確定性固態(tài)量子光源基礎(chǔ)材料與器件

趙軍一,劉潤(rùn)澤,樓逸揚(yáng),霍永恒,3

(1.中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué),合肥微尺度物質(zhì)科學(xué)國(guó)家研究中心&物理學(xué)院,合肥 230026;2.中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué),上海量子科學(xué)研究中心&中國(guó)科學(xué)院量子信息與量子物理創(chuàng)新研究院,上海 201315;3.中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué),合肥國(guó)家實(shí)驗(yàn)室,合肥 230088)

0 引 言

光源的發(fā)展伴隨并推動(dòng)著人類社會(huì)的進(jìn)步?；鸸饨o予了人類抵御自然的能力,燈光方便了人類的生產(chǎn)和生活,激光更是極大地促進(jìn)了科學(xué)的發(fā)展。當(dāng)前,量子光源也在第二次量子革命進(jìn)程中扮演著重要角色。20世紀(jì)80年代Feynman等[1]提出的量子計(jì)算的理念開拓了一種全新的計(jì)算模式。利用量子力學(xué)的疊加態(tài)和糾纏態(tài)等特性,量子計(jì)算機(jī)可以處理多種經(jīng)典困難的計(jì)算問題,例如可以利用Shor算法[2]對(duì)大數(shù)分解進(jìn)行指數(shù)加速,利用Grover算法[3]對(duì)搜索過程進(jìn)行多項(xiàng)式加速等。在量子計(jì)算的物理實(shí)現(xiàn)中,光子體系優(yōu)勢(shì)明顯并展示了巨大的能力,例如“九章”光量子計(jì)算原型機(jī)針對(duì)高斯玻色采樣這一特定問題的處理速度是當(dāng)時(shí)最快超級(jí)計(jì)算機(jī)的1024倍,展現(xiàn)了相對(duì)于經(jīng)典計(jì)算機(jī)的“量子優(yōu)越性”[4]。首先,光子以光速進(jìn)行傳輸,可以提升信息處理的速度;其次,光子的量子態(tài)(偏振、路徑、軌道角動(dòng)量等)操縱容易,豐富了信息處理的維度;最后,光子和環(huán)境耦合引起的退相干較弱,可以執(zhí)行更高保真度的計(jì)算。光學(xué)量子計(jì)算系統(tǒng)主要由量子光源、線性光學(xué)網(wǎng)絡(luò)和光子探測(cè)器三部分組成。其中,光學(xué)網(wǎng)絡(luò)和單光子探測(cè)器已經(jīng)達(dá)到了很高的效率,相比較下完美的量子光源還處于持續(xù)的研究進(jìn)程中。在量子計(jì)算之外,量子光源也大量地應(yīng)用在量子通信中,例如單光子可以應(yīng)用在BB84協(xié)議[5],糾纏光子對(duì)可以應(yīng)用在E91協(xié)議[6],實(shí)現(xiàn)無(wú)條件安全的量子密鑰分發(fā)[7]。量子光源也有望基于現(xiàn)有的光纖網(wǎng)絡(luò)橋接未來(lái)的多節(jié)點(diǎn)量子網(wǎng)絡(luò)。目前基于固態(tài)半導(dǎo)體量子點(diǎn)體系的確定性量子光源發(fā)展迅速,在技術(shù)指標(biāo)上不斷突破現(xiàn)有紀(jì)錄。然而,針對(duì)確定性固態(tài)量子光源基礎(chǔ)材料與器件的研究較為零散,缺乏系統(tǒng)性梳理。鑒于此,本文重點(diǎn)介紹高品質(zhì)確定性固態(tài)量子光源基礎(chǔ)材料與器件,并對(duì)未來(lái)發(fā)展進(jìn)行展望。

1 量子光源簡(jiǎn)介

1.1 研究意義

量子技術(shù)的發(fā)展代表了人類對(duì)微觀世界操縱能力的提升。21世紀(jì)以來(lái),人類對(duì)量子行為的操縱能力已從宏觀發(fā)展到微觀,從而可以利用單個(gè)量子態(tài)進(jìn)行信息的處理和傳遞。這一代量子技術(shù)以量子通信和量子計(jì)算等為代表,被譽(yù)為“第二次量子革命”[8]。量子信息技術(shù)由于原理上的突破而具有巨大的應(yīng)用潛力和戰(zhàn)略意義,因此受到各國(guó)高度重視并得到快速發(fā)展。量子通信基于單量子態(tài)的不可分割性和不可克隆原理,因此具有原理上的絕對(duì)安全性,對(duì)國(guó)防、金融等高安全要求領(lǐng)域有著重要的應(yīng)用[5,9]。量子計(jì)算利用量子疊加原理,具有隨糾纏比特?cái)?shù)目指數(shù)增長(zhǎng)的并行計(jì)算能力,在密碼破解、海量數(shù)據(jù)檢索、金融工程、藥物設(shè)計(jì)等有大規(guī)模計(jì)算能力需求的問題上有著重要應(yīng)用[10-11]。

在諸多實(shí)現(xiàn)量子信息處理的物理系統(tǒng)中,光子是遠(yuǎn)距離傳遞量子信息的最佳載體[12]。首先,光子以光速進(jìn)行傳播,信息處理速度快。其次,由于光子是玻色子,光子之間沒有相互作用,且受到環(huán)境噪聲和損耗的影響小,因而其退相干時(shí)間長(zhǎng),可用于執(zhí)行更高保真度的計(jì)算[13]。此外,光子易于編碼信息,也可以通過經(jīng)典的光學(xué)元件(物鏡、反射鏡、分束器等)在室溫下操縱,大大提升了其可實(shí)現(xiàn)度?；诠鈱W(xué)體系的巨大優(yōu)勢(shì),作為光學(xué)量子信息技術(shù)的基礎(chǔ)和關(guān)鍵模塊的量子光源具有重要的研究?jī)r(jià)值[14-15]。

1.2 定義與分類

量子光源是指在經(jīng)典光學(xué)沒有對(duì)應(yīng),需要使用量子光學(xué)來(lái)描述其發(fā)射光子量子態(tài)的光源。例如使用Fock態(tài)描述,單個(gè)光子可以表示為|1>,多個(gè)光子可以表示為|N>(N為光子數(shù),N>1)。量子光源主要有單光子源、糾纏光子源和連續(xù)變量光源三種[16]。本文主要討論單光子源和糾纏光子源,關(guān)于連續(xù)變量光源,可參考文獻(xiàn)[17]。

1.3 主要評(píng)價(jià)指標(biāo)

實(shí)用化的量子光源主要有效率、單光子純度、不可分辨性三個(gè)主要評(píng)價(jià)指標(biāo),對(duì)于糾纏光子源還有糾纏保真度這一評(píng)價(jià)指標(biāo)來(lái)衡量光源品質(zhì),下面分別進(jìn)行介紹。

1.3.1 效率

量子光源的效率主要包括量子效率和收集效率兩個(gè)部分。對(duì)于量子點(diǎn)等二能級(jí)系統(tǒng),量子效率指在觸發(fā)信號(hào)下,電子被制備到特定激發(fā)態(tài)并與空穴產(chǎn)生自發(fā)輻射復(fù)合發(fā)出光子的概率。收集效率指輻射出的光子以多大的概率被收集到指定的空間模式中。理想情況下,一個(gè)激發(fā)脈沖下有且僅有一個(gè)光子(對(duì))產(chǎn)生,對(duì)應(yīng)量子效率為1,是按需產(chǎn)生的確定性光源。收集效率與器件結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)有關(guān),實(shí)驗(yàn)上可以通過腔電動(dòng)力學(xué)設(shè)計(jì)光學(xué)微納米結(jié)構(gòu)[18-19](見圖1(a))或在表面增加固體浸沒透鏡[20]等方式來(lái)提升。量子光源的效率直接決定光學(xué)量子計(jì)算的算力和量子通信的成碼率等技術(shù)指標(biāo),量子信息應(yīng)用要求同時(shí)具備高量子效率和高收集效率。

圖1 (a)通過環(huán)形布拉格光柵微腔與固態(tài)半導(dǎo)體量子點(diǎn)耦合實(shí)現(xiàn)高效率單光子源(示意圖)[19]。(b)用于測(cè)量光子二階強(qiáng)度關(guān)聯(lián)函數(shù)的Handury-Brown-Twiss裝置示意圖,待測(cè)的光子經(jīng)過分束器后對(duì)兩路進(jìn)行符合測(cè)量。對(duì)于理想單光子,由于不可分割性,單個(gè)光子只能到達(dá)其中一個(gè)單光子探測(cè)器,因而0延時(shí)處符合計(jì)數(shù)為0。(c)用于測(cè)量光子不可分辨性的Hong-Ou-Mandel裝置示意圖,兩個(gè)光子分別從分束器的兩個(gè)端口入射,對(duì)出射兩路進(jìn)行符合測(cè)量。根據(jù)量子力學(xué)原理,如果兩個(gè)光子在各個(gè)自由度全同,兩個(gè)光子會(huì)表現(xiàn)出明顯的聚束現(xiàn)象,即從同一個(gè)端口出射,因而符合計(jì)數(shù)為0[14]Fig.1 (a) Schematic diagram of a high-efficiency single-photon source realized by solid-state semiconductor quantum dots coupled to circular Bragg grating microcavity[19]. (b) Schematic diagram of a Hanbury-Brown-Twiss experiment setup used to measure the second-order correlation function of photons. The light field to be measured is split by a beam splitter and subjected to coincidence measurements in the two paths. For an ideal single photon, due to its indivisibility, only one photon can reach one of the single-photon detectors, and thus the coincidence count equals 0 at the 0-time delay. (c) Schematic diagram of a Hong-Ou-Mandel experiment setup used to measure the indistinguishability of photons. Two photons injected from the two ports of the beam splitter undergo coincidence measurements in the two output paths. According to the principles of quantum mechanics, if the two photons are identical in all degrees of freedom, they will exhibit a clear bunching phenomenon, that is, they will exit from the same port, and thus the coincidence count equals 0[14]

1.3.2 單光子純度

單光子純度,用于描述量子光源產(chǎn)生光子數(shù)的分布特性,表示多光子事件發(fā)生的概率[21]。其數(shù)值越低代表多光子事件概率越低,即單光子性越好。單光子性在經(jīng)典光學(xué)沒有對(duì)應(yīng),需要引入二階關(guān)聯(lián)函數(shù)進(jìn)行描述[21](見圖1(b)),實(shí)驗(yàn)中通過Handury-Brown-Twiss(HBT)實(shí)驗(yàn)[22]測(cè)量0延時(shí)光子的二階強(qiáng)度關(guān)聯(lián)函數(shù)來(lái)獲得,g(2)(τ)描述了在時(shí)間t和t+τ的光場(chǎng)強(qiáng)度的關(guān)聯(lián)函數(shù),表示為:

(1)

式中:a?和a分別對(duì)應(yīng)光子的產(chǎn)生和湮滅算符,該函數(shù)描述了在第一光子探測(cè)事件時(shí)間后,τ延時(shí)后探測(cè)到第二光子的條件概率[21]。g(2)(0)可以用來(lái)對(duì)光子的性質(zhì)進(jìn)行分類。對(duì)于理想單光子源,呈現(xiàn)反聚束效應(yīng),g(2)(0)=0,即某個(gè)單位時(shí)間內(nèi)只有一個(gè)光子。對(duì)于傳統(tǒng)熱光源,呈現(xiàn)聚束效應(yīng),g(2)(0)=2,即在熱光場(chǎng)中同時(shí)探測(cè)到兩個(gè)光子的條件概率高于探測(cè)到兩個(gè)獨(dú)立的光子概率的乘積[21]。對(duì)于相干光源如激光,g(2)(0)=1。

