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    水合作用與pH調(diào)控聚電解質(zhì)刷的構(gòu)象轉(zhuǎn)變

    2024-01-18 13:52:14李康睿馬奭文王利云趙新軍
    原子與分子物理學(xué)報 2024年3期
    關(guān)鍵詞:水合水分子高分子

    李康睿 , 馬奭文, 王利云, 趙新軍

    (1. 伊犁師范大學(xué) 物理科學(xué)與技術(shù)學(xué)院 新疆凝聚態(tài)相變與微結(jié)構(gòu)實(shí)驗(yàn)室, 伊寧 835000; 2. 伊犁師范大學(xué) 微納電傳感器技術(shù)與仿生器械實(shí)驗(yàn)室, 伊寧 835000)

    1 引 言

    由于聚合物刷在改性材料表面性能方面有著重要應(yīng)用,聚合物刷納米材料的研發(fā)一直是科學(xué)界持續(xù)關(guān)注的主題[1]. 聚電解質(zhì)刷是聚電解質(zhì)鏈接枝到培基表面形成的刷狀體系,由于體系中電荷之間的靜電作用,聚電解質(zhì)刷的拉伸性更強(qiáng)于中性高分子刷,并且對外界的刺激(例如:離子強(qiáng)度、pH、溶劑、離子價等)有著非常靈敏的響應(yīng)性[2-5]. 因此,聚電解質(zhì)刷已被廣泛用于制備防污表面,控制潤濕性、潤滑,以及設(shè)計生化傳感器等[6-8].

    聚電解質(zhì)鏈帶有的帶電基團(tuán),根據(jù)環(huán)境條件(溫度、鹽濃度和溶液的 pH 值等)改變,可能會解離或質(zhì)子化,從而產(chǎn)生帶電聚合物和溶劑化反離子. 如果帶電基團(tuán)的數(shù)量是固定的,不受溶液的 pH 值或鹽濃度的影響,這種聚電解質(zhì)稱為強(qiáng)聚電解質(zhì)[4]. 對于弱聚電解質(zhì),解離單元的數(shù)量主要取決于溶液的酸堿度、鹽度,以及其他微環(huán)境條件[9]. 與中性聚合物相比,聚電解質(zhì)往往是水溶性的,因此在聚電解質(zhì)刷體系中,由于聚電解質(zhì)鏈內(nèi)帶電單體間強(qiáng)烈的相互作用,使其具有膨脹的趨勢. 這些性質(zhì)與靜電相互作用密切相關(guān),并對溶液鹽濃度和 pH 值敏感. 在弱聚電解質(zhì)刷中,鹽離子不僅控制靜電相互作用的屏蔽程度,而且與 pH 值一起調(diào)控聚電解質(zhì)的解離或質(zhì)子化度. 這樣,聚電解質(zhì)刷的相變行為靈敏地受鹽濃度和溶液 pH 值的影響. 然而,由于聚電解質(zhì)刷內(nèi)部固有的不均勻密度,聚合物層中離子和質(zhì)子的濃度將隨離培基表面的距離而變化,導(dǎo)致聚合物單體的解離或質(zhì)子化程度也會在層內(nèi)變化[10,11],這也為我們提供了進(jìn)一步控制和修改聚電解質(zhì)刷性能的方案,使其在設(shè)計信號響應(yīng)聚電解質(zhì)、傳感器,以及受控藥物輸送中作為智能材料方面具有許多潛在應(yīng)用.

