不同采樣密度下區(qū)域耕地土壤鎘污染評(píng)估的不確定性分析

摘要：為探討采樣密度和采樣位置影響下區(qū)域耕地土壤鎘（Cd）污染評(píng)估結(jié)果的不確定性，本研究基于我國(guó)某地耕地土壤Cd污染嚴(yán)重區(qū)域的密集調(diào)查樣本，通過(guò)多尺度采樣網(wǎng)格（500、1 000、1 500、2 000 m）布設(shè)和隨機(jī)抽樣的方式獲取大量調(diào)查樣本，并基于此分析區(qū)域耕地土壤Cd含量總體水平、空間分異特征、污染風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估結(jié)果的不確定性。結(jié)果表明：區(qū)域耕地土壤Cd含量總體水平評(píng)估結(jié)果不確定性低，平均不確定度為7%，空間分異特征、污染風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估結(jié)果不確定性高，平均不確定度分別為32.2%、30.1%，這種不確定性隨著采樣密度的降低而增加。即使樣本稀疏，中位值或幾何均值在一定程度上也可以有效評(píng)估區(qū)域土壤Cd含量的總體水平，但為了有效刻畫(huà)土壤Cd含量空間分布和識(shí)別污染風(fēng)險(xiǎn)，仍須進(jìn)行適當(dāng)高密度的采樣。區(qū)域耕地土壤Cd含量受小尺度強(qiáng)隨機(jī)性效應(yīng)和多尺度結(jié)構(gòu)性效應(yīng)的復(fù)雜影響，這可能是導(dǎo)致耕地土壤Cd含量空間分布特征和污染風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估結(jié)果表現(xiàn)出高度不確定性的重要原因。

關(guān)鍵詞：采樣密度；耕地土壤；鎘；空間分異；不確定性

中圖分類(lèi)號(hào)：X53 文獻(xiàn)標(biāo)志碼：A 文章編號(hào)：1672-2043（2024）11-2545-08 doi：10.11654/jaes.2024-0840

在全球范圍內(nèi)，耕地土壤污染已經(jīng)成為一個(gè)日益突出的環(huán)境問(wèn)題，其中重金屬污染是最為嚴(yán)重的類(lèi)型之一[1]。土壤中的重金屬如鎘（Cd）、汞（Hg）、砷（As）、鉛（Pb）等，化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定、難以被降解，對(duì)農(nóng)業(yè)生產(chǎn)、生態(tài)系統(tǒng)、地下水和人類(lèi)健康構(gòu)成嚴(yán)重威脅[2-3]。我國(guó)農(nóng)用地土壤污染狀況詳查結(jié)果表明，影響我國(guó)農(nóng)用地土壤環(huán)境質(zhì)量的主要污染物是重金屬，其中Cd為首要污染物[4-5]。“十四五”以來(lái)，我國(guó)耕地土壤污染防治工作逐步由末端治理轉(zhuǎn)向源頭防控，而有效開(kāi)展區(qū)域耕地土壤重金屬污染調(diào)查評(píng)估是以上工作的重要前提。

