基于機(jī)器學(xué)習(xí)的力場模型研究綜述

陳美霖，劉端陽，徐黎明，汪洋

1.中國科學(xué)院計(jì)算機(jī)網(wǎng)絡(luò)信息中心，北京 100083

2.中國科學(xué)院大學(xué)，北京 100049

3.中國科學(xué)院半導(dǎo)體研究所，北京 100083

引 言

由于材料領(lǐng)域的飛速發(fā)展，現(xiàn)如今已經(jīng)積累了大量的數(shù)據(jù)以及無數(shù)相關(guān)的問題有待解決[1]。相比傳統(tǒng)方法研究材料動力學(xué)性質(zhì)，急需一種高效快速的方法來解決這一難題。近年來，機(jī)器學(xué)習(xí)(Machine Learning, ML)在各個(gè)領(lǐng)域都發(fā)揮了重要的作用，因此，用機(jī)器學(xué)習(xí)的方法來解決現(xiàn)有的問題不失為一種不錯(cuò)的選擇。

在研究材料動力學(xué)性質(zhì)的方法中，分子動力學(xué)使用較為廣泛，它是以量子力學(xué)、經(jīng)典力學(xué)、統(tǒng)計(jì)力學(xué)為基礎(chǔ)，通過牛頓力學(xué)來模擬分子系統(tǒng)的運(yùn)動狀態(tài)，并利用計(jì)算機(jī)數(shù)值求解運(yùn)動方程的方法。傳統(tǒng)的分子動力學(xué)計(jì)算速度快，能一定程度上反映材料的穩(wěn)定性，熱力學(xué)性質(zhì)等多種性質(zhì)，但由于其使用的是較為簡單的經(jīng)驗(yàn)力場，計(jì)算精度有限；而從頭算分子動力學(xué)(Ab initio molecular dynamics, AIMD)將分子動力學(xué)與密度泛函理論(Density Functional Theory, DFT)相結(jié)合，將系統(tǒng)中的粒子劃分成原子和電子，原子的質(zhì)量大且運(yùn)動速度較慢，可以用經(jīng)典力學(xué)來處理，而電子的質(zhì)量小且運(yùn)動速度較快，可以用密度泛函理論來處理。該方法的提出可以很好地解決分子動力學(xué)無法對化學(xué)鍵的斷裂描述的問題[2]。

AIMD 由于考慮了電子相互作用的細(xì)節(jié)，并且使用量子力學(xué)方法對全體原子進(jìn)行了統(tǒng)一考慮，因此計(jì)算精度大大提高，但也因此計(jì)算代價(jià)高昂，往往只能應(yīng)用于數(shù)十個(gè)到數(shù)百個(gè)原子的小體系，且模擬時(shí)長最多到納秒級[3-4]。對于體系較大的系統(tǒng)，一般采用傳統(tǒng)經(jīng)驗(yàn)力場來建模，傳統(tǒng)的科學(xué)方法使用一些近似值求解，分析計(jì)算，并用更高水平的計(jì)算或?qū)嶒?yàn)的參考數(shù)據(jù)驗(yàn)證所獲得的結(jié)果。但是當(dāng)所研究的系統(tǒng)過于復(fù)雜，僅靠現(xiàn)有知識無法建立可靠的模型時(shí)，這種方法并不是十分有效。并且力場往往在犧牲計(jì)算效率的條件下才能獲得較高的計(jì)算精度。

然而，一個(gè)精確力場的搭建十分耗時(shí)，并且需要大量的專業(yè)知識和技術(shù)。而機(jī)器學(xué)習(xí)方法可以有效解決傳統(tǒng)方法無法解決的復(fù)雜問題[5]，在一定程度上可以有效地平衡計(jì)算效率和計(jì)算精度之間的制約關(guān)系，并將AIMD 方法的計(jì)算精度和經(jīng)典力場的計(jì)算效率融合，使應(yīng)用于研究更大的分子系統(tǒng)體系成為可能[6]。