    在過去的幾十年里,諸多的實(shí)驗(yàn)和理論[12-18]已對聚電解質(zhì)刷進(jìn)行了深入的研究. 在實(shí)驗(yàn)研究領(lǐng)域,具有各種刺激響應(yīng)性的聚電解質(zhì)刷已被設(shè)計合成,并在實(shí)際中得到了廣泛應(yīng)用[12-14]. 深刻理解聚電解質(zhì)刷體系中的相行為,對于設(shè)計聚電解質(zhì)刷納米材料是非常重要的,之前自洽場、密度泛函、分子場理論等[15-19]已被用于研究溶液中的聚電解質(zhì)刷的相變特性,并在研究聚電解質(zhì)刷的構(gòu)象轉(zhuǎn)變、 吸附特性和溶劑響應(yīng)特性等方面取得了重要成就. 然而,之前的理論在研究聚電解質(zhì)刷的過程中,僅考慮體系中的靜電作用對聚電解質(zhì)刷的調(diào)控特性,忽略了聚電解質(zhì)刷內(nèi)聚電解質(zhì)鏈與水分子間的作用(聚電解質(zhì)鏈的水合作用). 因此,已有的理論對理解聚電解質(zhì)刷的相變行為并不完整,依然存在未被揭示的深刻機(jī)理. Yamazoe 等人[20,21]最近的實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn),存在于聚電解質(zhì)刷內(nèi)的水會表現(xiàn)出獨(dú)特的結(jié)構(gòu)特性,并且在高濃度或接近飽和的水溶液中,刷內(nèi)的聚電解質(zhì)鏈具有許多親水和疏水位點(diǎn),使得水被限制在擁擠的聚電解質(zhì)鏈單體之間的空間中,形成了水合層和具有高度有序氫鍵網(wǎng)絡(luò). 聚電解質(zhì)水合層的形成和由此產(chǎn)生的氫鍵網(wǎng)絡(luò)對于控制生物分子的性能至關(guān)重要,例如潤滑和防污[13,14,22]. Yamazoe 等人的研究結(jié)果表明了聚電解質(zhì)刷內(nèi)的水合作用會在改性聚電解質(zhì)刷方面起著重要的作用,也為生理?xiàng)l件下生物材料界面處水的功能與局部結(jié)構(gòu)之間的相關(guān)性提供了新的見解. Leng 等人[23]的實(shí)驗(yàn)研究也揭示了PE聚合物(CBAAs)刷內(nèi)的水合特性,他們的研究發(fā)現(xiàn),CBAAs 刷中存在水的有序性,以及CBAAs 與水分子的強(qiáng)氫鍵,并且水排序隨 pH 值而變化,但在CBAAs 刷表面,這種排序不受 pH 值的影響. 實(shí)驗(yàn)結(jié)果[20,21,23]進(jìn)一步表明,聚合物(聚電解質(zhì))-水之間的氫鍵和水-水氫鍵效應(yīng),決定著聚合物(聚電解質(zhì))的水合性,聚合物-水之間氫鍵形成,會誘導(dǎo)聚合物(聚電解質(zhì))刷溶脹. 最新的實(shí)驗(yàn)[20,21]還發(fā)現(xiàn),在聚電解質(zhì)刷中,聚合物的水合特性將使得聚電解質(zhì)刷呈現(xiàn)出更為豐富的相行為. 因此,在聚電解質(zhì)刷體系中,全面完整地理解聚電解質(zhì)刷的刺激響應(yīng)行為,不僅需要考慮體系中的靜電作用,而且還需要考慮聚電解質(zhì)刷體系中的水合作用.

    在本文中,我們將 Flory-Huggins 理論[24]推廣應(yīng)用到聚電解質(zhì)刷體系,考慮體系中的水合作用、靜電作用,以及體系中的水合作用與靜電作用的耦合特性,研究水合作用與 pH 調(diào)控聚電解質(zhì)高分子刷的構(gòu)象轉(zhuǎn)變的機(jī)理,預(yù)言新的相變特性.

    2 理論模型

    考慮聚電解質(zhì)刷浸沒在不同 pH 的水溶液中,我們假定聚電解質(zhì)單體解離后帶負(fù)電荷,考慮聚電解質(zhì)與水的水合作用,以及體系中的靜電效應(yīng),聚電解質(zhì)刷體系單位面積的巨勢可表示為:

    βF=Fel+Fα+Fmix+FE+Urep+Fμ

    (1)

    上式中β表示1/kBT,巨勢方程 (1)中第一項(xiàng)表示聚電解質(zhì)刷的彈性能[25],以及聚電解質(zhì)刷與水分子的相互作用能:

    βFel=N(T)σφ-7/4+φφw

    (2)

    式中N(T) 表示與溫度相關(guān)的彈性強(qiáng)度[25],σ為單位面積的聚合物鏈數(shù),即接枝密度,可取值N(T)σ=0.08.φ=φ0(L0/L)為聚電解質(zhì)刷內(nèi)聚合物鏈單體的體積分?jǐn)?shù),L0和φ0分別為平衡態(tài)時聚電解質(zhì)刷的高度與體積分?jǐn)?shù).φw是水分子的體積分?jǐn)?shù),為 Flory 相互作用參數(shù),表示聚電解質(zhì)鏈與水分子間的有效相互作用勢,該相互作用參數(shù)描述了水分子-聚電解質(zhì)間的水合作用,<0表示了聚電解質(zhì)與水分子間的吸引作用,>0 則表示排斥作用.