1.3.3 不可分辨性

不可分辨性也叫全同性,是衡量光子之間從量子力學(xué)上在所有自由度是否相同的物理量。線性光學(xué)量子計(jì)算和長(zhǎng)距離量子通信的實(shí)現(xiàn)要求出射的光子之間保持全同。全同性直接決定了光量子計(jì)算方案的復(fù)雜度[23],是實(shí)用量子光源評(píng)價(jià)條件中的核心指標(biāo)[24]。如果量子光源產(chǎn)生的光子(對(duì))全同性低,其在量子信息領(lǐng)域內(nèi)的應(yīng)用將非常受限。如圖1(c)所示,實(shí)驗(yàn)上可以通過Hong-Ou-Mandel(HOM)干涉實(shí)驗(yàn)[25]進(jìn)行測(cè)量,對(duì)于理想的量子光源,HOM干涉對(duì)比度為1。

1.3.4 糾纏保真度

糾纏保真度是衡量制備得到的糾纏態(tài)和最大糾纏態(tài)相似性的物理量,可以完全由初態(tài)和系統(tǒng)的演化來(lái)決定[26]。當(dāng)一個(gè)復(fù)合系統(tǒng)存在全局狀態(tài),即不能被寫成單個(gè)子系統(tǒng)的狀態(tài)的直積時(shí),系統(tǒng)存在量子糾纏[27]。糾纏是量子信息科學(xué)的核心資源,多比特量子糾纏作為量子計(jì)算技術(shù)的核心指標(biāo),一直是國(guó)際各研究團(tuán)隊(duì)競(jìng)相角逐的焦點(diǎn)。實(shí)驗(yàn)上可以通過量子層析技術(shù)得到量子態(tài)的密度矩陣[28],通過和最大糾纏態(tài)的比較可以得到糾纏保真度,表示為:

f=Tr(ρmρ0)

(2)

式中:ρm為實(shí)驗(yàn)測(cè)量得到的密度矩陣;ρ0為最大糾纏態(tài)對(duì)應(yīng)的密度矩陣。

2 如何獲得高品質(zhì)確定性固態(tài)量子光源

2.1 實(shí)現(xiàn)體系

對(duì)單光子源而言,主要包括準(zhǔn)單光子源、概率性單光子源和確定性單光子源三種。對(duì)于糾纏光子源而言,主要分為概率性糾纏光子源和確定性糾纏光子源兩種。

準(zhǔn)單光子源通過將激光脈沖化,衰減使得單個(gè)脈沖中的平均光子數(shù)接近于1[29]。這種方法的優(yōu)點(diǎn)是簡(jiǎn)單易得,但缺點(diǎn)在于單光子計(jì)數(shù)少,且無(wú)法避免多光子事件。在實(shí)用性量子通信中,多光子事件的存在導(dǎo)致攻擊者可以通過分束攻擊來(lái)獲得信息,破壞了密鑰分發(fā)的無(wú)條件安全特性。Wang等[30]提出的“誘騙態(tài)”方案可標(biāo)定并封閉不完美器件的漏洞,但成碼率會(huì)受到限制。

概率性光源利用非線性過程產(chǎn)生單光子或糾纏光子對(duì),主要包括四波混頻和自發(fā)參量下轉(zhuǎn)換(spontaneous parametric down-conversion, SPDC)兩種方法[31]。四波混頻主要利用材料的三階非線性效應(yīng),通過調(diào)節(jié)相位匹配條件使入射的兩束強(qiáng)激光之間的頻率差與生成的糾纏光子對(duì)的頻率差相同。因此通過探測(cè)糾纏光子對(duì)中的一個(gè)光子可以實(shí)現(xiàn)預(yù)報(bào)式的單光子源。類似地,SPDC需要利用二階非線性效應(yīng)實(shí)現(xiàn)糾纏光子對(duì)和預(yù)報(bào)式單光子源的產(chǎn)生,但其概率性光源的本質(zhì)決定了難以避免多光子成分。為了抑制多光子成分,其單光子產(chǎn)生效率僅在約1%[32],為了提升單光子產(chǎn)生效率,可以通過復(fù)用多個(gè)SPDC源來(lái)實(shí)現(xiàn)[33]。

確定性光源利用分立能級(jí)系統(tǒng)的自發(fā)輻射過程,是自然的單光子和糾纏光子對(duì)的產(chǎn)生方式。單光子的產(chǎn)生基于二能級(jí)系統(tǒng)的自發(fā)輻射過程,當(dāng)二能級(jí)系統(tǒng)被從基態(tài)泵浦到激發(fā)態(tài)后,在激發(fā)態(tài)到基態(tài)的弛豫過程中,系統(tǒng)無(wú)法被再次泵浦,因此從原理上可以避免多光子事件發(fā)生。糾纏光子對(duì)的產(chǎn)生基于三能級(jí)系統(tǒng)的級(jí)聯(lián)躍遷過程,可以產(chǎn)生偏振糾纏的糾纏光子對(duì)。因此,可以從具有分立能級(jí)的系統(tǒng)中尋找量子光源。截至目前,單原子、單缺陷、二維材料、膠體量子點(diǎn)、固態(tài)半導(dǎo)體量子點(diǎn)等固態(tài)體系均實(shí)現(xiàn)了單光子發(fā)射[44]。最初,Kimble等[45]基于Na原子, Diedrich等[46]基于單個(gè)Mg+,均實(shí)現(xiàn)按需產(chǎn)生的單光子發(fā)射,但是由于實(shí)驗(yàn)裝置復(fù)雜,且提取效率較低,天然單原子/離子系統(tǒng)的單光子源很難應(yīng)用在量子計(jì)算和量子通信中。二維材料例如單層過渡金屬硫化物(transition-metal dichalcogenide monolayers, TMDCs)和六方氮化硼等體系提取效率高,易于集成,但仍需要在降低精細(xì)能級(jí)劈裂(fine structure splitting, FSS)[47],實(shí)現(xiàn)更窄發(fā)射線寬以及提升全同性和內(nèi)量子效率上繼續(xù)發(fā)展[48]。膠體量子點(diǎn)可在室溫下實(shí)現(xiàn)高亮度的單光子發(fā)射,但閃爍現(xiàn)象一直是限制其進(jìn)一步發(fā)展的重要因素[49]。晶體色心可以在室溫下實(shí)現(xiàn)單光子發(fā)射,但聲子耦合限制了發(fā)射光子性能的提升[50]。相比以上體系,固態(tài)半導(dǎo)體量子點(diǎn)體系已經(jīng)實(shí)現(xiàn)同時(shí)具有高效率、高單光子純度、高全同性的單光子發(fā)射[18,38]和同時(shí)具有高效率、高單光子純度、高全同性、高糾纏保真度的糾纏光子對(duì)發(fā)射[19],首次超過基于SPDC的非確定性光源,促進(jìn)了光學(xué)量子信息技術(shù)的進(jìn)一步發(fā)展[14]。

固態(tài)半導(dǎo)體量子點(diǎn),又被稱為固態(tài)“人造原子”,是一種零維納米材料。從物理實(shí)現(xiàn)角度來(lái)看,量子點(diǎn)一般為納米尺度的窄禁帶寬度半導(dǎo)體材料被寬禁帶寬度半導(dǎo)體材料包裹,形成三維尺度上的勢(shì)阱限制,如圖2(a)所示,能級(jí)量子化形成分立的能級(jí)結(jié)構(gòu)。如果考慮導(dǎo)帶基態(tài)電子和價(jià)帶基態(tài)空穴形成的激子(X),其復(fù)合可以發(fā)射出單個(gè)光子,因此可用于單光子源。圖2(b)展示了中性激子的能級(jí)結(jié)構(gòu),由于實(shí)際中固態(tài)量子點(diǎn)的對(duì)稱性常常被破壞(例如不滿足C2v對(duì)稱性[51-52]),電子和空穴的交換相互作用會(huì)導(dǎo)致激發(fā)態(tài)退簡(jiǎn)并為兩個(gè)線偏光的本征態(tài)[52],兩個(gè)態(tài)之間的能量差被稱為FSS。當(dāng)導(dǎo)帶和價(jià)帶的基態(tài)分別被自旋反平行的一對(duì)電子和空穴占據(jù)時(shí),可以形成雙激子(XX),其能級(jí)結(jié)構(gòu)如圖2(c)所示,當(dāng)激子的FSS小于本征輻射線寬時(shí),級(jí)聯(lián)躍遷過程可以產(chǎn)生一對(duì)偏振糾纏的糾纏光子對(duì),因而可用于確定性糾纏光子源[53]。本文對(duì)目前進(jìn)展迅速的各類基于固態(tài)體系實(shí)現(xiàn)單光子源的性能進(jìn)行了總結(jié),如表1所示。從表中可以看出,從亮度、單光子純度、全同性[42]、線寬、壽命等指標(biāo)來(lái)看,固態(tài)半導(dǎo)體量子點(diǎn)展現(xiàn)了遠(yuǎn)超其他體系的極致性能。

圖2 量子點(diǎn)能級(jí)結(jié)構(gòu)示意圖。(a)帶上激發(fā)時(shí),泵浦光的能量較高,此時(shí)GaAs價(jià)帶中的電子被激發(fā)至導(dǎo)帶,同時(shí)價(jià)帶產(chǎn)生空穴。當(dāng)電子空穴對(duì)被量子點(diǎn)捕獲,弛豫到量子點(diǎn)的s殼層上,庫(kù)侖相互作用會(huì)形成激子,激子復(fù)合即可發(fā)出單光子。(b)中性激子的能級(jí)結(jié)構(gòu)。由于交換相互作用,激子態(tài)會(huì)發(fā)生劈裂,形成精細(xì)結(jié)構(gòu),產(chǎn)生線偏光。(c)雙激子的能級(jí)結(jié)構(gòu)。量子點(diǎn)基態(tài)可以限制兩對(duì)激子形成雙激子,雙激子的級(jí)聯(lián)躍遷可以產(chǎn)生一對(duì)光子。如果精細(xì)結(jié)構(gòu)劈裂(FSS)小于本征輻射半峰全寬(FWHM),那么這一對(duì)光子就可以形成偏振糾纏的糾纏光子對(duì)Fig.2 Schematic diagram of the quantum dot energy level structure. (a) In above-band excitation, the pump laser has higher energy. It excites electrons from the valence band to the conduction band and holes are left in the valence band. When an electron and a hole are captured by the QD and relax to the s-shell state, with Coulomb interaction, an exciton forms. The combination of an excition can emit a single photon. (b) Energy structure of neutral exciton (X). Because of exchange interaction, the X will split and form a fine structure splitting (FSS). (c) Energy structure of bi-exciton (XX). A pair of photons can be emitted with XX cascade emission. If the FSS is lower than the intrinsic full width at half maximum (FWHM), there is no which-way information, then, the photons are polarization entangled

2.2 制備方法

截至目前,最佳品質(zhì)的量子點(diǎn)單光子源和糾纏光子源都是基于III-V族化合物半導(dǎo)體制造的[19,38,54]。金屬有機(jī)物化學(xué)氣相沉積和分子束外延作為兩種常見的單晶薄膜制備工藝,廣泛用于量子點(diǎn)量子光源的制備。本文將分別介紹兩種方法并進(jìn)行對(duì)比。

2.2.1 金屬有機(jī)物化學(xué)氣相沉積

金屬有機(jī)化學(xué)氣相沉積(metal-organic chemical vapor deposition, MOCVD),也稱為有機(jī)金屬氣相外延(organometallic vapor-phase epitaxy, OMVPE),是一種用于生產(chǎn)單晶或多晶薄膜的化學(xué)氣相沉積方法,由Manasevit于1968年在北美航空科學(xué)中心發(fā)明[56]。它使用金屬有機(jī)化合物和氣態(tài)鹵素化合物作為前驅(qū)體材料,通過加熱反應(yīng)室中的基板使其表面原子與氣相前驅(qū)體反應(yīng)并沉積形成薄膜(見圖3(a))。MOCVD適用于大面積、高速度和低成本的生長(zhǎng),因此常用于大規(guī)模生產(chǎn)半導(dǎo)體器件。MOCVD的生長(zhǎng)過程不是在真空中而是在中等壓力下(10～760 Torr)進(jìn)行。