機(jī)器學(xué)習(xí)力場(Machine Learning Force Fields,MLFF)[7-11]是通過一些機(jī)器學(xué)習(xí)算法，采用生成的結(jié)構(gòu)特征作為輸入來進(jìn)行參數(shù)擬合。它通過從數(shù)據(jù)中的結(jié)構(gòu)或者模式中學(xué)習(xí)輸入和輸出之間的功能關(guān)系，而不依賴于先入為主的固有化學(xué)鍵的概念或關(guān)于相互作用的知識[12]，從數(shù)據(jù)中學(xué)習(xí)訓(xùn)練[6]。該方法的提出可以有效地縮小與傳統(tǒng)力場方法的計(jì)算精度差距，同時(shí)可以提高計(jì)算效率，減少人工干預(yù)。在理想狀況下，經(jīng)過訓(xùn)練的模型可以反映出量子力學(xué)潛在的有效規(guī)則。因此, 使用AIMD 的結(jié)果數(shù)據(jù)作為訓(xùn)練集，使用機(jī)器學(xué)習(xí)力場方法訓(xùn)練得到的力場，有望在接近AIMD 的精度情況下獲得接近甚至超過傳統(tǒng)力場的計(jì)算效率[13-14]。目前，實(shí)現(xiàn)機(jī)器學(xué)習(xí)力場模型的較多，如深度神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)[15]等，深度神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)訓(xùn)練時(shí)通常需要大量的數(shù)據(jù)，在自然科學(xué)中收集這樣的數(shù)據(jù)集往往是不可能的，因?yàn)槊總€(gè)訓(xùn)練點(diǎn)都是計(jì)算成本高昂的從頭算或其他實(shí)驗(yàn)測量得來的。因此，機(jī)器學(xué)習(xí)力場模型的數(shù)據(jù)效率成為一個(gè)關(guān)鍵因素。這也是機(jī)器學(xué)習(xí)力場模型建立的初衷，即將基本物理定律或知識直接實(shí)現(xiàn)到機(jī)器學(xué)習(xí)模型的體系結(jié)構(gòu)中。與傳統(tǒng)機(jī)器學(xué)習(xí)方法相比，當(dāng)使用有限的參考數(shù)據(jù)集時(shí)，此類模型可以表現(xiàn)出優(yōu)越的性能。此外，基于知識的機(jī)器學(xué)習(xí)力場模型可以深入了解復(fù)雜的原子間相互作用[16-17]。本文將在第1 節(jié)對材料機(jī)器學(xué)習(xí)的基礎(chǔ)理論知識進(jìn)行簡單的講解；并在第2 節(jié)對使用較為廣泛的機(jī)器學(xué)習(xí)力場模型進(jìn)行介紹，探索方法的可行性和有效性；最后在第3 節(jié)進(jìn)行總結(jié)和分析。

1 理論基礎(chǔ)

在半導(dǎo)體領(lǐng)域，一般用薛定諤方程(Schr?dinger Equation, SE)來描述原子核和電子的相互作用。但SE 只能對極其簡單的體系進(jìn)行求解，如氫原子等。在求解復(fù)雜的體系時(shí)，隨著系統(tǒng)復(fù)雜度的增加，計(jì)算成本也隨之飛快增加，與此同時(shí)，無法很好地平衡計(jì)算成本和計(jì)算精度之間的關(guān)系。因此，用SE 來求解復(fù)雜體系存在較大困難。玻恩–奧本海默近似(Born-Oppenheimer approximation, BO 近似)的提出可以很好地改善這個(gè)現(xiàn)象，BO 近似將電子的運(yùn)動和原子核的運(yùn)動分開，因原子核質(zhì)量比電子質(zhì)量大幾個(gè)量級，可幾乎認(rèn)定為是靜止的，從而可以忽略掉原子核的運(yùn)動。因此，可將體系簡化為電子的薛定諤方程來求解，即電子的能量取決于核外的電勢，而電勢又由電子的位置和核電荷數(shù)決定。通過將原子核和電子的庫侖斥力相加，即可得到系統(tǒng)的總勢能[6]。

在BO 近似下，系統(tǒng)的能量是原子核位置的函數(shù)，即一個(gè)分子幾何結(jié)構(gòu)映射出一個(gè)體系能量值，不同原子位置的能量一起構(gòu)成了勢能面(Potential Energy Surface, PES)。一個(gè)封閉的系統(tǒng)需要滿足能量守恒定律。在分子體系中，能量由動能和勢能構(gòu)成。因此，力一定是勢能相對于原子位置的負(fù)梯度。這樣可以保證當(dāng)原子運(yùn)動時(shí)，原子們總是能夠獲得與損失的勢能相同的動能[6]。

