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    基于GeTHU測量確定natPb(p,x)207Bi和natPb(p,x)194Hg的反應(yīng)截面

    2023-09-21 09:20:52劉奇澤歐宇福景明坤代文翰馬豪TitarenkoYuPavlovTitarenkoYuZhivunKovalishinKulevoyKhalikov
    核技術(shù) 2023年9期
    關(guān)鍵詞:核素活度質(zhì)子

    劉奇澤 歐宇福 景明坤 代文翰 曾 志 薛 濤 田 陽 曾 鳴 馬豪 Titarenko Yu E Pavlov K V Titarenko A Yu Zhivun V M Kovalishin A A Kulevoy T V Khalikov R S

    1(清華大學(xué) 工程物理系 北京 100084)

    2(NRC "Kurchatov Institute" 俄羅斯 莫斯科 123182)

    加速器驅(qū)動次臨界系統(tǒng)(Accelerator Driven Sub-critical System,ADS)具備提升反應(yīng)堆安全性和實現(xiàn)放射性廢物嬗變的固有能力[1-2],因此成為下一代核能系統(tǒng)最具潛力的選型之一。ADS 有三個主要部件用于在次臨界狀態(tài)下驅(qū)動系統(tǒng)運行,包括高能質(zhì)子加速器、散裂靶和次臨界堆芯,其中,散裂靶通常由鉛(Pb)和鉍(Bi)構(gòu)成。當(dāng)高能質(zhì)子轟擊散裂靶時,在散裂靶中會不斷產(chǎn)生和積累長壽命放射性核素,一些由Pb(p,x)/Bi(p,x)反應(yīng)所形成的放射性核素產(chǎn)物的壽命可達(dá)數(shù)百年。在儲存和管理放射性廢物時,必須考慮這些長壽命放射性核素的產(chǎn)生。在2000~2002 年期間,俄羅斯理論和實驗物理研究所(NRC "Kurchatov Institute")對此開展了一系列相關(guān)的實驗研究,獲得了一系列較短壽命核素(如24Na、59Fe、101mRh 等)的截面結(jié)果[3],并總結(jié)為IAEA(International Atomic Energy Agency)的INDC(International Nuclear Data Committee)報告[4]。但由于受照后的鉛靶內(nèi)存在較多來自短壽命放射性核素的本底,一部分截面較小、活度較低的長壽命產(chǎn)物(如207Bi(T1/2=31.55 a)和194Hg(T1/2=447 a)等)難以準(zhǔn)確計算反應(yīng)截面,而這些長壽命核素的產(chǎn)生截面[5-9]在EXFOR 等核數(shù)據(jù)庫中又較為匱乏,亟待實驗測定。這些受照鉛靶在經(jīng)過約20 a 的冷卻后,來自短壽命核素的本底已大幅降低,為測量這部分長壽命產(chǎn)物的截面提供了可能,但是對這類低活度長壽命產(chǎn)物的測量易受地面譜儀較高的本底水平和較復(fù)雜的本底環(huán)境干擾,為此中俄雙方作者展開合作,分別在地上實驗室(Institute for Theoretical and Experimental Physics,ITEP)和中國錦屏地下實驗室(China Jinping Underground Laboratory,CJPL)對相同的質(zhì)子轟擊鉛靶進(jìn)行測量:由俄方Titarenko 等在ITEP 利用高純鍺γ 譜儀對樣品進(jìn)行測量,分別給出了產(chǎn)物為207Bi[10]和194Hg[11]對應(yīng)的反應(yīng)截面;本工作則依托CJPL 中的超低本底γ 譜儀對Titarenko 等工作中測量的4 個標(biāo)記為natPb400、natPb100、natPb70和natPb40 的鉛靶樣品進(jìn)行平行測量,在更低的本底水平[11]下分析了207Bi和194Hg的產(chǎn)生截面,并同ITEP的發(fā)表結(jié)果進(jìn)行了比較。