評(píng)估區(qū)域土壤重金屬含量的總體特征、識(shí)別重金屬含量的空間變異結(jié)構(gòu)以及評(píng)估土壤重金屬污染風(fēng)險(xiǎn)是開(kāi)展土壤重金屬污染調(diào)查的主要內(nèi)容，而布點(diǎn)及采樣方法的選擇對(duì)準(zhǔn)確掌握土壤環(huán)境狀況起著至關(guān)重要的作用[6-7]。當(dāng)前用于土壤元素或污染物調(diào)查的采樣方法主要包括基于概率的采樣技術(shù)、地統(tǒng)計(jì)學(xué)方法以及環(huán)境因子輔助方法[8-9]。盡管土壤污染調(diào)查采樣方法在不斷演變，但網(wǎng)格采樣仍然是當(dāng)今世界各國(guó)在實(shí)際工作和科學(xué)研究中最重要和最基本的方法之一[10]。采樣密度是調(diào)查采樣中最重要的參數(shù)之一，體現(xiàn)的是調(diào)查成本和調(diào)查效果的權(quán)衡[11-13]。大量學(xué)者在土壤污染加密調(diào)查方法研究中，探討了采樣密度對(duì)區(qū)域土壤污染評(píng)估結(jié)果的影響。相關(guān)學(xué)者基于克里金插值等地統(tǒng)計(jì)學(xué)方法，探索了土壤重金屬加密調(diào)查方法以及土壤重金屬多尺度空間變異結(jié)構(gòu)[14-18]?；谝粋€(gè)適中的采樣尺度結(jié)果，通過(guò)預(yù)測(cè)污染風(fēng)險(xiǎn)不確定性區(qū)域，并在其中適當(dāng)加密布點(diǎn)，可以獲取與高密度采樣相當(dāng)?shù)奈廴緟^(qū)域空間位置精度及較低的采樣成本[19]?；诳死锔癫逯捣椒ü烙?jì)土壤污染范圍時(shí)，在疑似污染區(qū)域加密布點(diǎn)，才有可能提高土壤污染范圍的估計(jì)精度，在大概率確定的清潔區(qū)域或污染區(qū)域加密布點(diǎn)，均會(huì)降低整個(gè)區(qū)域土壤污染范圍的估計(jì)精度[20]。在空間變異上，隨著采樣密度的降低，土壤重金屬空間相關(guān)性依次減弱，半方差函數(shù)對(duì)重金屬空間變異的代表性依次增強(qiáng)[21]。還有相關(guān)學(xué)者探索了評(píng)估區(qū)域土壤重金屬污染的最佳采樣點(diǎn)數(shù)[11，22-23]。由于土壤重金屬含量的高度異質(zhì)性，不同采樣密度之間以及同一采樣密度不同采樣點(diǎn)位刻畫(huà)出來(lái)的污染特征可能會(huì)存在明顯差異，從而給污染評(píng)估帶來(lái)不確定性[24]。深入了解這種不確定性對(duì)于有效開(kāi)展土壤重金屬污染調(diào)查，科學(xué)認(rèn)識(shí)污染評(píng)估結(jié)果具有重要意義，但相關(guān)研究仍比較缺乏。本研究基于我國(guó)某地耕地土壤Cd污染嚴(yán)重區(qū)域的密集調(diào)查樣本，通過(guò)多級(jí)網(wǎng)格布設(shè)和隨機(jī)抽樣的方式，對(duì)大量不同采樣密度樣本集下土壤Cd含量總體特征、空間分布特征、污染風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行了評(píng)估，并分析了評(píng)估結(jié)果的差異及不確定性。

1 材料與方法

1.1 研究區(qū)概況

研究區(qū)位于我國(guó)某一城鄉(xiāng)過(guò)渡地帶，該地區(qū)分布著大量旱地，土壤類(lèi)型以褐土為主，地形以平原為主，氣候?qū)儆跍貛Ъ撅L(fēng)氣候（圖1）。該地區(qū)分布著多個(gè)涉Cd排放的污染企業(yè)，同時(shí)因處于城鄉(xiāng)交接地帶，農(nóng)業(yè)生產(chǎn)活動(dòng)密集。該地區(qū)工業(yè)與農(nóng)業(yè)發(fā)展交織，環(huán)境治理的復(fù)雜性高，是我國(guó)典型的耕地土壤Cd污染區(qū)域。