雖然BO 近似在一定程度上簡化了SE 方程的求解，但近似下的計(jì)算仍具有較大的困難。因此，想要得出分子動力學(xué)模擬的每個(gè)時(shí)間步下的能量和力仍是比較困難的[19]。而力場的提出可以在一定程度上避開方程求解的問題。從而將問題的難點(diǎn)從方程求解轉(zhuǎn)換到尋找合適的力場以及力場參數(shù)化上來。而機(jī)器學(xué)習(xí)方法可以將這種困難通過從數(shù)據(jù)中學(xué)習(xí)自動化實(shí)現(xiàn)，將先驗(yàn)知識融合到更為復(fù)雜的模型的構(gòu)建中[20]，從而簡化了力場的構(gòu)建過程。本文將在1.1 與1.2 節(jié)概述機(jī)器學(xué)習(xí)中兩種方法，基于內(nèi)核的方法以及神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)(Neural Network, NN)方法。

1.1 基于內(nèi)核的方法

核函數(shù)方法起源于非線性支持向量機(jī)模型(Support Vector Mmachines, SVM)。在核方法中，內(nèi)核是核心，它將原始空間中的向量作為輸入向量，返回特征空間中向量的點(diǎn)積函數(shù)，即將輸入空間映射到高維特征空間。新的特征空間具備更強(qiáng)的表達(dá)能力以及在原始特征空間中的非線性擬合效果[1]，它將原始空間中的非線性擬合轉(zhuǎn)換為新特征空間中的線性擬合。使用核函數(shù)，不需要顯式地將數(shù)據(jù)嵌入到空間中來，這樣可以有效地簡化復(fù)雜的計(jì)算。但核函數(shù)對于較大的數(shù)據(jù)集并不十分受用，因?yàn)闊o法存儲整個(gè)核矩陣，因此可能需要重新計(jì)算核函數(shù)?；趦?nèi)核的方法不需要知道特征空間以及轉(zhuǎn)換函數(shù)，同時(shí)使在高維特征空間中以低計(jì)算成本獲取線性關(guān)系成為可能。

可以看出，機(jī)器學(xué)習(xí)模型的性能高低與核函數(shù)的選取息息相關(guān)。因此，選擇一個(gè)合適的核函數(shù)對于機(jī)器學(xué)習(xí)方法具有十分重要的意義。

1.2 神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)

神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)是通過模擬生物神經(jīng)元相互傳遞信號的方式，由許多相互連接的處理單元組成的非線性自適應(yīng)信息處理系統(tǒng)[21]，旨在對神經(jīng)元形成的復(fù)雜網(wǎng)絡(luò)建模[6]，從而達(dá)到學(xué)習(xí)經(jīng)驗(yàn)的目的。在數(shù)據(jù)選擇上，神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)通常需要較多的訓(xùn)練數(shù)據(jù)才能達(dá)到較為理想的計(jì)算精度，但同時(shí)，它們也可以更好地應(yīng)用于較大的數(shù)據(jù)集中。神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)可以通過對輸入數(shù)據(jù)進(jìn)行高維特征映射，轉(zhuǎn)換成特征描述符(descriptor,desc)，從而通過特征描述符作為輸入來進(jìn)行參數(shù)的擬合[22]，學(xué)習(xí)構(gòu)建出力場[19]。

在神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)中，輸入層和輸出層的節(jié)點(diǎn)數(shù)量比較容易確定。輸入層的神經(jīng)元數(shù)量等于數(shù)據(jù)中輸入變量的數(shù)量，輸出層神經(jīng)元的數(shù)量與每個(gè)輸入關(guān)聯(lián)的輸出的數(shù)量相同。往往困難之處在于確定合適的隱藏層數(shù)量以及其節(jié)點(diǎn)數(shù)量。隱藏層的層數(shù)不同，網(wǎng)絡(luò)模型實(shí)現(xiàn)的功能也并不相同。

神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)至少具備一個(gè)隱藏層，可以對非線性的復(fù)雜模型系統(tǒng)進(jìn)行建模，多出來的隱藏層可以為模型提供更高的抽象水平，從而提高模型的能力。當(dāng)數(shù)據(jù)流經(jīng)網(wǎng)絡(luò)時(shí)，輸入層的第i個(gè)神經(jīng)元將輸入數(shù)據(jù)乘以權(quán)重Wij，并將其輸出到下一層的第j個(gè)神經(jīng)元。神經(jīng)元之間的權(quán)重反映了網(wǎng)絡(luò)的連接強(qiáng)度，神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)可以通過調(diào)整權(quán)重來提高整個(gè)模型的性能[23]。因此，神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)具有較強(qiáng)的表達(dá)能力，只要有足夠的深度和寬度，神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)可以以任何精度來逼近所有函數(shù)。圖1 是一個(gè)多層神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的結(jié)構(gòu)圖。

