基于金字塔池化網(wǎng)絡(luò)的質(zhì)子交換膜燃料電池氣體擴散層組分推理方法

王虎 尹澤泉 王雯婕 黃笠舟 方寧寧 隋俊友 張加樂 張銳明 隋邦傑

摘要：針對質(zhì)子交換膜燃料電池氣體擴散層（gas diffusion layer composition，GDL）形貌劃分與制備工藝改進問題，提出了一種基于金字塔池化網(wǎng)絡(luò)（pyramid scene parsing network，PSPNet）與多層感知器（multi-layer perception，MLP）的氣體擴散層組分識別與比例推理方法：首先將帶標(biāo)簽的氣體擴散層掃描電鏡（scanning electron microscope，SEM）圖片輸入神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)，得到特征圖；得到的圖像特征層進入金字塔池化模塊后，獲取SEM圖像的深層和淺層特征；隨后將深層和淺層特征圖層融合輸入全卷積網(wǎng)絡(luò)（fully convolutional network，F(xiàn)CN）模塊，得到預(yù)測圖像；最后統(tǒng)計各個組分上的像素點比例，通過MLP完成組分比例推理。結(jié)果表明：所提方法組分識別像素準(zhǔn)確率達81.24%；在5%偏差范圍內(nèi)，比例推理準(zhǔn)確率為88.89%。該方法解決了氣體擴散層多組分無法區(qū)分、比例無法獲知的問題，可有效應(yīng)用于氣體擴散層的質(zhì)檢、數(shù)值重構(gòu)以及制備工藝改進。

關(guān)鍵詞：質(zhì)子交換膜燃料電池；氣體擴散層制備；掃描電鏡；人工智能；金字塔池化網(wǎng)絡(luò)；多層感知器

中圖分類號：TK91????????? 文獻標(biāo)志碼：A?????????? 文章編號：1000-582X（2024）01-084-09

Inference method of proton exchange membrane fuel cell gas diffusion layer composition based on pyramid scene parsing network

WANG Hu1，2， YIN Zequan1，3， WANG Wenjie2， HUANG Lizhou3， FANG Ningning3，

SUI Junyou2， ZHANG Jiale4， ZHANG Ruiming5，6， SUI PangChieh1

（1. School of Automotive Engineering， Wuhan University of Technology， Wuhan 430070， P. R. China; 2. Nanjing Royali Intelligent Technology Co.，Ltd.， Nanjing 211106， P. R. China; 3. China Automotive Innovation Corporation， Nanjing 211100， P. R. China; 4. College of Aerospace Engineering， Nanjing University of Aeronautics and Astronautics， Nanjing 210016， P. R. China; 5. Guangdong Hydrogen Energy Institute of WHUT， Foshan， Guangdong 528200， P. R. China; 6. Foshan Xianhu Laboratory of the Advanced Energy Science and Technology Guangdong Laboratory， Foshan， Guangdong 528200， P. R. China）

Abstract： To rapidly determine the morphology of the gas diffusion layer for proton exchange membrane fuel cell （PEMFC） and improve its fabrication process， a method of gas diffusion layer （GDL） component identification and proportional reasoning based on a combination of pyramid scene parsing network （PSPNet） and multilayer perceptron （MLP） is proposed. First， labeled GDL scanning electron microscope （SEM） images are input into the neural network to obtain a feature extraction map. This map is used in the pyramid pooling module to extract both deep and shallow features of the SEM images. Subsequently， these feature layers are input into the fully convolutional network （FCN） module to produce a predicted image of the same size. Finally， the proportion of pixels for each component is calculated， and the inference of component proportion is achieved by using the MLP. The accuracy of the proposed method is 81.24%， with an accuracy of proportional reasoning reaching 88.89% within a 5% deviation range. The proposed method can be effectively used for gas diffusion layer quality detection， numerical reconstruction， and process improvement.

