阿秒光脈沖的產(chǎn)生和測量方法

李培增,龍瀟驍,劉運全,b

(北京大學(xué) a.人工微結(jié)構(gòu)與介觀物理國家重點實驗室;b.教育部納光電子前沿科學(xué)中心,北京 100871)

阿秒對應(yīng)的時間尺度為10-18s,是非常小的時間尺度. 可以這樣大致地進行比較——心臟跳動時間的量級大致是秒,原子分子中電子運動的尺度大致是阿秒,阿秒與秒的比值大致相當(dāng)于秒與宇宙年齡的比值. 這足以見得阿秒是非常小的時間尺度.

材料的宏觀性有不同用途. 例如,在生產(chǎn)生活中利用某些金屬較好的延展性加工成各種形狀的零件,利用其導(dǎo)熱性可以制成廚具,利用其導(dǎo)電性可以制成導(dǎo)線;利用橡膠的絕緣性可制成絕緣手套,等等. 不同材料的宏觀性質(zhì)與其構(gòu)成的原子內(nèi)部電子的微觀狀態(tài)有關(guān),因此研究阿秒尺度下電子波包的運動狀態(tài)將有助于認識物質(zhì)的微觀狀態(tài)以及運行規(guī)則,從而了解物質(zhì)的宏觀性質(zhì). 當(dāng)然,研究人員更希望對其進行改造,進而對物質(zhì)的宏觀性質(zhì)進行調(diào)控.

探測原子分子中電子的運動需要有阿秒尺度的探針,阿秒光脈沖正是進行阿秒物理研究的重要實驗工具. 本文將從實驗的角度出發(fā),介紹阿秒光脈沖的產(chǎn)生和測量方法.

1 初識阿秒科學(xué)

2022年,以色列沃爾夫基金會公布,當(dāng)年的沃爾夫物理學(xué)獎獲得者為馬克斯·普朗克量子光學(xué)研究所教授Ferenc Krausz、渥太華大學(xué)教授Paul Corkum、瑞典隆德大學(xué)教授Anne L’Huillier,以表彰3人(圖1)對超快激光科學(xué)和阿秒物理的開創(chuàng)性貢獻.

圖1 2022年沃爾夫物理學(xué)獎獲獎人[1]

2023年,瑞典皇家科學(xué)院公布,當(dāng)年的諾貝爾物理學(xué)獎獲得者為俄亥俄州立大學(xué)名譽教授Pierre Agostini、馬克斯·普朗克量子光學(xué)研究所教授Ferenc Krausz、瑞典隆德大學(xué)教授Anne L’Huillier,以表彰3人(圖2)在實驗方面產(chǎn)生阿秒光脈沖.

圖2 2023年諾貝爾物理學(xué)獎獲獎人[2]

這些實驗和理論的發(fā)展為人類提供了探索原子和分子內(nèi)部電子世界的新工具. 伴隨著阿秒光脈沖的產(chǎn)生,阿秒物理迎來了蓬勃發(fā)展,人們對原子內(nèi)電子動力學(xué)行為的了解更加清晰、更加直觀. 本文將偏重于實驗的角度介紹阿秒光脈沖的產(chǎn)生和測量方法.

1.1 阿秒時間分辨

對于運動物體的研究,從古至今都是科學(xué)家們關(guān)注的焦點,人們往往通過一些直觀的手段,觀察物體每個時刻的狀態(tài). 19世紀中葉,人們對于馬兒在奔跑時是否存在4只腳同時離開地面的狀態(tài)有不同的看法,但是都沒有明確的證據(jù)證明對方的對錯. 直到Leland Stanford邀請著名攝影師拍攝如圖3(a)所示的1組照片,人們才清楚地認識到馬兒奔跑時的狀態(tài),這個爭論才有了明確的答案.

將圖3(a)中的照片按照一定的速度連續(xù)播放并通過眼睛觀察,由于人眼的視覺暫留,在腦海中將形成一段連續(xù)運動的畫面,電影即利用了該原理. 一般的攝影機每秒拍攝24幀畫面,可以觀察到物體毫秒量級的運動. 如果利用這樣的攝影機拍攝更快物體的運動狀態(tài),由于攝影機曝光時間不夠短,無法定格某一時間內(nèi)物體的運動狀態(tài),因此得到模糊的照片. 此時普通的攝影機已經(jīng)不能滿足要求,而需要更高速的攝影機,例如利用高速攝影機拍攝子彈穿過蘋果瞬間的運動狀態(tài),如圖3(b)所示.