2 機(jī)器學(xué)習(xí)力場模型

目前，用于構(gòu)建機(jī)器學(xué)習(xí)力場的模型非常多，如GAP[7]、DPMD[10]、HDNN[9]、PhysNet[8]、ANI[24-26]等。在分子動力學(xué)模擬中，機(jī)器學(xué)習(xí)力場模型可以分為以能量為中心和以力為中心的模型[27]。以能量為中心的模型通過學(xué)習(xí)勢能面，并計(jì)算勢能面的導(dǎo)數(shù)得到力[28]。如梯度域機(jī)器學(xué)習(xí)(Gradient-Domain Machine Learning, GDML)[28]、對稱梯度域機(jī)器學(xué)習(xí)(Symmetrized Gradient-Domain Machine Learning,sGDML)[29]通過學(xué)習(xí)能量和力之間的梯度函數(shù)來簡化能量和力的表達(dá)形式。另外一種以能量為中心的模型如DimeNet[30]、DimeNet++[31]、SchNet[32]采用圖神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的方法，實(shí)現(xiàn)對能量的平滑預(yù)測[33]。

物質(zhì)運(yùn)動具有能量，一般用場來描述物體的運(yùn)動狀態(tài)。而力場用來估計(jì)分子內(nèi)原子之間以及分子之間的力。力場是原子間勢，可以使用能量來描述場。因?yàn)榱?shí)際上可以認(rèn)為是能量的負(fù)梯度。

其中，F(xiàn)i表示作用在每個(gè)原子上的力；E為體系內(nèi)的能量；ri表示原子i的笛卡爾坐標(biāo)向量。

力是矢量，在空間中的每個(gè)原子位置需要用笛卡爾坐標(biāo)系來描述，而能量是標(biāo)量，對空間中的每個(gè)點(diǎn)只需要用一個(gè)值來描述。因此與使用力來描述場比起來，用能量來描述力場更為簡單。

力場建立了原子坐標(biāo)和系統(tǒng)相應(yīng)總能量之間的映射[34]。傳統(tǒng)力場是基于晶體結(jié)構(gòu)鍵長和鍵角來擬合參數(shù)的。與經(jīng)典力場相比，機(jī)器學(xué)習(xí)力場可以不利用先入為主的理論知識，不對經(jīng)驗(yàn)函數(shù)進(jìn)行參數(shù)化表示，而是通過現(xiàn)有數(shù)據(jù)來學(xué)習(xí)原子的能量及其他特征，作為其函數(shù)表示，來代替經(jīng)典力場[19]。該系統(tǒng)中的能量為系統(tǒng)中所有原子能量的總和。

其中，E為體系內(nèi)總能量；R為原子位置。從上述方程也可以看出作用在原子上的力與距離較遠(yuǎn)的原子的種類和位置并沒有很強(qiáng)的相關(guān)性。因此，機(jī)器學(xué)習(xí)力場模型可以依托系統(tǒng)內(nèi)總能量來推測特征與原子能量之間的關(guān)系[35]。

另外一種是在以力為中心的模型，在該模型中，力是通過網(wǎng)絡(luò)模型來直接預(yù)測的，然后與實(shí)際的力進(jìn)行比較。同時(shí)，加入了殘差連接，改善隨著網(wǎng)絡(luò)深度的增加而帶來的梯度消失、梯度爆炸等問題[24]。使用力為中心的模型可以有效減少在以能量為中心的模型中計(jì)算力所需的額外花銷，從而提高計(jì)算效率[36]。

因?yàn)槟芰渴菢?biāo)量，而力為有3 個(gè)方向的矢量，所以目前以能量為中心開發(fā)的機(jī)器學(xué)習(xí)力場模型居多，而通過以力為中心的模型來計(jì)算能量，需要考慮到各個(gè)方向上的力的作用，具有一定的復(fù)雜性。

本文將在2.1 至2.3 小節(jié)介紹幾種機(jī)器學(xué)習(xí)力場中比較常見的模型方法，如sGDML、 SchNet、Force-Net 等，方便讀者對MLFF 有一個(gè)較為清晰的認(rèn)識。

