近年來云南省PM2.5濃度變化趨勢與潛在區(qū)域來源分析

劉芮男 寇星霞 高怡 趙靖川 張美根 , 5

1 云南大學(xué)地球科學(xué)學(xué)院，昆明 650504

2 中國科學(xué)院大氣物理研究所大氣邊界層物理和大氣化學(xué)國家重點實驗室，北京 100029

3 浙江省樂清市氣象局，浙江樂清 325600

4 北京城市氣象研究院，北京 100089

5 中國科學(xué)院大學(xué)，北京 100049

1 引言

大量研究表明，“十三五”規(guī)劃和《大氣污染防治行動計劃》等政策實施以來中國顆粒物和污染物排放已顯著下降，空氣質(zhì)量得到改善（Zhang et al., 2016; Zhou et al., 2022），這些研究重點區(qū)域集中在人口密集和經(jīng)濟發(fā)展快速的關(guān)鍵地區(qū)，例如京津冀、長三角和珠三角等（Shen et al., 2020; 張俊峰等, 2020; Li et al., 2021; 張懿華, 2023）。隨著國內(nèi)人為排放得到控制，境外空氣污染物跨境輸送及其對國內(nèi)的影響值得關(guān)注。Jiang et al.（2017）研究表明印度和東南亞地區(qū)人為排放顯著增加，2015年人為一氧化碳（CO）排放量已經(jīng)達到130.40 Tg，相比2001年增長34%，生成的污染物在大氣環(huán)流的作用下，可以影響順風(fēng)區(qū)域，對空氣質(zhì)量、人類健康和氣候系統(tǒng)等方面產(chǎn)生不利影響（Huang et al., 2016; 王葉和廖宏, 2022）。大量研究表明，印度和東南亞地區(qū)的空氣污染物可以跨境輸送影響中國，因此需要重點關(guān)注（Kondo et al.,2004; Deng et al., 2008; Liang et al., 2019）。Zhang et al.（2003）研究指出東南亞地區(qū)生物質(zhì)燃燒可貢獻東亞和西太平洋超過50%的CO濃度和高達40%的臭氧（O3）濃度。通過軌跡聚類分析、潛在源貢獻分析也得出中國碳質(zhì)氣溶膠的主要潛在來源之一為亞洲印度—緬甸地區(qū)的區(qū)域性開放式生物質(zhì)燃燒（Zhang et al., 2010）。與此同時，Lin et al.（2010）確定了青藏高原以南和中南半島上空20°N以北存在強西風(fēng)帶使得春季生物質(zhì)燃燒產(chǎn)物會跨境輸送到臺灣和香港的高空（Zheng et al.,2004; Chan, 2017）。此外東南亞生物質(zhì)燃燒產(chǎn)物輸送的機制還包括深對流（Liu et al., 2003）、青藏高原東翼背風(fēng)槽機制和中南半島特殊地形（Lin et al., 2009）等。

云南省作為中國西南邊境省份，重工業(yè)較少，本地排放的空氣污染物質(zhì)有限，但也存在一定的污染事件發(fā)生，并且隨著近年來國家相關(guān)減排政策的穩(wěn)步推進，關(guān)于云南省空氣質(zhì)量研究還不充分（Cheng et al., 2019）。云南省年均PM2.5濃度從2000年到2013年呈連續(xù)穩(wěn)定階段，2013年迅速增長，從2014年開始連續(xù)下降至2018年（Yang et al.,2020）。鄧鑫等（2021）分析得出2019年云南省O3作為超標(biāo)污染物占比達57.52%，O3年均值相對較高區(qū)域面積顯著增加，這表明云南省的污染類型已經(jīng)轉(zhuǎn)為PM2.5和O3為首要污染物的復(fù)合型污染（王華, 2018）。此外關(guān)于云南省污染物質(zhì)來源，研究指出東南亞燃燒產(chǎn)物可直接向北輸送至中國西南省份（Li et al., 2017），直接影響接壤地區(qū)云南省的氣溶膠光學(xué)厚度（Zhu et al., 2016, 2017）和空氣質(zhì)量（Yin et al., 2021; Xing et al., 2021）。然而，大多數(shù)研究局限于短期和個別城市，因此本文選取2017～2021年云南省16個州市40個國控站的空氣污染物質(zhì)數(shù)據(jù)，利用后向軌跡聚類分析和濃度權(quán)重軌跡方法，研究云南省長時間污染物時空分布特征和潛在區(qū)域來源，探討東南亞污染物質(zhì)跨境輸送的影響，為云南省大氣污染防治管理提供科學(xué)依據(jù)。

