫度引入的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)不確定度為:

    則樣品溶液稀釋過程引入的標(biāo)準(zhǔn)不確定度為:

    2.4" "標(biāo)準(zhǔn)溶液配制的不確定度

    2.4.1" 西地那非檸檬酸鹽溶液引入的不確定度

    西地那非檸檬酸鹽標(biāo)準(zhǔn)品溶液由天津阿爾塔科技有限公司提供,純度為99.5%,標(biāo)準(zhǔn)證書給出的擴(kuò)展不確定度為±5%,包含因子k=2,則引入的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)不確定度為:

    2.4.2" "配制西地那非標(biāo)準(zhǔn)溶液引入的不確定度

    2.4.2.1" "配制100 μg/mL的標(biāo)準(zhǔn)儲(chǔ)備液的不確定度

    使用10 mL 容量瓶配制儲(chǔ)備液,其不確定度包括兩部分:第一,容量瓶體積的不確定度,按JJG196-2006《常用玻璃量器檢定規(guī)程》[30],A級(jí)單標(biāo)線10 mL容量瓶的容量允許差為±0.02 mL,按均勻分布k=[3],容量瓶體積引入的不確定度為:

    第二,移液槍體積的不確定度,按照J(rèn)JG 646-2006《移液器計(jì)量檢定規(guī)程》規(guī)定[29],1000 μL移液槍移取1000 μL容量的允許誤差為±10.0 μL,按均勻分布k=[3]換算成標(biāo)準(zhǔn)偏差為[103]=5.77,則一次稱量過程引入的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)不確定度urel(Vp1)為0.0058 。

    故配制100 μg/mL 儲(chǔ)備液引入的不確定度為:

    2.4.2.2" "配制1 μg/mL的標(biāo)準(zhǔn)儲(chǔ)備液的不確定度

    使用10 mL 容量瓶配制儲(chǔ)備液,其不確定度包括兩部分:第一,10 mL容量瓶體積的不確定度urel(Vf2)為0.0012。

    第二,200 μL移液槍移取100 μL容量的允許誤差為±2.0 μL,按均勻分布k=[3],則一次移取過程引入的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)不確定度為:

    故配制1 μg/mL儲(chǔ)備液引入的不確定度為:

    2.4.2.3" "配制2 ng/mL的標(biāo)準(zhǔn)儲(chǔ)備液的不確定度

    其不確定度包括兩部分:第一,容量瓶體積的不確定度,按JJG196-2006《常用玻璃量器檢定規(guī)程》[30],A級(jí)單標(biāo)線10 mL容量瓶的容量允許差為±0.02 mL,按均勻分布k=[3],容量瓶體積引入的不確定度urel(Vf2)為0.0012。

    第二,20 μL移液槍移取20 μL容量的允許誤差為±0.8 μL,按均勻分布k=[3],則一次移取過程引入的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)不確定度為:

    故配制2 μg/L的標(biāo)準(zhǔn)工作溶液引入的不確定度為:

    2.4.2.4" "配制5 ng/mL的標(biāo)準(zhǔn)儲(chǔ)備液的不確定度

    使用10 mL 容量瓶配制儲(chǔ)備液,其不確定度包括兩部分:第一,10 mL容量瓶體積引入的不確定度urel(Vf2)為0.0012。

    第二,200 μL移液槍移取50 μL容量的允許誤差為±1.5 μL,按均勻分布k=[3],則一次移取過程引入的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)不確定度為:

    故配制5 ng/mL儲(chǔ)備液引入的不確定度為:

    2.4.2.5" "配制10 ng/mL標(biāo)準(zhǔn)溶液引入的不確定度

    使用10mL 容量瓶配制儲(chǔ)備液,其不確定度包括兩部分:第一,10 mL容量瓶體積引入的不確定度urel(Vf2)為0.0012。

    第二,200 μL移液槍移取100 μL容量的允許誤差為±2 μL,按均勻分布k=[3],則一次移取過程引入的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)不確定度為:

    故配制10 ng/mL標(biāo)準(zhǔn)工作液引入的相對(duì)不確定度為:

    2.4.2.6" "配制20 ng/mL標(biāo)準(zhǔn)溶液引入的不確定度

    使用10 mL 容量瓶配制儲(chǔ)備液,其不確定度包括兩部分:第一,10 mL容量瓶體積引入的不確定度urel(Vf2)為0.0012。

    第二,200 μL移液槍移取200 μL容量的允許誤差為±3.0 μL,按均勻分布k=[3],則一次移取過程引入的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)不確定度為:

    故配制20 ng/mL標(biāo)準(zhǔn)工作溶液引入的不確定度為:

    2.4.2.7" "配制50 ng/mL標(biāo)準(zhǔn)溶液引入的不確定度

    使用10 mL 容量瓶配制儲(chǔ)備液,其不確定度包括兩部分:第一,10 mL容量瓶體積引入的不確定度urel(Vf2)為0.0012。

    第二,1000 μL移液槍移取500 μL容量的允許誤差為±5 μL,按均勻分布換算成標(biāo)準(zhǔn)偏差為:

    故配制50 ng/mL標(biāo)準(zhǔn)工作溶液引入的不確定度為:

    2.4.2.8" "配制標(biāo)準(zhǔn)曲線引入的不確定度

    2.5" "標(biāo)準(zhǔn)工作曲線擬合引入的不確定度

    由于超高液相色譜-串聯(lián)質(zhì)譜儀具有較高的靈敏度,不考慮進(jìn)樣量及儀器示值誤差,儀器穩(wěn)定性是造成所測(cè)樣品峰面積不確定度的主要原因。因此對(duì)5個(gè)不同濃度的標(biāo)準(zhǔn)工作溶液分別重復(fù)測(cè)定3次,樣品重復(fù)測(cè)定6次,所得結(jié)果見表3。標(biāo)準(zhǔn)工作曲線回歸方程為y=132.838x-11.6703,本方法為外標(biāo)法,故采用標(biāo)準(zhǔn)曲線擬合測(cè)量不確定度。

    根據(jù)公式:

    式中:Sy表示標(biāo)準(zhǔn)工作溶液測(cè)得峰面積殘差的標(biāo)準(zhǔn)偏差;b表示標(biāo)準(zhǔn)工作曲線回歸方程的斜率;p表示樣品溶液測(cè)定次數(shù);n表示標(biāo)準(zhǔn)工作溶液的測(cè)定次數(shù)。

    因此,由標(biāo)準(zhǔn)曲線擬合過程引入的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)不確定度為:

    2.6" "重復(fù)性測(cè)定引入的不確定度

    樣品重復(fù)性測(cè)定的不確定度主要來源于實(shí)驗(yàn)過程中方法、人員操作、試劑耗材等導(dǎo)致的峰面積的變動(dòng)。由此可見,不確定度[uR]很難精確評(píng)估,因此以A類評(píng)估為主,B類評(píng)估為輔,根據(jù)實(shí)驗(yàn)方法測(cè)定6個(gè)平行樣品,對(duì)6次平行實(shí)驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行統(tǒng)計(jì)(見表4),其標(biāo)準(zhǔn)偏差[sy]作為不確定度[Uy],包含了以上變動(dòng)性導(dǎo)致的不確定度。

    重復(fù)性標(biāo)準(zhǔn)偏差:

    則測(cè)量重復(fù)性的不確定度為:

    2.7" "不確定度的合成、擴(kuò)展和表示

    液相色譜串聯(lián)質(zhì)譜法測(cè)定保健食品中西地那非不確定度分量及測(cè)量結(jié)果如表5所示。

    合成不確定度:

    取包含因子k=2,保健食品中西地那非含量為0.7878 μg/mL,則擴(kuò)展不確定度為:

    3" " "結(jié)論

    本研究針對(duì)最新的保健食品中西地那非的檢測(cè)方法——超高效液相色譜-串聯(lián)質(zhì)譜法,首次對(duì)該方法的不確定度進(jìn)行評(píng)估。結(jié)果顯示,標(biāo)準(zhǔn)溶液的配制和標(biāo)準(zhǔn)曲線擬合是檢測(cè)結(jié)果的不確定度的主要來源,樣品的量取、定容、稀釋和重復(fù)性測(cè)定對(duì)不確定度的影響相對(duì)較小。在標(biāo)準(zhǔn)溶液配制過程中由微量移液器引入的不確定度較高,因此可選擇體積較大的計(jì)量器具來配制標(biāo)準(zhǔn)溶液,進(jìn)而降低由微量移液器引入的不確定度。標(biāo)準(zhǔn)曲線擬合引入的不確定度可以通過使用更多濃度水平的標(biāo)準(zhǔn)溶液來構(gòu)建標(biāo)準(zhǔn)曲線,并且避免在高濃度或者低濃度出現(xiàn)非線性響應(yīng),進(jìn)而增加擬合精度。通過對(duì)超高效液相色譜-串聯(lián)質(zhì)譜法測(cè)定保健食品中西地那非的不確定度進(jìn)行評(píng)定,找出影響結(jié)果不確定度的主要因素,對(duì)影響檢測(cè)結(jié)果的環(huán)節(jié)進(jìn)行改進(jìn),進(jìn)而保證精準(zhǔn)檢測(cè)。

    [參考文獻(xiàn)]

    [1]" 伍建軍. 國(guó)民營(yíng)養(yǎng)計(jì)劃背景下的中國(guó)營(yíng)養(yǎng)保健食品行業(yè)創(chuàng)新發(fā)展趨勢(shì)[J]. 食品安全質(zhì)量檢測(cè)學(xué)報(bào),2021(8):3164-3171.

    [2]" 李濤,郭敏,彭東海. 建議大力發(fā)展保健食品標(biāo)準(zhǔn)化建設(shè)促進(jìn)行業(yè)健康發(fā)展[N]. 中國(guó)食品安全報(bào),2023-03-08(B04).

    [3]" 項(xiàng)昭保,伍曉玲,汪程遠(yuǎn),等.色譜及其聯(lián)用技術(shù)在保健食品非法添加藥物檢測(cè)中的應(yīng)用研究進(jìn)展[J].食品工業(yè)科技,2019,40(19):338-344.