圖3 可用于生長(zhǎng)半導(dǎo)體自組裝量子點(diǎn)的裝置結(jié)構(gòu)示意圖。(a)典型的金屬有機(jī)化學(xué)氣相沉積裝置結(jié)構(gòu)示意圖。樣品生長(zhǎng)時(shí),反應(yīng)源材料在載氣的攜帶下通入反應(yīng)室,在置于可加熱基座上的襯底表面反應(yīng)生長(zhǎng)外延層,反應(yīng)后殘留的尾氣通過尾氣處理裝置后排出系統(tǒng)[55]。(b)分子束外延生長(zhǎng)腔結(jié)構(gòu)示意圖。樣品生長(zhǎng)時(shí),襯底片會(huì)放置于樣品架(manipulator)上,材料從源爐的坩堝蒸發(fā)或升華到襯底表面進(jìn)行動(dòng)力學(xué)主導(dǎo)的生長(zhǎng)。在生長(zhǎng)過程中可以通過反射高能電子衍射儀觀察樣品表面倒易空間的結(jié)構(gòu)信息,還可以通過BandiT實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)襯底的表面溫度Fig.3 Schematics diagrams of devices that can be used to grow semiconductor self-assembled quantum dots. (a) A typical metal-organic chemical vapor deposition system schematic. During sample growth, the source materials are introduced into the reactor chamber with carrier gas. Epitaxial layers are grown on the substrate and residual exhaust gases are discharged from the system after passing through a particle and toxicity removal unit[55]. (b) A typical molecular beam epitaxy chamber structure. During the epitaxy process, the substrate is loaded on a manipulator. Materials evaporate from the crucibles and deposit on the substrate to grow. Reflection high-energy electron diffraction is used to observe the structure of reciprocal space. BandiT can be used to monitor the substrate temperature

MOCVD技術(shù)在量子光源領(lǐng)域已獲得應(yīng)用,主要集中在通信C和O波段。Paul等[57]利用MOCVD技術(shù)在GaAs襯底上生長(zhǎng)低密度InGaAs量子點(diǎn),通過漸變緩沖層實(shí)現(xiàn)了較高品質(zhì)(g(2)(0)=0.003)通信波段(1.55 μm)的單光子發(fā)射;Müller等[58]基于MOCVD使用液滴外延法生長(zhǎng)InAs/InP量子點(diǎn),在通信波段(1.55 μm)實(shí)現(xiàn)了糾纏保真度達(dá)87%±4%的糾纏光子對(duì)制備。Sittig等[59]將MOCVD生長(zhǎng)得到的量子點(diǎn)與環(huán)形布拉格光柵微腔結(jié)合,增強(qiáng)了通信波段的單光子發(fā)射?？偟膩?lái)說(shuō),使用MOCVD技術(shù)制備的量子光源正在不斷取得進(jìn)展,但相較于分子束外延技術(shù)獲得的固態(tài)量子點(diǎn)量子光源,其制備的量子光源品質(zhì)仍然有限。這是因?yàn)椴牧蠜Q定量子器件的性能上限,MOCVD在中等壓力而非超高真空下生長(zhǎng),背景摻雜相對(duì)更高,界面陡峭度相對(duì)較低[60]。相較于分子束外延系統(tǒng),MOCVD系統(tǒng)的源材料純度也限制了生長(zhǎng)得到的薄膜純度,不利于固態(tài)半導(dǎo)體量子點(diǎn)這類易受外部環(huán)境擾動(dòng)的物理體系的性能提升[61]。此外,MOCVD更高的生長(zhǎng)溫度,容易導(dǎo)致元素偏析從而降低薄膜品質(zhì)[62]。例如,Nawrath等[63]基于MOCVD生長(zhǎng)的InAs/InGaAs/GaAs量子點(diǎn),通過共振激發(fā)降低了發(fā)光譜線的線寬,但雙光子干涉對(duì)比度僅有0.713±0.15。2021年他們利用連續(xù)光和脈沖光共振激發(fā)實(shí)現(xiàn)了0.023±0.019的g(2)(0),但雙光子干涉對(duì)比度僅有0.144±0.015[64],遠(yuǎn)低于分子束外延生長(zhǎng)得到的樣品水平[18-19]。

2.2.2 分子束外延

分子束外延(molecular beam epitaxy, MBE)是一種用于生長(zhǎng)單晶材料的超高真空(10-8～10-12Torr)外延技術(shù)和鍍膜工藝,由貝爾實(shí)驗(yàn)室的Arthur和Cho[65]于1960年代發(fā)明。在超高真空條件下,組成薄膜的各元素將在各自的源爐中加熱成定向分子束,入射到加熱的襯底上沿晶向進(jìn)行薄膜生長(zhǎng)。相比于其他生長(zhǎng)技術(shù),MBE技術(shù)有特殊優(yōu)勢(shì)。首先,由于整個(gè)生長(zhǎng)過程使用超純的源材料在超高真空的反應(yīng)腔內(nèi)進(jìn)行,成膜品質(zhì)更高;其次,由于MBE生長(zhǎng)速度較慢,且配備了快速開關(guān)的閥門,使用者可以控制生長(zhǎng)膜厚到單原子層水平,因此MBE可以用來(lái)生長(zhǎng)組分及摻雜分布陡峭的突變異質(zhì)結(jié)和復(fù)雜的多層結(jié)構(gòu)[66]。

MBE系統(tǒng)通常由進(jìn)樣腔、緩沖腔、反應(yīng)腔等多級(jí)真空系統(tǒng)組成以維持反應(yīng)腔內(nèi)的超高真空。反應(yīng)腔結(jié)構(gòu)示意圖如圖3(b)所示,由真空系統(tǒng)、源爐系統(tǒng)、實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)設(shè)備、外圍設(shè)備等部分組成。真空系統(tǒng)通過多級(jí)泵組為腔體提供超高真空環(huán)境,從而減少背景摻雜,同時(shí)增大原子、分子的平均自由程。源爐系統(tǒng)包括Knudsen蒸發(fā)爐、電子束蒸發(fā)爐等蒸發(fā)部件。超高純度的材料放置于源爐中的坩堝內(nèi),通過升華或者蒸發(fā)形成原子或分子束,然后被導(dǎo)向襯底參與生長(zhǎng)。通過可以快速開關(guān)的閥門,使用者可以實(shí)現(xiàn)生長(zhǎng)過程的精確控制。實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)系統(tǒng)包括固定和可移動(dòng)的真空規(guī)、反射高能電子衍射儀(reflection high-energy electron diffraction, RHEED)和殘余氣體分析儀(residual gas analyzer, RGA)等。真空規(guī)可以監(jiān)測(cè)腔體實(shí)時(shí)真空和各源爐束流,RHEED可以實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)薄膜生長(zhǎng)速率,判斷晶體表面重構(gòu),RGA可以輔助判斷腔體真空和有無(wú)漏點(diǎn)。外圍設(shè)備包括液氮冷卻和水冷系統(tǒng),特別的是,器件級(jí)分子束外延生長(zhǎng)腔中通常會(huì)有一套內(nèi)嵌的液氮冷屏,通過液氮循環(huán)優(yōu)化真空。該液氮冷屏一方面可以作為冷阱吸附殘余氣體,另一方面也可以減緩腔體鋼材的放氣速率。

作為兩種不同的鍍膜技術(shù),相比MOCVD,MBE具有以下優(yōu)點(diǎn):首先是更高的薄膜純度,如前所述,由于MBE是一種超高真空的過程,且采用超高純度的源材料,這使得MBE非常適合生長(zhǎng)對(duì)純度和精度要求高的薄膜。其次是控制精度更高,由于配備有高靈敏度的線性擋板和全面的監(jiān)測(cè)系統(tǒng),MBE可以更加精準(zhǔn)地控制薄膜生長(zhǎng)的整個(gè)流程,適合生長(zhǎng)復(fù)雜層狀結(jié)構(gòu)。在量子信息應(yīng)用中,材料決定量子器件的性能上限,材料內(nèi)部雜質(zhì)、缺陷、表/界面質(zhì)量等因素都會(huì)降低量子點(diǎn)的光學(xué)品質(zhì)。因此,對(duì)于生長(zhǎng)固態(tài)量子點(diǎn)量子光源這類對(duì)材料純度、結(jié)構(gòu)控制要求高的應(yīng)用來(lái)說(shuō),MBE是最優(yōu)方案,目前最高品質(zhì)的量子光源均是通過MBE制備的[19,38,54]。

MBE作為一種超高真空的鍍膜工藝,有三種常見的生長(zhǎng)模式[67],如圖4所示即為Frank-van der Merwe(F-M)生長(zhǎng)模式、Volmer-Weber(V-W)生長(zhǎng)模式和Stranski-Krastanov(S-K)生長(zhǎng)模式。材料的生長(zhǎng)速率、材料的應(yīng)力關(guān)系、襯底的表面能量等因素都會(huì)共同決定實(shí)際生長(zhǎng)中的生長(zhǎng)模式。一般來(lái)說(shuō),外延層-真空界面的表面自由能γe與外延層-襯底的界面自由能γi的和(γi+γe),與襯底-真空界面的表面自由能γs的相對(duì)大小決定了材料的具體生長(zhǎng)模式。當(dāng)γi+γe<γs時(shí),薄膜傾向于按照F-M模式(層狀模式)生長(zhǎng)。因此,外延層的表面原子在襯底表面會(huì)形成二維島嶼,然后逐漸合并形成一層單晶原子。如果表面原子的擴(kuò)散長(zhǎng)度小于襯底上原子級(jí)臺(tái)階的距離,那么外延層會(huì)以逐層生長(zhǎng)模式(layer-by-layer mode)進(jìn)行。如果表面原子的擴(kuò)散長(zhǎng)度大于襯底上原子級(jí)臺(tái)階的距離,那么外延層以臺(tái)階流模式(step-flow mode)生長(zhǎng)。F-M生長(zhǎng)模式是較為理想的生長(zhǎng)模式,通常發(fā)生在外延層材料和襯底材料的晶格常數(shù)差異很小或者同質(zhì)外延的時(shí)候,例如在GaAs襯底表面同質(zhì)外延GaAs。另外,由于AlxGa1-xAs的晶格常數(shù)與GaAs非常接近,因此AlxGa1-xAs在GaAs襯底表面也可以通過F-M模式生長(zhǎng),得到非常高質(zhì)量的單晶薄膜。當(dāng)γi+γe>γs時(shí),薄膜傾向于按照V-W生長(zhǎng)模式(島狀模式)生長(zhǎng)。此時(shí)外延層表面原子之間的相互作用要大于其與襯底材料之間的相互作用,因此,外延層表現(xiàn)出來(lái)“去浸潤(rùn)”的特征,從而形成三維的島嶼狀結(jié)構(gòu)。這些島嶼與襯底之間的接觸角滿足cosθ=(γs-γi)/γe。V-W生長(zhǎng)模式通常發(fā)生在晶格常數(shù)相差較大的兩種材料之間。第三種S-K生長(zhǎng)模式(層狀+島狀生長(zhǎng))介于F-M生長(zhǎng)模式和V-W生長(zhǎng)模式之間。在最初的外延過程中,襯底的表面能較大,外延層的表面原子更容易“浸潤(rùn)”襯底,形成浸潤(rùn)層(wetting layer)。此時(shí),外延層的生長(zhǎng)模式類似于F-M生長(zhǎng)模式中的逐層生長(zhǎng)。隨著外延層厚度增加,浸潤(rùn)層內(nèi)積累的應(yīng)力會(huì)發(fā)生釋放形成島嶼結(jié)構(gòu),通常有兩種釋放過程,一種是形成位錯(cuò)(dislocation),另一種是彈性釋放增加表面粗糙度。