(b)子彈射擊蘋果圖3 對物體運動狀態(tài)的捕捉

目前,高速攝影機每秒大致可以拍攝1 000幀畫面,可以觀察到微秒量級的運動. 但是對于更小時間尺度下物體的運動,例如皮秒(1 ps=10-12s)到飛秒(1 fs=10-15s)量級下分子轉(zhuǎn)動和振動的過程,阿秒(1 as=10-18s)量級下原子分子內(nèi)電子的運動過程,仄秒(1 zs=10-21s)量級下原子核內(nèi)部的運動過程,則需要具有更高時間分辨能力的探測裝置. 電子電路由于受到RC響應(yīng)時間的限制,其時間分辨能力僅達到皮秒量級,如果得到更高的時間分辨能力,需要用到超快光學(xué)或光波電子學(xué). 例如,使用阿秒光脈沖激光進行探測,當(dāng)光脈沖照射到探測物體上,相當(dāng)于按下1次“快門”,通過下文介紹的相關(guān)測量方法,可以對更快的物理過程進行觀測. 超快科學(xué)的發(fā)展過程如圖4所示.

圖4 超快科學(xué)的發(fā)展過程[3]

阿秒光脈沖具有阿秒時間尺度的分辨能力,發(fā)展阿秒光脈沖將有助于研究原子分子內(nèi)電子的動力學(xué)過程,在阿秒時間尺度下研究超快的物理過程,能夠更加深刻地了解物質(zhì)中微觀的物理過程.

1.2 高次諧波

目前,阿秒光脈沖主要通過高次諧波的方法產(chǎn)生,因此如果更深刻地理解阿秒光脈沖的產(chǎn)生需要理解高次諧波的產(chǎn)生機制.

1987年,A. McPherson等人第一次在實驗上觀察到了高次諧波(High-order harmonic generation, HHG)產(chǎn)生的現(xiàn)象[4],實驗光路如圖5(a)所示. 實驗利用248 nm的紫外光照射稀有氣體,光束與氣體作用后產(chǎn)生波長小于80 nm的真空極紫外輻射,其對應(yīng)的頻率為入射光束的奇數(shù)倍. 在該實驗中可觀察到最高次數(shù)的諧波是在Ne氣體中產(chǎn)生的17次諧波(波長約14.6 nm).

(a)產(chǎn)生及探測高次諧波的裝置光路示意圖

(b)Ne氣體中高次諧波產(chǎn)生效率實驗數(shù)據(jù)圖5 實驗上第一次觀察到高次諧波[4]

1993年,P. B. Corkum針對強場電離過程提出了著名的“三步模型”[5],其示意圖如圖6(a)所示. 在三步模型中,高次諧波的產(chǎn)生過程為:

(a)三步模型示意圖[7]

(b)高次諧波頻譜示意圖[8]圖6 高次諧波的相關(guān)理論示意圖

1)在較強的激光場作用下,原子中電子感受的勢壘將被壓低,電子有一定的概率發(fā)生電離.

2)從原子中釋放出的電子將在激光場作用下繼續(xù)加速,并隨激光場的震蕩運動.

3)電離的電子獲得較高的能量后有一定概率回到原子核附近,最終與原子核復(fù)合,回到基態(tài),并將多余的能量以高次諧波光子的形式釋放.

利用三步模型可以解釋圖6(b)所示的高次諧波頻譜中出現(xiàn)較長平臺區(qū)的現(xiàn)象. 這種強場電離半經(jīng)典模型可以很直觀地說明高次諧波的產(chǎn)生原理. 明確高次諧波的輻射機制后,人們便開始研究高次諧波在時域的一些性質(zhì). 直到1996年,A. L’Huillier等人從理論上分析出高次諧波可以制備出阿秒光脈沖序列[6],隨后他們的想法在實驗上得到證實.