    [4] Topolska K,F(xiàn)lorkiewicz A,F(xiàn)ilipiak-Florkiewicz A. Functional food-Consumer motivations and expectations[J]. International journal of environmental research and public health,2021,18(10):1-14.

    [5]" 吳貝貝. 抗疲勞、增強(qiáng)免疫力保健口服液的研發(fā)及其功效研究[D]. 寧波:寧波大學(xué),2020.

    [6]" 陳茂欽,楊秋紅,李婷婷,等. HPLC-MS測(cè)定增強(qiáng)免疫力類保健食品中非法添加的13種藥物成分[J]. 食品與藥品,2020,22(5):368-374.

    [7]" 孫麗,譚艷紅. 保健食品非法添加物檢測(cè)技術(shù)研究進(jìn)展[J]. 食品工業(yè)科技,2014,35(12):398-400.

    [8]" 王仕平,鄧杰華,謝婷,等. 壯陽(yáng)類中成藥及保健食品中非法添加物的分析調(diào)查[J]. 藥品評(píng)價(jià),2021,18(19):1179-1182.

    [9] Petkova-Gueorguieva E,Gueorguiev S,Lebanova H,et al. Survey on sildenafil,tadalafil,and vardenafil concentrations in food supplements for erectile dysfunction[J]. International Journal of Analytical Chemistry,2022:3950190.

    [10] Ouranidis A,Tsiaxerli A,Vardaka E,et al. Sildenafil 4.0-Integrated synthetic chemistry,formulation and analy-tical strategies effecting immense therapeutic and societal impact in the fourth industrial era[J]. Pharmaceuticals,2021,14(365):1-43.

    [11] 王珂,董培智,申國(guó)華,等. 保健食品中非法添加西地那非衍生物的確證[J]. 中國(guó)藥事,2019,33(4):429-434.

    [12] 王羽. 含西地那非成分的性保健品定性問題研究[J]. 中國(guó)衛(wèi)生法制,2022,30(3):81-86.

    [13] 沈志武,唐宏兵,李群,等. 高效液相色譜法測(cè)定保健食品中他達(dá)拉非、西地那非、伐地那非違禁藥物含量[J]. 理化檢驗(yàn)(化學(xué)分冊(cè)),2008(6):540-542.

    [14] 雷毅,黃艷婷,羅卓雅. 高效液相色譜法測(cè)定壯陽(yáng)保健品中4種硫代西地那非類藥物[J]. 理化檢驗(yàn)(化學(xué)分冊(cè)),2014,50(5):530-535.

    [15] Lee J H,Min A Y,Park O R,et al. Detection of 94 compounds related to sexual enhancement including sildenafil,tadalafil,vardenafil and their analogues in various formulations of dietary supplements and food samples using HPLC and LC-MS/MS[J]. Food Additives amp; Contaminants: Part A,2021,38(5):769-781.

    [16] 蔡振世,林東波,徐端瓊,等. 高效液相色譜串聯(lián)質(zhì)譜法同時(shí)測(cè)定保健食品中3種違禁藥物[J]. 海峽藥學(xué),2016,28(8):70-72.

    [17] 郁俊杰,楊鋮,金凡,等.抗疲勞保健品中非法添加那非類物質(zhì)液質(zhì)篩查方法建立[J].山東化工,2019,48(9):127-131.

    [18] 何偉文. UPLC-MS/MS同時(shí)測(cè)定血液和尿液中4種那非類藥物及其代謝物[D]. 北京:中國(guó)人民公安大學(xué),2022.

    [19] 金紹明,寧霄,曹進(jìn),等. 超高效液相色譜串聯(lián)質(zhì)譜法測(cè)定酒和功能飲料中3種西地那非衍生物的含量[J]. 食品安全質(zhì)量檢測(cè)學(xué)報(bào),2019,10(1):79-83.

    [20] 戴欣,李媛媛,王偉,等. 高效液相色譜法檢測(cè)保健品中西地那非的含量的不確定度評(píng)定[J]. 食品安全質(zhì)量檢測(cè)學(xué)報(bào),2019,10(6):1470-1474.

    [21] 謝柏艷,李文博,楊玉平. 液相色譜-串聯(lián)質(zhì)譜法測(cè)定抗疲勞類保健食品中非法添加的西地那非含量的不確定度評(píng)定[J]. 食品安全質(zhì)量檢測(cè)學(xué)報(bào),2021,12(3):1113-1118.

    [22] 王小喬,許曉輝,張虹艷,等. 液質(zhì)聯(lián)用法測(cè)定保健品中西地那非含量的不確定度評(píng)定[J]. 甘肅科技,2019,35(16):66-69.

    [23] Shi S,Wu Y,Zhou M,et al. Simultaneous analysis of 31 anti-impotence compounds potentially illegally added to herbal-based dietary supplements by ultra-high-performance liquid chromatography coupled with quadrupole time-of-flight mass spectrometry[J]. Journal of Chromatography B,2020,1144:122077.