1.2 數(shù)據(jù)來(lái)源與數(shù)據(jù)采集

本研究所采用的土壤Cd 含量數(shù)據(jù)來(lái)自于2022年在研究區(qū)開(kāi)展的耕地土壤重金屬污染調(diào)查數(shù)據(jù)，涉及耕地8 667 hm2?？紤]污染源和疑似受污染耕地分布，該次調(diào)查在研究區(qū)共布設(shè)了1 280個(gè)耕地土壤調(diào)查點(diǎn)位，每個(gè)調(diào)查點(diǎn)位均以確定點(diǎn)位為中心，采用雙對(duì)角線法五點(diǎn)混合的方式獲取表層樣品（0～20 cm）。所有土樣在室內(nèi)自然風(fēng)干，碾壓磨碎后過(guò)尼龍篩（篩網(wǎng)孔徑0.25～0.40 mm），并混合均勻，最后采用原子吸收分光光度法測(cè)定土壤重金屬Cd的含量。

1.3 研究方法與數(shù)據(jù)處理

通過(guò)在研究區(qū)布設(shè)多級(jí)網(wǎng)格（500、1 000、1 500、2 000 m），并進(jìn)一步在各網(wǎng)格內(nèi)隨機(jī)抽樣，本研究獲取了大量子樣本（每個(gè)網(wǎng)格尺度隨機(jī)抽樣50次）?；诔闃訕颖荆狙芯繌耐寥繡d含量總體統(tǒng)計(jì)特征、空間變異結(jié)構(gòu)、超標(biāo)風(fēng)險(xiǎn)等角度探究了不同采樣密度下區(qū)域土壤Cd污染特征評(píng)估結(jié)果的差異。

本研究選取幾何均值、算術(shù)均值和中位值等指標(biāo)來(lái)描述區(qū)域土壤Cd含量的總體水平。同時(shí)，通過(guò)綜合運(yùn)用GS+和ArcGIS等軟件，利用半變異函數(shù)和克里金插值方法來(lái)評(píng)估區(qū)域土壤Cd含量空間變異結(jié)構(gòu)以及污染風(fēng)險(xiǎn)。通過(guò)構(gòu)建半變異函數(shù)模型，本研究可以量化耕地土壤Cd含量在空間上的相關(guān)性，判斷其空間分布是由隨機(jī)因素影響還是由結(jié)構(gòu)性因素主導(dǎo)[17]。塊金值（Nugget）、偏基臺(tái)值（Partial sill）和變程（Range）是半變異函數(shù)的3個(gè)關(guān)鍵參數(shù)。塊金值反映了隨機(jī)因素引起的空間變異，偏基臺(tái)值反映了結(jié)構(gòu)性因素引起的空間變異，變程則表征存在空間相關(guān)性的距離閾值。其中，塊金系數(shù)小于0.25通常認(rèn)為空間自相關(guān)性強(qiáng)，0.25～0.75之間表示空間自相關(guān)性中等，大于0.75表示空間自相關(guān)性低[25]。本研究進(jìn)一步結(jié)合克里金插值結(jié)果，計(jì)算了各抽樣樣本預(yù)測(cè)研究區(qū)土壤污染風(fēng)險(xiǎn)的準(zhǔn)確度?？紤]到研究區(qū)耕地主要為旱地，且pH普遍大于7.5，本研究參考《土壤環(huán)境質(zhì)量農(nóng)用地土壤污染風(fēng)險(xiǎn)管控標(biāo)準(zhǔn)（試行）》（GB 15618—2018），以0.6 mg·kg-1為閾值來(lái)判斷土壤Cd是否有污染風(fēng)險(xiǎn)。

通過(guò)觀察不同采樣密度下抽樣樣本土壤Cd含量特征、半變異函數(shù)參數(shù)、空間分布特征、污染風(fēng)險(xiǎn)識(shí)別準(zhǔn)確率等參數(shù)的變化，并定量評(píng)估這種變化，本研究探索了研究區(qū)不同采樣密度下耕地土壤Cd污染評(píng)估的不確定性。