2 阿秒光脈沖的產(chǎn)生

1960年,T. H. Maiman利用受激輻射光放大的原理發(fā)明出世界上第一臺激光器[9]. 由于具有良好的單色性、相干性和方向性,激光被廣泛應(yīng)用,當(dāng)時被人們稱為“最快的刀、最準(zhǔn)的尺、最亮的光”. 而后,隨著調(diào)Q、鎖模技術(shù)的提出,激光器可以輸出更短的脈沖激光,但是峰值功率并沒有增加太多. 直到1985年,羅切斯特大學(xué)G. Mourou和他的學(xué)生D. Strickland發(fā)明了啁啾脈沖放大(Chirped pulse amplification, CPA)技術(shù)[10],使得超短脈沖激光技術(shù)得到了快速發(fā)展. 科學(xué)家們不斷努力,將光脈沖功率不斷提高、脈沖寬度不斷變短. 最短孤立阿秒光脈沖的發(fā)展過程見圖7.

圖7 最短孤立阿秒光脈沖的發(fā)展過程[11]

2.1 阿秒光脈沖序列的產(chǎn)生

2001年,P. Agostini第一次在實驗上產(chǎn)生并表征了脈沖寬度為阿秒量級的光脈沖序列[12],證明了利用高次諧波產(chǎn)生阿秒光脈沖方案的可行性,其實驗裝置如圖8所示.

圖8 首次產(chǎn)生阿秒光脈沖序列的實驗裝置示意圖[12]

利用鈦寶石激光器產(chǎn)生脈沖寬度為40 fs、重復(fù)頻率為1 kHz的800 nm光脈沖,脈沖經(jīng)過遮光板將光束分為內(nèi)外2部分,對應(yīng)內(nèi)部中心圓形光束能量約為30 μJ,外部環(huán)形部分光束能量約為30 mJ. 而后2部分光同時經(jīng)過涂有抗反射涂層厚度為6 mm的玻璃板,通過對玻璃板的控制調(diào)節(jié)內(nèi)外2束光之間的相對時間延時. 經(jīng)過時間延時調(diào)制后的光束通過透鏡,聚焦到Ar原子氣體束靶上. 由于環(huán)形部分光束的能量比中心圓形光束部分高出許多,因此在與Ar原子進行相互作用時,僅有環(huán)形部分光束在焦點處激發(fā)產(chǎn)生高次諧波. 由于頻率越高對應(yīng)的發(fā)散角越小,因此經(jīng)過氣體束后出射的光中,外環(huán)的基頻光和產(chǎn)生的高次諧波可以通過遮光板進行濾波,將環(huán)形部分的基頻光束濾除. 而后將產(chǎn)生的高次諧波和中心圓形光束同時入射到光譜儀中進行分析表征.

進行表征時,首先將2部分光束入射到涂有W涂層、焦距為35 mm的球形反射鏡,出射的光束會聚到第2個Ar原子氣體束靶上. 在激光場的作用下,部分Ar原子周圍的電子掙脫束縛,電離產(chǎn)生光電子,利用飛行時間管TOF和微通道板MCP可以測量光電子的飛行時間和動量信息. 而后通過調(diào)節(jié)高次諧波和基頻光之間的相位延時,掃描得到光譜信息,利用雙光子干涉的阿秒拍頻重構(gòu)(Reconstruction of attosecond beating by interference of two-photon transition, RABBITT)可以重建出阿秒光脈沖時間上的形貌. 最終得到的脈沖強度如圖9所示. 需要注意的是,在實驗中,球形反射鏡的W涂層將19次以上的高次諧波過濾掉;為了避免光束經(jīng)過焦點后產(chǎn)生180°相位的變化,光譜儀將對焦點前方1.5 mm處的實驗現(xiàn)象進行探測.

圖9 阿秒光脈沖的時間強度分布圖[12]

在該實驗中,科學(xué)家利用聚焦飛秒激光脈沖與Ar氣體相互作用獲得高次諧波,通過調(diào)節(jié)高次諧波與基頻光之間的相對時間延時,利用RABBITT技術(shù)對脈沖光束進行表征,最終可以獲得半高全寬約為250 as、脈沖間隔約為1.35 fs的阿秒光脈沖序列.

2.2 孤立阿秒光脈沖的產(chǎn)生

上面所介紹的阿秒光脈沖序列中相鄰脈沖之間的時間間隔大致在飛秒量級,以至于在某些情況下,1個阿秒光脈沖與物質(zhì)產(chǎn)生相互作用后,系統(tǒng)并未衰減到初始的狀態(tài),下1個阿秒光脈沖便開始作用. 這種情況對分析物體的運動狀態(tài)將產(chǎn)生較大影響,因此除了實現(xiàn)阿秒光脈沖序列外,人們也期望得到孤立阿秒光脈沖.