2.1 sGDML

GDML[37]采用核方法構(gòu)建了一個(gè)可以節(jié)約能源的力場，可以減少能耗、增加效率和降低成本，避免因噪聲放大導(dǎo)致導(dǎo)數(shù)需要應(yīng)用于參數(shù)化勢能模型中的問題[1]。該模型通過將物理定理與數(shù)據(jù)自驅(qū)動方式的機(jī)器學(xué)習(xí)技術(shù)相結(jié)合，可以實(shí)現(xiàn)對復(fù)雜的多維勢能面的構(gòu)建。sGDML 模型作為GDML 的對稱變體，在GDML 模型的基礎(chǔ)上加入了所有相關(guān)的物理對稱性[29]，因此可以更為精準(zhǔn)地對力場進(jìn)行從頭算分子動力學(xué)模擬[12]。

許多物理系統(tǒng)對于某種變換是不變的，這種不變性一般稱為對稱性。分子系統(tǒng)的物理對稱性大致分為時(shí)間對稱性、空間對稱性以及對給定分子的特定的動態(tài)和靜態(tài)對稱性。時(shí)間對稱性一般指的是能量守恒定律。封閉系統(tǒng)中的能量既不會憑空產(chǎn)生，當(dāng)然也不會憑空消失，它只會從一種形式轉(zhuǎn)換成另外一種形式，而總能量始終保持不變。原子是運(yùn)動的，運(yùn)動過程中會將損失掉的勢能轉(zhuǎn)化為動能，以保持總能量不變，在時(shí)間上表現(xiàn)為封閉系統(tǒng)的能量守恒?？臻g對稱性包括能量的旋轉(zhuǎn)不變性和平移不變性?？臻g的旋轉(zhuǎn)不變性直觀上來講就是空間沒有特殊的方向，可以說該空間是各向同性的。如果將分子系統(tǒng)沿空間某方向平移任意位移后，它的物理規(guī)律完全相同，那么該系統(tǒng)具有空間上的平移不變性。這些對稱性在GDML 模型中已經(jīng)充分體現(xiàn)[28]。另外，分子具有剛性空間群對稱性，也就是物理上的反射現(xiàn)象；同時(shí)還具有動態(tài)的非剛性對稱性，如甲基的旋轉(zhuǎn)等[3]。由于考慮了這些對稱性[38]，可以通過用分子的對稱變換來擴(kuò)充數(shù)據(jù)集，以便訓(xùn)練出性能更優(yōu)的模型，對原子的能量和力進(jìn)行準(zhǔn)確預(yù)測。該模型相較于GDML 模型的優(yōu)勢與系統(tǒng)中的對稱性數(shù)量有直接關(guān)系，對于對稱性較高的系統(tǒng)而言，sGDML模型的性能提升較大，而沒有對稱性的體系，其在性能提升上并無變化。

sGDML 已在MD17、MD22、CCSD 等公開數(shù)據(jù)集上廣泛應(yīng)用并表現(xiàn)出良好的性能。表1 將通過GDML 和sGDML 兩種方法在MD17 數(shù)據(jù)集的表現(xiàn)對比，分析其在1,000 個(gè)訓(xùn)練樣本上對力和能量的預(yù)測能力，其中力的測試誤差以kcal mol–1(?–1)為單位，能量的測試誤差以kcal mol–1為單位。由表可知，sGDML 在苯、乙醇等具有對稱性的分子上，其預(yù)測性能有顯著提高，但在尿嘧啶等非對稱性分子上，sGDML 相較于GDML 的性能并沒有提升[3,28]。

表1 GDML 和sGDML 的預(yù)測性能Table 1 Comparison of GDML and sGDML

sGDML 模型在分子動力學(xué)模擬中已經(jīng)展現(xiàn)出較強(qiáng)的優(yōu)勢，其全局性雖然可以提高預(yù)測精度，但這一特征也限制了它的可轉(zhuǎn)移性。對于一個(gè)分子體系的模型不能用來推測另外一個(gè)不同分子體系的能量和力[29]。因此，sGDML 模型的適用性以及擴(kuò)展到更大的分子體系方面的能力仍有待提高。