Keywords： proton exchange membrane fuel cell; gas diffusion layer preparation; scanning electron microscope; artificial intelligence; pyramid scene parsing network; multilayer perceptron

氣體擴散層 （gas diffusion layer，GDL）作為質(zhì)子交換膜燃料電池最重要的零部件之一，主要負責(zé)傳輸反應(yīng)氣體[1]、導(dǎo)出電子[2]、排出反應(yīng)生成的水[3-4]。GDL由碳纖維、粘接劑、疏水劑通過高溫石墨化制備而成，各組分的比例及分布情況決定了氣體擴散層的孔隙結(jié)構(gòu)、連通性，從而影響導(dǎo)氣、導(dǎo)電與傳熱等過程，并進一步影響整個膜電極乃至燃料電池的性能。因此，實現(xiàn)對氣體擴散層微觀結(jié)構(gòu)中不同組分的精準(zhǔn)識別具有重要意義。

碳纖維與粘接劑在石墨化后，轉(zhuǎn)化為相同的碳元素，疏水劑附著其間，給商用碳紙的組分識別工作帶來了巨大的挑戰(zhàn)。針對氣體擴散層組分劃分問題，國內(nèi)外學(xué)者展開了大量的研究工作。X射線計算機層析成像（X-ray computed tomography，XCT）是探究氣體擴散層微觀幾何結(jié)構(gòu)使用最廣泛的方法之一。T?tzke等[5]利用XCT研究了Freudenberg H2315氣體擴散層在壓縮條件下的形態(tài)結(jié)構(gòu)。Zenyuk等[6]利用XCT研究了氣體擴散層的微觀結(jié)構(gòu)和輸運性能。但是通過XCT方法獲得的氣體擴散層微觀結(jié)構(gòu)無法區(qū)分各個組分，難以獲得組分比例。

掃描電鏡（scanning electron microscope，SEM ）方法由于實驗成本較低、成像清晰，近年來逐漸成為研究多孔介質(zhì)微觀結(jié)構(gòu)的主流方法之一。許多學(xué)者根據(jù)SEM圖進行氣體擴散層數(shù)值重構(gòu)，在計算域中面內(nèi)方向隨機添加纖維，逐層疊加，形成氣體擴散層微觀結(jié)構(gòu)[7]，以此研究其各項性能。Simaafrookhteh等[8]雖然在重構(gòu)中考慮了粘結(jié)劑的作用，但性能數(shù)值計算結(jié)果與實驗結(jié)果仍存在差異，可能原因在于粘接劑和疏水劑的比例形態(tài)不合理。Zhu等[9]通過數(shù)值重構(gòu)研究粘接劑和疏水劑的含量及形態(tài)對性能的影響，但是重構(gòu)的依據(jù)為孔隙率，微結(jié)構(gòu)組分并非真實分布。因此，對于一張商用碳紙，區(qū)分碳紙的纖維、粘接劑、疏水劑分布狀況，對更準(zhǔn)確地重構(gòu)氣體擴散層至關(guān)重要，可以為數(shù)值方法探究碳紙性能提供更準(zhǔn)確的方法，也將為實驗制備氣體擴散層提供流程優(yōu)化的量化指標(biāo)。

隨著計算機技術(shù)的飛速發(fā)展，計算機視覺逐漸形成了專業(yè)的學(xué)科領(lǐng)域，特別是將深度學(xué)習(xí)引入到圖像處理領(lǐng)域后，可以賦予分割區(qū)域更準(zhǔn)確的語義信息。筆者針對上述問題，提出了一種基于金字塔池化網(wǎng)絡(luò)（pyramid scene parsing network，PSPNet ）[10]與多層感知器（multi-layer perception，MLP）[11]的氣體擴散層組分識別與比例推理模型。該模型以SEM圖片為輸入，輸出組分識別圖以及生產(chǎn)過程中的組分比例分數(shù)，實現(xiàn)對氣體擴散層的碳纖維、粘接劑、疏水劑和孔4部分的多尺度識別和比例推理，解決了以往無法探究主流氣體擴散層組分分布與相應(yīng)比例的難題，有助于氣體擴散層制備流程優(yōu)化和燃料電池數(shù)值計算研究。

1 方? 法

1.1 方法概述

文中提出的基于語義感知圖神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的氣體擴散層組分識別與比例推理方法的整體框架如圖1所示，包括組分識別和比例推理2部分。組分識別功能由PSPNet實現(xiàn)，隨后全連接層實現(xiàn)語義分割圖導(dǎo)出，進行像素統(tǒng)計后進入比例推理回歸模型中。比例推理功能通過MLP模型訓(xùn)練，根據(jù)像素點比例由輸入的倍率確定調(diào)用的網(wǎng)絡(luò)，實現(xiàn)組分質(zhì)量比例值的回歸。

在數(shù)據(jù)量較少、圖像語義較簡單的情況下，所訓(xùn)練的PSPNet可以較好地識別孔、碳纖維、粘結(jié)劑、疏水劑的空間分布，MLP網(wǎng)絡(luò)模型具有良好的比例推理的效果。