2001年,F. Krausz利用相位鎖定技術(shù),通過穩(wěn)定控制驅(qū)動光的載波包絡(luò)相位的少周期激光脈沖產(chǎn)生高次諧波過程,第一次在實驗上產(chǎn)生并表征了脈沖寬度為阿秒量級的孤立阿秒光脈沖[13],其實驗裝置如圖10所示.

圖10 首次產(chǎn)生孤立阿秒光脈沖的實驗裝置示意圖[14]

在實驗中,將1束脈沖寬度為7 fs、重復(fù)頻率為1 kHz、波長約為770 nm經(jīng)過載波包絡(luò)相位調(diào)制后的少周期飛秒光脈沖聚焦到充有靜態(tài)Ne氣的金屬管中,少周期飛秒光脈沖與Ne原子相互作用產(chǎn)生高次諧波. 高次諧波和基頻光共線傳輸,通過電離檢測器檢測光譜中高次諧波的通量. 光束繼續(xù)傳輸,經(jīng)過濾光裝置(濾光裝置由厚度為200 nm、直徑為3 mm的Zr箔放在厚度為5 μm的硝化纖維薄膜上組成,在硝化纖維薄膜的中間有直徑為2 mm孔,Zr箔將過濾掉能量比較低的成分)后,將變?yōu)橹虚g經(jīng)過過濾的高次諧波和外圈基頻光2部分. 出射后的光束通過電動可變光闌(改變光闌孔徑可以調(diào)節(jié)外圈環(huán)形激光束的能量),而后光束入射到X射線多層膜反射鏡結(jié)構(gòu)上(該結(jié)構(gòu)由中間圓形區(qū)域和外圈圓環(huán)形區(qū)域組成,中間圓形區(qū)域直徑約為3 mm,外圈環(huán)形區(qū)域外直徑為10 mm). 微型鏡片的內(nèi)外2部分具有相同的曲率半徑,光束中高次諧波部分照射到中間圓形區(qū)域,基頻光照射到外圈環(huán)形區(qū)域. 中間圓形區(qū)域的微型鏡片安裝在壓電陶瓷驅(qū)動器上,通過調(diào)節(jié)電壓的大小可以實現(xiàn)對2部分鏡片的相對位移的控制,從而控制高次諧波和基頻光之間的相對時間延時. 將2部分光聚焦到Kr原子氣體束靶上,在激光場的作用下,部分Kr原子周圍的電子掙脫束縛,電離產(chǎn)生光電子,調(diào)節(jié)2束光之間的相對時間延時,通過對光電子的探測,掃描得到與阿秒光脈沖相關(guān)的信息.

利用該實驗方法,首次在實驗上得到了脈沖寬度為(650±150) as的孤立阿秒光脈沖. 其譜線寬度隨相對時間延時的變化圖像如圖11所示,可以看到,在650 as時擬合效果較好.

圖11 譜線寬度隨相對時間延時的變化圖像[13]

在該實驗中獲得孤立阿秒光脈沖方法的實驗原理如圖12所示. 可見光波段的少周期飛秒光脈沖與Ne氣相互作用,產(chǎn)生高次諧波,獲得光脈沖序列. 其中,具有最高光子能量的成分僅包含在驅(qū)動脈沖峰值附近位置處產(chǎn)生的單個光脈沖中. 因此,當(dāng)光束經(jīng)過Zr箔濾波后,能量較低的部分將被過濾掉,僅保留少周期飛秒脈沖振幅最大值處對應(yīng)產(chǎn)生的中間能量較高的單個光脈沖,從而獲得孤立阿秒光脈沖. 這種獲得孤立阿秒光脈沖的方法被稱為振幅選通[15-16].

圖12 振幅選通原理示意圖[13]

除振幅選通方法外,后續(xù)又發(fā)展了許多產(chǎn)生孤立阿秒光脈沖的選通技術(shù),例如電離選通[17-18]、偏振選通[19-20]、雙光選通[21-22]、空間選通[23-24]、干涉偏振選通[25-26]等.

