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    高壓下碲化鎵的電學(xué)性質(zhì)研究

    2024-01-19 07:27:50徐騰飛馮慧東
    中阿科技論壇(中英文) 2024年1期
    關(guān)鍵詞:金屬化圓弧電阻率

    徐騰飛 馮慧東

    (延邊大學(xué)理學(xué)院,吉林 延吉 133000)

    碲化鎵(GaTe)為Ⅲ-Ⅵ族二維層狀半導(dǎo)體材料,具有金屬硫?qū)倩衔锏亩S半導(dǎo)體晶體的特點(diǎn),同時(shí)也具有傳統(tǒng)硅半導(dǎo)體的特性。在場(chǎng)效應(yīng)晶體管[1]、存儲(chǔ)開關(guān)、光電探測(cè)器[2]和太陽(yáng)能電池[3]等領(lǐng)域應(yīng)用廣泛。其獨(dú)特的層狀結(jié)構(gòu)和可調(diào)節(jié)的直接能隙使其在光電應(yīng)用中更具吸引力,這種特殊性使其成為研究低對(duì)稱性體系的合適對(duì)象[4]。高壓會(huì)導(dǎo)致原子間距離和成鍵方式發(fā)生變化,從而改變結(jié)構(gòu)的能量穩(wěn)定性,導(dǎo)致發(fā)生結(jié)構(gòu)相變,繼而伴隨著新材料的產(chǎn)生[5-6]。常壓下的GaTe存在兩種結(jié)構(gòu),分別是C2/m和P63/mmc[7],由于P63mmc-GaTe不易制備,所以目前大部分研究都集中在C2/m-GaTe。在實(shí)驗(yàn)方面,Pellicer等通過X射線吸收光譜實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn),GaTe在(10.3±1)GPa時(shí)轉(zhuǎn)變?yōu)槁然c型多晶型物,并且相變是不可逆的[8]。然而Jacobsen等通過熱導(dǎo)率、電阻率和塞貝克系數(shù)測(cè)量以及計(jì)算材料的壓力與體積和狀態(tài)方程發(fā)現(xiàn),GaTe在8 GPa~15 GPa時(shí)C2/m相向混合相轉(zhuǎn)變,然后轉(zhuǎn)變?yōu)樾碌牧⒎紽m3m結(jié)構(gòu)[9]。在理論計(jì)算方面,Wang等通過第一性原理計(jì)算發(fā)現(xiàn),P63/mmc-GaTe在環(huán)境壓力下更穩(wěn)定且在6.9 GPa時(shí)轉(zhuǎn)變?yōu)镕m3m相,呈現(xiàn)金屬性質(zhì)[10],目前尚未有通過實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證理論正確性。因此,本文通過實(shí)驗(yàn)與理論相結(jié)合的方式探究GaTe樣品的相變壓力點(diǎn)并驗(yàn)證其高壓相的金屬化現(xiàn)象。