    [24] Steene J C V D,Lambert W E. Comparison of matrix effects in HPLC-MS/MS and UPLC-MS/MS analysis of nine basic pharmaceuticals in surface waters[J]. Journal of the American Society for Mass Spectrometry,2008,19(5):713-718.

    [25] Wang X,Chen Z,Ke X,et al. Comparison of HPLC-DAD and UPLC-MS/MS in monitoring serum concentration of lamotrigine[J]. Current Pharmaceutical Analysis,2022,18(5):449-454.

    [26] 國(guó)家市場(chǎng)監(jiān)督管理總局. BJS 201805《食品中那非類物質(zhì)的測(cè)定》食品補(bǔ)充檢驗(yàn)方法:超高效液相色譜串聯(lián)質(zhì)譜法[S]. 北京: 中國(guó)標(biāo)準(zhǔn)出版社,2018.

    [27] 國(guó)家認(rèn)證認(rèn)可監(jiān)督管理委員會(huì). 化學(xué)分析中測(cè)量不確定度評(píng)估指南[S]. 北京: 中國(guó)計(jì)量出版社,2020.

    [28] 中國(guó)國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)化管理委員會(huì). GB/T 27418-2017 測(cè)量不確定度評(píng)定和表示[S]. 北京: 中國(guó)計(jì)量出版社,2018.

    [29] 國(guó)家質(zhì)量監(jiān)督檢驗(yàn)檢疫總局. JJG 646-2006 移液器檢定規(guī)程 [S]. 北京: 中國(guó)計(jì)量出版社,2007.

    [30] 國(guó)家質(zhì)量監(jiān)督檢驗(yàn)檢疫總局. JJG 196-2006 常用玻璃量器檢定規(guī)程[S]. 北京: 中國(guó)計(jì)量出版社,2007.

    責(zé)任編輯" "孫" "澗

    [收稿日期]" "2024-02-26

    [基金項(xiàng)目]" "國(guó)家自然科學(xué)基金(81402889)

    [作者簡(jiǎn)介]" "郭巧云(1986- ),女,博士,天津醫(yī)學(xué)高等專科學(xué)校質(zhì)譜應(yīng)用技術(shù)實(shí)驗(yàn)室副教授,研究方向:臨床質(zhì)譜技術(shù)及應(yīng)用。

    龔子珊(1986- ),女,博士,天津醫(yī)學(xué)高等??茖W(xué)校質(zhì)譜應(yīng)用技術(shù)實(shí)驗(yàn)室講師,#并列第一作者,研究方向:臨床" " " 質(zhì)譜技術(shù)及應(yīng)用。

    [通信作者]" "徐亮(1982- ),男,博士,天津醫(yī)學(xué)高等??茖W(xué)校質(zhì)譜應(yīng)用技術(shù)實(shí)驗(yàn)室、天津醫(yī)科大學(xué)藥學(xué)院教授,研究方向:分析化學(xué)。