圖4 分子束外延生長(zhǎng)中的生長(zhǎng)模式Fig.4 Growth modes of molecular beam epitaxy

2.3 通過分子束外延技術(shù)制備半導(dǎo)體固態(tài)量子點(diǎn)

如前文所述,MBE技術(shù)是半導(dǎo)體固態(tài)量子點(diǎn)的最佳生長(zhǎng)方式。本文將以InAs/GaAs量子點(diǎn)和GaAs/AlGaAs量子點(diǎn)為例,詳細(xì)介紹如何通過MBE技術(shù)得到高品質(zhì)的固態(tài)量子點(diǎn),并介紹從外延角度如何進(jìn)一步根據(jù)需要調(diào)控固態(tài)量子點(diǎn)的特性(光學(xué)品質(zhì)、分布密度等)。

2.3.1 InAs/GaAs量子點(diǎn)

InAs/GaAs量子點(diǎn)是最早實(shí)現(xiàn)的量子點(diǎn)體系之一。當(dāng)InAs材料沉積于GaAs材料上時(shí),由于InAs的晶格常數(shù)比GaAs的晶格常數(shù)大約7%,因此InAs會(huì)受到GaAs材料的壓應(yīng)力。當(dāng)InAs的沉積量大于臨界值1.7單原子層(monolayer, ML)時(shí)[68],聚集的應(yīng)力就會(huì)釋放,從而形成三維的島嶼狀結(jié)構(gòu),并在GaAs表面形成1 ML的InAs浸潤(rùn)層。此時(shí)停止沉積InAs,并覆蓋GaAs材料提供局域限制,便可形成InAs/GaAs量子點(diǎn),如圖5所示。圖5(a)對(duì)應(yīng)了生長(zhǎng)GaAs時(shí)對(duì)應(yīng)的表面重構(gòu),圖5(b)對(duì)應(yīng)了RHEED屏幕上觀察到的二維層狀到三維島狀的變化。InAs/GaAs量子點(diǎn)屬于S-K生長(zhǎng)模式。

圖5 RHEED顯示量子點(diǎn)形成過程。(a)在GaAs外延表面,GaAs表面出現(xiàn)2×4重構(gòu),其倒易空間為桿狀。(b)在InAs形成量子點(diǎn)后,倒易空間的燕尾狀顯示出現(xiàn)三維島嶼狀結(jié)構(gòu)Fig.5 RHEED images of the formation of QDs. (a) For the flat GaAs surface, there is 2×4 reconstruction and the diffraction pattern is rod-like. (b) For QDs, the diffraction pattern is Chevron-like, indicating the 3D island structure

襯底溫度對(duì)量子點(diǎn)密度的影響是顯著的。一方面,較高的生長(zhǎng)溫度會(huì)降低In的黏附系數(shù)(sticking coefficient),導(dǎo)致In從襯底表面脫附速率較快,In沉積量降低,量子點(diǎn)密度降低;另一方面,在較高的生長(zhǎng)溫度下,In原子在襯底表面的平均自由程增加,也會(huì)降低In原子聚集成核積累應(yīng)力的概率,因此也會(huì)導(dǎo)致量子點(diǎn)密度降低。由此,量子點(diǎn)密度會(huì)隨著襯底溫度的增加而降低。但是量子點(diǎn)系綜的光學(xué)品質(zhì)隨著襯底溫度的變化情況在不同文獻(xiàn)中有所差異。在文獻(xiàn)[69]中,在控制其余生長(zhǎng)條件一致的情況下,作者在480、490、500和510 ℃下分別測(cè)量了量子點(diǎn)層在20和300 K的熒光光譜。光譜數(shù)據(jù)表明,生長(zhǎng)溫度越高,熒光強(qiáng)度越弱。然而,文獻(xiàn)[70]的作者認(rèn)為,晶體質(zhì)量隨著生長(zhǎng)溫度的升高而變好,其實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,生長(zhǎng)溫度越高,熒光強(qiáng)度越強(qiáng)。需要強(qiáng)調(diào)的是,以上兩篇文章均為對(duì)量子點(diǎn)系綜的發(fā)光研究,而非單個(gè)量子點(diǎn)。對(duì)于應(yīng)用于光學(xué)量子計(jì)算的低密度固態(tài)量子點(diǎn),特別是考慮到量子點(diǎn)和光學(xué)微腔的耦合強(qiáng)度,量子點(diǎn)的躍遷偶極矩大小也是較為重要的參數(shù)。文獻(xiàn)[71]中,作者發(fā)現(xiàn)量子點(diǎn)的壽命會(huì)隨著生長(zhǎng)溫度的升高而減小。這是由于生長(zhǎng)溫度的增加使得量子點(diǎn)的尺寸變大,因此躍遷偶極矩增大,引起壽命降低。

In源的速率對(duì)量子點(diǎn)的性質(zhì)也有很大的影響[72]。首先,In源速率會(huì)影響量子點(diǎn)密度和尺寸。隨著In源速率的減小,量子點(diǎn)的密度也會(huì)降低,同時(shí)量子點(diǎn)的橫向和縱向尺寸都會(huì)變大。其次,In源速率會(huì)影響成點(diǎn)的光學(xué)品質(zhì)。隨著In源速率的降低,量子點(diǎn)系綜的波長(zhǎng)發(fā)生紅移,發(fā)光品質(zhì)也有明顯提升,這與更大的成點(diǎn)尺寸[73]以及更高的In組分有關(guān)?？偟膩?lái)說(shuō),In源的速率對(duì)量子點(diǎn)密度、尺寸、波長(zhǎng)和能級(jí)間距都有明顯影響,一般而言在量子點(diǎn)生長(zhǎng)時(shí)使用低In源速率是有益的。

束流比,也稱作V-III比,表示在MBE生長(zhǎng)中V族元素(As)和III族元素(In、Ga、Al)的等效壓強(qiáng)的比值。一般III族元素的黏附系數(shù)較V族元素大很多,因此V族元素會(huì)過量供應(yīng)。在文獻(xiàn)[74]中,隨著V-III比的增加,量子點(diǎn)的密度會(huì)增加。這是因?yàn)殡S著V-III比的增加,In原子平均自由程會(huì)降低,在襯底表面遇到As原子形成InAs的概率會(huì)增大。在文獻(xiàn)[75]中,作者發(fā)現(xiàn)隨著V-III比的增加,量子點(diǎn)系綜的熒光光譜強(qiáng)度會(huì)增加。另外,通過X射線衍射的數(shù)據(jù),發(fā)現(xiàn)隨著V-III比的增加,InAs量子點(diǎn)層引起的衛(wèi)星峰的強(qiáng)度和對(duì)比度都會(huì)顯著提高,說(shuō)明InAs量子點(diǎn)層的缺陷數(shù)量較少,晶體質(zhì)量較好。因此在實(shí)際的材料生長(zhǎng)中,需要提供足夠的As使In原子和As原子充分結(jié)晶。

2.3.2 GaAs/AlGaAs量子點(diǎn)

一種有望實(shí)現(xiàn)的遠(yuǎn)距離糾纏分發(fā)的方案是構(gòu)建多個(gè)遠(yuǎn)距離的原子-光子糾纏,然后將光子分發(fā)至中間位置發(fā)生干涉,從而獲得遠(yuǎn)距離的原子糾纏[76-77]。實(shí)驗(yàn)上最常用的是87Rb原子,其D2光譜在780 nm附近,D1光譜在795 nm附近?？紤]到GaAs的禁帶寬度,InAs/GaAs材料體系無(wú)法得到該波長(zhǎng)下的量子點(diǎn),因此研究者需要尋找新的量子點(diǎn)系統(tǒng),其中GaAs/AlGaAs量子點(diǎn)可以滿足該波長(zhǎng)要求。

GaAs和AlGaAs晶格常數(shù)相差較小,因此無(wú)法通過S-K模式得到量子點(diǎn)。在外延上,有兩種常用的生長(zhǎng)方式,一種是液滴外延[78](droplet epitaxy, DE),另一種是局域液滴刻蝕[79](local droplet etching, LDE)。DE方法由Koguchi等[80]于1991年首次提出。在DE中,首先需要在停止As供應(yīng)的情況下在襯底上沉積Ga或Al的液滴,之后重新供應(yīng)As源液滴,進(jìn)行結(jié)晶化。在文獻(xiàn)[78]中,可以看到增加As壓和降低襯底溫度更有助于量子點(diǎn)的形成,而非形成空心結(jié)構(gòu)。在DE中,量子點(diǎn)的生長(zhǎng)溫度很低,因此得到的量子點(diǎn)的光學(xué)品質(zhì)都較差。雖然可以通過外延中和外延后的退火[81-82]或者在高密勒指數(shù)面(例如(111)A[83])上進(jìn)行生長(zhǎng)提高液滴對(duì)稱性,但是由DE得到的量子點(diǎn)仍然會(huì)有顯著的缺陷引起的光譜展寬[84]。這些問題可以通過Wang等[79]發(fā)展的LDE方式得到解決。LDE的生長(zhǎng)過程包括如下步驟:首先是在停止As供應(yīng)的情況下在GaAs表面沉積一定量的Ⅲ族原子形成液滴,然后在高溫下這些液滴會(huì)對(duì)其下晶體進(jìn)行局域刻蝕形成納米孔洞,之后重新供應(yīng)As源,此時(shí)As會(huì)和Ⅲ族元素原子進(jìn)行結(jié)晶從而消除富余的Ⅲ族原子。Huo等[85]在此基礎(chǔ)上,選擇在AlGaAs材料上利用Al液滴刻蝕納米孔,并填充GaAs形成具有量子限制效應(yīng)的三維GaAs/AlGaAs量子點(diǎn)。LDE和DE有兩個(gè)主要區(qū)別:第一是LDE量子點(diǎn)的生長(zhǎng)溫度較高,缺陷相對(duì)更少。第二是在DE中,液滴的原子和As結(jié)合形成的晶體即為量子點(diǎn)。而在LDE中,液滴的主要作用是進(jìn)行局域刻蝕形成納米孔洞,之后量子點(diǎn)可以在孔洞內(nèi)填充形成。因此LDE在控制量子點(diǎn)組分、大小等方面更為靈活。

通過LDE生長(zhǎng)的GaAs/AlGaAs量子點(diǎn)其限制勢(shì)可以通過調(diào)控AlGaAs勢(shì)壘層的Al組分方便控制。但早期所刻蝕納米孔的對(duì)稱性較低,因此量子點(diǎn)FSS較大。在后續(xù)發(fā)展中,Huo等[85]通過調(diào)節(jié)生長(zhǎng)溫度、刻蝕液滴的生長(zhǎng)速率、生長(zhǎng)時(shí)間等,大大提高了GaAs/AlGaAs量子點(diǎn)的對(duì)稱性。同時(shí)GaAs/AlGaAs體系沒有含In體系所具有的復(fù)雜的內(nèi)部應(yīng)力,且材料組分分布較為均勻,因此其限制勢(shì)的對(duì)稱性基本由形貌對(duì)稱性決定。經(jīng)過優(yōu)化后的高對(duì)稱性量子點(diǎn)的FSS較小,非常適合用作糾纏光子源。在文獻(xiàn)[85]中,Huo等通過0.5 ML/s的Al液滴在Al0.4Ga0.6As表面進(jìn)行LDE,然后沉積GaAs形成量子點(diǎn)。這些量子點(diǎn)的平均FSS為(3.9±1.8) μeV,可以直接作為糾纏光子源[86]。同時(shí)作者研究發(fā)現(xiàn)該類量子點(diǎn)FSS的大小依賴于量子點(diǎn)的尺寸大小,隨著量子點(diǎn)的變大,其激子受界面非均勻性的影響變小,FSS也會(huì)隨著減小[61]。

