基于CiteSpace分析近30年土壤重金屬閾值研究趨勢及熱點

摘要：為深入探討土壤重金屬環(huán)境閾值研究現(xiàn)狀及發(fā)展趨勢，本文利用文獻計量學方法，通過CiteSpace 軟件，基于Web ofScience和CNKI數(shù)據(jù)庫中相關文獻，綜合分析了近30年來國內(nèi)外土壤重金屬環(huán)境閾值的研究趨勢及熱點。結果顯示，國際上研究熱點主要聚焦于“食品安全閾值”“生態(tài)安全閾值”“閾值研究對象”以及“重金屬界面過程”4個方面，而國內(nèi)的研究熱點主要聚焦于“物種累積規(guī)律”“閾值推導”和“環(huán)境容量模型”等方面。針對研究不同重金屬的文獻進行分析，生態(tài)安全閾值、食品安全閾值和人體健康風險閾值的主要推導方式分別為物種敏感性分布（SSD）法、經(jīng)驗回歸方程法和目標危險系數(shù)法。通過對比總結不同重金屬閾值及各國土壤環(huán)境標準，發(fā)現(xiàn)土壤重金屬生態(tài)安全閾值和食品安全閾值在數(shù)值上存在較大差異，且不同國家的環(huán)境質(zhì)量標準亦有較大差別。國內(nèi)重金屬閾值研究應該更加關注土壤重金屬界面作用過程和文獻數(shù)據(jù)收集等方面，并將大數(shù)據(jù)分析和機器學習與重金屬閾值研究相互結合，盡快完善各類重金屬土壤環(huán)境閾值，為制定符合我國國情的土壤環(huán)境質(zhì)量標準提供數(shù)據(jù)支撐。

關鍵詞：土壤；重金屬；閾值；文獻計量學；CiteSpace

中圖分類號：G353.1；X53 文獻標志碼：A 文章編號：1672-2043（2024）11-2443-12 doi：10.11654/jaes.2023-0423

土壤重金屬污染不僅威脅農(nóng)作物產(chǎn)量與品質(zhì)，還可能經(jīng)食物鏈危害人體健康。土壤重金屬閾值是指土壤中某一污染物對特定暴露受體不產(chǎn)生不良或者有害影響的最大劑量（無作用劑量）或濃度[1]，其含義類似于基準值、臨界值和毒性限值，其是土壤環(huán)境質(zhì)量標準制定的主要依據(jù)[2]。此外，土壤環(huán)境閾值還是土壤環(huán)境容量和承載力精細化核算的基礎，對確定土壤所能容納的最大污染負載量以及土壤單元所能承受的人類活動規(guī)模和強度至關重要[3-4]。目前僅部分國家制定了相應標準，例如：我國于1995年發(fā)布了第一個土壤環(huán)境質(zhì)量標準《土壤環(huán)境質(zhì)量標準》（GB15618—1995），而后在2018年試行《土壤環(huán)境質(zhì)量農(nóng)用地土壤污染風險管控標準（試行）》（GB 15618—2018）和《土壤環(huán)境質(zhì)量建設用地土壤污染風險管控標準》（GB 36000—2018）；美國環(huán)保局于1998年發(fā)布《生態(tài)風險評價指南》，并依據(jù)17種土壤重金屬生態(tài)閾值制定了風險篩選準則；德國、丹麥、西班牙等國也頒布了相應的生態(tài)篩選值。該類標準的頒布對于保障農(nóng)產(chǎn)品質(zhì)量、建設用地合理開發(fā)利用具有重要意義，進一步推動了土壤污染治理工作，促進了農(nóng)業(yè)可持續(xù)發(fā)展，保障了人體健康。然而，由于土壤的復雜性及生物的多樣性，建立科學精準的環(huán)境質(zhì)量標準頗具挑戰(zhàn)，因此，持續(xù)開展土壤重金屬閾值相關研究的需求十分迫切。