    猜你喜歡
    西地那非質(zhì)譜法保健食品
    QuEChERS-氣相色譜-質(zhì)譜法測(cè)定植物油中16種鄰苯二甲酸酯
    氣相色譜-串聯(lián)質(zhì)譜法測(cè)定PM2.5中7種指示性多氯聯(lián)苯和16種多環(huán)芳烴
    保健食品說蕎麥
    波生坦聯(lián)合西地那非治療肺動(dòng)脈高壓的研究進(jìn)展
    減肥類保健食品中25種非法添加化學(xué)物質(zhì)的UPLC-DAD快速篩查
    中成藥(2018年12期)2018-12-29 12:26:10
    保健酒中非法添加一種西地那非類化合物的確證
    中成藥(2018年12期)2018-12-29 12:26:08
    最適合胖人去脂減肥的保健食品
    超聲提取/氣相色譜-質(zhì)譜法測(cè)定紅樹林沉積物中蒲公英萜醇
    質(zhì)譜法測(cè)定西安脈沖反應(yīng)堆99Tc嬗變率
    保健食品或可探索“審批+備案”模式
    精品亚洲成国产av| 久久精品久久久久久久性| 夫妻午夜视频| 国产男女内射视频| 亚洲精品国产色婷婷电影| 久久综合国产亚洲精品| 日日摸夜夜添夜夜爱| 少妇精品久久久久久久| 女的被弄到高潮叫床怎么办| 精品久久久精品久久久| 国产亚洲欧美精品永久| 街头女战士在线观看网站| 极品少妇高潮喷水抽搐| 国内少妇人妻偷人精品xxx网站| 亚洲av综合色区一区| 日韩一区二区三区影片| 久久国内精品自在自线图片| 少妇猛男粗大的猛烈进出视频| 亚洲欧美日韩卡通动漫| 啦啦啦中文免费视频观看日本| 久久精品久久精品一区二区三区| 校园人妻丝袜中文字幕| 中文字幕av电影在线播放| 午夜免费鲁丝| 男男h啪啪无遮挡| 国内精品宾馆在线| 熟女人妻精品中文字幕| 国产淫语在线视频| 亚洲av欧美aⅴ国产| 亚洲国产欧美在线一区| 精品人妻熟女av久视频| 久久亚洲国产成人精品v| 伊人亚洲综合成人网| 亚洲av福利一区| 春色校园在线视频观看| 男人添女人高潮全过程视频| 最近中文字幕2019免费版| 九九久久精品国产亚洲av麻豆| 久久6这里有精品| 婷婷色av中文字幕| 看十八女毛片水多多多| 丰满人妻一区二区三区视频av| 欧美日韩国产mv在线观看视频| 久久精品国产a三级三级三级| 久久久国产精品麻豆| 最新中文字幕久久久久| 一级毛片我不卡| 高清在线视频一区二区三区| 日本-黄色视频高清免费观看| 一本—道久久a久久精品蜜桃钙片| 亚洲国产最新在线播放| 国产精品麻豆人妻色哟哟久久| 夜夜看夜夜爽夜夜摸| 国产欧美日韩综合在线一区二区 | 一二三四中文在线观看免费高清| 久久久久久久久久久丰满| 黄色日韩在线| 亚洲精品乱久久久久久| 51国产日韩欧美| 日韩视频在线欧美| 2022亚洲国产成人精品| 日韩成人av中文字幕在线观看| 亚洲精品中文字幕在线视频 | 日本猛色少妇xxxxx猛交久久| 大香蕉97超碰在线| 欧美97在线视频| 成人毛片a级毛片在线播放| 又粗又硬又长又爽又黄的视频| 国产精品嫩草影院av在线观看| 日本欧美视频一区| 蜜臀久久99精品久久宅男| 青春草亚洲视频在线观看| 久久精品国产亚洲网站| 欧美激情极品国产一区二区三区 | 在线观看免费日韩欧美大片 | 91精品国产九色| 日本黄色日本黄色录像| 少妇被粗大猛烈的视频| 国模一区二区三区四区视频| 乱码一卡2卡4卡精品| 夜夜看夜夜爽夜夜摸| 中文精品一卡2卡3卡4更新| 我要看黄色一级片免费的| 久久久a久久爽久久v久久| 久久人妻熟女aⅴ| 国产成人精品婷婷| 国产 精品1| 欧美变态另类bdsm刘玥| 欧美日韩精品成人综合77777| 免费观看无遮挡的男女| 新久久久久国产一级毛片| 欧美日韩一区二区视频在线观看视频在线| 97在线视频观看| 少妇熟女欧美另类| 在线精品无人区一区二区三| 日本色播在线视频| 丰满少妇做爰视频| 大又大粗又爽又黄少妇毛片口| 久久热精品热| 日日爽夜夜爽网站| 丁香六月天网| freevideosex欧美| 中文字幕av电影在线播放| 伊人久久国产一区二区| 国产免费福利视频在线观看| 视频中文字幕在线观看| 国产黄色视频一区二区在线观看| 麻豆成人午夜福利视频| 国产熟女欧美一区二区| 日韩,欧美,国产一区二区三区| 中文天堂在线官网| 色婷婷av一区二区三区视频| av女优亚洲男人天堂| 亚洲人与动物交配视频| 卡戴珊不雅视频在线播放| 欧美 亚洲 国产 日韩一| 国产高清三级在线| 亚洲激情五月婷婷啪啪| 国产免费视频播放在线视频| 久久国产精品男人的天堂亚洲 | 日韩成人伦理影院| 久久精品久久久久久噜噜老黄| 久久午夜福利片| 