3 阿秒光脈沖的測量方法

由于阿秒光脈沖的脈沖寬度大致在阿秒量級,因此無法使用電學(xué)方法直接測量. 目前,實驗上主要利用阿秒光脈沖與其他物質(zhì)相互作用,對阿秒光脈沖進行測量和表征. 例如,使用阿秒光脈沖與稀有氣體原子發(fā)生相互作用,使得原子周圍束縛的電子發(fā)生電離,通過對光電子性質(zhì)的測量,得到阿秒光脈沖的性質(zhì).

除了獲得阿秒光脈沖的性質(zhì)外,在光脈沖性質(zhì)已知的情況下利用該原理也可以對電子波包的運動狀態(tài)進行測量. 實驗上想要捕捉到電子波包的運動狀態(tài),目前主要采用泵浦探測的方法實現(xiàn)超快測量,即利用泵浦光和探測光2束光先后對物質(zhì)進行作用,泵浦光先將處于基態(tài)的電子進行激發(fā),而后通過探測光對激發(fā)后的電子進行探測. 泵浦探測測量方法的精度主要取決于2束光的脈沖寬度.

3.1 雙光子干涉的阿秒拍頻重構(gòu)

雙光子干涉的阿秒拍頻重構(gòu)(RABBITT)是泵浦探測方法之一,常用來表征阿秒脈沖光序列. 在理論上,V. Véniard等人首先提出了RABBITT方法相關(guān)的測量原理[27],其原理為利用光強較強的高次諧波與另外1束光強較弱且不足以使原子發(fā)生電離的基頻光一起入射到介質(zhì)中,由于產(chǎn)生相同能量的光電子具有不同的量子路徑,不同路徑之間發(fā)生干涉,從而展現(xiàn)出隨這2束光相對時間延時變化的邊帶信息,通過對邊帶信息的提取以獲得高次諧波的光譜相位[12]或電子波包的相位信息[28-30]. 該方法經(jīng)過不斷地完善,最終演化為現(xiàn)在的RABBITT方法[31]. 2001年,P. Agostini第一次在實驗上產(chǎn)生脈沖寬度為阿秒量級的光脈沖序列后,利用RABBITT方法對阿秒脈沖序列進行了表征[12].

高次諧波在頻域上表現(xiàn)為一系列等間隔的峰,由于受到對稱性的影響,產(chǎn)生的高次諧波通常只含有奇數(shù)級次,相鄰峰之間的頻率差為基頻的2倍. 如圖13(a)所示,當(dāng)高次諧波與基頻紅外光共同作用在物質(zhì)上電離出光電子時,存在不同的量子干涉路徑,例如束縛態(tài)電子吸收1個頻率為ωq+1的光子后再釋放1個頻率為ωlaser的基頻光子,以及束縛態(tài)電子吸收1個頻率為ωq-1的光子后再吸收1個頻率為ωlaser的基頻光子,這2條不同的量子路徑產(chǎn)生的光電子具有相同的能量,2條路徑之間將發(fā)生干涉,因此在相鄰2階主峰中間形成邊帶. 干涉后邊帶信號將隨2束光相對時間延時的變化而發(fā)生周期性的變化. 邊帶信號的變化情況為

S2q∝cos (2ωlaserτ+φq+1-φq-1+Δφ2q) ,

其中,ωlaser為基頻光的頻率,τ為2束光之間的相對時間延時,φq+1和φq-1分別為q+1級次諧波和q-1級次諧波的相位,Δφ2q與原子本身的性質(zhì)有關(guān),可以通過理論計算獲得.因此,在實驗中可以得到邊帶信號隨2束光相對時間延時變化曲線,如圖13(b)所示. 通過余弦函數(shù)對邊帶的變化進行擬合,獲得相鄰級次高次諧波之間的相對相位,通過高次諧波的光譜信息得到每級次高次諧波的光強,得到光強和相位信息后可以對阿秒光脈沖序列進行表征.

(a)原理示意圖

(b)邊帶信號隨2束光相對時間延時變化情況圖13 RABBITT方法的相關(guān)圖例[12]

3.2 阿秒條紋相機

阿秒條紋相機(Attosecond streaking camera)也是一種表征阿秒光脈沖的方法[32-34],與雙光子干涉的阿秒拍頻重構(gòu)方法不同,RABBITT利用阿秒光脈沖序列和基頻紅外光場進行泵浦探測,用來測量阿秒光脈沖序列;而阿秒條紋相機利用孤立阿秒光脈沖和少周期基頻紅外光場進行泵浦探測,用來測量孤立阿秒光脈沖. 2001年,F. Krausz利用相位鎖定技術(shù),通過穩(wěn)定控制驅(qū)動光載波包絡(luò)相位的少周期激光脈沖產(chǎn)生高次諧波過程,第一次在實驗上產(chǎn)生了脈沖寬度為阿秒量級的孤立阿秒光脈沖后,利用激光輔助橫向X射線光電離方法對所獲得的孤立阿秒脈沖進行了表征[13]. 該方法經(jīng)過不斷完善,2002年,J. Itatani等人在此基礎(chǔ)上提出了阿秒條紋相機的概念[34].