2 結(jié)果與討論

2.1 不同采樣密度下耕地土壤Cd含量總體水平的不確定性

研究區(qū)耕地土壤Cd含量呈現(xiàn)高度偏斜的分布，大多數(shù)耕地土壤樣品的Cd含量較低，少數(shù)樣品的Cd含量異常高。研究區(qū)耕地土壤Cd 含量經(jīng)對(duì)數(shù)轉(zhuǎn)換后，絕對(duì)偏度急劇下降，數(shù)據(jù)顯示出明顯的對(duì)稱(chēng)分布（圖2）。

同一采樣密度下不同抽樣樣本所計(jì)算的區(qū)域耕地土壤Cd含量的幾何均值、算術(shù)均值、中位值變異程度差異明顯（圖3）。圖中算術(shù)均值的箱體長(zhǎng)度明顯長(zhǎng)于幾何均值和中位值的箱體長(zhǎng)度，表明同一采樣密度下不同抽樣樣本間算術(shù)均值的差異更為明顯，用算術(shù)均值評(píng)估區(qū)域耕地土壤Cd含量總體水平時(shí)存在較大的不確定性。箱體長(zhǎng)度隨著采樣密度的下降逐漸增加，表明這種不確定性也逐漸增加。用研究區(qū)全部耕地土壤樣點(diǎn)Cd的幾何均值、算術(shù)均值、中位值作為參考值，分別計(jì)算500、1 000、1 500、2 000 m網(wǎng)格尺度下的幾何均值為4.6%、5.4%、6.2%、9.9%，算術(shù)均值為7.0%、9.0%、10.0%、13.4%，中位值的不確定性為3.2%、3.9%、4.7%、7.6%。選擇合適的統(tǒng)計(jì)量在環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估中非常重要。在土壤污染管理和農(nóng)業(yè)決策中，使用不確定性較低的統(tǒng)計(jì)量能提供更可靠的評(píng)估結(jié)果，進(jìn)而為政策制定和管理提供更為科學(xué)的依據(jù)。考慮到幾何均值和中位值能夠有效減少極端值的影響，當(dāng)前大多數(shù)土壤重金屬污染研究多采用幾何均值和中位值來(lái)評(píng)估土壤重金屬的總體水平。本研究表明，低不確定性也是使用幾何均值和中位值來(lái)評(píng)估土壤重金屬總體水平的重要原因。

2.2 耕地土壤Cd空間特征的不確定性

圖4為不同采樣密度下抽樣樣本的半變異函數(shù)擬合結(jié)果。500、1 000、1 500、2 000 m采樣尺度抽樣樣本的塊金系數(shù)中位值分別是0.11、0.14、0.13、0.08（圖4a），R2 的中位值分別是0.34、0.19、0.23、0.27（圖4b），Range 的中位值分別是548、854、1 000、1 299 m（圖4c）。500 m 尺度下半變異函數(shù)的塊金系數(shù)、Range波動(dòng)極小，表明500 m網(wǎng)格尺度下抽樣樣本半變異函數(shù)擬合結(jié)果最穩(wěn)定，用于揭示區(qū)域土壤Cd的空間分布模式時(shí)的不確定性較小。500、1 000、1 500、2 000 m采樣尺度下，塊金系數(shù)中位值均小于0.2，表明區(qū)域耕地土壤Cd含量總體上有較強(qiáng)的空間自相關(guān)性。此外，1 000、1 500、2 000 m尺度下，塊金系數(shù)強(qiáng)烈的波動(dòng)性說(shuō)明在這幾個(gè)尺度下隨機(jī)因素會(huì)對(duì)識(shí)別土壤Cd含量總體的空間變異特征產(chǎn)生重要影響。不同采樣尺度下用于擬合土壤Cd含量半變異函數(shù)的最優(yōu)模型也存在較大的差異（圖4d），500 m尺度下用于擬合半變異函數(shù)的最優(yōu)模型是指數(shù)模型。以各采樣密度下抽樣樣本的最佳半變異函數(shù)擬合參數(shù)為參考值（表1）計(jì)算塊金系數(shù)的不確定性，500、1 000、1 500、2 000 m 下塊金系數(shù)的不確定度分別為18.0%、43.6%、32.3%、35.1%。