2 研究數(shù)據(jù)和方法

本文收集整理云南省16個州市40個環(huán)境空氣質(zhì)量國控監(jiān)測站點（圖1）逐小時PM2.5濃度數(shù)據(jù)，選取時段為2017年1月1日至2021年12月31日。該監(jiān)測數(shù)據(jù)由國家環(huán)境監(jiān)測中心發(fā)布。文中各州市PM2.5濃度，在剔除錯誤數(shù)據(jù)后，通過計算所在州市內(nèi)所有監(jiān)測點數(shù)據(jù)的平均值得出。為分析大氣污染物日、季節(jié)和年濃度的變化情況及空間變化特征，分別選取小時均值、月均值和年均值作為評價指標(biāo)。

圖1 云南省16個州市40個國控站的地理位置Fig. 1 Geographic locations of the 40 observation sites in 16 cities of Yunnan Province

采用后向軌跡聚類分析（Hybrid Single-Particle Lagrangian Integrated Trajectory，HYSPLIT）方法對云南省不同季節(jié)PM2.5的輸送路徑進行解析。HYSPLIT模型是用于計算和分析大氣污染物傳輸和擴散軌跡的綜合性專業(yè)模型，由美國國家海洋大氣中心（NOAA）和澳大利亞氣象局聯(lián)合研發(fā)（Draxler and Hess, 1998）。聚類分析是一種多元統(tǒng)計方法，該方法通過比較氣流軌跡水平速度和移動方向?qū)Υ罅康能壽E進行分組，有效追溯軌跡的來向。輸入到模型中的氣象資料為美國國家環(huán)境預(yù)報中心（NCEP）的全球資料同化系統(tǒng)（GDAS-1）數(shù)據(jù)（ftp.arlhq.noaa.gov/pub/archives/gdas1[2021-06-01]），水平分辨率為1°（緯度）×1°（經(jīng)度），時間分辨率為6 h（00:00、06:00、12:00和18:00，北京時間，下同），垂直方向為23層（1000 hPa至20 hPa）。HYSPLIT模擬的云南省40個國控站（圖1）的氣流后向軌跡，起始高度500 m，軌跡時間為120 h，足夠分析附近國家空氣污染物遠距離跨境輸送的影響（Yin et al., 2021），選取“十三五”規(guī)劃收官年份2020年為模擬時段，具體為2020年1月1日至12月31日。軌跡按照時間依次劃分為春季（3～5月）、夏季（6～8月）、秋季（9～11月）和冬季（1、2和12月），采用歐式距離算法對各季節(jié)軌跡進行聚類分析，計算每類軌跡所占比率。

在此基礎(chǔ)上結(jié)合40個國控站2020年P(guān)M2.5數(shù)據(jù)進行濃度權(quán)重軌跡分析（Concentration Weighted Trajectory，CWT），以定量判斷云南全省PM2.5潛在來源區(qū)域。該方法通過計算氣流軌跡中每個網(wǎng)格單元（經(jīng)緯度分辨率為0.5°×0.5°）的污染物質(zhì)平均權(quán)重濃度，有效的確定監(jiān)測點空氣污染物的潛在來源（Hsu et al., 2003）。公式如下：

其中，Cij是第ij個網(wǎng)格中的平均加權(quán)濃度，l是軌跡的指數(shù)，M是總軌跡數(shù)，Cl是到達軌跡l時觀察到的濃度，τijl是軌跡l在第ij個網(wǎng)格停留的時間。用Nij代表落入第ij個網(wǎng)格中的端點數(shù)量，Nave代表所有網(wǎng)格Nij的平均數(shù)。為減少Nij值較小的影響（Wang et al., 2006; Yin et al., 2021），采用加權(quán)函數(shù)Wij得到平均加權(quán)濃度權(quán)重值WCWT（W）：