土壤重金屬閾值可從生態(tài)安全、食品安全、人體健康風險等方面推導。生態(tài)安全閾值主要基于重金屬對試驗生物受體的10%抑制效應濃度（EC10）、20%抑制效應濃度（EC20）和半數(shù)抑制效應濃度（EC50）等評價終點，建立劑量-效應曲線并以此推導生態(tài)安全閾值。食品安全閾值通過獲取試驗受體可食用部位的重金屬富集系數(shù)（BCF值），利用食品質(zhì)量標準或人體攝入風險倒推土壤含量限值。人體健康風險評價主要通過評估重金屬污染物與人體接觸的暴露途徑來推導閾值[5]。土壤重金屬的推導方法主要分為點模型、概率模型以及經(jīng)驗模型等。點評估模型主要采用評估因子法評估物種敏感性以確定生態(tài)安全閾值，具體指研究區(qū)域內(nèi)由某種最敏感物種的急性或慢性毒理學數(shù)據(jù)除以評估因子得到作為基準值的無效應濃度值（NOEC），但其缺點在于只選用最敏感的物種使結果不具有普適性；概率分布模型則主要是以物種敏感性分布法為主，為當下主流的閾值研究方法，其主要基于不同物種對重金屬的敏感性差異而建立，同時兼顧生物有效性；經(jīng)驗模型則主要是指生態(tài)環(huán)境效應法、貝葉斯風險評估模型等，其主要基于土壤環(huán)境質(zhì)量標準推算土壤環(huán)境中重金屬元素最高允許濃度[6]。

本研究采用CiteSpace知識圖譜軟件和文獻計量學分析方法，對CNKI和Web of Science（WoS）核心數(shù)據(jù)庫中的重金屬閾值研究相關文獻進行可視化分析。通過描繪發(fā)文量及關鍵詞等知識圖譜，對土壤重金屬閾值研究的發(fā)展成果進行梳理與總結，以揭示研究動態(tài)發(fā)展過程及演變趨勢，挖掘理論與實踐研究的前沿與熱點。同時歸納總結各重金屬土壤環(huán)境閾值及各國家頒布的土壤環(huán)境標準，以期為土壤重金屬閾值研究提供科學參考。

1 研究方法

數(shù)據(jù)來源于CNKI 文獻數(shù)據(jù)庫和Web of Science核心數(shù)據(jù)庫。CNKI數(shù)據(jù)庫文獻檢索時以“SU=‘土壤’and（TI=‘重金屬’or TI=‘鎘’or TI=‘銅’or TI=‘鉛’or TI=‘鋅’or TI=‘錫’or TI=‘鉻’or TI=‘鎳’or TI=‘砷’or TI=‘銻’or TI=‘汞’or TI=‘鈷’or TI=‘鉍’）and（TI=‘閾值’or TI=‘基準’or TI=‘容量’or TI=‘標準’）”為檢索式精確檢索，只選擇核心期刊上發(fā)表的文獻，將發(fā)表時間設置在1992年1月1日—2021年12月31日，共得到檢索結果120條。WoS數(shù)據(jù)庫文獻檢索時，首先選擇“Web of Science核心合集”，引文索引為“All”，并以“TI=（（\"trace metal*\" OR \"heavy metal*\"OR \"trace element*\" OR \"cadmium\" OR \"Cd\" OR \"cop?per\" OR \"Cu\" OR \"lead\" OR \"Pb\" OR \"zinc\" OR \"Zn\"OR \"tin\" OR \"Sn\" OR \"nickel\" OR \"Ni\" OR \"antimo?ny\" OR \"Sb\" OR \"antimonite\" OR \"antimonate\" OR\"mercury\" OR \"Hg\" OR \"cobalt\" OR \"Co\" OR \"bis?muth\" OR \"Bi\" OR \"arsenic\" OR \"arsenate\" OR \"arse?nite\" OR \"chromium\" OR \"chromate\" OR \"selenium\"OR \"selenate\" OR \"selenite\"）AND（\"threshold*\" OR\"standard*\" OR \"criteri*\" OR \"toxicity\"）AND soil）”為檢索式進行檢索，排除綜述類文獻，并將發(fā)表時間設置在1992年1月1日—2021年12月31日，共檢索到文獻590篇。文獻檢索完成于2022年11月。為使共現(xiàn)圖譜更加簡潔美觀，軟件分析參數(shù)如表1所示。

2 結果與分析

2.1 發(fā)文量時間分析

2.1.1 國際發(fā)文量分析

WoS核心數(shù)據(jù)庫的數(shù)據(jù)顯示（圖1），國際上關于土壤重金屬閾值的相關研究大致可分為3 個階段：（1）1992—2001年，起步階段，累積發(fā)文量66篇。此階段以不同重金屬元素在土壤中基本理化性質(zhì)和毒性為切入點，逐步建立土壤質(zhì)量標準和土壤重金屬污染風險評價體系。（2）2002—2011年，發(fā)展階段，發(fā)文量穩(wěn)步上升，累積達143篇。研究延續(xù)上階段主題深入發(fā)展，并不斷分化出基于生態(tài)安全風險和食品質(zhì)量安全的土壤重金屬閾值研究，探索重金屬在土壤界面的環(huán)境行為和形態(tài)變化對閾值的影響。（3）2012—2021年，快速發(fā)展階段，累積發(fā)文量381篇。此階段閾值研究大幅增加，拓展與總結了土壤重金屬的表觀毒性和作物累積規(guī)律，完善閾值模型建立，并深入探究分子層面機制。