观看免费一级毛片| 久久热精品热| 天美传媒精品一区二区| 国产高清三级在线| 深夜a级毛片| 精品卡一卡二卡四卡免费| 一级爰片在线观看| 久久免费观看电影| 久久青草综合色| 精品亚洲乱码少妇综合久久| 国产精品久久久久久久电影| 国产日韩一区二区三区精品不卡 | 日本欧美视频一区| 在线观看免费日韩欧美大片 | 国产日韩欧美亚洲二区| 伊人亚洲综合成人网| 欧美日韩视频高清一区二区三区二| 亚洲精品国产av蜜桃| 夜夜看夜夜爽夜夜摸| a级毛片免费高清观看在线播放| 国产无遮挡羞羞视频在线观看| 亚洲经典国产精华液单| 黑人高潮一二区| 51国产日韩欧美| 不卡视频在线观看欧美| 日韩三级伦理在线观看| 三级国产精品片| 国产成人精品福利久久| 又粗又硬又长又爽又黄的视频| 建设人人有责人人尽责人人享有的| 精品酒店卫生间| 国产一区亚洲一区在线观看| 韩国av在线不卡| 国产白丝娇喘喷水9色精品| 亚州av有码| 亚洲人与动物交配视频| 国产黄片美女视频| 中国国产av一级| 中文字幕免费在线视频6| 精品熟女少妇av免费看| 在线观看国产h片| 高清毛片免费看| 两个人的视频大全免费| 国产高清有码在线观看视频| 久久久国产欧美日韩av| 亚洲美女黄色视频免费看| 亚洲成人手机| 日日摸夜夜添夜夜添av毛片| 亚洲自偷自拍三级| 91精品国产九色| 欧美三级亚洲精品| 国产黄片视频在线免费观看| 成人午夜精彩视频在线观看| 99久久精品热视频| 99热这里只有是精品在线观看| 成人免费观看视频高清| 夫妻午夜视频| 99热这里只有精品一区| 精品人妻偷拍中文字幕| 一本久久精品| 精品少妇黑人巨大在线播放| 久久久国产一区二区| 男人狂女人下面高潮的视频| 大话2 男鬼变身卡| 国产精品免费大片| 亚洲成人手机| 一级黄片播放器| 精品人妻一区二区三区麻豆| 伦理电影大哥的女人| 久久精品国产自在天天线| 日韩中文字幕视频在线看片| 久久久久久久精品精品| 亚洲国产色片| 成人美女网站在线观看视频| 夜夜看夜夜爽夜夜摸| av免费在线看不卡| 国产免费一区二区三区四区乱码| 女的被弄到高潮叫床怎么办| 日韩成人伦理影院| 免费人妻精品一区二区三区视频| 国产亚洲最大av| 下体分泌物呈黄色| 两个人免费观看高清视频 | av不卡在线播放| 十八禁高潮呻吟视频 | 亚洲精品中文字幕在线视频 | 国产精品久久久久久av不卡| 国产av一区二区精品久久| 亚洲av成人精品一二三区| 丝袜脚勾引网站| 五月开心婷婷网| 国产精品三级大全| 国产亚洲av片在线观看秒播厂| 亚洲精品视频女| 亚洲婷婷狠狠爱综合网| 日韩在线高清观看一区二区三区| 国产精品人妻久久久影院| 欧美3d第一页| 男女边摸边吃奶| 亚洲高清免费不卡视频| 国产精品不卡视频一区二区| 一边亲一边摸免费视频| 精品亚洲乱码少妇综合久久| 日韩中字成人| 欧美xxxx性猛交bbbb| 国产黄片美女视频| 噜噜噜噜噜久久久久久91| 十八禁高潮呻吟视频 | 亚洲av在线观看美女高潮| 久久久午夜欧美精品| 国产在视频线精品| 国产精品一区二区三区四区免费观看| 欧美性感艳星| 少妇被粗大的猛进出69影院 | 人人妻人人澡人人爽人人夜夜| 国产精品国产三级专区第一集| 久久精品国产a三级三级三级| 高清视频免费观看一区二区| 九九久久精品国产亚洲av麻豆| 99久久综合免费| 亚洲精品中文字幕在线视频 | 亚洲精品视频女| 天美传媒精品一区二区| 超碰97精品在线观看| 亚洲人成网站在线观看播放| 只有这里有精品99| av国产精品久久久久影院| 国产精品一二三区在线看| 久久久精品免费免费高清| 天天操日日干夜夜撸| 国产精品一区二区在线不卡| 97精品久久久久久久久久精品| 一级毛片aaaaaa免费看小| 少妇高潮的动态图| 亚洲综合色惰| 青青草视频在线视频观看| 少妇熟女欧美另类| 一个人看视频在线观看www免费| 国产精品国产三级专区第一集| 大片电影免费在线观看免费| 夜夜骑夜夜射夜夜干| 精品一区二区三卡| 亚洲欧美成人综合另类久久久| 简卡轻食公司| 插逼视频在线观看| 久久久久久久精品精品| 久久久欧美国产精品| 亚洲伊人久久精品综合| 一级av片app| 日本-黄色视频高清免费观看| 日韩成人av中文字幕在线观看| 国产色婷婷99| 亚洲综合色惰| 午夜精品国产一区二区电影| 亚洲激情五月婷婷啪啪| 最后的刺客免费高清国语| 久久av网站| 各种免费的搞黄视频| 国产精品久久久久久精品古装| 亚洲国产精品一区二区三区在线| 99九九在线精品视频 | 亚洲国产精品一区三区| 少妇精品久久久久久久| 日韩不卡一区二区三区视频在线| 丰满饥渴人妻一区二区三| av天堂中文字幕网| 高清不卡的av网站| 