    1 測量與分析方法

    1.1 反應(yīng)截面計算

    為了計算natPb(p,x)207Bi 和natPb(p,x)194Hg 的反應(yīng)截面,使用以下公式:

    式中:σ表示特定產(chǎn)物核素的反應(yīng)截面;R為產(chǎn)物核素的產(chǎn)生率;Φ為質(zhì)子的通量密度。

    質(zhì)子的Φ已在實驗中測定,產(chǎn)物核素的R可通過式(2)計算。

    對于活度可由其自身γ 線確定的反應(yīng)產(chǎn)物(如207Bi),根據(jù)衰變規(guī)律使用以下公式計算反應(yīng)速率R:

    式中:A為特定產(chǎn)物核素的活度;t為質(zhì)子輻照實驗與樣品測量實驗之間的時間間隔(冷卻時間);λ為產(chǎn)物核素的衰變常數(shù);tirr為樣品的質(zhì)子輻照時間;nPb為樣品中的鉛原子數(shù)。

    對于活度不直接由其γ 線確定的產(chǎn)物(如194Hg),根據(jù)與測量相關(guān)的衰變過程計算反應(yīng)速率R。對于194Hg,其產(chǎn)生速率可以根據(jù)遞次衰變規(guī)則通過以下公式計算:

    式中:AAu為194Hg 的子核194Au 的活度;λHg為194Hg 的衰變常數(shù);λAu為194Au的衰變常數(shù)。

    考慮到λHg?λAu,式(3)以式(2)的形式近似表達(dá),此時,A為194Au 的活度值,λ為194Hg 的衰變常數(shù)值。因此,在近似之后,對于natPb(p,x)207Bi 和natPb(p,x)194Hg 兩類反應(yīng),均可用式(2)描述核素的產(chǎn)生速率。

    通過γ 譜分析可以獲得計算反應(yīng)速率R所需的核素活度A,其公式如下:

    式中:A為感興趣核素的活度;Nnet為實測譜中某一特定全能峰下的凈計數(shù);ε為對應(yīng)全能峰的模擬探測效率;t為樣品測量過程的活時間。

    1.2 樣品

    測量所使用的樣品由NRC "Kurchatov Institute"所提供,4個質(zhì)子輻照天然鉛樣品分別命名為natPb40(使用40 MeV質(zhì)子輻照)、natPb70(使用70 MeV質(zhì)子輻照)、natPb100(使用100 MeV 質(zhì)子輻照)和natPb400(使用400 MeV質(zhì)子輻照)。所有的待測樣品均單獨密封在塑料樣品袋中,樣品袋的整體厚度較?。s0.1 mm),經(jīng)模擬對兩種感興趣核素能區(qū)的影響小于3%,可以忽略樣品袋造成的衰減。

    用于輻照的鉛樣品使用高富集度的天然鉛靶丸壓制而成,直徑均為10.5 mm,其純度使用質(zhì)譜儀檢定,其雜質(zhì)水平列于表1,未列出的其他雜質(zhì)在樣品中的占比更低。表2列出了樣品在質(zhì)子輻照實驗中的具體輻照參數(shù),這些參數(shù)均由文獻(xiàn)[4]給出。

