城市大氣污染物排放清單不確定性研究

王海峰

（晉城市生態(tài)環(huán)境科學(xué)研究所 山西晉城 048000）

引言

隨著我國城鎮(zhèn)化和工業(yè)化進程的加快，大氣環(huán)境污染問題日益突出，霧霾天頻繁出現(xiàn)[1]。因而為緩解大氣污染問題，我國結(jié)合城市環(huán)境現(xiàn)狀、產(chǎn)業(yè)結(jié)構(gòu)、交通和地理條件等因素綜合制定了大氣污染治理政策和措施。但由于有效識別大氣污染物關(guān)鍵源及未知源、量化污染物排放量并分析污染成因，是了解區(qū)域空氣污染形成和輸送和指導(dǎo)區(qū)域空氣質(zhì)量管理和預(yù)測重要基礎(chǔ)[2]，因此我國研究人員建立了多個不同尺度的大氣污染物排放清單。

大氣污染物排放清單是指在特定的時空尺度上，對某些污染物排放量進行核算并統(tǒng)計形成的數(shù)據(jù)庫，它不但可以幫助識別空氣污染物貢獻率大的關(guān)鍵排放源，而且可以指導(dǎo)空氣污染物排放控制和管理[3]。近幾十年來，不管是從國家層面到區(qū)域?qū)用?，還是從單個污染源清單到多種污染源清單等方面我國均有研究。Huang X 等[4]編制了1km×1km 網(wǎng)格的中國氨氣排放清單，研究發(fā)現(xiàn)排放率最高的地區(qū)位于中國中部和西南部，季節(jié)上氨排放高峰出現(xiàn)在春季和夏季；Qiu P 等[5]基于詳細收集的2010 年中國中原城市群（CPUA）地區(qū)大氣活動數(shù)據(jù)和最新污染源特定排放因子，編制了一次大氣污染物的高分辨率排放清單，涵蓋了發(fā)電廠（PP）、其他固定燃燒源（OSCS）、移動源（MS）、工業(yè)過程源（IPS）、人為氨排放源（NH3S）、生物質(zhì)燃燒源（BBS）、VOCs相關(guān)源（VOCPS）和廢物處理源（WTS）共8 類排放源。然而，在清單建立過程中，統(tǒng)計錯誤、關(guān)鍵數(shù)據(jù)缺失以及相關(guān)參數(shù)代表性差等不確定性因素難以避免，成為了制約大氣環(huán)境精準(zhǔn)管控的瓶頸，Wu R 等[6]的研究表明對同一地區(qū)排放清單的不同研究之間存在顯著差異，而這些差異表明目前的排放清單仍存在很大的不確定性；Huang Z等[7]發(fā)現(xiàn)空氣質(zhì)量模型模擬的關(guān)鍵誤差之一來自排放清單的不確定性，影響比例高達25%～45%。若排放清單的不確定性因素?zé)o法被正確識別及量化，可能導(dǎo)致對排放清單的污染源分配和識別等產(chǎn)生重大偏差，進而影響政策制定和空氣質(zhì)量預(yù)測的有效性[8]。因此，對排放清單不確定性研究的重要性不言而喻。目前，國內(nèi)對排放清單的不確定性研究主要集中在單個污染源上。如，徐琬瑩等[9]采用LHS-MC 法，對青島市工業(yè)污染源進行了多變量下的不確定性定量分析，發(fā)現(xiàn)化工、紡織等行業(yè)是造成VOCs 不確定性較高的主要來源；巫玉杞等[10]利用WRF-SMOKE-CAMQ 空氣質(zhì)量模型評估了沿海區(qū)域船舶排放清單的不確定性，結(jié)果表明排放量的不確定性、時間和空間分配的不確定性均對船舶的排放貢獻量化存在顯著影響。因此，我國對以城市為單位的人為源排放清單不確定性研究相對缺乏。