伦精品一区二区三区| 在线观看三级黄色| 久久精品国产a三级三级三级| 欧美亚洲 丝袜 人妻 在线| 国产亚洲精品久久久com| 亚洲久久久国产精品| 2018国产大陆天天弄谢| 久久久a久久爽久久v久久| 婷婷色综合大香蕉| 久久99热6这里只有精品| 大话2 男鬼变身卡| 久久国内精品自在自线图片| 夫妻性生交免费视频一级片| 日韩成人av中文字幕在线观看| 在线观看免费视频网站a站| 精品久久久久久电影网| 亚洲精品国产av蜜桃| 婷婷色麻豆天堂久久| 中文字幕精品免费在线观看视频 | 久热这里只有精品99| 亚洲精品色激情综合| 亚洲精品一区蜜桃| 菩萨蛮人人尽说江南好唐韦庄| 中文字幕制服av| 免费人妻精品一区二区三区视频| 建设人人有责人人尽责人人享有的| 国内少妇人妻偷人精品xxx网站| 男人和女人高潮做爰伦理| 99视频精品全部免费 在线| 91精品国产国语对白视频| 十八禁网站网址无遮挡 | 99精国产麻豆久久婷婷| 性色avwww在线观看| 久久久国产精品麻豆| 国产高清有码在线观看视频| 黄色配什么色好看| 国产高清有码在线观看视频| 国产成人精品福利久久| 亚洲成人手机| 精品国产一区二区三区久久久樱花| 亚洲,一卡二卡三卡| 十八禁网站网址无遮挡 | 国产熟女欧美一区二区| 国产在视频线精品| 亚洲欧美一区二区三区黑人 | 自拍偷自拍亚洲精品老妇| 国产精品99久久99久久久不卡 | 国产亚洲最大av| 久久这里有精品视频免费| 国产成人精品婷婷| 午夜免费观看性视频| 少妇的逼好多水| 中文字幕久久专区| 日本猛色少妇xxxxx猛交久久| 中文字幕亚洲精品专区| 日韩欧美 国产精品| 国产精品三级大全| 亚洲精品国产色婷婷电影| 晚上一个人看的免费电影| 岛国毛片在线播放| 亚洲av电影在线观看一区二区三区| 亚洲av在线观看美女高潮| 国产亚洲5aaaaa淫片| 热re99久久国产66热| 一个人免费看片子| 亚洲精品日韩在线中文字幕| 午夜91福利影院| 久久久久久久亚洲中文字幕| 夜夜爽夜夜爽视频| 久久久久久久久久久久大奶| 在线观看三级黄色| 午夜精品国产一区二区电影| 日日啪夜夜撸| 在线观看免费高清a一片| 国产色婷婷99| av播播在线观看一区| 欧美日韩av久久| 成人免费观看视频高清| 日韩三级伦理在线观看| 色视频www国产| 老司机影院毛片| 99国产精品免费福利视频| 国产成人一区二区在线| 亚洲精品,欧美精品| 国产成人aa在线观看| 欧美最新免费一区二区三区| 午夜久久久在线观看| 午夜福利影视在线免费观看| 91精品一卡2卡3卡4卡| 国产成人免费观看mmmm| 黄色视频在线播放观看不卡| 女性生殖器流出的白浆| 一级毛片电影观看| 老女人水多毛片| 国产 一区精品| 亚洲精品日本国产第一区| 国产黄片美女视频| 久久久久人妻精品一区果冻| 一个人免费看片子| 少妇被粗大猛烈的视频| 少妇人妻精品综合一区二区| 最近中文字幕2019免费版| 色视频在线一区二区三区| 亚洲三级黄色毛片| 亚洲怡红院男人天堂| 久久精品久久久久久久性| 三级国产精品欧美在线观看| 亚洲成人手机| 国产探花极品一区二区| 欧美另类一区| 欧美一级a爱片免费观看看| 搡女人真爽免费视频火全软件| 最近2019中文字幕mv第一页| 看十八女毛片水多多多| 最近最新中文字幕免费大全7| 久久久国产精品麻豆| 久久综合国产亚洲精品| 日日摸夜夜添夜夜添av毛片| 午夜久久久在线观看| 韩国高清视频一区二区三区| 国产高清不卡午夜福利| 七月丁香在线播放| 建设人人有责人人尽责人人享有的| 九九在线视频观看精品| 亚洲精品久久午夜乱码| 国产av一区二区精品久久| 一本—道久久a久久精品蜜桃钙片| 嘟嘟电影网在线观看| a级毛片在线看网站| 午夜福利影视在线免费观看| 看十八女毛片水多多多| 9色porny在线观看| 久久精品熟女亚洲av麻豆精品| 极品人妻少妇av视频| 亚洲av不卡在线观看| 国产精品偷伦视频观看了| 乱系列少妇在线播放| 久久99一区二区三区| 亚洲成人手机| 国产欧美亚洲国产| 成人18禁高潮啪啪吃奶动态图 | 人妻人人澡人人爽人人| www.av在线官网国产| 欧美一级a爱片免费观看看| 亚洲怡红院男人天堂| 女的被弄到高潮叫床怎么办| 九色成人免费人妻av| 又爽又黄a免费视频| 80岁老熟妇乱子伦牲交| 欧美xxⅹ黑人| 久久综合国产亚洲精品| 伊人久久国产一区二区| 少妇被粗大猛烈的视频| 韩国av在线不卡| 久久99一区二区三区| 在线观看免费高清a一片| 久久精品国产亚洲av涩爱| 在线观看美女被高潮喷水网站| 男人添女人高潮全过程视频| 精品午夜福利在线看| 一级av片app| 男女啪啪激烈高潮av片| 老司机影院成人| 女人久久www免费人成看片| 精品国产乱码久久久久久小说| 精品卡一卡二卡四卡免费| 黄色一级大片看看| 日本爱情动作片www.