2.1.2 國內(nèi)發(fā)文量分析

基于近30年CNKI土壤重金屬閾值相關研究（圖1），本文將國內(nèi)土壤重金屬閾值研究大致劃分為3個階段：（1）1992—2001年，研究處于初級階段，累積發(fā)文量11篇。此階段閾值研究以土壤臨界值和土壤環(huán)境容量研究為基礎開展[3]。（2）2002—2011年，研究處于增長階段，累積發(fā)文量23篇。隨著土壤環(huán)境學科的不斷發(fā)展，閾值研究領域基于不同的保護目的如生態(tài)安全、食品安全和人體健康等方面開展針對性研究，整體發(fā)文量逐步上升[7-8]。（3）2012—2021年，研究處于高速增長階段，累積發(fā)文量86篇。此階段閾值研究繼續(xù)深入，探究了土壤重金屬閾值的影響因素，構建了定量預測模型，從機理層面開展研究。

2.2 國際關鍵詞聚類分析

國際關鍵詞共現(xiàn)圖譜可分為4個聚類，即“食品安全閾值”“生態(tài)安全閾值”“重金屬界面過程”和“閾值研究對象”，分別反映近30年來該領域的研究熱點（圖2）。出現(xiàn)頻率排名前10的關鍵詞見表2。

2.2.1 食品安全閾值

食品安全閾值是以保障農(nóng)產(chǎn)品質(zhì)量與食品安全為目的，基于植物體內(nèi)的重金屬富集系數(shù)，通過食品質(zhì)量標準或人體攝入風險倒推出的土壤中重金屬的含量限值?！翱墒秤貌课唬╡dible part）”為該聚類的關鍵節(jié)點，與其連接緊密的關鍵詞有健康風險（health risk）、食品安全（food safety）和土壤閾值（soil threshold）等。攝食是重金屬進入人體的重要途經(jīng)之一，不同種類作物和同種作物的不同品種由于外部形態(tài)、內(nèi)部結構和基因型的差異而對重金屬的富集能力和吸收機制存在明顯差異，研究人員發(fā)現(xiàn)葉菜類蔬菜比塊莖類蔬菜更容易從土壤中累積Pb[9]，而我國南方地區(qū)廣泛種植的秈稻比北方的粳稻更易吸收Cd[10]。有效態(tài)重金屬的食品安全閾值相比于重金屬總量閾值可以更準確地評估作物對重金屬的吸收累積，而重金屬的有效態(tài)主要取決于土壤性質(zhì)，如pH、有機碳（OC）和陽離子交換量（CEC）等，因此充分考慮土壤性質(zhì)對有效態(tài)重金屬的影響并構建相應的重金屬“土壤-作物”轉(zhuǎn)移預測模型能夠更好地推進食品安全閾值研究[11]。

2.2.2 生態(tài)安全閾值

生態(tài)安全閾值是指某一重金屬對土壤生態(tài)系統(tǒng)中暴露的生物不產(chǎn)生有害影響的最大安全劑量或濃度。包括的主要關鍵詞有：積累（accumulation）、吸收（adsorption）、暴露（exposure）、響應（response）和生態(tài)毒性（ecological dose）等。該研究主要以植物生長、微生物活性以及土壤無脊椎動物的繁殖、存活率等為評價終點，擬合劑量效應曲線，并通過SSD法推導生態(tài)安全閾值。重金屬生態(tài)安全閾值不僅與土壤中重金屬的濃度有關，還與重金屬形態(tài)及對物種評價終點的毒性響應有直接關系[12]。生物和非生物因素都會影響生態(tài)安全閾值的推導。非生物因素主要包括土壤性質(zhì)、農(nóng)藝管理方式等；生物因素則主要體現(xiàn)在不同評價終點對重金屬毒性響應差異，有研究表明在評價Cr毒性時根系生長是最敏感的指標[13]，針對Zn毒性而言微生物相比于動植物更敏感[14]。