山西省晉城市是我國中部地區(qū)典型的以煤炭為支柱型產(chǎn)業(yè)結(jié)構(gòu)的工業(yè)城市，也是京津冀大氣污染物傳輸通道“2+26”重點控制城市之一，2019 年晉城市空氣質(zhì)量在全國168 個重點監(jiān)測城市排名中位居倒數(shù)第10 位，表明晉城大氣環(huán)境污染極其嚴重。因而，為了更好地了解晉城市的大氣污染狀況，對其排放清單的不確定性進行量化識別，對甄別的重要污染源制定有效的空氣質(zhì)量控制方案，對區(qū)域和全球尺度上解決關(guān)鍵大氣環(huán)境危害的政策設(shè)計，均至關(guān)重要。

1 材料與方法

1.1 污染源識別與分類

根據(jù)晉城市產(chǎn)業(yè)結(jié)構(gòu)和污染源排放特征，將化石燃料固定燃燒、工藝過程、移動、溶劑使用、農(nóng)業(yè)、揚塵、生物質(zhì)燃燒、儲存運輸、廢棄物處理和其他排放源，共計10 類污染源進行識別分類，并根據(jù)燃料、產(chǎn)品、技術(shù)類型及污染控制措施將10 類一級污染源進一步劃分為五級。主要污染源類別及相應(yīng)的污染物種類如表1 所示。

表1 晉城市污染源類別及對應(yīng)污染物種類

1.2 不確定性分析方法

目前，對于表征排放清單的不確定性分析方法，主要有定性分析、半定量分析以及定量分析3 種。定性分析法通常采用文字語言來評價清單的不確定度。周文強等[11]采用定性分析法對運城市大氣污染物排放清單進行不確定性分析，研究結(jié)果表明工業(yè)源和移動源誤差較小，民用燃燒源和農(nóng)業(yè)源誤差較大。因此，定性分析法往往會存在較強的主觀判斷，清單的不確定度取決于判斷者的看法。

定量分析法則是量化排放因子或活動數(shù)據(jù)中的不確定性，再通過數(shù)值模擬等方法將其不確定性傳遞至排放清單中。張萌鐸等[12]采用Monte Carlo 模擬抽樣的定量方法對哈爾濱-長春城市群人為源清單的不確定性進行分析，發(fā)現(xiàn)VOCs、PM2.5和CO 的不確定性高于其他污染物，其中主要的不確定性來源包括產(chǎn)品生產(chǎn)手段以及秸稈露天焚燒。因此，定量分析法獲取的清單不確定性范圍不僅包括排放因子和活動數(shù)據(jù)中的不確定性，還包括了模型自身存在的誤差，這些均會導(dǎo)致清單最終的不確定性結(jié)果偏高。半定量分析法是對清單編制過程中涉及到的多個不確定因素進行合理評級，從而識別排放清單的置信度。鄭卓云等[13]對活動水平數(shù)據(jù)、排放系數(shù)和其他相關(guān)參數(shù)以及計算方法的不確定性進行等級劃分，之后將這些不確定性分配到各類排放源上，進而得到排放清單的綜合不確定性。半定量分析法可以快速評估相關(guān)參數(shù)對清單的影響程度，同時還能避免模型模擬誤差。

本文選擇半定量不確定性分析方法對晉城市大氣污染源排放清單進行評估。將活動水平、排放因子、其他參數(shù)選擇以及核算方法4 個不確定性因素來源分別進行分類定義，并將其不確定性等級劃分為L（低）、M（中）和H（高）。不確定性來源分級標(biāo)準(zhǔn)如表2 所示。

表2 清單不確定性來源分級標(biāo)準(zhǔn)

由表2 可知活動水平數(shù)據(jù)分級依據(jù)來源的可靠性，環(huán)境統(tǒng)計、污染源現(xiàn)場普查及其他公開統(tǒng)計數(shù)據(jù)等可靠性高，因此不確定性水平劃分為“L”，抽樣調(diào)查數(shù)據(jù)和其他替代數(shù)據(jù)的可靠性分別處于中等和較高水平，劃分為“M”和“H”。對于排放因子的不確定性劃分，實測因子更能代表研究區(qū)域當(dāng)?shù)匚廴疚锱欧潘降膶嶋H情況，將其劃分為“L”，國內(nèi)相近水平城市實測因子劃分為“M”，其他替代或者折算數(shù)據(jù)則劃分為“H”水平。其他參數(shù)則依據(jù)參數(shù)是否本地化進行劃分，采用本地實測參數(shù)的劃分為“L”水平，采用清單技術(shù)指南參數(shù)的劃分為“M”，其他替代或者折算參數(shù)劃分為“H”水平。關(guān)于清單核算方法的不確定性，符合清單所在城市實際排放情況的估算方法劃分為“L”，采用清單技術(shù)指南推薦的估算方法或國內(nèi)外公開文獻里推薦的估算方法劃分為“M”，選擇其他方法的，不確定性程度劃分為“H”[14]。