    巨勢方程 (1)第二項(xiàng)表示聚電解質(zhì)單體的解離對體系巨勢的貢獻(xiàn),可表示為[26]

    (3)

    巨勢方程 (1)第三項(xiàng)表示體系混合熵[27],可表示為

    Fmix=φw[ln(φw)-1]+φ-[ln(φ-)-1]

    (4)

    式中φ+與φ-分別表示陽離子(H+)濃度和陰離子(OH-)的體積分?jǐn)?shù).

    巨勢方程 (1)第四項(xiàng)表示體系靜電相互作用[28],可表為

    FE=(φ+-φ--α-φ)ψ

    (5)

    其中ψ為聚電解質(zhì)刷體系中的約化靜電勢(靜電勢). 體系電中性的約束條件為:

    φ+-φ--α-φ=0

    (6)

    巨勢方程 (1)第五項(xiàng)表示排斥體積相互作用

    Urep=λ(φ++φ-+φ+φw-1)

    (7)

    式中λ為排斥作用力場,該力場是維持體系中水為常化學(xué)勢的滲透壓[29],可以通過約束條件

    φ++φ-+φ+φw=1

    (8)

    確定.

    巨勢方程 (1)中的最后一項(xiàng)表示溶液中 H+和OH-的化學(xué)勢對巨勢的貢獻(xiàn)[27],可表為

    (9)

    對巨勢方程 (1)中的φ、φw、φ+與φ-取變分并最小化巨勢,可得以下非線性方程組:

    (10)

    φw-exp(-wφ-λ)=0

    (11)

    φ+-exp(-λ-ψ-μ+)=0

    (12)

    φ--exp(-λ+ψ-μ-)=0

    (13)

    聚電解質(zhì)單體的解離度可表為[26]

    (14)

    上式中K-為酸堿反應(yīng)平衡常數(shù),在本文中可取值為K-=0.5.

    上述方程中的未知量,可將方程式 (10)-(14)代入約束條件 (6)和 (8)確定.

    3 結(jié)果與討論

    本節(jié)中,我們從水合作用與 pH 調(diào)控效應(yīng)出發(fā),研究聚電解質(zhì)刷構(gòu)象轉(zhuǎn)變的新特性,并討論相關(guān)的結(jié)果.

    圖 1 呈現(xiàn)了中性高分子刷的體積分?jǐn)?shù)隨水合作用改變的函數(shù)關(guān)系. 從圖中可以看出,隨著中性高分子鏈和水分子間吸引作用的減弱、排斥作用的增強(qiáng),中性高分子刷體積分?jǐn)?shù)呈現(xiàn)了先是緩慢增加,經(jīng)歷急劇增長后趨于穩(wěn)定. 這是由于,在中性高分子鏈單體和水分子相互作用由吸引變成了排斥的過程中,吸引作用使得中性高分子鏈伸展,排斥使得中性高分子鏈蜷縮. 由此可見,由于水分子和中性高分子相互作用的改變進(jìn)而使得中性高分子刷出現(xiàn)從溶脹到塌縮的轉(zhuǎn)變,并且圖 1 中臨界轉(zhuǎn)變?yōu)椤?.2. Koylu 等人[30]發(fā)現(xiàn),對于中性高分子刷在溶液中的構(gòu)象轉(zhuǎn)變行為,高分子鏈單體和水分子相互作用起著很重要的作用,該相互作用的改變可由溫度、氫鍵形成、離子的水合性等調(diào)控. 在這里我們發(fā)現(xiàn),中性高分子鏈單體和水分子相互作用明顯可以調(diào)控中性高分子刷的構(gòu)象轉(zhuǎn)變行為,決定中性高分子刷的相變特性,Delcroix 等人[31]的實(shí)驗(yàn)已經(jīng)發(fā)現(xiàn),中性高分子鏈單體水合作用的改變,的確可以在很大程度上調(diào)節(jié)中性高分子刷的高度變化.