    表1 樣品雜質(zhì)水平Table 1 Chemical impurity of irradiated samples

    表2 樣品輻照參數(shù)Table 2 Parameters of irradiated samples

    1.3 GeTHU-I超低本底γ譜儀

    CJPL 是世界上最深的地下實驗室[12-14],位于中國四川省,巖石埋深最高可達(dá)2 400 m(等效水厚6 720 m),得益于良好的低本底環(huán)境,CJPL 成為諸多重要物理前沿實驗的研究平臺[15-17]。在2020 年10 月至2021 年3 月期間,所有樣品均在CJPL 使用GeTHU-I探測器進(jìn)行測量。GeTHU-I探測器是由法國CANBERRA 公司制造的n 型同軸HPGe 探測器,相對探測效率為40%。鍺晶體的高度和直徑分別為59.8 mm和59.9 mm。為了降低探測器樣品腔內(nèi)的γ和中子本底,從內(nèi)到外分別使用5 cm 高純無氧銅、15 cm 鉛和10 cm 硼化聚乙烯板對探測器四周進(jìn)行屏蔽。關(guān)于GeTHU-I 系統(tǒng)的更多細(xì)節(jié)見文獻(xiàn)[18]。下文中提及的GeTHU 均指GeTHU-I 超低本底γ譜儀。

    各樣品分別放置在距離GeTHU 探頭低溫腔0 mm 處和40 mm 處進(jìn)行測量,此外GeTHU 樣品腔內(nèi)的本底也在樣品測量前進(jìn)行了預(yù)先測量。natPb400 樣品在探頭低溫腔表面0 mm 高度處測量7 d 和在探頭低溫腔表面40 mm 高度處測量14 d 的全能譜以及使用GeTHU 測量15 d 的本底能譜如圖1 所示。測量7 d 時間的natPb100、natPb70 和natPb40 樣品的全能譜以及本底譜如圖2所示。測量到的感興趣核素及其半衰期與全能峰峰位列于表3[19]。感興趣核素及其他核素在能譜中的特征峰已在圖3 中標(biāo)記。

    圖2 GeTHU測量natPb100、natPb70、natPb40樣品的全能譜與GeTHU本底譜的對比(彩圖見網(wǎng)絡(luò)版)Fig.2 Full gamma-spectra of natPb100, natPb70 and natPb40 samples measured by GeTHU νs. background spectrum of GeTHU (color online)

    表3 樣品中感興趣核素及全能峰能量Table 3 Peak energy of nuclides of interest in samples

    在natPb400 樣品的γ 測量譜中,207Bi 可以由其自身衰變釋放的γ 射線確定,194Hg 也可通過其衰變子代194Au的γ射線識別。與之相比,在受到100 MeV、70 MeV 和40 MeV 質(zhì) 子 照 射 的natPb100、natPb70和natPb40樣品的γ測量譜中,由于沒有對應(yīng)γ射線存在,無法識別出其中是否存在194Hg。但對于這些樣品而言,207Bi衰變釋放的γ射線依然顯著存在于樣品譜中。

    1.4 探測效率模擬

    GeTHU 的 幾 何 模 型 通 過SAGE[20]和Geant4 11.0.1[21-23]建立,SAGE 是用于HPGe 探測器實驗的蒙特卡羅模擬框架,在CJPL內(nèi)使用的多種探測器模型已在SAGE 框架內(nèi)預(yù)置,Geant4 則是歐洲核子研究 中 心(Conseil Européen pour la Recherche Nucléaire,CERN)開發(fā)的通用蒙特卡羅模擬工具包,用于模擬粒子在物質(zhì)中的相互作用和粒子輸運過程。GeTHU 中的樣品位置和GeTHU 的HPGe 探測器結(jié)構(gòu)分別如圖4 和圖5 所示。圖4 展示了在模擬中探測器的結(jié)構(gòu)和與樣品之間的位置關(guān)系,在圖4的左圖中,樣品直接置于探測器的低溫腔表面上,在圖4 的右圖中,樣品置于空心支架上距離探測器低溫腔表面40 mm高度處。所有的待測樣品均在這兩個不同的位置進(jìn)行了模擬,模擬還考慮了探測器的周圍材料及natPb400、natPb100、natPb70、natPb40 樣品的形狀參數(shù)[4]。

    圖4 探測器結(jié)構(gòu)及與樣品的相對位置Fig.4 Detector structure and relative position to the sample