在线观看| 色94色欧美一区二区| 国产精品熟女久久久久浪| 日日啪夜夜撸| 久久精品国产亚洲av天美| 各种免费的搞黄视频| 国产精品国产av在线观看| 国产高清有码在线观看视频| 久久人妻熟女aⅴ| 在线免费观看不下载黄p国产| 如日韩欧美国产精品一区二区三区 | 永久免费av网站大全| 人妻系列 视频| 最黄视频免费看| 一个人免费看片子| 在线观看国产h片| 国产白丝娇喘喷水9色精品| 2021少妇久久久久久久久久久| 亚洲av中文av极速乱| 中文字幕制服av| 亚洲自偷自拍三级| 国产伦在线观看视频一区| 美女内射精品一级片tv| 两个人的视频大全免费| 久热久热在线精品观看| 最近最新中文字幕免费大全7| 欧美变态另类bdsm刘玥| 午夜福利视频精品| 边亲边吃奶的免费视频| 下体分泌物呈黄色| 日韩欧美 国产精品| 久久热精品热| 五月天丁香电影| 精品国产露脸久久av麻豆| 校园人妻丝袜中文字幕| 国产一区二区三区综合在线观看 | 亚洲欧美一区二区三区黑人 | 亚洲av免费高清在线观看| 欧美激情极品国产一区二区三区 | 大陆偷拍与自拍| 久久国产亚洲av麻豆专区| 国产伦理片在线播放av一区| 欧美精品av麻豆av| 国产又色又爽无遮挡免| 欧美另类亚洲清纯唯美| 中文字幕制服av| 亚洲激情五月婷婷啪啪| 亚洲午夜精品一区,二区,三区| 日本a在线网址| 亚洲欧美清纯卡通| 国产亚洲欧美在线一区二区| 人人澡人人妻人| 亚洲视频免费观看视频| 亚洲欧洲精品一区二区精品久久久| 日韩精品免费视频一区二区三区| 老司机午夜福利在线观看视频 | 丝袜在线中文字幕| 爱豆传媒免费全集在线观看| 欧美黑人欧美精品刺激| 免费在线观看视频国产中文字幕亚洲 | 亚洲成人手机| 一级,二级,三级黄色视频| 男人舔女人的私密视频| svipshipincom国产片| 国产亚洲欧美在线一区二区| 97人妻天天添夜夜摸| bbb黄色大片| 欧美黑人精品巨大| 免费一级毛片在线播放高清视频 | 国产精品 欧美亚洲| 大香蕉久久网| 丝袜脚勾引网站| 99热国产这里只有精品6| 久久国产精品男人的天堂亚洲| 久久久久久久精品精品| 国产成人精品无人区| 亚洲国产成人一精品久久久| 亚洲国产中文字幕在线视频| 久久精品人人爽人人爽视色| 亚洲精品一卡2卡三卡4卡5卡 | 国产成人欧美| 一级片'在线观看视频| 啦啦啦 在线观看视频| 亚洲国产精品成人久久小说| 一进一出抽搐动态| 欧美变态另类bdsm刘玥| 久久精品国产综合久久久| a在线观看视频网站| 午夜福利视频在线观看免费| 午夜免费鲁丝| 天天操日日干夜夜撸| 成年av动漫网址| 久久久精品94久久精品| 黄色视频,在线免费观看| 韩国高清视频一区二区三区| 精品久久蜜臀av无| 欧美激情极品国产一区二区三区| 日韩 亚洲 欧美在线| 精品久久久久久电影网| 国产伦理片在线播放av一区| 日韩一区二区三区影片| 首页视频小说图片口味搜索| 在线精品无人区一区二区三| 色老头精品视频在线观看| 18禁黄网站禁片午夜丰满| 国产免费av片在线观看野外av| 久久精品国产综合久久久| 久久性视频一级片| 国产在线观看jvid| 黄色毛片三级朝国网站| 亚洲av国产av综合av卡| 波多野结衣av一区二区av| xxxhd国产人妻xxx| 老鸭窝网址在线观看| 亚洲少妇的诱惑av| 午夜免费鲁丝| 母亲3免费完整高清在线观看| www.自偷自拍.com| 国产日韩一区二区三区精品不卡| 亚洲欧美精品自产自拍| 成年av动漫网址| 国产精品一区二区在线不卡| 性色av乱码一区二区三区2| 欧美 日韩 精品 国产| 免费久久久久久久精品成人欧美视频| 亚洲av电影在线进入| 日韩一区二区三区影片| 欧美一级毛片孕妇| 视频区欧美日本亚洲| 亚洲三区欧美一区| 中文字幕色久视频| 五月开心婷婷网| 日韩一区二区三区影片| 国产男人的电影天堂91| 国产一区二区激情短视频 | 视频区图区小说| 18禁国产床啪视频网站| 欧美精品啪啪一区二区三区 | 老汉色∧v一级毛片| 国产亚洲午夜精品一区二区久久| 国产精品av久久久久免费| 亚洲国产欧美日韩在线播放| www.精华液| 日韩欧美免费精品| 久久久久久久国产电影| 国产精品一区二区在线不卡| 男女免费视频国产| 男人舔女人的私密视频| 两个人看的免费小视频| 交换朋友夫妻互换小说| 99久久人妻综合| 我的亚洲天堂| 一级,二级,三级黄色视频| 亚洲国产毛片av蜜桃av| 免费一级毛片在线播放高清视频 | av在线播放精品| 18在线观看网站| 欧美97在线视频|