    1 材料與方法

    實(shí)驗(yàn)采用的碲化鎵樣品購(gòu)自Aladdin公司,純度為99.999%。加壓裝置為四柱型金剛石對(duì)頂砧壓機(jī)(DAC),金剛石砧面直徑為300 μm。密封墊片為T301鋼片,初始厚度為220 μm,預(yù)壓到60 μm~90 μm,然后在顯微鏡下利用直徑為0.15 mm的鉆頭在壓痕中間鉆一個(gè)平整均勻的圓孔,填入Al2O3粉末用作絕緣層并重新壓實(shí)。在壓好的絕緣粉上再鉆一個(gè)100 μm的小孔作為最終的樣品腔,加壓時(shí)在金剛石砧面上附著一顆紅寶石進(jìn)行壓力標(biāo)定[11],通過手工布線方法利用Pt片在金剛石砧面上構(gòu)建微電路。實(shí)驗(yàn)使用吉時(shí)利2400源表(工作時(shí)電流為100 mA)和吉時(shí)利2700萬(wàn)用表,分別進(jìn)行電流、電壓的測(cè)量。由液氮提供溫度變化以測(cè)量變溫電阻率,利用鎳鉻合金熱電偶提高測(cè)溫精度,通過測(cè)量金剛石溫度確定樣品腔溫度。實(shí)驗(yàn)采用Solartron 1260阻抗分析儀測(cè)量阻抗譜,并配備Solartron1296介電接口,頻率設(shè)置范圍為10-2Hz~107 Hz,AC電壓為1 V,掃描點(diǎn)數(shù)91次。利用基于密度泛函理論開發(fā)的維也納從頭算模擬程序包VASP對(duì)GaTe樣品進(jìn)行第一性原理計(jì)算[12],電子關(guān)聯(lián)函數(shù)采用廣義梯度近似(GGA)下的PBE交換相關(guān)泛函,對(duì)晶體結(jié)構(gòu)進(jìn)行了結(jié)構(gòu)優(yōu)化、總能量和電子性質(zhì)的計(jì)算,利用投影綴加平面波PAW方法處理離子-電子之間的相互作用。在結(jié)構(gòu)優(yōu)化的過程中,平面波基函數(shù)的截?cái)嗄茉O(shè)置為600 eV,能量的收斂精度設(shè)置為1×10-4eV/atom,GaTe的C2/m相的第一布里淵區(qū)k點(diǎn)設(shè)置為5×5×5,F(xiàn)m3m相的k點(diǎn)設(shè)置為7×7×7。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 GaTe高壓原位電阻率測(cè)量

    圖1為室溫下GaTe樣品的電阻率與壓力的變化關(guān)系。由圖1可知,在0 GPa~30 GPa壓力范圍內(nèi)的加壓過程中,電阻率隨著壓力的增加逐漸下降,電阻率的數(shù)值下降約9個(gè)數(shù)量級(jí)。其中,在0 GPa~4.8 GPa壓力范圍內(nèi)電阻率逐漸下降且斜率逐漸減小,在約4.8 GPa壓力處電阻率下降出現(xiàn)異常,在10 GPa~11.4 GPa壓力范圍電阻率急劇下降,在11.4 GPa壓力后電阻率減小緩慢并趨于平緩。Schwarz等研究發(fā)現(xiàn)GaTe在10 GPa壓力左右發(fā)生結(jié)構(gòu)相變[13],Jacobsen等研究發(fā)現(xiàn)GaTe在8 GPa壓力下轉(zhuǎn)變?yōu)榛旌舷嘀钡皆? GPa壓力下轉(zhuǎn)變?yōu)楦邏合郲14]。本實(shí)驗(yàn)中在4.8 GPa~11.4 GPa壓力范圍內(nèi)電阻率變化異常最為明顯,推測(cè)該異常變化與樣品結(jié)構(gòu)變化有關(guān)。在卸壓過程中,隨著壓力逐漸減小,電阻率呈上升趨勢(shì)。在3.0 GPa~10 GPa壓力范圍內(nèi),電阻率迅速上升了約4個(gè)數(shù)量級(jí),出現(xiàn)了明顯異常變化,但與加壓過程電阻率的變化相比,在卸壓過程中電阻率變化出現(xiàn)了明顯的滯后性。根據(jù)文獻(xiàn)[15]表述,推測(cè)電阻率滯后是由于樣品加壓后內(nèi)部結(jié)構(gòu)重新排列,破壞了原始的層狀結(jié)構(gòu),從而形成恢復(fù)障礙,致使這種層狀結(jié)構(gòu)難以按原來(lái)的方式變化。在30 GPa~0 GPa壓力的整個(gè)卸壓過程中電阻率上升了5個(gè)數(shù)量級(jí),當(dāng)壓力減少到0 GPa時(shí)電阻率并沒有恢復(fù)到原來(lái)的數(shù)量級(jí),說明GaTe樣品在高壓下發(fā)生結(jié)構(gòu)相變且相變不可逆,這與Pellicer和Schwarz等研究結(jié)果非常一致[8,13]。