1.2 氣體擴散層組分識別方法

1.2.1 PSPNet及其結(jié)構(gòu)特點

PSPNet在2017年首次被提出[10]，是通過改進全卷積網(wǎng)絡(luò)[12]（fully convolutional network，F(xiàn)CN）而來的語義分割網(wǎng)絡(luò)，其獨特的金字塔池化模塊可以結(jié)合多尺度特征提取出固定大小的特征向量。

PSPNet網(wǎng)絡(luò)的主要結(jié)構(gòu)如圖2所示，其中CNN為卷積網(wǎng)絡(luò)模塊、POOL為池化作用、CONV為卷積作用、UPSAMPLE為上采樣、CONCAT為通道數(shù)合并操作。整個網(wǎng)絡(luò)分為3部分，分別是特征提取的ResNet[13]卷積模塊、金字塔池化模塊以及最后的FCN輸出模塊。該網(wǎng)絡(luò)使用ResNet提取特征，金字塔池化進行深層淺層的特征提取，由FCN[12]輸出相同尺寸的預(yù)測圖像。

使用2種方式引入SEM圖像全局信息：一種是在PSPNet網(wǎng)絡(luò)中，使用卷積神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)ResNet增加感受野，主要通過空洞卷積，得到氣體擴散層SEM特征圖；另一種應(yīng)用金字塔池化模塊，同時提取并融合圖像深層和淺層的特征，以此來避免過多誤分割的情況，方法的詳細流程如下。

第1步：將圖像輸入網(wǎng)絡(luò)后，經(jīng)過裁剪等預(yù)處理，通過特征提取ResNet卷積模塊提取圖像特征，卷積深度為50層。

第2步：將得到的圖像特征輸入池化模塊，以此捕捉SEM圖像的深層和淺層特征信息，本研究中分別選用1、2、3、6作為網(wǎng)絡(luò)的池化特征尺寸。

第3步：在池化后，將第2步獲得的2層特征圖層同時輸入FCN模塊，得到帶有組分區(qū)域劃分的SEM圖像。

1.2.2 組分識別訓(xùn)練過程

氣體擴散層SEM圖組分識別方法如圖3所示，分為模型訓(xùn)練與模型預(yù)測2個階段。在模型訓(xùn)練階段，裁剪氣體擴散層SEM圖像集，建立SEM圖像數(shù)據(jù)集，利用PSPNet對所得數(shù)據(jù)集進行特征提取訓(xùn)練，得到預(yù)測概率圖。選擇交叉熵函數(shù)計算訓(xùn)練損失函數(shù)，同時選擇Adam算法[14]，實現(xiàn)算法的反向迭代優(yōu)化。采用mmsegmentation為訓(xùn)練平臺，訓(xùn)練參數(shù)選擇隨機梯度下降法（stochastic gradient descent，SGD），設(shè)置學(xué)習(xí)率為0.01，動量為0.9，在所有數(shù)據(jù)輸入完成600次迭代后模型最優(yōu)。

在SEM圖像預(yù)測階段，將新的SEM圖像輸入已訓(xùn)練好的特征提取模型中，得到氣體擴散層SEM圖中的各組分標(biāo)注。

1.3 氣體擴散層比例推理方法

根據(jù)組分識別模塊所得組分分割圖片，統(tǒng)計各個組分上的像素點得到二維的組分比例，通過MLP完成從SEM圖片二維組分比例組映射到三維的組分比例信息。

由于本研究中輸入和輸出的參數(shù)空間較小，采用層級過多的深度學(xué)習(xí)模型會產(chǎn)生過擬合的問題。因此，根據(jù)輸入空間構(gòu)建了圖4所示的MLP：該結(jié)構(gòu)包含3個中間層，分別由8個、16個和8個神經(jīng)元構(gòu)成，最終映射到輸出層。

采用的MLP結(jié)構(gòu)包括輸入層、隱藏層和輸出層，不同層之間是全連接的，即上一層的任何一個神經(jīng)元與下一層的所有神經(jīng)元都有連接。每一層的主要內(nèi)容包括權(quán)重，偏差值和激活函數(shù)。激活函數(shù)起非線性映射的作用，目的是增強模型的學(xué)習(xí)能力，激活函數(shù)還可將神經(jīng)元的輸出幅度限制在一定范圍內(nèi)。本研究中使用的激活函是tanh，可使每一層的輸出控制在（1，1）。其表述如圖5所示。