    圖 1 中性高分子刷的體積分?jǐn)?shù)隨水合作用改變的函數(shù)關(guān)系. Fig. 1 The average volume fractions of the grafted neutral polymer chains as a function of the hydration .

    由于聚電解質(zhì)高分子刷內(nèi)的聚電解質(zhì)鏈單體的解離受控于溶液中的 pH,除了聚電解質(zhì)高分子鏈單體和水分子相互作用,pH 也可以在很大程度上調(diào)控聚電解質(zhì)刷的相變行為.

    圖 2 展示了 pH=6,7,8時,聚電解質(zhì)刷體積分?jǐn)?shù)與解離度隨水合作用變化的函數(shù)關(guān)系. 從圖 2a 中可以看出,在酸性環(huán)境中(pH=6),聚電解質(zhì)刷體積分?jǐn)?shù)高于 pH=7時的體積分?jǐn)?shù),在堿性環(huán)境中(pH=8),聚電解質(zhì)刷體積分?jǐn)?shù)則低于 pH=7 時的體積分?jǐn)?shù). 并且隨著 pH 增加,聚電解質(zhì)刷構(gòu)象轉(zhuǎn)變的臨界值增大. 這是由于,pH 靈敏地調(diào)控聚電解質(zhì)鏈單體的解離度,在酸性環(huán)境中(pH=6),聚電解質(zhì)鏈單體的解離度降低(圖 2b). 在H+較多的酸性環(huán)境中,聚電解質(zhì)刷中的聚電解質(zhì)鏈單體只有少數(shù)單體由于解離而帶有負(fù)電荷,在聚電解質(zhì)鏈內(nèi)形成沿著鏈方向的靜電排斥很小,不足以使得聚電解質(zhì)刷顯著溶脹. 在堿性環(huán)境中(pH=8),聚電解質(zhì)鏈單體的解離度增大,在 OH-較多的堿性環(huán)境中,聚電解質(zhì)刷中的聚電解質(zhì)會有較多的單體解離(圖 2b),以降低體系自由能,這會使得在聚電解質(zhì)鏈內(nèi)形成沿著鏈方向的靜電排斥,導(dǎo)致聚電解質(zhì)刷溶脹. 溶脹的聚電解質(zhì)刷內(nèi)的聚電解質(zhì)鏈的構(gòu)象熵減小. 同時,由于體系中的靜電作用,聚電解質(zhì)刷內(nèi)水分子、H+與OH-平動熵對自由能的貢獻(xiàn)將會不同程度改變.

    圖 2 聚電解質(zhì)刷體積分?jǐn)?shù)與解離度隨水合作用改變的函數(shù)關(guān)系. Fig. 2 The average volume fractions and dissociations of the polyelectrolyte brush as a function of the hydration .

    圖3展示了pH=6,7,8時,水分子、陽離子(H+)、陰離子(OH-)體積分?jǐn)?shù),以及滲透壓隨變化的函數(shù)關(guān)系. 從圖中可以看出,在 pH=6 的酸性溶液中,水分子體積分?jǐn)?shù)大于在pH=8堿性溶液中的體積分?jǐn)?shù),由此表明了隨著 pH 調(diào)控聚電解質(zhì)刷溶脹,刷內(nèi)空間增加,沒有使得水分子獲得更多的自由度,以便增加其平動熵,反而使得水分子的體積分?jǐn)?shù)降低. 這完全不同于在中性高分子刷體系中,刷的溶脹會使得刷內(nèi)水分子體積分?jǐn)?shù)增多、平動熵增加,以降低體系自由能[29]. 在中性高分子刷體系中,水分子在刷內(nèi)的體積分?jǐn)?shù)主要受控于滲透壓,通過滲透壓效應(yīng),使得水分子在刷內(nèi)維持相應(yīng)的化學(xué)勢. 在聚電解質(zhì)刷內(nèi),滲透壓還在一定程度上調(diào)控 H+與 OH-在刷內(nèi)的分布,使其在刷內(nèi)保持相應(yīng)的化學(xué)勢,圖3b 中滲透壓隨著 pH 的改變,表明了滲透壓對水分子、H+與OH-體積分?jǐn)?shù)分布的調(diào)控作用.