阿秒條紋相機是利用光電子的延時譜,從中提取出高次諧波的光譜相位或者電子波包的相位相關(guān)信息,目前成為表征孤立阿秒光脈沖的常用方法之一. 阿秒條紋相機的原理為利用1束光強較強的孤立阿秒光脈沖與另外1束光強較弱且不足以使原子發(fā)生電離的少周期飛秒光脈沖同時入射到介質(zhì)中,在激光場的作用下原子發(fā)生電離產(chǎn)生光電子,通過對2束光之間的相對時間延時的控制,掃描得到光電子的延時譜. 其物理過程可以看作束縛的電子首先吸收1個阿秒光脈沖發(fā)生電離,電子被激發(fā)到自由態(tài),出射的光電子根據(jù)初始電離時刻的不同而具有不同的初始動量,阿秒光脈沖結(jié)束后,電離的光電子受到飛秒光脈沖的作用在光場中運動,最終光電子的末態(tài)動量受到飛秒光脈沖的調(diào)制. 調(diào)節(jié)2束光的相對時間延時,通過探測在垂直于激光場偏振方向上很小范圍內(nèi)出射的光電子,可以獲得相應(yīng)光電子的延時譜,從中提取出高次諧波的光譜相位或者電子波包的相位相關(guān)信息.

阿秒條紋相機實驗原理如圖14(a)所示,假設(shè)激光場為E(t),其矢勢為A(t),電子的電離時刻為t0,阿秒脈沖的中心頻率為ω.通過積分得到電子掙脫原子核束縛后t時刻電子的動量為

p(t)=A(t)-A(t0)+p(t0),

(a)原理示意圖

(b)光電子延時譜示意圖圖14 阿秒條紋相機方法相關(guān)圖例[14]

在t0時刻出射的光電子的初始動量分布為

若在t時刻進行探測,此時激光脈沖已完全結(jié)束,因此A(t)=0,p(t)=-A(t0)+p(t0).通過掃描2束光之間的相對時間延時可以調(diào)整孤立阿秒脈沖電離產(chǎn)生光電子的時間,探測到光電子最終的動量與孤立阿秒脈沖的相位、振幅和頻率相關(guān),通過對阿秒條紋的分析可以對阿秒脈沖的脈沖寬度進行表征.除此之外,該方法也可以用于獲得基頻少周期飛秒脈沖的信息以及測量電子電離的時間延時等.阿秒條紋相機的典型實驗結(jié)果如圖15所示.

(a)實驗原理示意圖

(b)實驗結(jié)果圖15 阿秒條紋相機的典型實驗結(jié)果[32]

3.3 阿秒瞬態(tài)吸收光譜

瞬態(tài)吸收光譜(Transient absorption spectroscopy)是一種電子超快動力學(xué)研究的純光學(xué)方案,被提出后首先廣泛應(yīng)用于飛秒時間尺度的研究,而后被推廣到阿秒科學(xué)領(lǐng)域. 與前面所介紹的2種方法不同的是,前面介紹的2種方法都是對激光場電離產(chǎn)生的光電子進行探測,通過對光電子延時譜的研究而獲取相應(yīng)的激光場或電子波包的信息;阿秒瞬態(tài)吸收光譜則是對透射光譜進行分析,從而得到電子波包的運動狀態(tài)信息.