從表1中可以看出，用研究區(qū)所有樣點(diǎn)進(jìn)行半變異函數(shù)擬合時(shí)，擬合效果較差（R2=0.33），塊金系數(shù)為1，即研究區(qū)耕地土壤Cd含量幾乎無(wú)空間自相關(guān)性，說(shuō)明小尺度的隨機(jī)效應(yīng)對(duì)研究區(qū)耕地土壤Cd含量的空間分布有重要影響。而進(jìn)行低密度采樣時(shí)（500、1 000、1 500、2 000 m），研究區(qū)的土壤Cd含量會(huì)在不同尺度上呈現(xiàn)出極強(qiáng)的空間自相關(guān)性，表明研究區(qū)的土壤Cd存在多尺度的空間變異結(jié)構(gòu)。以上表明研究區(qū)的小尺度強(qiáng)隨機(jī)效應(yīng)和多尺度結(jié)構(gòu)效應(yīng)可能是造成研究區(qū)耕地土壤Cd空間變異評(píng)估結(jié)果存在較大不確定性的重要原因。小尺度的隨機(jī)效應(yīng)（例如土壤中不同點(diǎn)位的微觀環(huán)境差異、局部人為干擾等）可能導(dǎo)致土壤Cd含量的顯著波動(dòng)，進(jìn)而影響空間變異分析的穩(wěn)定性和準(zhǔn)確性。

基于表1的最佳半變異函數(shù)擬合參數(shù)，利用克里金插值方法對(duì)區(qū)域耕地土壤Cd含量的空間分布進(jìn)行刻畫(huà)（圖5）?？梢园l(fā)現(xiàn)，500 m采樣密度下的空間插值結(jié)果可以較好地反映土壤Cd 含量的空間變異特征，高密度采樣（所有樣本）以及低密度采樣（1 000、1 500、2 000 m）下的空間插值結(jié)果中土壤Cd含量都呈現(xiàn)明顯的平滑特征，空間變異不明顯。這說(shuō)明在一個(gè)適當(dāng)?shù)某叨认逻M(jìn)行采樣可以高效、清晰地識(shí)別出耕地土壤Cd 含量的冷熱點(diǎn)地區(qū)。同時(shí)，綜合分析表1和圖5b至圖5e可以發(fā)現(xiàn)，即使抽樣樣本數(shù)據(jù)均表明區(qū)域耕地土壤Cd含量存在極強(qiáng)的空間自相關(guān)性，但其對(duì)土壤Cd含量空間分布格局的刻畫(huà)結(jié)果卻存在明顯差異，這也體現(xiàn)了單次采樣調(diào)查在刻畫(huà)土壤Cd含量空間分布格局時(shí)存在的不確定性。

2.3 耕地土壤Cd污染風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估不確定性

圖6展示了不同采樣密度抽樣樣本克里金空間插值結(jié)果在識(shí)別土壤Cd污染風(fēng)險(xiǎn)上的準(zhǔn)確率。500m采樣密度下，土壤Cd污染風(fēng)險(xiǎn)識(shí)別準(zhǔn)確率最高，中位值為75%，且這種準(zhǔn)確率隨著樣本的改變變化較小，說(shuō)明該采樣密度下的土壤Cd污染風(fēng)險(xiǎn)識(shí)別效果最佳。1 000 m采樣密度下，土壤Cd污染風(fēng)險(xiǎn)識(shí)別準(zhǔn)確率略有下降，約為72%，分布較為集中，效果仍較好，但較500 m采樣密度下差。1 500 m采樣密度下，準(zhǔn)確率進(jìn)一步下降，中位值為69%，且出現(xiàn)更多的異常點(diǎn)，表明在這一采樣密度下，土壤Cd污染風(fēng)險(xiǎn)識(shí)別準(zhǔn)確性的穩(wěn)定性變差，存在較大的不確定性。2 000m 采樣密度下土壤Cd 污染風(fēng)險(xiǎn)識(shí)別準(zhǔn)確率約為70%，準(zhǔn)確率隨著樣本的改變變化較為劇烈，不確定性進(jìn)一步增大。以100%準(zhǔn)確率作為參考值，500、1 000、1 500、2 000 m下識(shí)別耕地土壤Cd污染風(fēng)險(xiǎn)的不確定度分別為25.6%、29.6%、31.5%、33.7%。