2 結(jié)果與分析

通過對二級污染源的活動水平、排放因子、參數(shù)的選取以及估算方法等不確定因素進行分級，并結(jié)合晉城市當(dāng)?shù)卮髿馕廴驹磁欧徘鍐蔚膶嶋H情況，最終獲取了36 類二級污染源的綜合不確定性級別如表3 所示。

表3 晉城市大氣污染源排放清單不確定分析結(jié)果

由表3 可知，排放清單綜合不確定性最低的是化石燃料燃燒源中的電力供熱及工業(yè)鍋爐，主要因為化石燃料燃燒源中的污染源多為點源排放源，在進行實地調(diào)研過程中，對于相關(guān)企業(yè)的基礎(chǔ)信息收集完整、充分。另外，排放因子也均采用晉城當(dāng)?shù)貙崪y因子，因此這2 類源的不確定性低，相比之下，溶劑使用、揚塵、民用燃燒、生物質(zhì)開放燃燒和餐飲油煙等污染源存在較高的不確定性。其中，溶劑使用源、揚塵源和餐飲油煙排放源多為面源污染源，組成分散且復(fù)雜，在進行相關(guān)活動水平數(shù)據(jù)收集時更易出現(xiàn)統(tǒng)計不完整等情況。而民用燃燒和生物質(zhì)開放燃燒通常采用抽樣調(diào)查法獲取活動水平數(shù)據(jù)，由于抽樣調(diào)查方法自身存在的不確定性較高，因而會導(dǎo)致污染源的綜合不確定性高。工藝過程、移動、農(nóng)業(yè)源的二級污染源均存在一些等級較高的不確定性因素，故而這幾類污染源的不確定度處于中等水平。綜上所述，晉城市溶劑使用、揚塵源、民用燃燒、生物質(zhì)燃燒源、餐飲油煙等綜合不確定性較高，因此對晉城市排放清單的改進和升級應(yīng)側(cè)重于加強這幾類排放源的活動數(shù)據(jù)收集、當(dāng)?shù)嘏欧乓蜃影l(fā)展等方面。

結(jié)論

晉城市大氣污染源排放清單半定量不確定性分析研究結(jié)果表明，溶劑使用、生物質(zhì)燃燒、餐飲油煙等污染源不確定性較高，是該市大氣污染源排放清單優(yōu)化和改進的重點領(lǐng)域和方向。

在進行公開資料調(diào)研、市直部門數(shù)據(jù)調(diào)研、企業(yè)調(diào)查等方法獲取污染源情況時，往往會出現(xiàn)污染源活動水平數(shù)據(jù)錯誤或缺失的問題，進而導(dǎo)致污染物排放量存在較大的誤差。因此，應(yīng)加強各類型統(tǒng)計數(shù)據(jù)的審核或校驗工作，構(gòu)建校驗?zāi)Ｐ?，實時對數(shù)據(jù)進行校驗篩選，將統(tǒng)計數(shù)據(jù)的不確定性降到最低。同時，加大對于虛報數(shù)據(jù)、弄虛作假的企業(yè)和個人的打擊力度，保證基礎(chǔ)數(shù)據(jù)的真實、準(zhǔn)確、有效。

在污染物排放量的核算過程中，部分學(xué)者通過模型模擬或?qū)嶒灚@取了研究區(qū)域的排放因子，由于直接引用國外的排放因子值在當(dāng)前研究中仍是主流，難以代表研究區(qū)域當(dāng)?shù)匚廴疚锱欧潘降膶嶋H情況。因此，需著眼于研究區(qū)域當(dāng)?shù)嘏欧乓蜃拥陌l(fā)展，同時建立符合當(dāng)?shù)貙嶋H排放情況的、能夠?qū)崟r更新的排放源活動水平數(shù)據(jù)庫，進而保證污染物排放核算的準(zhǔn)確性。