2.2 SchNet

機(jī)器學(xué)習(xí)模型中比較常見的一個(gè)子類就是原子神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)，該模型具有不同的體系結(jié)構(gòu)，但大致可以分為兩類：基于描述符的模型[39]，將原子的屬性作為輸入；以及直接從原子類型和位置學(xué)習(xí)表示的端到端的結(jié)構(gòu)[40]。

SchNet 是一種基于連續(xù)濾波器卷積的端到端的深度神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)[41]，旨在對原子系統(tǒng)進(jìn)行建模，學(xué)習(xí)分子能量與原子力預(yù)測的表示，反映了基本的物理規(guī)律，如原子指標(biāo)和平移不變性以及關(guān)于原子位置的平滑能量預(yù)測和能量守恒等。SchNet 作為深度神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)，具有多層網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)，當(dāng)原子表示通過網(wǎng)絡(luò)時(shí)，這些網(wǎng)絡(luò)層會對它們進(jìn)行轉(zhuǎn)化，同時(shí)處理在上一層合并的高維原子信息[42]。SchNet 通過對每個(gè)原子更新以及每個(gè)原子能量的池化過程，最后得到對力的預(yù)測結(jié)果。由于SchNet 實(shí)現(xiàn)了旋轉(zhuǎn)不變的能量預(yù)測，因此預(yù)測得到的力在結(jié)構(gòu)上是旋轉(zhuǎn)等變的[39]。為了確保旋轉(zhuǎn)不變性，SchNet 的連續(xù)濾波器只使用了原子距離作為輸入特征，而在消息傳遞過程中丟失了角度信息。因此，原子類型的變化可能會導(dǎo)致原子之間的相互作用力有明顯差異[24]。

SchNet 已在QM9、MD17、ANI1 等公開數(shù)據(jù)集廣泛應(yīng)用。表2 展示了SchNet 在MD17 數(shù)據(jù)集的表現(xiàn)，并與sGDML 作比較，本數(shù)據(jù)選取1,000 個(gè)訓(xùn)練樣本并對力和能量訓(xùn)練并預(yù)測，其中力的測試誤差以kcal mol-1 (?-1)為單位，能量的測試誤差以kcal mol-1 為單位。由表可知，SchNet 可以表現(xiàn)出較好的性能，但大體上略遜色于sGDML[3,42]。

表2 SchNet 和sGDML 的預(yù)測性能Table 2 Comparison of SchNet and sGDML

SchNet 可擴(kuò)展性較強(qiáng)，具備高效計(jì)算的能力，但只使用原子距離以確保對能量預(yù)測的旋轉(zhuǎn)不變性，無法很好地捕捉到3D 結(jié)構(gòu)，泛化性能有待提高。

2.3 ForceNet

ForceNet 是一個(gè)以力為中心的模型，它遵循基于圖網(wǎng)絡(luò)的模擬器(Graph Network-based Simulators,GNS)框架，通過使用物理意義上的大規(guī)模增強(qiáng)數(shù)據(jù)集來預(yù)測力[36]。ForceNet 沒有在模型體系中施加顯式的物理約束，可以捕捉到完整的3D 原子位置。因此，F(xiàn)orceNet 預(yù)測的力是平移不變的，但不具備旋轉(zhuǎn)不變性[24]。ForceNet 的輸入是原子的結(jié)構(gòu)，即一組原子的3D 空間位置，輸出是每個(gè)原子的3D 矢量，用來表示預(yù)測的(x,y,z)3 個(gè)方向上的力。ForceNet將原子表示為圖神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)(Graph Neural Networks,GNN)[43]中的節(jié)點(diǎn)，將原子之間的相互作用表現(xiàn)為GNN 中的邊，節(jié)點(diǎn)輸入特征包括原子序數(shù)以及其他重要屬性[44]。該模型使用較為基礎(chǔ)的函數(shù)以及非線性激活函數(shù)Swish 來進(jìn)行消息傳遞，從相鄰節(jié)點(diǎn)傳遞的消息迭代更新節(jié)點(diǎn)。ForceNet 遵循GNS 框架的編碼器-解碼器架構(gòu)，編碼器使用迭代消息傳遞來獲取每個(gè)原子周圍的3D 結(jié)構(gòu)；解碼器使用多層感知器(Multilayer Perceptron, MLP)直接預(yù)測每個(gè)原子的力，它能有效地捕捉到非線性的復(fù)雜3D 原子間的相互作用[24]。目前，F(xiàn)oceNet 已應(yīng)用于OC20 數(shù)據(jù)集[24]。ForceNet 在訓(xùn)練以及預(yù)測過程速度都比較快，同時(shí)也可以實(shí)現(xiàn)對力的精準(zhǔn)預(yù)測，但其以力為中心對力場建模的復(fù)雜性仍有待完善。