2.3.3 從外延角度優(yōu)化量子點(diǎn)品質(zhì)

如前所述,材料決定了量子器件的性能上限,作為獲得固態(tài)半導(dǎo)體量子點(diǎn)的最優(yōu)方式,MBE的技術(shù)水平直接影響器件性能。研究者還可以從外延技術(shù)出發(fā),進(jìn)一步優(yōu)化量子點(diǎn)的品質(zhì),并按照實(shí)際需要對(duì)其進(jìn)行調(diào)控,下面將從五個(gè)角度進(jìn)行介紹。

1) 超低背景摻雜

高品質(zhì)的固態(tài)量子光源依賴于高品質(zhì)的外延薄膜,這首先需要降低背景摻雜。在固態(tài)半導(dǎo)體量子點(diǎn)樣品生長(zhǎng)中實(shí)現(xiàn)超低背景摻雜是一個(gè)系統(tǒng)工程,要求同時(shí)具有潔凈的襯底、良好的腔體真空環(huán)境、高純度的源材料以及優(yōu)化的生長(zhǎng)條件。首先,潔凈的襯底是高品質(zhì)樣品的先決條件。在實(shí)際生長(zhǎng)過程中,襯底在送入反應(yīng)腔前會(huì)進(jìn)行高溫烘烤和系統(tǒng)除氣以去除表面吸附雜質(zhì)。在開始生長(zhǎng)前還會(huì)在V族元素氣氛下進(jìn)行高溫處理,以除去襯底表面氧化物。其次,良好的腔體真空環(huán)境是實(shí)現(xiàn)低背景摻雜的關(guān)鍵因素,這依賴于腔體的設(shè)計(jì)、制造以及后續(xù)維護(hù)水平。在系統(tǒng)設(shè)計(jì)上,研究者通過多級(jí)泵組為腔體提供超高真空環(huán)境、液氮冷屏抑制放氣速率并吸附殘余氣體;在實(shí)際維護(hù)中,研究者通過真空規(guī)和殘余氣體分析儀實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)腔體真空水平和殘余氣體種類,將腔體維持在封閉的超高真空狀態(tài),從而減少背景摻雜。此外,生長(zhǎng)條件同樣會(huì)影響背景摻雜。Wang等[88]在使用等離子體輔助分子束外延(plasma-assisted molecular beam epitaxy, PMBE)和氨氣分子束外延(NH3-MBE)設(shè)備生長(zhǎng)GaN薄膜時(shí)發(fā)現(xiàn),背景摻雜濃度會(huì)隨薄膜生長(zhǎng)速率增加而增加,Larkins等[89]生長(zhǎng)GaAs薄膜時(shí)發(fā)現(xiàn)來(lái)自As源爐中的硫雜質(zhì)同樣會(huì)增加背景摻雜濃度,且與生長(zhǎng)速率呈高度相關(guān)。因而他們通過降低V∶III比來(lái)獲得低背景摻雜的GaAs薄膜。最后,高純度源材料的獲得將在下一部分進(jìn)行介紹。總的來(lái)說(shuō),超低背景摻雜需要對(duì)外延系統(tǒng)和生長(zhǎng)過程進(jìn)行仔細(xì)的設(shè)計(jì)和優(yōu)化。

2)超高純度源材料

高品質(zhì)外延薄膜的獲得同樣需要超高純度的源材料。半導(dǎo)體材料中的非輻射復(fù)合中心會(huì)顯著降低半導(dǎo)體材料的光學(xué)、電學(xué)特性等品質(zhì)。對(duì)固態(tài)量子點(diǎn)而言,其對(duì)周圍環(huán)境極其敏感[90],陷阱態(tài)、雜質(zhì)或界面等隨機(jī)變化的不完美因素會(huì)通過量子限制斯塔克效應(yīng)導(dǎo)致光譜漂移甚至閃爍,量子點(diǎn)的電荷狀態(tài)同樣會(huì)發(fā)生變化。因此,要想制備高品質(zhì)的固態(tài)量子光源,必須使用更加純凈的源材料以減少缺陷。然而在實(shí)際生長(zhǎng)中,受到成本、政策等外部條件限制,可獲得的源材料純度有限,系統(tǒng)運(yùn)行過程中的意外情況也可能會(huì)污染源爐材料。這就對(duì)后續(xù)提高源材料純度提出了要求,將源材料升溫進(jìn)行高溫除氣是進(jìn)一步提高源材料純度的常用方法。Nguyen等[91]通過對(duì)比不同高溫除氣條件下的鋁源爐生長(zhǎng)的量子點(diǎn)和量子阱的光學(xué)(發(fā)光強(qiáng)度)和電學(xué)(C-V曲線)性能,發(fā)現(xiàn)對(duì)源爐進(jìn)行徹底的高溫除氣可以增強(qiáng)器件的光學(xué)和電學(xué)性能。在常用的生長(zhǎng)溫度上額外升溫100 ℃除氣2 h,再增加15 ℃除氣20 min,可以獲得和非摻雜源爐生長(zhǎng)相同光學(xué)品質(zhì)的器件。但如果僅額外升溫67 ℃,光學(xué)品質(zhì)無(wú)法恢復(fù)。這說(shuō)明相比除氣時(shí)間,溫度差也是影響去除雜質(zhì)效果的重要因素,這對(duì)實(shí)際除氣過程具有重要的參考價(jià)值。

3)精準(zhǔn)的薄膜厚度和陡峭的界面控制

除了超高真空環(huán)境和超純?cè)床牧?對(duì)膜厚和界面實(shí)現(xiàn)精準(zhǔn)控制也是高品質(zhì)固態(tài)量子光源器件所必須的。首先,量子點(diǎn)需要在真空?qǐng)龅牟ǜ固幰詫?shí)現(xiàn)光場(chǎng)與量子點(diǎn)最大程度的耦合,這依賴于器件結(jié)構(gòu)的設(shè)計(jì)和膜厚的精確控制[92]。其次,外部調(diào)控手段的引入需要在薄膜內(nèi)實(shí)現(xiàn)不同類型和濃度的摻雜,陡峭的界面和準(zhǔn)確的厚度控制同樣是必要的[93]。相比MOCVD,MBE的速率更慢,且配備的原位監(jiān)測(cè)系統(tǒng)和快速開關(guān)的擋板可以實(shí)現(xiàn)更精準(zhǔn)的速率控制,更適合界面陡峭的半導(dǎo)體異質(zhì)結(jié)生長(zhǎng)。Dapkus[94]對(duì)比了MOCVD和MBE生長(zhǎng)異質(zhì)結(jié)的性能,從總結(jié)表格中可以看出,相比MOCVD,MBE可以獲得更陡峭的異質(zhì)結(jié)界面。外延生長(zhǎng)是一個(gè)逐層生長(zhǎng)的過程,原子層平整的襯底會(huì)隨著每個(gè)單層的生長(zhǎng)經(jīng)歷“粗糙-光滑-粗糙”的循環(huán),每個(gè)原子層的部分填充會(huì)導(dǎo)致表面粗糙,當(dāng)單層完成時(shí)則變得平滑。MBE系統(tǒng)配備的反射高能電子衍射儀可以精確監(jiān)控單層的變化,從而原位監(jiān)控生長(zhǎng)速率,實(shí)現(xiàn)速率的精確控制[95]。此外,MBE系統(tǒng)配備的光學(xué)測(cè)溫系統(tǒng)(如kSA BandiT)也可以實(shí)時(shí)監(jiān)控薄膜生長(zhǎng)溫度。Li 等[96]已通過光學(xué)測(cè)溫法實(shí)現(xiàn)實(shí)膜厚和成分的精確控制,在GaAs/AlGaAs量子級(jí)聯(lián)激光器實(shí)現(xiàn)1.56 W的功率輸出?？偟膩?lái)說(shuō),基于MBE的生長(zhǎng)優(yōu)勢(shì)和原位監(jiān)控系統(tǒng),研究者可以實(shí)現(xiàn)對(duì)薄膜厚度和陡峭界面的精準(zhǔn)控制,這對(duì)高品質(zhì)固態(tài)量子光源器件十分關(guān)鍵。

4)量子點(diǎn)尺寸(發(fā)光波長(zhǎng))調(diào)控

為了滿足特定的應(yīng)用場(chǎng)景需求,研究者需要調(diào)節(jié)量子點(diǎn)的波長(zhǎng)至一定的范圍。量子點(diǎn)發(fā)光波長(zhǎng)取決于其能級(jí)結(jié)構(gòu),也就是分立能級(jí)的大小,對(duì)應(yīng)于量子點(diǎn)的大小、形貌、組分以及應(yīng)力。在量子光源的應(yīng)用中,高效率的單光子探測(cè)器是必須的部分。InAs/GaAs量子點(diǎn)的浸潤(rùn)層發(fā)光在860 nm附近,為了將量子點(diǎn)的發(fā)光和浸潤(rùn)層較好的區(qū)分,量子點(diǎn)的波長(zhǎng)一般會(huì)調(diào)控在900 nm左右,在此波段附近,雪崩光電探測(cè)器的探測(cè)效率可以達(dá)到40%左右。生長(zhǎng)過程中,研究者會(huì)采用Indium flush的方式控制量子點(diǎn)的波長(zhǎng)。Indium flush的方法最初應(yīng)用在量子點(diǎn)激光器的生長(zhǎng)中[97],通過這種方法得到的量子點(diǎn)在形貌和高度上趨于一致,因此得到的光譜更窄。Indium flush的生長(zhǎng)方法首先在低溫下沉積InAs,待量子點(diǎn)形成之后,在同樣的溫度下沉積一定厚度的GaAs,然后快速升溫到較高的生長(zhǎng)溫度并退火一定的時(shí)間。由此得到的InAs量子點(diǎn)形貌上類似于盤狀。通過控制在低溫下沉積GaAs的厚度可以控制量子點(diǎn)的波長(zhǎng)。文獻(xiàn)[98]中研究了退火溫度對(duì)量子點(diǎn)系綜的影響。高溫下的Indium flush可以獲得藍(lán)移更大的InAs量子點(diǎn),但是由于高溫下更多的In/Ga的擴(kuò)散,量子點(diǎn)的側(cè)向束縛減弱。這些可以通過將低溫覆蓋的GaAs替換為AlGaAs進(jìn)行補(bǔ)償。另外,文獻(xiàn)[99]中也發(fā)現(xiàn)通過AlAs覆蓋層可以抑制InAs量子點(diǎn)的浸潤(rùn)層電子能級(jí)的占據(jù),從而得到?jīng)]有浸潤(rùn)層發(fā)光的量子點(diǎn)系綜。

5)量子點(diǎn)密度調(diào)控

精確控制半導(dǎo)體量子點(diǎn)的性質(zhì)(形狀、組分和密度)對(duì)量子信息的應(yīng)用至關(guān)重要[100]。在實(shí)際實(shí)驗(yàn)中,研究者通常使用泵浦光激發(fā)量子點(diǎn)并通過物鏡收集熒光信號(hào),因此,在一個(gè)光斑范圍內(nèi)只有一個(gè)量子點(diǎn)是必要的。如2.3.1部分所述,襯底溫度、速率都對(duì)量子點(diǎn)成點(diǎn)密度有直接影響,以InAs/GaAs自組裝量子點(diǎn)為例,隨著襯底溫度增加或In源速率減小,量子點(diǎn)的密度都會(huì)降低,這里,本文再介紹一種通過表面粗糙度調(diào)制成點(diǎn)密度的方法。對(duì)InAs/GaAs量子點(diǎn)而言,其形成依賴于從層狀生長(zhǎng)到島狀生長(zhǎng)的應(yīng)力釋放過程[68],這個(gè)臨界過程受生長(zhǎng)條件影響很大[101],因而獲得低密度和均勻分布的量子點(diǎn)是困難的。Bart等[102]發(fā)現(xiàn)在原子尺度上精確控制表面平整度是控制量子點(diǎn)成核的關(guān)鍵。他們通過在成點(diǎn)前生長(zhǎng)厚度梯度層調(diào)制整個(gè)晶圓的表面粗糙度,并控制成點(diǎn)概率。最終實(shí)現(xiàn)了在百微米到毫米尺度上每平方微米1到10個(gè)的量子點(diǎn)密度的周期性變化,驗(yàn)證了工藝對(duì)密度的控制性能。在GaAs/AlGaAs方面,Huo等通過調(diào)節(jié)生長(zhǎng)溫度和Al液滴外延的速率等,也獲得了每平方微米小于1個(gè)的低密度量子點(diǎn)[61]。