    圖1 GaTe樣品的電阻率隨壓強(qiáng)的變化關(guān)系

    2.2 GaTe壓致金屬化相變

    圖2為在不同壓力下GaTe樣品的電阻率隨溫度的變化關(guān)系。結(jié)果顯示,在0 GPa~10 GPa壓力范圍內(nèi),樣品的電阻率隨著溫度的升高而減小,具有負(fù)的溫度系數(shù)(dρ/dT<0),樣品呈現(xiàn)出典型的半導(dǎo)體特性,表明在該壓力范圍內(nèi)樣品屬于半導(dǎo)體;在11.7 GPa壓力后,樣品的電阻率隨溫度的升高而升高,具有正的溫度系數(shù)(dρ/dT>0),樣品呈現(xiàn)出典型的金屬特性。此結(jié)果表明,樣品在10 GPa~11.7 GPa壓力范圍內(nèi)出現(xiàn)了壓力誘導(dǎo)金屬化,這與Jacobsen等研究結(jié)果一致[14]。此外,在其他類似的層狀金屬硫化物中也發(fā)生了壓力誘導(dǎo)金屬化,例如As2Te3[16]、Ga2S3[17]、ZrS2[18]等,因此這可能是大多數(shù)層狀金屬硫族化合物的普遍物理現(xiàn)象,推測(cè)樣品的壓致金屬化現(xiàn)象可能與晶體內(nèi)部原子間距縮短、結(jié)構(gòu)帶隙在壓力作用下發(fā)生變化導(dǎo)致。

    圖2 高壓下GaTe樣品的電阻率隨溫度變化關(guān)系

    2.3 GaTe高壓交流阻抗譜

    圖3為高壓下GaTe的Nyquist阻抗圖譜。結(jié)果顯示,在整個(gè)過程中只存在一個(gè)完整的半圓弧,沒有出現(xiàn)其他不完整的半圓弧。這說明GaTe樣品表現(xiàn)出電子導(dǎo)電機(jī)制,晶粒起主要作用。在0 GPa壓力時(shí),阻抗譜的半圓弧看起來(lái)不規(guī)整且較松散,這是由于樣品沒有被壓實(shí),中間存在間隙,導(dǎo)致電信號(hào)傳輸受影響。然而,整體趨勢(shì)仍顯示為一個(gè)半圓弧。在0 GPa~5.6 GPa壓力范圍內(nèi),復(fù)阻抗平面由兩部分組成:左側(cè)高頻區(qū)域的半圓弧占主導(dǎo),代表電荷載流子在晶粒內(nèi)傳導(dǎo)的過程;右側(cè)低頻區(qū)的直線是由于晶粒邊界處的低頻空間電荷耗散現(xiàn)象導(dǎo)致。隨著壓力增加,半圓弧的直徑逐漸減小,表示晶粒電阻減小,總電阻下降;低頻區(qū)的直線也減小,說明在壓力增加時(shí)晶粒邊界處電荷耗散現(xiàn)象減弱。在5.6 GPa壓力后,晶粒邊界的散射現(xiàn)象消失,低頻區(qū)的虛部與X軸閉合,表現(xiàn)為純電子導(dǎo)電,整個(gè)復(fù)平面只有晶粒電阻貢獻(xiàn)總電阻。在0 GPa~11.3 GPa壓力范圍內(nèi),在整個(gè)過程中半圓弧的直徑都在減小,表示總電阻呈下降趨勢(shì);但在4.1 GPa~5.0 GPa壓力附近,晶粒電阻變化的趨勢(shì)明顯減緩,然后在5.0 GPa壓力后驟降,一直持續(xù)到10.9 GPa壓力后趨近不變。阻抗譜的變化趨勢(shì)與電阻率變化一致。當(dāng)壓力超過11.3 GPa時(shí),樣品電阻已低于儀器的測(cè)量范圍,因此不討論11.3 GPa壓力后的阻抗譜。