    圖3 水分子、陽離子(H+)、陰離子(OH-)、滲透壓分?jǐn)?shù)隨水合作用改變的函數(shù)關(guān)系. Fig. 3 The fractions of water molecule,cation (H+),anion (OH-)and osmotic pressure as a function of the hydration .

    滲透壓對 H+與OH-體積分?jǐn)?shù)分布的調(diào)控作用,以及聚電解質(zhì)刷內(nèi)的靜電作用將會在更大程度上調(diào)節(jié) H+與OH-體積分?jǐn)?shù)分布. 隨著 pH 的改變,聚電解質(zhì)刷內(nèi)由于聚電解質(zhì)鏈的解離,使得體系靜電作用改變,這對H+與OH-體積分?jǐn)?shù)分布有著決定性的調(diào)控作用. 從圖中 3c 顯示了H+體積分?jǐn)?shù)在 pH=8堿性環(huán)境中呈現(xiàn)了較高的分布可以得出,在pH=6 酸性環(huán)境中分布較少,OH-則在刷內(nèi)呈現(xiàn)了極少的分布特性,隨著 pH 的增加而減少,并且OH-體積分?jǐn)?shù)在不同 pH 時出現(xiàn)了分布的極大值. 這是由于在酸性環(huán)境中,聚電解質(zhì)單體解離度增加,其帶負(fù)電荷單體數(shù)增多,帶負(fù)電荷的單體會與H+產(chǎn)生靜電吸引,促使過多的H+凝聚在聚電解質(zhì)刷內(nèi). 聚電解質(zhì)鏈單體所帶的帶負(fù)電荷會與 OH-產(chǎn)生靜電排斥,使其很難進(jìn)入刷內(nèi),進(jìn)而導(dǎo)致OH-在刷內(nèi)的分布過少. 至于OH-體積分?jǐn)?shù)分布在不同 pH 時出現(xiàn)的極大值是由于,聚電解質(zhì)鏈在 pH 調(diào)控作用下,聚電解質(zhì)刷構(gòu)象出現(xiàn)由溶脹到塌縮的相轉(zhuǎn)變,在臨界點(diǎn)附近的突變使得聚電解質(zhì)鏈帶電單體與H+與OH-的靜電作用出現(xiàn)突變. 還有,陽離子、陰離子體積分?jǐn)?shù)除了滲透壓效應(yīng),還取決于靜電勢. 因此,H+體積分?jǐn)?shù)隨著變化呈現(xiàn)出了臨界轉(zhuǎn)變點(diǎn),以及于OH-體積分?jǐn)?shù)隨著變化呈現(xiàn)出極大值. 并且由于 pH 的調(diào)控作用,體系靜電勢改變,使得臨界轉(zhuǎn)變點(diǎn)與極大值出現(xiàn)相應(yīng)的改變.

    圖4 靜電勢隨水合作用改變的函數(shù)關(guān)系 Fig. 4 Electrostatic potential as a function of the hydration

    圖5顯示了pH=6,7,8時,聚電解質(zhì)刷體系的自由能隨改變呈現(xiàn)了極大值,并且pH=8呈現(xiàn)了較高的自由能. 由此表明了聚電解質(zhì)鏈與水分子間的作用的改變,會使得聚電解質(zhì)刷體系的自由能狀態(tài)改變,出現(xiàn)體系失穩(wěn),發(fā)生相變. pH 調(diào)控則會改變其相變過程的構(gòu)象轉(zhuǎn)變點(diǎn). 較低的 pH 調(diào)節(jié)聚電解質(zhì)刷內(nèi)聚電解質(zhì)鏈單體帶較多的負(fù)電荷量,致使聚電解質(zhì)鏈內(nèi)增強(qiáng)靜電排斥,提升體系自由能. 另外,由于體系中的靜電作用,以及聚電解質(zhì)鏈與水分子間的作用與靜電作用的耦合,會使得體系失穩(wěn)性增強(qiáng). 由此進(jìn)一步表明了,聚電解質(zhì)刷體系中,聚電解質(zhì)鏈與水分子間的作用、體系中的靜電作用,以及兩者的耦合作用,在很大程度上調(diào)控聚電解質(zhì)刷的相變行為.