2.2.3 閾值研究對象

在閾值研究對象聚類中重金屬（heavy metal）出現(xiàn)的頻次最高，隨后依次是鎘（cadmium）、銅（cop?per）、鋅（zinc）、鉛（lead）和鎳（nick）。此前研究顯示Cd是我國土壤中最常見的金屬污染物，具有高溶解度和易轉(zhuǎn)移等特點[15]，通常Cd的毒性閾值相較于其他重金屬更低，生物對Cd的毒性響應更敏感。此聚類中生物可利用性（bioavailability）、生長（growth）、植株（plant）和土壤動物（earthworm）等關鍵詞出現(xiàn)頻率較多，說明除重金屬種類外，研究者還對重金屬的不同形態(tài)進行了相關研究。Greinert[16]認為在確定環(huán)境標準時，針對不同的土壤利用類型必須要考慮重金屬的生物可利用性。Bradham等[17]發(fā)現(xiàn)土壤理化性質(zhì)是改變重金屬的有效態(tài)和毒性的重要因素。然而目前閾值研究大多集中在選定的典型區(qū)域，大區(qū)域尺度的相關研究較少，今后研究還需進一步加強大區(qū)域尺度上的閾值研究[18]。

2.2.4 重金屬界面過程

土壤作為多介質(zhì)環(huán)境，不同元素的遷移、轉(zhuǎn)化、富集和流失等都影響了土壤的健康與質(zhì)量。老化（agingtime）是土壤重金屬閾值研究中的重要界面過程，包含重金屬的吸附-解吸、氧化-還原、沉淀-溶解等，吸附-解吸過程被認為是土壤中重金屬累積的重要因素之一，探究其過程有助于進一步了解土壤重金屬的遷移規(guī)律和空間分布。有研究發(fā)現(xiàn)淋洗和老化能有效降低土壤中Ni 對微生物的毒性進而影響閾值推導[19]。pH、有機質(zhì)（organic matter）、理化性質(zhì)（soilproperty）等關鍵詞出現(xiàn)頻率較高，表明土壤理化性質(zhì)和成分對重金屬界面過程有較大影響。此前研究表明pH 可以改變土壤膠體所帶電荷及重金屬離子特性，進而影響土壤中重金屬含量和形態(tài)[20]。此外有研究者發(fā)現(xiàn)土壤有機質(zhì)和黏土含量（clay）會影響老化過程中重金屬的形態(tài)，從而改變重金屬的毒性閾值[21]。

國際關鍵詞共現(xiàn)圖譜顯示，1992—2001 年出現(xiàn)頻次較多的關鍵詞主要包括重金屬（Cd、Cu等）、積累（accumulation）、暴露（exposure）等，由此可以推測早期該領域的研究主要是通過研究物種對重金屬積累及暴露的響應推導閾值。2002—2011年出現(xiàn)頻次較多的關鍵詞主要包括土壤理化性質(zhì)（pH、organic mat?ter 等）、生物可利用性（availability）、形態(tài)（fraction?ation）等，說明研究者已經(jīng)注意到土壤理化性質(zhì)及不同重金屬形態(tài)對閾值的影響并開展了相關研究。近期出現(xiàn)頻率較高的關鍵詞如食品安全（food safety）、預測模型（prediction model）、酶（enzyme）、納米顆粒（nanoparticle）、生物修復（bioremediation）、基因表達（gene expression）等，說明重金屬閾值研究呈現(xiàn)多元化和細致化。由此可見，隨著土壤環(huán)境學科的發(fā)展，重金屬閾值研究更加注重重金屬界面過程影響，并呈現(xiàn)多學科、多領域交叉，閾值研究過程更加規(guī)范，結果更為科學。

2.3 國內(nèi)關鍵詞聚類分析

對CNKI數(shù)據(jù)進行關鍵詞共現(xiàn)分析，頻率排名前10的關鍵詞如表2所示。國內(nèi)土壤重金屬閾值研究起步較早，早期出現(xiàn)的關鍵詞有環(huán)境容量、區(qū)域、重金屬、臨界含量、背景值等，可以推斷早期的研究主要集中在基于不同區(qū)域土壤重金屬背景值和土壤重金屬臨界含量等參數(shù)推導閾值。而后期出現(xiàn)頻次較多的關鍵詞主要有預測模型、健康效應、評價標準、有效態(tài)、概率模型等，表明國內(nèi)的研究者已經(jīng)意識到土壤重金屬閾值受多種因素影響，如土壤理化性質(zhì)、污染過程、重金屬形態(tài)等。關鍵詞聚類形成3個相對獨立的聚類圈（圖3），分別為“物種累積規(guī)律”“閾值推導”和“環(huán)境容量模型”，其共同反映了國內(nèi)在此階段中土壤閾值研究的熱點和方向。