3 結(jié)果

3.1 云南省PM2.5濃度變化趨勢及時空分布特征

圖2是2017～2021年云南省16個州市PM2.5質(zhì)量濃度年、季節(jié)和日變化特征。由圖2a可見云南省PM2.5年均濃度的5年平均值為22.18±4.40 μg m-3，16個州市中PM2.5的5年濃度均值在迪慶最低（12.37±1.55 μg m-3），在臨滄最高（27.33±2.13 μg m-3）。滇西北高海拔地區(qū)是PM2.5濃度的低值區(qū)域，年均質(zhì)量濃度未超過國家一級水平（15 μg m-3）。滇西南、滇南和昆明市是高值區(qū)域，其中滇西南和滇南地區(qū)臨近東南亞，大氣污染物濃度受到跨境輸送的影響更加明顯；而昆明市位于滇中，是省內(nèi)經(jīng)濟最發(fā)達的城市，本地污染物的排放量較大。

圖2 2017～2021年云南省16個州市（a）年平均、（b）月平均和（c）日平均PM2.5質(zhì)量濃度變化特征Fig. 2 Characteristics of (a) yearly, (b) monthly, and (c) diurnal variation of PM2.5 mass concentration in 16 cities of Yunnan Province during 2017–2021

表1總結(jié)了2017～2021年5年觀測期間PM2.5年均質(zhì)量濃度的變化情況。與2017年對比，2021年云南省PM2.5年均濃度增加的州市為怒江、臨滄和迪慶，其中怒江增加的濃度最大為4.15 μg m-3，3個州市均位于滇西部，臨近緬甸。省內(nèi)其余地區(qū)PM2.5濃度均降低，普洱下降最大，為8.11 μg m-3。表2為云南省各州市PM2.5年均質(zhì)量濃度的變化趨勢情況，全省呈上升趨勢的州市同樣僅為怒江、臨滄和迪慶，上升速率分別為0.56 μg m-3a-1、0.34 μg m-3a-1和0.98 μg m-3a-1（均通過0.05顯著度水平檢驗）。其余地區(qū)均呈下降趨勢，下降速率最大的州市位于德宏，為2.74 μg m-3a-1（通過0.05顯著度水平檢驗）。云南省年均PM2.5濃度從24.23±5.79 μg m-3（2017年）下降到20.33±4.59 μg m-3（2020年），隨后上升到21.14±3.98μg m-3（2021年），整體上呈現(xiàn)下降的趨勢，下降率為0.91±0.23 μg m-3a-1（通過0.05顯著度水平檢驗），這表明污染防治政策的實施有效的改善了當(dāng)?shù)氐沫h(huán)境質(zhì)量。

表1 2017～2021年云南省16個州市PM2.5年均質(zhì)量濃度變化值Table 1 Change of concentration of PM2.5 in 16 cities of Yunnan Province during 2017–2021

表2 2017～2021年云南省16個州市PM2.5年均質(zhì)量濃度變化趨勢Table 2 Change trends of PM2.5 in 16 cities of Yunnan Province during 2017–2021

圖2b顯示，在季節(jié)變化上，2017～2021年全省3個州市PM2.5濃度最大值出現(xiàn)在冬季（麗江和昭通：1月；迪慶：12月），且均位于滇北部，冬季較為寒冷，取暖等人為排放的增加可能加重該區(qū)的污染；其余13個州市峰值均發(fā)生在春季，以3月為主（德宏：4月；怒江、臨滄、保山、紅河、大理、楚雄、西雙版納、文山、普洱、玉溪、曲靖和昆明：3月）。全省PM2.5月均濃度最大值出現(xiàn)在3月的西雙版納州，超過65 μg m-3。區(qū)別于全國其他省份的U型變化（Zhang et al., 2016），云南省大部州市的PM2.5濃度峰值出現(xiàn)在春季，主要原因為春季是東南亞生物質(zhì)燃燒的集中期，在盛行西南風(fēng)和西風(fēng)的作用下污染物可遠距離輸送至云南省（圖1）。

在日變化（圖2c）上，16個州市PM2.5小時濃度呈現(xiàn)“雙峰”特征，最大值出現(xiàn)在09:00至12:00和21:00至01:00，最小值出現(xiàn)在05:00至07:00和15:00至17:00。PM2.5小時濃度最大值為36.69 μg m-3（臨滄：22:00）。結(jié)果顯示，PM2.5小時濃度峰值一般出現(xiàn)在早晚交通高峰期后，機動車排放的污染物會累積轉(zhuǎn)化為PM2.5，從而影響當(dāng)?shù)氐目諝赓|(zhì)量。全省平均夜間PM2.5濃度值高于白天，表明除排放增加等人為因素外，夜間的邊界層高度和風(fēng)速降低（附圖2）同樣也可導(dǎo)致PM2.5累積（Chi and Lin, 2021）。