圖中，m為樣本輸入維度，（X0，X1，…，Xm）為輸入向量，W為輸入?yún)?shù)，Σ為求和函數(shù)，Ф為激活函數(shù)。

本次研究訓(xùn)練過程中使用的損失函數(shù)是均方誤差。反向傳播更新參數(shù)權(quán)重時使用Adam優(yōu)化方法，學(xué)習(xí)率為104。

2 實? 驗

2.1 燃料電池氣體擴散層SEM圖

氣體擴散層在質(zhì)子交換膜燃料電池中的位置如圖6所示，其厚度為100～300 μm，位于雙極板（BPP）與微孔層（MPL）之間。圖中，CL為催化層，PEM為質(zhì)子交換膜。

在氣體擴散層數(shù)值研究中，100 μm×100 μm面積以上可以有效表征整張?zhí)技埖奶匦?，由于氣體擴散層趨向于均勻的層級結(jié)構(gòu)，故SEM圖雖然只能表征表面形貌，但在一定程度上可以反映氣體擴散層三維特征，從而與組分質(zhì)量比例建立相互對應(yīng)關(guān)系。圖7是日本東麗Toray TGP-H-030疏水處理后，在500倍率下的SEM圖，視野區(qū)域約為200 μm×150 μm，滿足域的大小要求，圖中僅對典型特征做了標(biāo)注示意，并未標(biāo)注所有特征。

除孔隙外，碳纖維在氣體擴散層中的質(zhì)量占比最高，粘接劑次之，疏水劑最少。圖中直桿狀物為碳纖維，將碳纖維搭接單次作為第一層，深層次的內(nèi)容全部視為本層的孔隙（黃色區(qū)域）。粘接劑通常會出現(xiàn)在兩根碳纖維搭接處，呈深色光滑狀。疏水劑無法獨立成型，通常附著在粘接劑和碳纖維上，呈白色絮狀，其絕大部分存在于粘接劑表面。

從表面觀察來看，面積占比從大到小依次分別是孔、碳纖維、粘接劑、疏水劑。以此看來，二維特征與三維特征并非簡單對應(yīng)，故需要訓(xùn)練神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)計算推理相關(guān)權(quán)重。

2.2 數(shù)據(jù)集簡介

本次研究中使用的碳紙為200 mm×200 mm的樣品，厚度為0.1～0.3 mm。采購日本Toray 5類進口商用碳紙，進口商用碳紙相關(guān)成分比例未知。本研究中通過對不同面密度原紙進行熱壓、樹脂填充、碳化、石墨化、疏水浸漬，生產(chǎn)CF730、CF745、CF760三大類碳紙，每大類共9種，每種均對應(yīng)不同的碳纖維、粘接劑、疏水劑質(zhì)量比例。

2.2.1 組分識別數(shù)據(jù)集

組分識別訓(xùn)練數(shù)據(jù)集為5類進口商用氣體擴散層，為保證采樣圖片客觀表征整張?zhí)技埖慕Y(jié)構(gòu)特性，設(shè)置采樣點如圖8所示，每張?zhí)技埲?個采樣點，每個樣本拍攝6個倍率的SEM圖，得到270張圖片的數(shù)據(jù)集，圖片分辨率大小為2 048 × 1 536（寬× 高）。

考慮到標(biāo)注的難度與特征提取的分辨率需求，選用500倍率進行算法訓(xùn)練，共45張SEM圖，其中訓(xùn)練集35張、測試集5張、驗證集5張。標(biāo)注工具采用開源軟件labelme，分別標(biāo)注碳纖維、粘接劑、疏水劑，剩余區(qū)域在算法中定義為孔，標(biāo)注圖如圖9所示。圖中綠色為碳纖維，紅色為粘接劑，黃色為疏水劑。

2.2.2 比例推理數(shù)據(jù)集

比例推理數(shù)據(jù)集由自制27類國產(chǎn)氣體擴散層SEM圖組成，其形貌與進口碳紙相同，且已知生產(chǎn)階段的組分質(zhì)量比例。同樣地，每張?zhí)技埲?個采樣點，每個樣本拍攝6個倍率的SEM圖，得到SEM圖1 458張，圖片分辨率為2 048 × 1 536（寬× 高）。每個大類取用5種碳紙的圖片和比例信息做訓(xùn)練，其余4種碳紙做測試，故訓(xùn)練集為810張，測試集為648張。其中每個倍率均訓(xùn)練模型，則單個神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)訓(xùn)練集為135張，測試集為108張。

2.3 評估指標(biāo)

2.3.1 組分識別評估指標(biāo)

本模塊中采用像素準(zhǔn)確率（pixel accuracy，PA）作為評價指標(biāo)，定義為預(yù)測類別正確的像素數(shù)占總像素數(shù)的比例，具體公式如下：