圖16是利用阿秒瞬態(tài)吸收光譜進行阿秒物理測量的典型應(yīng)用實例[35]. 其原理為利用1束少周期飛秒光脈沖通過振幅選通的方式產(chǎn)生孤立阿秒光脈沖,而后將1束孤立阿秒光脈沖與另外1束少周期飛秒光脈沖同時入射到介質(zhì)中. 在光脈沖與物質(zhì)相互作用的過程中,可以看作首先少周期飛秒光脈沖對電子進行泵浦,將束縛在原子周圍的電子進行激發(fā),然后通過孤立阿秒光脈沖對激發(fā)的電子進行探測. 將與物質(zhì)相互作用后出射的光進行濾波,只探測出射的孤立阿秒光脈沖成分的光譜,并對比分析與物質(zhì)相互作用前后孤立阿秒光脈沖的光譜. 在實驗中可以通過調(diào)節(jié)2束光之間的相對時間延時,對價電子波包的運動狀態(tài)進行直觀觀測,從而研究電子的超快動力學(xué).

(a)實驗裝置示意圖

(b)實驗原理示意圖

(c)阿秒瞬態(tài)吸收光譜圖16 阿秒瞬態(tài)吸收光譜的典型應(yīng)用實例[35]

3.4 阿秒鐘

阿秒鐘(Attoclock)實驗方法可以和阿秒條紋相機實驗方法進行比較. 兩者的區(qū)別在于:利用阿秒條紋相機實驗方法研究電子波包的運動狀態(tài)時主要利用線偏振光進行實驗,得到隧穿時間與能量之間的關(guān)系;利用阿秒鐘實驗方法研究電子波包的運動狀態(tài)時主要利用圓偏振光進行實驗,得到隧穿時間與角度的關(guān)系,如圖17(a)所示. 其理論源于2008年U. Keller等人提出的阿秒角條紋技術(shù)(Attosecond angular streaking)[36].在該技術(shù)中,利用1束少周期圓偏光脈沖入射到物質(zhì)上,光與物質(zhì)發(fā)生相互作用后,處于束縛態(tài)的電子電離產(chǎn)生光電子. 由于束縛的電子被電離的時刻不同而感受到光場不同方向的旋轉(zhuǎn)電場矢量,光電子受到激光場的作用后其運動狀態(tài)發(fā)生改變,從而具有不同的動量矢量方向. 通過對少周期脈沖載波包絡(luò)相位的控制,掃描得到不同載波包絡(luò)相位下少周期圓偏振光脈沖產(chǎn)生的光電子出射光譜,通過分析可以得到電子受到激光作用而產(chǎn)生電離的相關(guān)信息.

0 π/2

π 3π/2(a)不同載波包絡(luò)相位下偏振平面上電離產(chǎn)生光電子的分布

(b)對載波包絡(luò)相位進行掃描得到的實驗和模擬結(jié)果圖17 阿秒鐘的典型實驗結(jié)果[36]

阿秒鐘實驗方法具有明顯的優(yōu)勢. 利用阿秒鐘實驗方法進行研究時,不需要脈沖激光的脈沖寬度達到阿秒量級,而使用少周期圓偏振飛秒激光脈沖便可進行阿秒動力學(xué)的研究. 可通過簡單的計算進行初步理解,以波長為800 nm的圓偏振光脈沖為例,其對應(yīng)的光周期為2.7 fs. 即在2.7 fs時間內(nèi),激光場的電場矢量轉(zhuǎn)過360°,對應(yīng)激光場的電場矢量每度可以達到7.5 as的時間分辨率. 同時,阿秒鐘實驗方法也會帶來一定的問題,例如由于在實驗中使用的是少周期圓偏振光脈沖,因此在末態(tài)光電子動量分布上很難產(chǎn)生電子干涉效應(yīng),導(dǎo)致缺少了大量反映電子動力學(xué)的干涉信息. 對于該缺點,我們課題組在傳統(tǒng)阿秒鐘的基礎(chǔ)上發(fā)展了由雙色圓偏振激光場構(gòu)建的“雙指針”阿秒鐘[37],利用阿秒鐘實驗方法開展了大量的研究并取得了一定的成果[38-39].

4 結(jié)束語

近年來,阿秒科學(xué)在眾多科研方向中脫穎而出,阿秒物理的研究將會使人們更加清楚地認識微觀世界的運動規(guī)律. 3位諾貝爾物理學(xué)獎獲得者在實驗上極大地推動了阿秒光脈沖的發(fā)展,阿秒光脈沖的研究進展將會為超快科學(xué)提供強而有力的實驗工具[40]. 相信隨著科學(xué)家們的抽絲剝繭,微觀粒子的運動將會清晰地展現(xiàn)在人們眼前. 阿秒物理大有可為!