2.4 從固態(tài)半導(dǎo)體量子點(diǎn)到固態(tài)量子光源

從實(shí)用角度來(lái)看,為了實(shí)現(xiàn)具有高亮度、高單光子純度、高不可分辨性和高糾纏保真度的量子光源器件,在優(yōu)化MBE生長(zhǎng)技術(shù)之外,還需要從外部調(diào)控、材料表面鈍化等角度進(jìn)一步優(yōu)化器件結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)和微納米加工工藝。下面本文將分別介紹從外部調(diào)控、表面鈍化和測(cè)量技術(shù)上提升量子點(diǎn)器件性能的原理和最新進(jìn)展,最后通過三個(gè)實(shí)例報(bào)告本團(tuán)隊(duì)在推動(dòng)量子光源器件發(fā)展所做的代表性工作。

2.4.1 從外部調(diào)控角度優(yōu)化量子點(diǎn)器件性能

1) 微納米光學(xué)微腔

隨著微納米技術(shù)的發(fā)展,人們通過微腔的制備對(duì)局域光場(chǎng)的控制深入到了微納米尺度,發(fā)展出通過光與物質(zhì)相互作用來(lái)調(diào)控原子或分子能態(tài)的手段,在量子光學(xué)與非線性物理學(xué)方面有大量的研究與應(yīng)用。當(dāng)原子的躍遷與一個(gè)受限電磁場(chǎng)的模式共振時(shí),原子與電磁場(chǎng)發(fā)生耦合,在弱耦合領(lǐng)域,微腔可以通過Purcell效應(yīng)[103]降低能級(jí)躍遷壽命,并控制出射光場(chǎng),提升提取效率,這都對(duì)量子點(diǎn)量子光源的品質(zhì)提升具有重要的意義與價(jià)值。首先,在二能級(jí)系統(tǒng)中,更短的躍遷壽命會(huì)降低周圍環(huán)境對(duì)躍遷的影響,提升出射光子的不可分辨性[40]。同時(shí),在三能級(jí)體系中,雙激子態(tài)到單激子態(tài)的躍遷壽命的降低伴隨了該過程時(shí)間抖動(dòng)的下降,從而提升糾纏保真度[54]。此外,通過微腔將光子匯集到一個(gè)小發(fā)射角進(jìn)行出射,將極大程度提高固態(tài)器件的收集效率,是量子光源邁向?qū)嵱没豢苫蛉钡囊画h(huán)。本文簡(jiǎn)單介紹基于開放腔系統(tǒng)的單光子源和基于環(huán)形布拉格光柵微腔的糾纏光子源兩種方案。

微柱、光子晶體和回音壁結(jié)構(gòu)等光學(xué)微腔都通過與量子點(diǎn)結(jié)合展現(xiàn)其作為量子光源器件的優(yōu)異性能[104]。但這些微腔不具有可調(diào)節(jié)性,制備完成后腔的空間位置與腔模難以調(diào)節(jié)。開放腔系統(tǒng)打破了這種束縛, Barbour等通過帶有下分布式布拉格反射鏡的量子點(diǎn)平面結(jié)構(gòu)樣品與帶有分布式布拉格反射層的上凹面鏡相結(jié)合,在量子點(diǎn)系統(tǒng)實(shí)現(xiàn)了開放腔方案。其可通過壓電片調(diào)節(jié)位置,因而可以針對(duì)單個(gè)量子點(diǎn)調(diào)節(jié)腔模,實(shí)現(xiàn)量子點(diǎn)與微腔最大程度的耦合,其本質(zhì)屬于微型化的Fabry-Perot腔[105]。Tomm等基于表面鈍化技術(shù)和電場(chǎng)調(diào)控技術(shù)應(yīng)用在開放腔系統(tǒng)中,其器件結(jié)構(gòu)剖面圖如圖6(a)所示,下異質(zhì)結(jié)部分由GaAs和AlAs組成的分布式布拉格反射鏡和一個(gè)本征區(qū)域含有量子點(diǎn)的P-I-N二極管組成,上腔鏡為氧化硅襯底上的凹面鏡,鍍有氧化硅和氧化鉭組成的分布式布拉格反射鏡。Tomm等[38]通過精確調(diào)控透射輸出與單模光纖的耦合,如圖6(b)所示,衰減9.9倍后π功率下單光子計(jì)數(shù)可以達(dá)到1.6 MHz,考慮到探測(cè)器的效率和小的非線性響應(yīng),實(shí)現(xiàn)了系統(tǒng)效率達(dá)到57%的單光子發(fā)射,且雙光子干涉HOM對(duì)比度平均達(dá)到了97.5%。這也是截至目前已報(bào)道的效率最高的量子點(diǎn)單光子源。關(guān)于開放腔的設(shè)計(jì)思路和具體制備過程,可參見文獻(xiàn)[12]。

圖6 基于開放腔與環(huán)形布拉格光柵微腔的量子光源。(a)基于開放腔系統(tǒng)的量子點(diǎn)單光子源結(jié)構(gòu)剖面圖:下半部分為半導(dǎo)體異質(zhì)結(jié),由GaAs/AlAs分布式布拉格反射鏡和一個(gè)本征區(qū)域含有量子點(diǎn)的P-I-N二極管組成。通過三軸位移臺(tái),可以相對(duì)于上凹面鏡調(diào)整異質(zhì)結(jié)的位置。(b)對(duì)于X+激子在零失諧情況下,單光子計(jì)數(shù)與入射激光功率的平方根之間的關(guān)系,展現(xiàn)出直到4π的拉比振蕩?？v軸左側(cè)對(duì)應(yīng)衰減9.9倍后的單光子計(jì)數(shù),縱軸右側(cè)對(duì)應(yīng)無(wú)衰減和具有完美探測(cè)器的預(yù)期信號(hào)[38]。(c)基于CBG微腔的量子點(diǎn)糾纏光子源:插圖1為單個(gè)CBG結(jié)構(gòu)的俯視掃描電子顯微鏡圖,插圖2展示了模擬的提取效率與Purcell因子隨波長(zhǎng)的變化,插圖3為樣品結(jié)構(gòu)的剖面圖,插圖4為模擬計(jì)算得到的遠(yuǎn)場(chǎng)模式圖[19]Fig.6 Quantum light sources with open-cavity and circular Bragg grating microcavity, respectively. (a) The cross-sectional structure of a QD single-photon source based on an open-cavity system. The lower half is the semiconductor heterostructure consisting of a GaAs/AlAs distributed Bragg reflector, and a P-I-N diode, with QDs located in the intrinsic region. The position of the heterostructure can be adjusted with respect to the top concave mirror using an XYZ-nanopositioner. (b) Measured signal versus square root of laser power for zero microcavity-X+ detuning, showing Rabi-oscillations up to 4π. The left vertical axis corresponds to a single-photon signal attenuated by 9.9 times, and the right vertical axis corresponds to the expected signal with no attenuation and a perfect detector[38]. (c) The cross-sectional structure of a QD entangled photon source based on a circular Bragg grating (CBG) microcavity. Insert-1 shows a top-down scanning electron microscopy image of a single CBG structure, insert-2 shows the simulated extraction efficiency and Purcell factor as a function of wavelength, insert-3 shows the cross-sectional profile of the sample structure, and insert-4 shows the far-field distribution obtained from simulation[19]

圖6(c)則展示了環(huán)形布拉格光柵(circular Bragg grating, CBG)結(jié)構(gòu)。CBG又名“牛眼型”光學(xué)微腔,因其環(huán)形溝槽結(jié)構(gòu)形狀類似牛眼而得名[106],如圖6(c).1的掃描電子顯微鏡圖像所示。CBG器件結(jié)構(gòu)剖面圖如圖6(c).3所示,是一種平板結(jié)構(gòu)微腔。其模擬得到的收集效率和Purcell因子如圖6(c).2所示,模擬得到的遠(yuǎn)場(chǎng)分布如圖6(c).4所示,可以看出CBG結(jié)構(gòu)收集效率高、Purcell增強(qiáng)效應(yīng)明顯。此外,CBG結(jié)構(gòu)的模式體積相對(duì)開放腔更小,更有利于增強(qiáng)光與原子的相互作用。作為一種寬帶腔,其腔膜中心位置與中心圓盤半徑以及周期長(zhǎng)度呈線性關(guān)系[19]。CBG結(jié)構(gòu)與量子點(diǎn)耦合已廣泛用于增強(qiáng)量子點(diǎn)單光子源和糾纏光子源的光學(xué)品質(zhì),從實(shí)際應(yīng)用角度來(lái)看,既可以通過大面積制造隨機(jī)結(jié)構(gòu)篩選與腔模匹配良好的量子點(diǎn),也可以基于定位系統(tǒng)針對(duì)單個(gè)量子點(diǎn)構(gòu)造與其發(fā)射波長(zhǎng)匹配的微腔[107]。Sapienza等[108]基于InAs/GaAs量子點(diǎn)的CBG微腔,實(shí)現(xiàn)48%的收集效率、多光子事件概率小于1%的單光子發(fā)射。Li等[109]將金剛石中的氮空位中心(nitrogen-vacancy center, NV)與CBG結(jié)構(gòu)耦合,實(shí)現(xiàn)了每秒270萬(wàn)的單光子發(fā)射。Wang等[19]也利用InAs/GaAs量子點(diǎn)與CBG微腔耦合,實(shí)現(xiàn)了兼具高效率、高糾纏保真度、高不可分辨性的糾纏光子對(duì)發(fā)射。

2)外場(chǎng)調(diào)控

由于Ⅲ-Ⅴ族半導(dǎo)體量子點(diǎn)的生長(zhǎng)模式限制,量子點(diǎn)的生成位置和發(fā)光波長(zhǎng)無(wú)法精確控制。使用定位生長(zhǎng)的方式二次外延的量子點(diǎn)雖然可以做到控制量子點(diǎn)的生成位置[110],但無(wú)法解決發(fā)光波長(zhǎng)隨機(jī)分布的問題,同時(shí)也降低了量子點(diǎn)的光學(xué)品質(zhì)。為解決發(fā)光波長(zhǎng)無(wú)法控制的問題,研究者引入了電場(chǎng)和應(yīng)力作為波長(zhǎng)調(diào)節(jié)的手段[111-112],以抵消波長(zhǎng)隨機(jī)分布產(chǎn)生的影響。