3.2 PM2.5的主要區(qū)域來源

為進一步討論云南省PM2.5的主要區(qū)域來源情況，基于后向軌跡聚類分析研究全省氣流的輸送路徑，以2020年為例，對全省后向軌跡分季節(jié)進行聚類分析，得到各軌跡所占比例，如圖3所示?？梢钥吹?，春季，氣流軌跡主要來自西向和西南向，因此來自緬甸的氣流軌跡占比最大，為66.74%；來自南亞（印度、尼泊爾和巴基斯坦）的長距離氣流軌跡也占比15.36%，且具有較快的傳輸速度。此外省內(nèi)氣流軌跡占比為17.90%，傳輸距離短，速度較慢，易在省內(nèi)堆積，不利于污染物傳輸。

夏季，受到夏季風(fēng)的影響，云南省盛行西南風(fēng)和東南風(fēng)，省內(nèi)氣流多來自東南亞和孟加拉灣地區(qū)，部分流經(jīng)中國大陸。聚類分析的結(jié)果表明源自緬甸的氣流軌跡共占比47.58%，源自泰國的軌跡占比為33.06%。在秋季，聚類分析表明大多數(shù)氣流來自中國西南部和南部的臨近省份，其中從重慶經(jīng)貴州到達云南的占比為23.40%、廣西的貢獻可達34.02%，但仍有部分源自遠距離的東南亞和印度，其中來自緬甸的氣流在西南風(fēng)的作用下占比可達42.58%。冬季，氣流的來向與春季相似，西向的氣流相對夏秋兩季增多，聚類分析表明來自緬甸的氣流軌跡占比高達69.91%，西南方向的軌跡1起源于滇西南，占比僅為5.23%；軌跡2起源于越南與云南邊界，占比為24.85%，二者的傳播距離相對較短，傳播的速度較慢。

以上軌跡聚類分析結(jié)果表明到達云南省16個州市的氣流多來自于南亞和東南亞地區(qū)，尤其是緬甸。與2018年和2019年后向軌跡聚類分析結(jié)果進行對比（附圖3、4），可見無論是氣流來向和軌跡覆蓋都較為一致，表明氣流路徑?jīng)]有明顯的年際變化，與Yin et al.（2021）研究相符。為進一步定量的研究PM2.5的區(qū)域來源，對2020年份的CO和PM2.5進行濃度權(quán)重軌跡（CWT）分析。此外由于PM2.5的成分相對復(fù)雜，本文選擇具有單一成分的CO進行對比，分析潛在源區(qū)的差異。CO作為示蹤物質(zhì)，常用于研究生物質(zhì)燃燒產(chǎn)物的輸送路徑（Chan,2017）。圖4為2020年云南省16個州市CO和PM2.5的濃度CWT及季節(jié)分布特征。如圖4顯示，對2020年全年而言，CO的高潛在源區(qū)位于緬甸西北部和臨近省份（四川、重慶和貴州），濃度貢獻可達0.8 mg m-3；而PM2.5的高潛在源區(qū)主要集中于緬甸北部和印度東北部，對全省濃度貢獻超過30 μg m-3，臨近省份的貢獻相對較小，小于24 μg m-3。PM2.5和CO具有相同的高潛在源區(qū)，位于緬甸西北部，說明二者具有一定的同源性。但PM2.5的高潛在源區(qū)更集中，范圍更廣。省內(nèi)本地排放對PM2.5和CO的影響有限，表明區(qū)域輸送對云南省污染物的影響需要重點關(guān)注。

圖4 2020年云南省16個州市（a）CO和（b） PM2.5的濃度權(quán)重軌跡值（WCWT）分布及（c）春季、（d）夏季、（e）秋季、（f）冬季PM2.5的濃度權(quán)重軌跡分布特征Fig. 4 The value of concentration weighted trajectory (WCWT) of (a) CO and (b) PM2.5 and seasonal distribution of PM2.5 in (c) spring,(d) summer, (e) autumn, (f) winter in 16 cities of Yunnan Province in 2020