2.3.1 物種累積規(guī)律

物種累積規(guī)律聚類與國際關鍵詞聚類中食品安全閾值聚類相似，出現(xiàn)了不同物種的關鍵詞如大麥、小麥、水稻、葉菜等，以及不同土壤類型的關鍵詞如潮土、紅壤等，反映了國內(nèi)外研究的同步性。在現(xiàn)行的土壤環(huán)境質(zhì)量標準下會出現(xiàn)“土壤重金屬超標而農(nóng)作物不超標”和“農(nóng)作物超標但土壤不超標”等情況，因此需進一步探明作物對重金屬累積的影響和規(guī)律。有研究發(fā)現(xiàn)葉菜類作物對重金屬的累積大多集中于根部，并且相比于茄科類和塊根類等蔬菜對重金屬有較強的富集能力[22]。同一物種對不同重金屬的累積吸收能力也存在差異。陳晨等[23]發(fā)現(xiàn)水稻對Ni的富集能力最強，其次是Cr、Cd等，同時還推導出各重金屬的安全閾值為Cd 0.51 mg·kg-1、Pb 330.33 mg·kg-1、Ni 131.00 mg·kg-1、Cr 231.67 mg·kg-1、Hg 0.93 mg·kg-1。此外，構建作物重金屬累積與土壤性質(zhì)間定量關系模型可以有效預測不同作物在各土壤中對重金屬的累積情況[24]。劉克等[25]發(fā)現(xiàn)小麥籽粒中Cd的含量與土壤pH呈極顯著負相關，并以土壤pH和OC含量推導出小麥籽粒中Cd含量的預測方程；許芮等[26]構建了土壤Cd含量與黃瓜累積Cd量的預測模型，并得出當土壤中Cd 含量gt;0.8 mg·kg-1 且≤2.13 mg·kg-1（pH≥7.5）時黃瓜可以安全生產(chǎn)。

2.3.2 閾值推導

在閾值推導聚類中，一方面涉及閾值推導方法，含有概率模型、定量分析、點模型和曲線擬合等關鍵詞，另一方面涉及土地利用類型，含有城市土壤和農(nóng)田土壤等關鍵詞，表明國內(nèi)研究針對閾值推導方法和不同土地利用類型開展了大量試驗，更加準確地推導各類閾值，有助于我國建立一個更加完善的環(huán)境質(zhì)量標準體系。如劉建國等[27]研究了甜菜對土壤中Hg的吸收和分配，以及甜菜安全生產(chǎn)的土壤汞質(zhì)量標準。穆德苗等[28]基于西南地區(qū)廣泛食用的32 種蔬菜作物，探究了蔬菜中Pb的累積規(guī)律和關鍵制約因子，并根據(jù)蔬菜產(chǎn)地“優(yōu)先保護、安全利用和嚴格管控”3類區(qū)域土壤劃分標準，確定了Pb 閾值分別為Pb≤100mg·kg-1、100 mg·kg-1

2.3.3 環(huán)境容量模型

環(huán)境容量模型聚類中包含不同土地利用類型相關關鍵詞，如農(nóng)田、農(nóng)用地和黃土區(qū)等，涉及環(huán)境容量計算的相關參數(shù)關鍵詞，如標準限值、臨界含量、基準值和背景值等，以及針對重金屬不同形態(tài)的關鍵詞，如有效態(tài)、化學形態(tài)和可提取態(tài)等，表明土壤重金屬容量研究是以重金屬土壤背景值和閾值為基礎，推導出了不同土地利用類型和不同重金屬形態(tài)的環(huán)境容量模型。于光金等[30]研究了不同植被類型的土壤重金屬環(huán)境容量，結果表明不同植被類型土壤的平均動態(tài)年容量是土壤靜態(tài)年容量的7～20倍。張宇峰等[31]圍繞上述關鍵詞在長江三角洲地區(qū)通過加入不同濃度的Cu、Zn后，在降雨和模擬酸雨的條件下推導出4類典型土壤的土壤環(huán)境容量。馬輝英等[32]通過環(huán)境容量計算模型精確得出縣域重金屬元素的靜態(tài)和動態(tài)環(huán)境容量，并預測了其發(fā)展趨勢。

2.4 國內(nèi)外研究熱點及趨勢分析

通過對國內(nèi)關鍵詞共現(xiàn)聚類分析后得到“物種累積規(guī)律”“閾值推導”和“環(huán)境容量模型”3個主要研究熱點，與國際研究熱點“食品安全閾值”“生態(tài)安全閾值”“閾值研究對象”和“重金屬界面過程”相比，國內(nèi)熱點中的“物種累積規(guī)律”對應于國際熱點中的“閾值研究對象”和“食品安全閾值”，該熱點探索了差異化土壤性質(zhì)對不同作物累積重金屬的規(guī)律，進一步完善了食品安全閾值的建立。