    圖5 自由能隨水合作用改變的函數(shù)關(guān)系 Fig. 5 Free energy as a function of the hydration

    4 結(jié) 語

    我們基于 Flory-Huggins 理論,建立理論模型研究聚電解質(zhì)鏈與水分子間的水合作用,以及 pH 調(diào)節(jié)聚電解質(zhì)刷的構(gòu)象轉(zhuǎn)變行為. 理論模型考慮聚電解質(zhì)鏈與水分子間的作用、體系中的靜電作用. 研究發(fā)現(xiàn),隨著聚電解質(zhì)高分子鏈和水分子間吸引作用的減弱、排斥作用的增強(qiáng),聚電解質(zhì)刷體積分?jǐn)?shù)呈現(xiàn)了先是緩慢增加,然后經(jīng)歷急劇增長后趨于穩(wěn)定,由此表明了聚電解質(zhì)刷出現(xiàn)由溶脹到塌縮的轉(zhuǎn)變. 這種相變是由于,聚電解質(zhì)高分子鏈單體和水分子相互作用由吸引變成了排斥,吸引使得聚電解質(zhì)分子鏈伸展,排斥使得聚電解質(zhì)分子鏈蜷縮. 由于 pH 可以靈敏地調(diào)控聚電解質(zhì)鏈單體的解離度,在堿性環(huán)境中(pH=8),聚電解質(zhì)刷中的聚電解質(zhì)鏈單體會有較多的單體解離,在聚電解質(zhì)鏈內(nèi)形成沿著鏈方向的靜電排斥,使得聚電解質(zhì)刷溶脹. 通過分析pH=6,7,8時,水分子、H+、OH-體積分?jǐn)?shù),以及滲透壓隨變化的函數(shù)關(guān)系. 從我們還發(fā)現(xiàn),滲透壓還在一定程度上調(diào)控H+與OH-在刷內(nèi)的分布. 由于 pH 的調(diào)控作用,體系靜電勢改變,在聚電解質(zhì)刷體系的靜電勢呈現(xiàn)出負(fù)值,并且隨著 pH 的增加電勢降低. 這也進(jìn)一步表明了,聚電解質(zhì)刷內(nèi)聚電解質(zhì)鏈與水分子間的作用與靜電特性的耦合,將會共同決定聚電解質(zhì)刷的構(gòu)象轉(zhuǎn)變特性. 通過分析pH=6,7,8時聚電解質(zhì)刷體系的自由能,深刻揭示了聚電解質(zhì)鏈與水分子間的作用的改變,會使得聚電解質(zhì)刷體系的自由能狀態(tài)改變,出現(xiàn)體系失穩(wěn)、發(fā)生相變.

    之前的研究[32-34]已經(jīng)揭示出通過溫度、氫鍵、鹽離子等形成均也可以使得水合作用改變. 另外,H+可作為帶負(fù)電荷聚電解質(zhì)鏈的抗衡離子,不僅會產(chǎn)生靜電屏蔽效應(yīng),而且還會在沿聚電解質(zhì)鏈方向產(chǎn)生H+介導(dǎo)的聚電解質(zhì)鏈單體之間的靜電吸引力,以及抗衡離子熵壓,進(jìn)而促使聚電解質(zhì)刷塌縮[35]. 本文理論模型沒有考慮鹽離子效應(yīng),也沒有涉及抗衡離子的靜電屏蔽效應(yīng)的討論,只考慮了 pH、聚電解質(zhì)鏈與水分子間的作用對聚電解質(zhì)刷的構(gòu)象轉(zhuǎn)變的調(diào)控作用,理論結(jié)果符合實(shí)驗(yàn)觀測[20-22],由此表明了聚電解質(zhì)刷體系中,聚電解質(zhì)鏈與水分子間的作用、體系中的靜電作用,以及兩者的耦合,在很大程度上調(diào)控聚電解質(zhì)刷的相變行為.

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