由于污染物質(zhì)排放存在季節(jié)差異，因此本文分析了2020年各季節(jié)的PM2.5潛在源區(qū)。3.1節(jié)分析顯示云南省PM2.5的月平均質(zhì)量濃度峰值多出現(xiàn)在春季，結(jié)合潛在源區(qū)的分析結(jié)果可知，在春季，PM2.5高濃度值與來自印度東部、緬甸西部、老撾及越南的氣流有關(guān)，為高潛在源區(qū)，WCWT（W）貢獻值最高可達40 μg m-3，而來自中國內(nèi)陸的影響相對較小，這表明春季南亞和東南亞的生物質(zhì)燃燒可顯著影響云南省的空氣質(zhì)量。夏季與春季有很明顯的不同，WCWT值總體偏小，均小于11 μg m-3，東南亞的潛在貢獻與省內(nèi)的本地排放和周邊省份的輸送相當(dāng)。秋季來自中國的軌跡顯著增加，在東北氣流作用下，重慶和貴州局部為PM2.5高潛在源區(qū)，省內(nèi)北部和緬甸局部的排放也是影響因素之一。雖然冬季氣流多流經(jīng)東南亞地區(qū)，但PM2.5的高潛在源區(qū)主要為東北方向的成渝和貴州等地，主要原因為冬季上述地區(qū)存在采暖等需求導(dǎo)致人為排放物質(zhì)增多，從而影響云南省冬季的PM2.5濃度值。

總體來看，云南省16個州市的PM2.5主要受東南亞和鄰近省份區(qū)域輸送的影響，本地空氣污染物排放的貢獻有限，特別在全年濃度最高的春季，東南亞大氣污染物的跨境輸送對云南省PM2.5濃度有顯著影響。

4 結(jié)論與討論

（1）2017～2021年云南省PM2.5濃度最高的區(qū)域為滇西南部、滇南部和昆明市，滇西北地區(qū)濃度最低。濃度高值所在區(qū)域臨近東南亞國家或者經(jīng)濟較為發(fā)達的州市，低值區(qū)域集中于省內(nèi)高海拔地區(qū)。全省顆粒物污染相對較輕，16個州市年均濃度均未超過國家空氣質(zhì)量二級標(biāo)準值。在年際變化特征上（2017～2021年），全省PM2.5年均濃度呈下降趨勢，下降率為0.91±0.23 μg m-3a-1；16個州市中有3個州市的PM2.5年均濃度增加，多位于滇緬邊界地帶。

（2）在季節(jié)變化上，各州市PM2.5濃度峰值多出現(xiàn)在春季，主要因為南亞和東南亞的越境輸送。日變化為“雙峰型”分布特征，最大值出現(xiàn)在09:00至12:00和21:00至01:00，主要是人為活動與較低的邊界層高度和風(fēng)速等氣象因素共同作用的結(jié)果。

（3）云南省內(nèi)的氣流在春、夏和冬3個季節(jié)主要來自于東南亞地區(qū)（＞60%），尤其是緬甸；在秋季主要來自于東北向的臨近省份（57.42%）。在氣流的作用下，云南省全年P(guān)M2.5濃度的高潛在源區(qū)為緬甸北部和印度東北部。春季是污染最嚴重的季節(jié)，PM2.5主要受西南路徑的生物質(zhì)燃燒源傳輸?shù)挠绊懀幌募局苓厙液褪》輰τ赑M2.5的影響與本地排放相當(dāng)；秋季云南省北部本地排放增加；冬季主要受東北向成渝和貴州地區(qū)取暖等人為活動的影響。

本文雖利用CWT方法初步闡明了云南省PM2.5的高潛在區(qū)域來源為東南亞地區(qū)，但該方法基于后向軌跡模型，只考慮了污染物質(zhì)的擴散和輸送等物理過程，未考慮污染物復(fù)雜的化學(xué)反應(yīng)過程，因此后續(xù)工作擬結(jié)合數(shù)值模式對云南省PM2.5進行源解析，進一步得出不同季節(jié)內(nèi)PM2.5及各組分和相應(yīng)前體物的定量區(qū)域輸送特征，旨在驗證并說明東南亞對低緯高原地區(qū)的空氣污染物質(zhì)的輸送貢獻。