    圖5 GeTHU幾何的模擬截面圖Fig.5 Cross-section view of GeTHU in Geant4

    SAGE模擬框架為模擬中的幾何和源項配置提供了靈活的接口。在SAGEJson文件(SAGE模擬框架的輸入文件)中設(shè)置好探測器和樣品的幾何參數(shù)以及源項的放射性核素類型與數(shù)量后,使用SAGE模擬了各樣品中感興趣核素的特征γ射線的探測效率。為獲得較好的統(tǒng)計性,每次模擬的粒子數(shù)量為5×106,模擬特征峰的統(tǒng)計漲落小于2%。

    使用下式計算蒙特卡羅模擬得到的探測效率:

    式中:ε表示某一特征峰的探測效率;Anet表示模擬譜中對應(yīng)全能峰的凈計數(shù);N表示模擬的粒子數(shù)。

    使用SAGE 中的衰變模擬模式分別對207Bi和194Hg兩種核素進(jìn)行了模擬,模擬假設(shè)核素均勻分布在鉛樣品內(nèi)。衰變模式的模擬從衰變母核開始,因此在蒙特卡羅模擬中已經(jīng)考慮了γ射線級聯(lián)符合的影響。與特定γ 射線的直接模擬相比,在該模式下獲得的結(jié)果已經(jīng)包含了分支比和級聯(lián)符合的校正。此外,樣品位置不確定度所產(chǎn)生的影響也在模擬中進(jìn)行了評估,并將這一影響包含在了效率的不確定度中。

    表4 和表5 分別列出了使用衰變模擬模式在0 mm和40 mm高度下的模擬探測效率。

    表4 0 mm高度處的模擬探測效率Table 4 Detection efficiency at 0 mm height

    表5 40 mm高度處的模擬探測效率Table 5 Detection efficiency at 40 mm height

    1.5 不確定度評估

    實驗測量的根本目的是確定待測物理量的值(此處為感興趣產(chǎn)物核素的反應(yīng)截面),但測量結(jié)果僅是待測物理量的近似值或估計值。因此,只有在聲明了待測量的不確定度后測量結(jié)果的報告才最終完成。

    根據(jù)§1.1 中所提到的計算過程,結(jié)果的不確定度可以通過各已知量的不確定度傳遞來計算:

    式中:ΔA為核素活度的不確定度;ΔN為全能峰凈計數(shù)的不確定度;Δε為模擬探測效率的不確定度;ΔR為反應(yīng)產(chǎn)率的不確定度:ΔT為核素半衰期的不確定度:Δσ為反應(yīng)截面的不確定度;ΔΦ為質(zhì)子通量密度的不確定度。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 natPb(p,x)207Bi的反應(yīng)截面

    使用能量為569.7 keV(97.75%)和1 063.7 keV(74.5%)的γ 射 線,對natPb400、natPb100、natPb70和natPb40 樣品測量譜中的207Bi 進(jìn)行了測定。表6 中列出了根據(jù)式(2)計算的207Bi核素活度。

    表6 207Bi核素的活度Table 6 Activity of 207Bi nuclide

    基于207Bi 的活度值和對應(yīng)樣品的模擬結(jié)果,根據(jù)式(1)計算了不同質(zhì)子能量下natPb(p,x)207Bi 的反應(yīng)截面。計算結(jié)果見表7。

    其 他 作 者 的 實 驗 結(jié) 果[10]、Geant4(INCL++/ABLA)的計算結(jié)果以及質(zhì)子能量低于200 MeV 的TENDL-2019 庫和TENDL-2021 庫的截面評價結(jié)果[24]與本工作獲得的結(jié)果進(jìn)行了比較,如圖6所示。

    圖6 本工作natPb(p,x)207Bi截面計算結(jié)果(紅色)同其他作者的實驗結(jié)果(藍(lán)色)、TENDL-2019的評價結(jié)果(品紅色)、TENDL-2021的評價結(jié)果(綠色)以及Geant4的模擬計算結(jié)果(灰色)的比較(彩圖見網(wǎng)絡(luò)版)Fig.6 Calculated cross-sections of natPb(p,x)207Bi reaction in this research (red) νs. the results of other authors (blue), the evaluated cross sections from TENDL-2019 (magenta) and TENDL-2021 (green), and simulated data by Geant4 (gray)(color online)