    圖3 高壓下GaTe樣品的Nyquist阻抗譜

    2.4 GaTe的理論計(jì)算

    對(duì)GaTe的常壓結(jié)構(gòu)(C2/m)和高壓結(jié)構(gòu)(Fm3m)進(jìn)行了不同壓力下的焓值和體積計(jì)算。焓值計(jì)算結(jié)果顯示,在0 GPa~4.5 GPa壓力范圍內(nèi)C2/m結(jié)構(gòu)的焓值明顯比Fm3m結(jié)構(gòu)低,說明在該壓力范圍內(nèi)C2/m結(jié)構(gòu)更穩(wěn)定。當(dāng)壓力大于4.5 GPa后,C2/m結(jié)構(gòu)的焓值明顯比Fm3m結(jié)構(gòu)的高,說明Fm3m相更穩(wěn)定。對(duì)比電阻率實(shí)驗(yàn)的測(cè)量結(jié)果顯示,GaTe樣品在4.8 GPa壓力處發(fā)生不連續(xù)變化與該結(jié)果相對(duì)應(yīng),因此確定4.8 GPa壓力處的電阻率不連續(xù)改變是由于GaTe開始相變導(dǎo)致的。體積計(jì)算結(jié)果顯示,隨壓力增大C2/m-GaTe體積持續(xù)減小,在結(jié)構(gòu)開始轉(zhuǎn)變時(shí),伴隨著12.82%的體積塌縮,這與Schwarz的計(jì)算結(jié)果15%非常接近。這說明隨著壓力的增大,GaTe的結(jié)構(gòu)和每一層原子的間距都在不斷被壓縮,根據(jù)相變理論可知,GaTe的結(jié)構(gòu)相變?yōu)橐患?jí)相變。為了進(jìn)一步探究高壓相是否為金屬性,對(duì)0.2 GPa、3.8 GPa壓力的C2/m相和11.6 GPa、18.5 GPa壓力的Fm3m相的能帶結(jié)構(gòu)進(jìn)行了計(jì)算,結(jié)果如圖4所示。在0.2 GPa壓力和3.8 GPa壓力下的C2/m相中,導(dǎo)帶最低點(diǎn)和價(jià)帶最高點(diǎn)都在M點(diǎn),因此在C2/m相中,GaTe為典型的直接帶隙半導(dǎo)體。但是在11.6 GPa壓力和18.5 GPa壓力下的Fm3m相中,能帶穿過費(fèi)米能級(jí),導(dǎo)帶和價(jià)帶交疊,表現(xiàn)為金屬特性。態(tài)密度計(jì)算結(jié)果顯示,在3.8 GPa壓力之前C2/m-GaTe隨著壓力的增大禁帶寬度逐漸減小,但是并沒有減小到0 eV,而11.6 GPa壓力后Fm3m-GaTe的費(fèi)米面處的態(tài)密度DOS值大于0 eV,但是不同壓力下費(fèi)米面處的DOS值變化不大,這意味著Fm3m相的GaTe具有金屬特性,而且壓力對(duì)高壓相的帶隙的影響不大,這與能帶結(jié)構(gòu)計(jì)算的結(jié)果相吻合。

    圖4 GaTe樣品不同壓力下的能帶結(jié)構(gòu)

    3 結(jié)論

    本文利用基于金剛石對(duì)頂砧裝置的高壓原位電阻率和高壓交流阻抗譜進(jìn)行測(cè)量,并結(jié)合第一性原理計(jì)算,研究了GaTe樣品的高壓電學(xué)性質(zhì)。結(jié)果表明,GaTe在10 GPa~11.7 GPa壓力范圍內(nèi)由半導(dǎo)體轉(zhuǎn)變?yōu)榻饘?,發(fā)生壓致金屬化相變,并且相變具有遲滯性和不可逆性。

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