3 總結(jié)與展望

本文重點(diǎn)關(guān)注機(jī)器學(xué)習(xí)在構(gòu)建力場中的應(yīng)用，介紹了機(jī)器學(xué)習(xí)力場的發(fā)展背景以及重大進(jìn)展，講述了幾種機(jī)器學(xué)習(xí)力場中比較常見的模型方法，如基于核函數(shù)的sGDML 模型，以及基于神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的SchNet 模型和ForceNet 模型，方便讀者對該領(lǐng)域有一個(gè)清楚的認(rèn)識。就目前數(shù)據(jù)而言，sGDML 加入了相關(guān)的物理對稱性的考量，表現(xiàn)出更加優(yōu)異的性能。與傳統(tǒng)力場方法相比，機(jī)器學(xué)習(xí)方法的引入很大程度上降低了時(shí)間消耗和昂貴的成本。隨著半導(dǎo)體領(lǐng)域數(shù)據(jù)量的增多，要解決的問題也接踵而來，隨著機(jī)器學(xué)習(xí)力場這一跨學(xué)科領(lǐng)域的蓬勃發(fā)展，它在該領(lǐng)域?qū)鹬匾淖饔?。機(jī)器學(xué)習(xí)力場可以簡化力場生成過程，減少人工干預(yù)，逐步代替經(jīng)典力場來實(shí)現(xiàn)高水平的分子動力學(xué)模擬。

從機(jī)器學(xué)習(xí)力場在分子動力學(xué)模擬中的應(yīng)用[45]已經(jīng)可以看出其發(fā)展不可限量，不僅如此，MLFF 在生物領(lǐng)域[46]、材料領(lǐng)域[47-50]、化學(xué)領(lǐng)域[51]同樣有著廣泛的應(yīng)用，但其仍存在著許多問題等著人們?nèi)ヌ魬?zhàn)。如：

（1）對于比較復(fù)雜的分子動力學(xué)模擬系統(tǒng)，簡單的特征描述符無法很好地展現(xiàn)其性能，因此MLFF會對原子特征描述符的構(gòu)建有著更高的要求；

（2）目前MLFF 的主要應(yīng)用對象仍不是特別大的分子體系；對于特大分子體系，MLFF 由于計(jì)算成本、精度等限制并未展現(xiàn)出較好的性能；

（3）通過MLFF 生成的針對某一種分子體系的力場并不適用于另外的一種不同分子的體系，其通用性有待提高。

機(jī)器學(xué)習(xí)力場是一個(gè)新興的領(lǐng)域，仍有很多未知的可能等待人們?nèi)ヌ剿鳌Ｒ虼?，本文認(rèn)為未來可以從以下幾個(gè)方面進(jìn)行優(yōu)化：

（1）通過降低復(fù)雜勢能面的維度或者通過增強(qiáng)物理先驗(yàn)知識來降低計(jì)算復(fù)雜度，使MLFF 應(yīng)用在特大分子體系成為可能，提高M(jìn)LFF 在特大分子體系上的性能；

（2）優(yōu)化模型性能，在保證精度的前提下，盡可能降低計(jì)算成本，將機(jī)器學(xué)習(xí)力場模型與更復(fù)雜的模型系統(tǒng)結(jié)合，并對其實(shí)現(xiàn)精準(zhǔn)預(yù)測；

（3）提高模型的可擴(kuò)展性和泛化性，增加先驗(yàn)知識的干預(yù)，改善特定MLFF 模型只對某特定領(lǐng)域最優(yōu)的現(xiàn)象，將機(jī)器學(xué)習(xí)力場擴(kuò)展到更廣泛的領(lǐng)域。

總之，機(jī)器學(xué)習(xí)力場是一個(gè)有深遠(yuǎn)研究意義的領(lǐng)域，仍有很多未知的方法和應(yīng)用，并且對于理論、算法以及實(shí)踐的改進(jìn)空間都比較大。鑒于MLFF 這一跨學(xué)科領(lǐng)域的成功，相信MLFF 在未來一定會成為眾多領(lǐng)域的重要組成部分。

利益沖突說明

所有作者聲明不存在利益沖突關(guān)系。