    2.2 natPb(p,x)194Hg的反應(yīng)截面

    使用能量為328.5 keV(62.8%)和293.5 keV(10.9%)的γ 射線,對natPb400 的測量譜中的194Hg(194Au)進(jìn)行了測定。如§1.3所述,在natPb100、natPb70和natPb40 樣品的測量譜中,未發(fā)現(xiàn)194Hg(194Au)核素的存在。表8 中列出了根據(jù)式(2)近似計算的194Hg核素活度。

    表8 194Hg核素的活度Table 8 194Hg nuclide activity

    基于194Hg(194Au)的活度和對應(yīng)樣品的模擬結(jié)果,根據(jù)式(1)計算了不同質(zhì)子能量下natPb(p,x)194Hg的反應(yīng)截面。計算結(jié)果見表9。

    表9 natPb(p,x)194Hg的反應(yīng)截面Table 9 Cross-sections of natPb(p,x)194Hg

    類似的,其他作者的實驗結(jié)果[11]、Geant4(INCL++/ABLA)的計算結(jié)果以及質(zhì)子能量低于200 MeV 的TENDL-2019 庫 和TENDL-2021 庫 的 截面評價結(jié)果與本工作獲得的結(jié)果進(jìn)行了比較,如圖7所示。

    圖7 本工作natPb(p,x)194Hg截面計算結(jié)果(紅色)同其他作者的實驗結(jié)果(藍(lán)色)、TENDL-2019的評價結(jié)果(品紅色)、TENDL-2021的評價結(jié)果(綠色)以及Geant4的模擬計算結(jié)果(灰色)的比較(彩圖見網(wǎng)絡(luò)版)Fig.7 Calculated cross-sections of natPb(p,x)194Hg reaction in this research (red) νs. the results of other authors (blue), the evaluated cross sections from TENDL-2019 (magenta) and TENDL-2021 (green), and simulated data by Geant4 (gray)(color online)

    2.3 不同來源的不確定度貢獻(xiàn)

    在§1.5 中描述了結(jié)果不確定度的評估方法,在本工作中,截面的不確定度主要包括活度的不確定度ΔσA、半衰期的不確定度ΔσT和質(zhì)子通量密度的不確定度ΔσΦ。為了更容易與其他實驗結(jié)果進(jìn)行比較,將結(jié)果的不確定度劃分為不同的不確定度來源,如表10和表11所示??偛淮_定度Δσsum由各不確定度分量的平方和表示。

    表10 natPb(p,x)207Bi截面不確定度的組成Table 10 Uncertainty composition of results for natPb(p,x)207Bi

    表11 natPb(p,x)194Hg截面不確定度的組成Table 11 Uncertainty composition of results for natPb(p,x)194Hg

    對于natPb(p,x)207Bi 的截面,質(zhì)子通量密度的不確定度是總不確定度的主要來源。此外,活度的不確定度也占據(jù)了總不確定度的一部分。由于207Bi的半衰期數(shù)據(jù)較為準(zhǔn)確,半衰期帶來的不確定度幾乎可以忽略不計。natPb(p,x)194Hg 的截面不確定度與207Bi的情況有所不同。194Hg的半衰期具有較大的相對不確定度,這使其成為總不確定度的主要來源。質(zhì)子通量密度和活度的不確定度也占據(jù)總不確定度的一部分。