此外,半導(dǎo)體自組裝量子點(diǎn)也面臨著周圍材料中的電磁場(chǎng)環(huán)境影響,可分為環(huán)境噪聲引起的退相干問題以及電荷缺陷引起的閃爍現(xiàn)象[113-114]。其中,退相干問題會(huì)縮短發(fā)射光子的相干時(shí)間,因而需要通過外加電場(chǎng)調(diào)控來(lái)穩(wěn)定量子點(diǎn)周圍的電場(chǎng)環(huán)境。另外,閃爍現(xiàn)象即量子點(diǎn)的發(fā)光存在一定的暗時(shí)間,在暗時(shí)間內(nèi)量子點(diǎn)不再發(fā)射熒光信號(hào),顯著影響了量子點(diǎn)的效率。常見的解釋是量子點(diǎn)附近的缺陷態(tài)在泵浦過程中被激發(fā),抑制了量子點(diǎn)的發(fā)光躍遷。電場(chǎng)可以通過庫(kù)倫屏蔽效應(yīng)抑制缺陷態(tài)的作用,從而減少閃爍現(xiàn)象,Zhai等[115]也在實(shí)驗(yàn)上觀察到了施加電場(chǎng)后閃爍現(xiàn)象的抑制。除了以上電磁場(chǎng)環(huán)境引發(fā)的問題外,量子點(diǎn)本身偏大的FSS也是影響其作為糾纏光子源性能的重要因素之一,從生長(zhǎng)角度可以通過改進(jìn)生長(zhǎng)方法獲得物理結(jié)構(gòu)更加對(duì)稱的量子點(diǎn)[85],從調(diào)控角度,通過壓電晶體例如鈮鎂酸鉛-鈦酸鉛(PMN-PT)施加外部應(yīng)力場(chǎng),可以實(shí)現(xiàn)FSS接近0的調(diào)節(jié)效果,顯著提高了量子點(diǎn)發(fā)射糾纏光子對(duì)的糾纏保真度[111]。

2.4.2 從鈍化技術(shù)角度優(yōu)化量子點(diǎn)器件性能

如前所述,目前最高品質(zhì)的量子點(diǎn)單光子源和糾纏光子源是基于InAs/GaAs和GaAs/AlGaAs量子點(diǎn)體系制造的,具體而言是通過MBE技術(shù)在GaAs(AlGaAs)薄膜中生長(zhǎng)InAs(GaAs)量子點(diǎn)從而實(shí)現(xiàn)三維勢(shì)阱限制,但是GaAs(AlGaAs)表面將直接暴露于外界環(huán)境中。以GaAs(AlGaAs)為代表的III-V族化合物半導(dǎo)體的表面態(tài),會(huì)使得費(fèi)米能級(jí)釘扎在禁帶中,并起到非輻射復(fù)合中心的作用[116]。對(duì)固態(tài)量子光源而言,表面態(tài)的影響主要體現(xiàn)在兩個(gè)方面:一是降低近表面量子點(diǎn)的光學(xué)品質(zhì),量子點(diǎn)的發(fā)光強(qiáng)度和線寬會(huì)在表面態(tài)產(chǎn)生的電場(chǎng)的影響下明顯退化[117];二是表面的非輻射復(fù)合中心會(huì)作為表面吸收或散射中心,增加光學(xué)損耗,不利于器件性能提升[118-119]。此外,未經(jīng)處理的樣品即使在氮?dú)夤窕蛘婵展裰写娣乓搽y以避免因長(zhǎng)時(shí)間儲(chǔ)存表面惡化而導(dǎo)致的退化現(xiàn)象[120]。表面鈍化技術(shù)可以有效降低III-V族化合物半導(dǎo)體的表面態(tài)密度,恢復(fù)表面態(tài)造成的器件性能下降,延長(zhǎng)器件在大氣環(huán)境下的使用壽命。因此,發(fā)展高效、穩(wěn)定的表面鈍化技術(shù)是制備高品質(zhì)量子光源的必經(jīng)之路。

當(dāng)前廣泛用于固態(tài)量子光源器件表面鈍化的工藝包括硫鈍化(硫化鈉溶液鈍化[121]、硫化銨溶液鈍化[122-123]、硫醇溶液鈍化[124-126]等)、氮鈍化(肼-硫化鈉混合溶液鈍化[127-128]等)、原子層沉積(atomic layer deposition, ALD)鈍化[117,129-130](沉積氧化鋁、氧化硅、氮化硅、氮化鋁等薄膜)等。表2總結(jié)了國(guó)際量子點(diǎn)相關(guān)研究團(tuán)隊(duì)針對(duì)量子點(diǎn)器件鈍化研究的最新進(jìn)展?？偟膩?lái)看,針對(duì)近表面量子點(diǎn)的熒光光譜,鈍化已經(jīng)展現(xiàn)出對(duì)表面態(tài)的壓制和對(duì)光學(xué)品質(zhì)的恢復(fù),取得了重要進(jìn)展。特別是Najer等[92]通過表面鈍化工藝降低吸收和散射損耗,將電調(diào)控開放腔的微腔品質(zhì)因子從104提升到106量級(jí),鈍化工藝已經(jīng)成為電調(diào)控開放腔樣品制作中不可缺少的步驟[38]。但目前研究仍側(cè)重統(tǒng)計(jì)性對(duì)比量子點(diǎn)的帶上熒光特性,缺乏針對(duì)單個(gè)量子點(diǎn)共振熒光在鈍化前后變化的對(duì)比,且鈍化效果針對(duì)器件的普適性不佳。鈍化技術(shù)仍需要在深入本質(zhì)研究、系統(tǒng)對(duì)比優(yōu)化參數(shù)以及提升工藝普適性上繼續(xù)努力。為進(jìn)一步實(shí)現(xiàn)與現(xiàn)有半導(dǎo)體加工技術(shù)集成,本文認(rèn)為從濕法溶液處理轉(zhuǎn)向全氣相反應(yīng)是未來(lái)的發(fā)展方向。

表2 量子點(diǎn)量子光源器件中代表性鈍化目的、鈍化工藝與提升效果Table 2 Representative passivations: purpose, passivation processe and improvement in QD light sources

2.4.3 從測(cè)量技術(shù)優(yōu)化量子點(diǎn)器件性能

高品質(zhì)固態(tài)量子光源器件的獲得同樣依賴于其測(cè)量技術(shù)。光學(xué)激發(fā)技術(shù)是常用手段之一。目前在量子點(diǎn)體系中常用的光學(xué)激發(fā)方法包括帶上激發(fā)、量子點(diǎn)p殼層激發(fā)和量子點(diǎn)s殼層共振激發(fā)。本文以InAs/GaAs量子點(diǎn)為例進(jìn)行說(shuō)明。如圖2(a)所示,窄禁帶寬度的InAs生長(zhǎng)在寬禁帶寬度的GaAs薄膜中,形成三維勢(shì)阱限制,從而展現(xiàn)分立的能級(jí)系統(tǒng)。帶上激發(fā)時(shí),泵浦光的能量較高。此時(shí)GaAs價(jià)帶中的電子被激發(fā)至導(dǎo)帶,同時(shí)價(jià)帶產(chǎn)生空穴。當(dāng)電子空穴對(duì)被量子點(diǎn)捕獲,弛豫到量子點(diǎn)的s殼層上,復(fù)合后發(fā)出單光子。p殼層激發(fā)將電子空穴對(duì)制備到量子點(diǎn)的p殼層,從p殼層弛豫到量子點(diǎn)的s殼層上,復(fù)合發(fā)出單光子。然而,量子點(diǎn)在帶上激發(fā)和p殼層激發(fā)中激子在復(fù)合發(fā)光前均需要經(jīng)歷弛豫過程產(chǎn)生聲子,這限制了量子點(diǎn)發(fā)出單光子的全同性,從而不利于量子點(diǎn)在線性光量子計(jì)算等對(duì)光子全同性要求嚴(yán)格的領(lǐng)域獲得應(yīng)用[131]。

共振激發(fā)是指激發(fā)光直接在量子點(diǎn)s殼層中形成激子,而后自發(fā)輻射出熒光[131]。s殼層激子的復(fù)合不需弛豫,大幅提升了發(fā)射出的熒光光子的相干性。共振激發(fā)被認(rèn)為是目前在量子點(diǎn)系統(tǒng)中產(chǎn)生最好品質(zhì)單光子源的方法[131]。由于連續(xù)共振光產(chǎn)生光子時(shí)間的隨機(jī)性限制了探測(cè)器的分辨能力,為了解決這一問題,He等發(fā)明了脈沖共振激發(fā)技術(shù)。2013年,He等[132]首次利用脈沖共振激發(fā)平板結(jié)構(gòu)的InAs/GaAs量子點(diǎn),獲得按需產(chǎn)生的高品質(zhì)單光子源,單光子純度達(dá)到99.7%,2 ns延時(shí)的非后選擇雙光子干涉對(duì)比度達(dá)到97%。2016年,Ding等[18]基于微柱納米微腔耦合的InAs/GaAs量子點(diǎn),通過脈沖共振S殼層激發(fā),首次實(shí)現(xiàn)了同時(shí)具備光路系統(tǒng)提取效率0.66(考慮正交極化消光,實(shí)際系統(tǒng)效率不高于0.33),單光子純度0.991±0.001,不可分辨性達(dá)到0.985±0.004的單光子源。同年,Wang等[133]基于微柱納米微腔耦合的InAs/GaAs量子點(diǎn),通過脈沖共振s殼層激發(fā),實(shí)現(xiàn)了接近傅里葉變換極限的單光子發(fā)射(T2/2T1=0.91),且14.7 μs延時(shí)時(shí)仍能實(shí)現(xiàn)92.1%的雙光子干涉對(duì)比度。

2.4.4 固態(tài)半導(dǎo)體量子點(diǎn)量子光源器件進(jìn)展實(shí)例

1)同時(shí)滿足確定性偏振、高純度、高全同性和高效率的單光子源

如前文所述,脈沖共振激發(fā)可以確定性操縱二能級(jí)系統(tǒng)的躍遷,是產(chǎn)生高品質(zhì)、確定性單光子的最佳方式。但是由于激發(fā)光與入射光的波長(zhǎng)相同,不能簡(jiǎn)單通過濾波提取熒光信號(hào)[131]?？紤]到無(wú)外加磁場(chǎng)時(shí),信號(hào)熒光有兩種獨(dú)立的偏振成分,通過線性偏振片時(shí)總會(huì)有50%的透過概率。當(dāng)激發(fā)光的偏振被制備成線偏時(shí),利用正交偏振片的高消光比特性,可以通過損失50%的熒光光強(qiáng)而將激發(fā)光的背景降低到最低。這種濾波模式下系統(tǒng)效率上限是50%,從根本上限制了光量子技術(shù)的進(jìn)一步擴(kuò)展[131]。針對(duì)于這個(gè)問題,Wang等[19]首次提出了量子點(diǎn)與非對(duì)稱微腔耦合的理論方案,即采用非對(duì)稱微腔支持一對(duì)正交的偏振,量子點(diǎn)信號(hào)與單個(gè)偏振耦合,激光與垂直的另一偏振耦合,因而可以將共振激發(fā)時(shí)的激光背景降到最低,突破了極化消光50%的效率上限。Wang等[19]在實(shí)驗(yàn)上也制備了窄帶橢圓微柱腔和寬帶橢圓布拉格光柵微腔,在微柱腔中實(shí)現(xiàn)了0.60±0.02的單光子效率,0.975±0.005的單光子純度以及0.975±0.006的不可分辨性,在布拉格光柵微腔中實(shí)現(xiàn)了0.56±0.02的單光子效率,0.991±0.003的單光子純度以及0.951±0.005的不可分辨性。這一工作為實(shí)現(xiàn)同時(shí)具有高不可分辨性和高效率的單光子源提供了充滿前景的解決方案[134]。

2)同時(shí)滿足高糾纏保真度、高全同性和高效率的糾纏光子源

CBG結(jié)構(gòu)因其高收集效率、小模式體積以及明顯的Purcell增強(qiáng)效應(yīng),作為一種寬帶微腔,如前文所述,已廣泛用于增強(qiáng)量子點(diǎn)單光子源和糾纏光子源的光子發(fā)射。Wang等在實(shí)驗(yàn)上將InAs/GaAs量子點(diǎn)與CBG微腔耦合(Purcell因子達(dá)到11.3),通過脈沖共振雙光子激發(fā)[19],相干操縱雙激子-激子-基態(tài)間的級(jí)聯(lián)輻射躍遷,制備得到了同時(shí)具有糾纏保真度達(dá)到0.90、糾纏光子對(duì)生成效率達(dá)到0.59、糾纏光子對(duì)提取效率達(dá)到0.62、不可分辨性達(dá)到0.90的糾纏光子源[20]。這一工作將為以玻色采樣為代表的高效多光子實(shí)驗(yàn)[135]和固態(tài)量子中繼[136]等應(yīng)用提供高品質(zhì)光源。