圖7展示了不同采樣密度下，半變異函數(shù)的R2與污染風(fēng)險(xiǎn)識(shí)別準(zhǔn)確率之間的關(guān)系。在500 m的采樣尺度下，半變異函數(shù)的R2 與污染風(fēng)險(xiǎn)識(shí)別準(zhǔn)確率之間存在顯著的正相關(guān)性（r=0.513，Plt;0.01），即隨著半變異函數(shù)R2的增大，污染風(fēng)險(xiǎn)識(shí)別準(zhǔn)確率也在上升。在1 000 m采樣尺度下，數(shù)據(jù)點(diǎn)分布較為分散，回歸線表現(xiàn)出一個(gè)非常微弱的負(fù)相關(guān)性，r 接近0，說(shuō)明在該采樣尺度下，半變異函數(shù)的擬合度對(duì)污染風(fēng)險(xiǎn)識(shí)別準(zhǔn)確率的影響較小。對(duì)于1 500 m的采樣尺度，回歸線顯示出一個(gè)弱正相關(guān)性，但數(shù)據(jù)點(diǎn)較為分散，相關(guān)性不顯著（r=0.13，Pgt;0.05），說(shuō)明在這一采樣尺度下，半變異函數(shù)擬合度對(duì)識(shí)別準(zhǔn)確率的影響很弱。在2 000m采樣尺度下，回歸線斜率有所上升，相關(guān)性仍不顯著（r=0.3，Pgt;0.05）。以上結(jié)果表明，500 m 采樣尺度下的采樣結(jié)果可以更有效地利用土壤Cd含量的空間自相關(guān)性對(duì)區(qū)域土壤Cd污染風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行評(píng)價(jià)，不確定性較低。

3 結(jié)論

（1）不同采樣密度下，隨著采樣點(diǎn)位空間位置的變化，抽樣樣本的耕地土壤Cd含量總體水平、空間分布模式和污染風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估結(jié)果存在不同程度的不確定性，不確定性通常隨著采樣密度的降低而增加。

（2）在評(píng)估區(qū)域耕地土壤Cd含量總體水平時(shí)，幾何均值和中位數(shù)相較算術(shù)均值不確定性較低，且這種不確定性明顯低于刻畫(huà)土壤Cd含量空間分布模式和評(píng)估污染風(fēng)險(xiǎn)時(shí)的不確定性。因此，為了有效刻畫(huà)土壤Cd含量空間分布和識(shí)別污染風(fēng)險(xiǎn)，須進(jìn)行高密度的采樣，而在評(píng)估整個(gè)區(qū)域土壤Cd含量的總體水平時(shí)，即使樣本稀疏，其也能達(dá)到較好的效果。

（3）不同采樣密度下，抽樣樣本的耕地土壤Cd含量空間分布特征和污染風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估結(jié)果呈現(xiàn)較高的不確定性，這可能與研究區(qū)耕地土壤Cd含量受小尺度強(qiáng)隨機(jī)性效應(yīng)和多尺度結(jié)構(gòu)性效應(yīng)的復(fù)雜影響相關(guān)，500 m采樣尺度可以有效利用耕地土壤Cd含量的空間自相關(guān)性，降低污染風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估時(shí)的不確定性。

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