    活度的不確定度在本工作中是來自于實驗和分析的關(guān)鍵不確定度來源,有必要根據(jù)式(4)進(jìn)一步分析來自于全能峰凈計數(shù)和探測效率的不確定度來源(分別表示為δN和δε),其中探測效率的不確定度分為統(tǒng)計不確定度(statistical uncertainty,stat.)和系統(tǒng)不確定度(systematic uncertainty,syst.)兩部分,表12和表13 分別列出了在兩種核素的分析中活度不確定度的各組成部分。

    表12 natPb(p,x)194Hg活度不確定度的組成Table 12 Uncertainty composition of activity for natPb(p,x)194Hg

    表13 natPb(p,x)207Bi活度不確定度的組成Table 13 Uncertainty composition of activity for natPb(p,x)207Bi

    3 結(jié)語

    使 用GeTHU 超低本 底γ 譜儀在CJPL 測 量了natPb400、natPb100、natPb70和natPb40 4個質(zhì)子轟擊天然鉛樣品的能譜,所有樣品的能譜測量分別在兩個位置進(jìn)行:在探測器低溫腔0 mm高度處和探測器低溫腔上方40 mm 高度處。使用蒙特卡羅模擬框架SAGE中的衰變模擬模式計算對應(yīng)放射性核素的探測效率,通過γ 譜分析計算natPb400、natPb100、natPb70和natPb40樣品中感興趣核素的活度。在4種不同能量質(zhì)子(40 MeV、70 MeV、100 MeV 和 400 MeV)轟擊下,天然鉛靶中natPb(p,x)207Bi 反應(yīng)的總產(chǎn)生截面分別為(40.70±3.59) mb、(19.31±1.43) mb、(13.15±0.96) mb 和(2.90±0.22) mb。在400 MeV 能量的質(zhì)子轟擊下,天然鉛靶中natPb(p,x)194Hg反應(yīng)的總產(chǎn)生截面為(57.07±7.83) mb,在100 MeV 能量以下的質(zhì)子轟擊天然鉛靶中沒有顯著的194Hg產(chǎn)物信號發(fā)現(xiàn)。

    本文所進(jìn)行的實驗和分析表明,使用CJPL的超低本底γ 譜儀GeTHU,可以探測和識別樣品中活度較低的長壽命核素,并計算相應(yīng)核素的反應(yīng)截面。通過本實驗的實驗結(jié)果,可以推測natPb 與高能質(zhì)子反應(yīng)最終生成194Hg 的各類反應(yīng)在100 MeV 的質(zhì)子入射能以下的反應(yīng)截面小于當(dāng)前探測器的靈敏度,部分反應(yīng)的閾值能量可能超過100 MeV。

    致謝感謝曾煒赫對蒙特卡羅模擬工作的幫助。

    作者貢獻(xiàn)聲明劉奇澤負(fù)責(zé)實施研究,分析/解釋數(shù)據(jù),起草文章;歐宇福負(fù)責(zé)醞釀和設(shè)計實驗,實施研究,起草文章;景明坤負(fù)責(zé)實施研究,采集數(shù)據(jù);代文翰負(fù)責(zé)實施研究,分析/解釋數(shù)據(jù);曾志負(fù)責(zé)對文章的知識性內(nèi)容作批評性審閱,獲取研究經(jīng)費,行政、技術(shù)或材料支持,指導(dǎo);薛濤負(fù)責(zé)指導(dǎo),支持性貢獻(xiàn);田陽負(fù)責(zé)指導(dǎo),支持性貢獻(xiàn);曾鳴負(fù)責(zé)指導(dǎo),支持性貢獻(xiàn);馬豪負(fù)責(zé)指導(dǎo),支持性貢獻(xiàn);Titarenko Yu E負(fù)責(zé)對文章的知識性內(nèi)容作批評性審閱,獲取研究經(jīng)費,行政、技術(shù)或材料支持,指導(dǎo);Pavlov K V、Titarenko A Yu、Zhivun V M、Kovalishin A A、Kulevoy T V和Khalikov R S負(fù)責(zé)指導(dǎo),支持性貢獻(xiàn)。

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