PA=（TP+TN）/（TP+TN+FP+FN）。????? （1）

式中：TP表示正類判定為正類；FP表示負類判定為正類；FN表示正類判定為負類；TN表示負類判定為負類。

2.3.2 比例推理評估指標(biāo)

本模塊根據(jù)實際的預(yù)測需要，定義氣體擴散層比例推理專用評價指標(biāo)，假設(shè)pre_binder、pre_fiber、pre_PTFE分別為深度學(xué)習(xí)模型預(yù)測出的粘接劑（binder）、碳纖維（fiber）以及疏水劑（PTFE）的預(yù)測值。std_binder、std_fiber、std_PTFE分別為深度學(xué)習(xí)模型預(yù)測出的粘接劑、碳纖維、疏水劑的上下限，由于操作流程的限制，在氣體擴散層制備過程中，現(xiàn)階段工藝條件對成品的質(zhì)量比例只能控制在5%的上下誤差之內(nèi)，故設(shè)置上下限std_*均為5%。true_binder、true_fiber、true_PTFE分別為粘接劑、碳纖維和疏水劑的真實值，為定義評價指標(biāo)，定義規(guī)則為：如果true_*在（pre_*-std_*， pre_*+std_*）范圍內(nèi)，則mask_*記為1，否則mask_*記為0，其中*代表粘接劑（binder）、碳纖維（fiber）和疏水劑（PTFE）。

基于此規(guī)則，單張SEM圖的組分比例準(zhǔn)確率如式（2）所示，多張測試圖的總體準(zhǔn)確率a則取平均值：

a=1/3 （mask_binder+mask_fiber+mask_ptfe）。? （2）

3 結(jié)果與分析

3.1 組分識別結(jié)果

分別使用UNet、Segformer、PSPNet方法，對比驗證了PSPNet在組分識別方面的適用性，經(jīng)過模型訓(xùn)練，得出500倍率下組分識別的結(jié)果如表1所示。

在相同數(shù)據(jù)集的情況下，PSPNet被驗證能夠準(zhǔn)確區(qū)分粘接劑與疏水劑，并且像素準(zhǔn)確率最高，為81.24%，于是選擇PSPNet作為組分識別方法的主網(wǎng)絡(luò)進行訓(xùn)練，圖10為部分組分識別結(jié)果。圖中綠色部分為碳纖維，紅色部分標(biāo)注為粘接劑，黃色部分為疏水劑。在識別結(jié)果中，可以看出氣體擴散層的首層結(jié)構(gòu)均能被較好地識別出來，檢測結(jié)果紋理清晰、邊界輪廓明顯。

3.2 比例推理結(jié)果

將MLP推理組分比例方法應(yīng)用于500倍率圖片，當(dāng)std_*=5%時，模型推理準(zhǔn)確度為88.89%；在std_*=3%時，準(zhǔn)確度為72.22%。

圖11展示了CF730、CF745、CF760三大類，共12種氣體擴散層的組分比例真實值和預(yù)測值，每大類碳紙?zhí)祭w維占比遞增。在偏差為5%工藝水平下，只有CF740-8號碳紙在誤差區(qū)間外，證明了基于PSPNet和MLP推理的氣體擴散層組分比例方法的準(zhǔn)確性。

4 結(jié)? 論

1） 采用基于PSPNet的氣體擴散層組分識別方法實現(xiàn)了對SEM圖中孔、碳纖維、粘接劑、疏水劑的區(qū)域劃分。識別像素準(zhǔn)確度達81.24%，比傳統(tǒng)的肉眼觀測方法更真實地反映了氣體擴散層組分分布，與XCT觀測方法相比，節(jié)約了大量的時間和成本。

2）基于MLP的氣體擴散層比例推理方法，建立了二維信息到三維信息的映射，實現(xiàn)了對氣體擴散層中主要組成部分的占比預(yù)測，在設(shè)置的5%誤差限內(nèi)，準(zhǔn)確率達88.89%，解決了傳統(tǒng)方法無法量化組分的問題，為氣體擴散層制備工藝優(yōu)化以及數(shù)值重構(gòu)提供了精準(zhǔn)化指導(dǎo)。

3）以上2種方法，均在少量數(shù)據(jù)集下就達到了良好的訓(xùn)練結(jié)果，在氣體擴散層以及其他復(fù)合材料的觀測、工藝和數(shù)值計算研究中均具有較強的適用性。

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（編輯? 羅敏）