3)從近紅外波段到通信波段的量子光源

在尋求實(shí)現(xiàn)可擴(kuò)展量子網(wǎng)絡(luò)的過程中,半導(dǎo)體量子點(diǎn)因其高效率、高不可分辨性、高重復(fù)率、與自旋量子比特的互連性,以及可片上集成等優(yōu)勢(shì)而受到廣泛關(guān)注。然而,獨(dú)立量子點(diǎn)之間量子干涉的對(duì)比度很少超過50%的經(jīng)典極限,而且距離被限制在幾公里以內(nèi),這限制了量子點(diǎn)在可擴(kuò)展量子網(wǎng)絡(luò)中的應(yīng)用。近期,You等[137]在由長(zhǎng)度達(dá)到302 km光纖分離的兩個(gè)獨(dú)立量子點(diǎn)產(chǎn)生的單光子之間實(shí)現(xiàn)了量子干涉。實(shí)驗(yàn)中他們利用周期性極化鈮酸鋰(periodically poled lithium niobate, PPLN)波導(dǎo),基于量子頻率轉(zhuǎn)換技術(shù),將單光子信號(hào)從近紅外波段轉(zhuǎn)移至通信波段(1.55 μm),降低了光纖傳輸損耗,且仍保留了單光子的高品質(zhì)。無(wú)時(shí)間濾波時(shí),雙光子干涉對(duì)比度為0.67±0.02,采用時(shí)間濾波后,可以將干涉對(duì)比度提升至0.93±0.04。這一工作在長(zhǎng)距離固態(tài)量子網(wǎng)絡(luò)構(gòu)建中具有重要意義,未來(lái)通過引入基于諸如開放腔系統(tǒng)的可調(diào)節(jié)、高效率單光子源,干涉對(duì)比度和分離距離有望進(jìn)一步提高。

3 固態(tài)量子光源器件應(yīng)用

固態(tài)量子光源在量子通信、線性光量子計(jì)算和量子精密測(cè)量等領(lǐng)域中有廣泛的應(yīng)用,并將推動(dòng)未來(lái)信息技術(shù)的發(fā)展,本文將圍繞前述三個(gè)最具潛力的方向,介紹量子光源在其中的作用以及最新的研究進(jìn)展。

3.1 量子通信

量子通信基本思想由Bennett等[5,138]于20世紀(jì)80年代相繼提出,是一種利用量子力學(xué)基本原理進(jìn)行信息傳遞的新型通信方式,主要包括量子密鑰分發(fā)和量子隱形傳態(tài)兩種方式。量子密鑰分發(fā)可以建立安全的通信密碼, 通過“一次一密”的加密方式實(shí)現(xiàn)點(diǎn)對(duì)點(diǎn)方式的安全通信[139]。量子隱形傳態(tài)基于量子糾纏態(tài)的分發(fā)與量子聯(lián)合測(cè)量, 實(shí)現(xiàn)量子態(tài)的空間轉(zhuǎn)移而又不移動(dòng)其物理載體?；诹孔討B(tài)隱形傳輸技術(shù)和量子存儲(chǔ)技術(shù)的量子中繼器可以實(shí)現(xiàn)任意遠(yuǎn)距離的量子密鑰分發(fā)及網(wǎng)絡(luò),推動(dòng)量子信息網(wǎng)絡(luò)的構(gòu)建[139]。固態(tài)量子光源是實(shí)現(xiàn)安全、高效的量子通信的重要組件?；贐B84協(xié)議的量子密鑰分發(fā)使用單光子源按需產(chǎn)生的單光子,量子不可克隆原理可保證分束攻擊對(duì)其無(wú)效,避免了因采用誘騙態(tài)方案導(dǎo)致的成碼率下降[30]。

Takemoto等[140]基于通信波段的InAs/InP量子點(diǎn),通過商業(yè)光纖將密鑰成功傳輸超過50 km。Rau等[141]利用電驅(qū)動(dòng)的InAs/GaAs量子點(diǎn),通過500 m自由空間,完成了基于BB84協(xié)議的量子密鑰按需分發(fā)實(shí)驗(yàn),密鑰產(chǎn)生率達(dá)到5～17 kHz,平均量子密鑰錯(cuò)誤率在6%～9%。Basset等利用GaAs/AlGaAs量子點(diǎn),分別通過270 m自由空間和250 m光纖,完成了基于BBM92協(xié)議的量子密鑰按需分發(fā)實(shí)驗(yàn),將平均量子密鑰錯(cuò)誤率從之前文獻(xiàn)報(bào)道的接近11%的糾錯(cuò)算法閾值降低到4.0%和3.7%[142]。更遠(yuǎn)距離和更低錯(cuò)誤率的量子密鑰分發(fā)依賴于更高品質(zhì)的量子光源,關(guān)于固態(tài)量子點(diǎn)量子光源在量子通信中的應(yīng)用進(jìn)展和未來(lái)發(fā)展,推薦此篇綜述[143]。

3.2 線性光量子計(jì)算

固態(tài)量子光源是線性光量子計(jì)算的核心器件。線性光量子計(jì)算是一種利用線性光學(xué)元件來(lái)實(shí)現(xiàn)量子計(jì)算的方法, 其系統(tǒng)主要由量子光源、線性光學(xué)網(wǎng)絡(luò)和單光子探測(cè)器三部分組成[11,144]。其中,線性光學(xué)網(wǎng)絡(luò)和單光子探測(cè)器已經(jīng)達(dá)到了很高的效率,而同時(shí)具備高收集效率、高全同性、高單光子純度、高糾纏保真度和按需產(chǎn)生的量子光源還處于持續(xù)的研究進(jìn)程中。玻色采樣是一種基于量子光學(xué)的量子計(jì)算算法[145],其基本思想是在一個(gè)由多個(gè)輸入光子和一個(gè)干涉儀構(gòu)成的系統(tǒng)中,對(duì)光子的輸出進(jìn)行測(cè)量,得到一組概率分布,該概率分布具有經(jīng)典計(jì)算機(jī)無(wú)法高效處理的復(fù)雜性質(zhì),而量子計(jì)算機(jī)可以在多項(xiàng)式時(shí)間內(nèi)高效采樣。因此,通過玻色采樣算法,研究者可以證明量子計(jì)算機(jī)在解決這一問題上具有超越經(jīng)典計(jì)算機(jī)的能力,即“量子優(yōu)越性”[135]。Wang等[146]使用了高質(zhì)量的單光子源、光路和探測(cè)器等硬件設(shè)備,在一個(gè)包含60個(gè)模式的 60路干涉儀和20個(gè)輸入光子的實(shí)驗(yàn)平臺(tái)上實(shí)現(xiàn)這種算法,置信度達(dá)到99.9%。隨著人們對(duì)量子點(diǎn)體系研究的不斷深入,有望通過高效率的單光子源實(shí)現(xiàn)更多比特?cái)?shù)目的玻色采樣,并在分子振動(dòng)譜[147]等具有實(shí)際應(yīng)用價(jià)值的問題上展現(xiàn)其超越經(jīng)典計(jì)算的卓越性能,關(guān)于玻色采樣,推薦讀者閱讀[148]。離散變量量子計(jì)算(discrete-variable quantum computing, DV quantum computing)基于確定性單光子,因其更高的損耗容忍度(至多50%),以及可通過表面編碼進(jìn)行糾錯(cuò),是有望實(shí)現(xiàn)通用量子計(jì)算的有效方式之一[32]。作為通用量子計(jì)算主流實(shí)現(xiàn)路徑之一的線性光量子計(jì)算的核心組件,固態(tài)量子光源器件的不斷發(fā)展在領(lǐng)域內(nèi)具有重要意義。

3.3 量子精密測(cè)量

固態(tài)量子光源還可以用于實(shí)現(xiàn)量子精密測(cè)量。通過糾纏光子的量子干涉現(xiàn)象,可以進(jìn)行一系列基礎(chǔ)性的量子物理測(cè)試和量子計(jì)量學(xué)應(yīng)用,其中包括使用基于HOM干涉的傳感器提高時(shí)間分辨率[149],以及使用糾纏輔助的吸收光譜技術(shù)[150]和利用Greenberger-Horne-Zeilinger(GHZ)態(tài)[151-153]實(shí)現(xiàn)更高精度的相位分辨能力。能量—時(shí)間糾纏是最常用的糾纏形式,而能量守恒使得在時(shí)間和頻率上的超糾纏得以自然形成,可通過最大似然估計(jì)或傅里葉變換等方式提取時(shí)域和頻域信息。糾纏光子對(duì)于研究復(fù)雜分子體系的結(jié)構(gòu)也具有很大潛力。通過調(diào)節(jié)光子對(duì)的頻率和時(shí)間延遲,可以研究分子樣品中的雙光子吸收的光譜和時(shí)間特性[154]。綜上所述,基于糾纏光子的量子干涉計(jì)量學(xué)提供了一種強(qiáng)大的工具,可以提取空間結(jié)構(gòu)光子、光學(xué)材料、生物和化學(xué)樣品等復(fù)雜體系的時(shí)域和頻域信息,對(duì)于量子信息處理和量子計(jì)量學(xué)的發(fā)展具有重要的啟示作用,同時(shí)這些技術(shù)也有望在未來(lái)的量子應(yīng)用中得到更廣泛的應(yīng)用[155]。

4 結(jié)語(yǔ)與展望

固態(tài)量子點(diǎn)是在三維方向均受到納米尺度限制的物理系統(tǒng),因而呈現(xiàn)出類似原子的分立能級(jí)結(jié)構(gòu),又被人們稱為“人造原子”。固態(tài)量子點(diǎn)具有電子、空穴自旋以及核自旋等自由度和光子自由度,是天然產(chǎn)生高品質(zhì)、確定性單光子和糾纏光子對(duì)的優(yōu)選體系,被廣泛應(yīng)用于量子計(jì)算、量子通信以及量子精密測(cè)量等領(lǐng)域。本文圍繞固態(tài)量子光源基礎(chǔ)材料與器件,從研究意義、基礎(chǔ)理論、器件制備以及應(yīng)用進(jìn)展四個(gè)方面進(jìn)行了較為詳細(xì)的介紹,特別值得一提的是對(duì)MBE制備固態(tài)量子點(diǎn)量子光源進(jìn)行詳細(xì)說(shuō)明。材料決定了量子器件的性能上限,MBE技術(shù)是III-V族半導(dǎo)體生長(zhǎng)中最優(yōu)的外延方案,通過多角度優(yōu)化生長(zhǎng)條件,可以獲得結(jié)晶質(zhì)量良好、近乎無(wú)缺陷的外延薄膜。通過將量子點(diǎn)與微納米光學(xué)微腔耦合,輔助以表面鈍化技術(shù)和電場(chǎng)、應(yīng)力調(diào)控技術(shù),通過脈沖共振激發(fā),可以實(shí)現(xiàn)接近理想的單光子與糾纏光子對(duì)的發(fā)射。

從量子光源器件角度出發(fā),通過系統(tǒng)優(yōu)化外延生長(zhǎng)參數(shù)、精細(xì)設(shè)計(jì)外場(chǎng)調(diào)控的器件結(jié)構(gòu)和精密控制的半導(dǎo)體加工技術(shù),有望進(jìn)一步提升固態(tài)量子光源的產(chǎn)生效率、單光子純度、單光子全同性和糾纏光子對(duì)糾纏保真度等指標(biāo),在更多光子的玻色采樣、更遠(yuǎn)距離的光子干涉等線性光量子計(jì)算和量子通信等實(shí)際問題上得到應(yīng)用,并推動(dòng)量子信息技術(shù)的發(fā)展。