國際上對閾值研究分類較為清晰和全面，偏重于基礎研究，關注食品安全閾值相關研究，逐步完善生態(tài)安全閾值的建立，同時注重重金屬在土壤中的環(huán)境行為和歸趨機制對閾值推導的影響；而國內(nèi)研究注重閾值實際應用，從重金屬物種累積規(guī)律出發(fā)，著重從食品安全閾值角度結合不同方法推導閾值，并結合土壤背景值應用至區(qū)域環(huán)境容量研究中，而對生態(tài)安全閾值和人體健康風險閾值研究較為缺乏。

2.5 不同重金屬閾值文獻分析

我國長期面臨土地資源緊缺和土壤污染問題，未來的研究還需要更加關注土壤理化性質(zhì)對重金屬活性的影響機制，并開展更多的田間驗證試驗和優(yōu)化閾值的推導方法，進一步提升閾值的準確性和實用性。不同重金屬的土壤環(huán)境閾值詳見表3。

2.5.1 鎘

近年來，我國農(nóng)田土壤Cd污染日益加劇，嚴重影響國民糧食安全[33]。一般來說土壤pH和OC含量是影響作物對Cd吸收的主要因素，這是由于土壤pH和OC含量會影響土壤中Cd的形態(tài)?，F(xiàn)階段Cd的土壤環(huán)境閾值研究主要集中在食品安全、人體健康風險和生態(tài)安全方面。食品安全閾值較為敏感，有研究表明基于SSD法推導葉菜類、根菜類、莖菜類和瓜果類的食品安全閾值為0.25～0.50 mg·kg-1[34-35]，通過目標危害系數(shù)法針對葉菜類、根莖類和辣椒類蔬菜的人體健康風險研究其閾值為0.015～0.056 mg·kg-1[36]。目前圍繞Cd土壤生態(tài)安全閾值開展了有關陸生植物、土壤動物和微生物的生態(tài)毒性試驗研究，基于水稻根生長獲取的EC10范圍為1.40～8.22 mg·kg-1[37]，基于線蟲生育率獲取的EC50 范圍為7.07～103.09 mg·kg-1[38]，基于脫氫酶和脲酶活性獲取的EC10范圍為0.26～1.91 mg·kg-1[39]，然而Cd的土壤生態(tài)安全閾值卻鮮見報道。

2.5.2 銅

Cu是植物生長所必需的一種微量元素，少量Cu有助于植物的生長代謝，但過量的Cu會通過食物鏈影響人體健康。Cu的閾值主要受土壤pH、CEC和OC含量的共同影響，土壤pH 和CEC 是主要影響因子。Cu 的閾值研究主要集中在食品安全和生態(tài)安全方面。Wang等[40]通過SSD法基于文獻數(shù)據(jù)中土壤植物和微生物的毒性閾值推導了典型土壤Cu生態(tài)安全閾值，并建立了基于土壤pH 和CEC 的HCx 值[保護（100-x）%物種不受影響]預測模型。Yang 等[41]通過經(jīng)驗回歸方程推導了基于有效態(tài)Cu的食品安全閾值為57.22～338.00 mg·kg-1。

2.5.3 鉛

Pb在人體內(nèi)長期蓄積會嚴重損害神經(jīng)、供血及消化系統(tǒng)。土壤動植物對Pb的吸收主要取決于土壤OC含量、pH和CEC等因素[42]。Pb的閾值研究主要集中在生態(tài)安全和食品安全方面。基于根莖類、茄果類和葉菜類等作物對Pb的累積情況推導得出Pb的食品安全閾值為11.3～35.1 mg·kg-1[43]?；谕寥乐参?、動物和微生物毒性數(shù)據(jù)得出Pb 的生態(tài)安全閾值為116.3～398.7 mg·kg-1[44]。根據(jù)不同土地利用類型和土壤理化性質(zhì)得出Pb 的生態(tài)安全閾值為51.1～634.0mg·kg-1，且自然保護用地標準要比公園、住宅和工業(yè)用地更為嚴格[45]。

2.5.4 鎳、鋅、汞

針對Ni、Zn、Hg閾值研究進行分析得出，影響其毒性的主要土壤理化性質(zhì)為pH、OC 含量和CEC，且主要的研究集中在生態(tài)安全閾值方面。王小慶等[46]通過數(shù)據(jù)搜集推導出不同土壤中Ni的生態(tài)安全閾值為39.6～318.6 mg·kg-1。Bos等[47]通過SSD法推導出荷蘭土壤Zn 的生態(tài)安全閾值為26～73 mg·kg-1。Zhao等[48]通過土壤植物、動物和微生物毒性數(shù)據(jù)推導得出我國主要土壤類型Zn 的HC5 值為38～217 mg·kg-1。我國是目前世界上最大的Hg人為排放源，西南地區(qū)和東北地區(qū)污染嚴重[49]，礦物開采、火山噴發(fā)和能源燃燒等自然或人為活動都會增加土壤中Hg的含量。研究者基于文獻數(shù)據(jù)中植物的生長、蚯蚓存活率和微生物活性推導得出的Hg生態(tài)安全閾值為0.13～50.00mg·kg-1[50-51]，基于葉菜類和根莖類蔬菜推導得出Hg的食品安全閾值為0.21～5.12 mg·kg-1[27，52]。

2.5.5 砷、銻、鉻

根據(jù)本文文獻計量學分析發(fā)現(xiàn)，近30年來國內(nèi)外閾值研究主要集中在陽離子型重金屬Cd、Pb和Cu等，缺乏對陰離子型重金屬As、Sb、Cr的研究。基于現(xiàn)有文獻數(shù)據(jù)分析得出土壤中Clay、Fe、Mn和Al等為陰離子型重金屬的主要影響因素。Oorts等[12]通過分析文獻數(shù)據(jù)，得出Sb的生態(tài)安全閾值為370 mg·kg-1，Gao等[53]采用SSD法基于食品安全質(zhì)量標準推導出水稻中As的食品安全閾值為11.3～26.6 mg·kg-1。賈建麗等[54]研究了不同暴露途徑對人體As毒性的影響，推導出基于人體健康風險的安全閾值為1.59～11.99mg·kg-1。不同價態(tài)Cr的閾值差異較大，Liu等[55]基于土壤植物的根生長推導出Cr（Ⅲ）和Cr（Ⅴ）的生態(tài)安全閾值分別為0.6 mg·kg-1和4.51 mg·kg-1。

2.6 不同國家環(huán)境質(zhì)量標準分析

土壤重金屬閾值（基準值）是土壤環(huán)境質(zhì)量標準制定的重要依據(jù)，不同國家在土壤環(huán)境質(zhì)量標準方面的具體實踐和規(guī)定不盡相同（表4）。此類差異往往來自標準設立目標和技術方法，可接受風險和毒性參數(shù)取值，不同土地利用方式下敏感受體的類別和保護水平，健康風險模型及模型參數(shù)取值[74]。我國于1995年和2018年分別制定了土壤環(huán)境質(zhì)量標準[75-77]。以2018年標準為例，該標準根據(jù)不同保護目標分別設定了以“保障農(nóng)產(chǎn)品質(zhì)量安全、農(nóng)作物正常生長和土壤生態(tài)環(huán)境”為目標的《土壤環(huán)境質(zhì)量農(nóng)用地土壤污染風險管控標準（試行）》[76]，以及以“管控污染地塊對人體健康的風險，保障人居環(huán)境安全”為目標的《土壤環(huán)境質(zhì)量建設用地土壤污染風險管控標準（試行）》[77]。以Cd為例，農(nóng)用地風險篩選值和風險管制值范圍分別為0.3～0.8 mg·kg-1 和1.5～4.0 mg·kg-1，比建設用地Cd篩選值（第一類用地：20 mg·kg-1，第二類用地：65 mg·kg-1）和管制值（第一類用地：47 mg·kg-1，第二類用地：172 mg·kg-1）更加嚴格。部分歐美國家按照農(nóng)用地、住宅類用地和工業(yè)（含商業(yè)）類用地劃分土地使用類別，敏感受體類別、暴露情景假設和暴露參數(shù)取值往往不同，因此不同用地方式下土壤環(huán)境標準值有較大差異。住宅用地標準值一般介于農(nóng)用地標準和工業(yè)用地標準之間，例如，比利時的住宅用地的Cd標準值為6 mg·kg-1，高于農(nóng)用地標準值（2 mg·kg-1），但遠低于工業(yè)用地標準值（30 mg·kg-1）[78]。同一土地利用方式，不同國家和地區(qū)的標準值也會存在較大差異，以工業(yè)用地為例，盡管其標準值相對較寬松，美國工業(yè)用地Cu 和Zn 的標準分別高達250 000mg·kg-1和40 000 mg·kg-1[79]，而加拿大的工業(yè)用地Cu和Zn的標準僅為91 mg·kg-1和410 mg·kg-1[80]。

3 結論與展望

本文利用文獻計量學軟件CiteSpace，對1992—2021年間在WoS 和CNKI上收錄的有關土壤重金屬閾值研究領域的國內(nèi)外文獻開展分析，從一定程度上反映了該領域的相關研究熱點和趨勢。（1）近30年國際上相關研究發(fā)展穩(wěn)步上升，國內(nèi)土壤重金屬閾值研究雖然起步較晚，但勢頭迅猛。國際上土壤重金屬閾值研究領域的發(fā)展方向和研究熱點主要集中在食品安全閾值、生態(tài)安全閾值、重金屬界面過程和閾值研究對象。而國內(nèi)該領域研究分別形成了物種累積規(guī)律、閾值推導和環(huán)境容量模型3個研究方向。（2）目前研究主要集中在Cd、Cu和Pb等陽離子，對陰離子型重金屬研究較少。不同類型重金屬閾值差異較大，Cd相較于其他重金屬閾值更低，對生物的毒性影響更大。（3）目前僅有部分國家制定了相關的土壤環(huán)境質(zhì)量標準，不同土地利用類型的環(huán)境質(zhì)量標準存在差異，通常表現(xiàn)為農(nóng)業(yè)用地lt;住宅用地lt;工業(yè)用地。

為能更好地發(fā)展土壤重金屬閾值研究，進而為土壤環(huán)境質(zhì)量標準提供理論支撐和數(shù)據(jù)支持，未來可以加強以下幾個方面的研究：

（1）在推導土壤重金屬閾值時，應當充分考慮土壤理化性質(zhì)、重金屬老化時間、環(huán)境因素、重金屬化合物類型、復合污染等多種因素，不能局限于重金屬輸入量和輸出量。推導土壤重金屬閾值是一項系統(tǒng)工程，需要多個學科領域共同努力。

（2）我國目前的土壤環(huán)境質(zhì)量標準主要以土壤應用功能區(qū)分，以重金屬總量為指標，但這種標準未能充分考慮我國土壤類型復雜、種植作物多樣、土壤區(qū)域異質(zhì)性以及重金屬的生物有效性差異等特點。因此，未來我國土壤環(huán)境質(zhì)量標準的發(fā)展應充分考慮農(nóng)業(yè)用地或建設用地等不同土地利用方式下對具體保護對象的多目標限制值，以更好地滿足不同保護對象的需求。

（3）需注重地質(zhì)高背景地區(qū)農(nóng)用地土壤重金屬閾值研究。地質(zhì)高背景區(qū)土壤重金屬含量往往超過《土壤環(huán)境質(zhì)量農(nóng)用地土壤污染風險管控標準（試行）》（GB 15618—2018）中的污染風險篩選值，部分甚至超過了污染風險管制值。因此，在地質(zhì)高背景區(qū)開展農(nóng)用地土壤重金屬閾值研究對當?shù)剞r(nóng)田土壤安全利用、提升農(nóng)作物安全生產(chǎn)管理和決策水平具有重要意義。有部分研究已針對我國云貴等高背景區(qū)葉菜類、塊莖類等蔬菜的安全生產(chǎn)推導出當?shù)赝寥繡d安全閾值，然而從整體上看相關研究涉及的重金屬和作物種類均較少。

（4）作為一個復雜的生態(tài)系統(tǒng)，土壤的閾值推導常存在置信度與可靠性較差的問題，且每種推導模型與方法都有其優(yōu)缺點。因此未來需要將不同的閾值推導方法聯(lián)合使用，以提高閾值的可信度。同時，如何定量表述閾值的不確定性也是未來的發(fā)展方向。

（5）生態(tài)毒性數(shù)據(jù)庫對環(huán)境基準研究具有非常重要的意義，全面且具有普適性的重金屬閾值是通過大量毒性數(shù)據(jù)推導的。因此重金屬閾值研究應提高對文獻數(shù)據(jù)收集和生態(tài)毒性數(shù)據(jù)庫建立等方面的關注，將大數(shù)據(jù)和機器學習與重金屬閾值研究相結合。當前我國在進行環(huán)境基準研究的過程中雖然進行了一定量的本土生物試驗，但仍然存在本土生物毒性數(shù)據(jù)缺乏和相關研究不足的問題。因此，建立能夠支撐我國環(huán)境管理的基礎毒性數(shù)據(jù)庫和平臺，并用以支持符合我國國情的土壤環(huán)境基準研究，是今后重金屬閾值研究的發(fā)展方向之一。

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（責任編輯：李丹）