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    人工濕地基質(zhì)對磺胺甲惡唑和六價鉻復合污染的吸附性能

    2023-07-13 12:02:56李國婉黃柱堅黎華壽邱建賀崔理華
    關鍵詞:鉀長石河砂蛭石

    李國婉,黃柱堅,黎華壽,邱建賀,崔理華*

    (1.華南農(nóng)業(yè)大學資源環(huán)境學院,廣州 510642;2.深圳市北林苑景觀及建筑規(guī)劃設計院有限公司博士后工作站,廣東 深圳 518055;3.佛山市玉凰生態(tài)環(huán)境科技有限公司,廣東 佛山 528200)

    抗生素和重金屬復合污染帶來的聯(lián)合毒性已經(jīng)引起國際社會廣泛關注[1]?;前奉惪股兀⊿ulfon-amides,SAs)作為醫(yī)療、水產(chǎn)養(yǎng)殖業(yè)主要應用的抗生素種類,在水環(huán)境中普遍存在?;前芳讗哼颍⊿ulfa-methoxazole,SMZ)是水環(huán)境中檢出率最高的SAs 種類,對水生態(tài)系統(tǒng)構成很大風險,甚至對人體有致癌風險[2-3]。鉻(Cr)廣泛應用于工業(yè)和畜禽養(yǎng)殖業(yè),Cr的穩(wěn)定態(tài)Cr(Ⅵ)可在土壤、植物、河流和飲用水等環(huán)境中高頻檢出,也具有生態(tài)毒性和人體致癌風險[4]。SMZ 和Cr(Ⅵ)的復合污染及其帶來的潛在風險不容忽視[5]。因此,我們需要探尋協(xié)同去除水環(huán)境中SMZ和Cr(Ⅵ)的有效技術方法。

    人工濕地(Constructed wetlands,CWs)是一種能有效控制抗生素和重金屬復合污染的生態(tài)技術。吸附和微生物降解途徑通??梢杂行Э刂瓶股睾椭亟饘購秃衔廴綶6-7]。人工濕地因兼具吸附和微生物降解以及植物吸收作用而表現(xiàn)出較好的抗生素和重金屬復合污染控制效果[8]?;|(zhì)吸附在人工濕地去除SMZ 中具有重要貢獻[9]。基質(zhì)吸附Cr(Ⅵ)并將其還原為Cr(Ⅲ)是人工濕地去除Cr(Ⅵ)的主要途徑[10]。目前關于利用人工濕地控制SMZ 和Cr(Ⅵ)復合污染的研究比較缺乏,尤其能夠協(xié)同吸附SMZ 和Cr(Ⅵ)的人工濕地基質(zhì)種類尚無報道。

    基質(zhì)吸附是人工濕地去除抗生素和重金屬的重要途徑。沸石、蛭石和礫石等基質(zhì)較早應用于人工濕地[11]。盧少勇等[12]更是研究了沸石、河砂、火山巖、礫石和土壤等29 種基質(zhì)對污染物的吸附性能。蛭石和沸石甚至對多種污染物的總體吸附能力強于其他基質(zhì)[13]。河砂對SMZ具有一定的吸附能力,對重金屬銅的吸附去除更優(yōu)于其他污染物[14-15]。泥炭和水稻土對SMZ 也具有一定的吸附能力,水稻土對SMZ 的吸附明顯高于耕作土[16-17]。硅藻土因具有豐富的孔隙結構、較大的比表面積、較高的二氧化硅含量以及豐富的含氧官能團而表現(xiàn)出優(yōu)異的陰離子吸附效果[18]。鉀長石因鉀離子較強的陽離子交換能力表現(xiàn)出對重金屬鉛的良好吸附性能[19]。高爐渣對Cr(Ⅵ)具有較高的吸附去除率[20]。目前人工濕地基質(zhì)對SMZ 和Cr(Ⅵ)的吸附研究較少,缺乏多種基質(zhì)同一條件下吸附SMZ 和Cr(Ⅵ)的對比研究,更缺乏SMZ 和Cr(Ⅵ)吸附互相影響的對比研究。因此,本研究以蛭石、沸石、河砂、泥炭、水稻土、高爐渣、硅藻土、火山巖、鉀長石和礫石10 種基質(zhì)作為吸附材料,通過批次吸附試驗來比較不同基質(zhì)對SMZ 和Cr(Ⅵ)的單吸附和共吸附性能,為人工濕地控制SMZ 和Cr(Ⅵ)復合污染提供基質(zhì)篩選依據(jù)。

    1 材料與方法

    1.1 試劑和材料

    SMZ 標準品(>99%)和甲醇(CH3OH)為高效液相色譜級;重鉻酸鉀(K2Cr2O7)、氫氧化鈉(NaOH)、鹽酸(HCl)和三氯甲烷(CHCl3)均為分析純;去離子水電阻率保持在18.25 MΩ·m。pH 計[STARTER 2100/3C Pro-B,奧豪斯儀器(上海)有限公司];紫外-可見光分光光度計[UV-2600,島津企業(yè)管理(中國)有限公司]。

    稱取(0.500 0±0.000 5)g SMZ 溶解于CH3OH,定容至50 mL 容量瓶,得到10.0 g·L-1的SMZ 標準儲備液。稱取于120 ℃干燥2 h的K2Cr2O7(0.282 9±0.000 5)g溶解于水,定容至1 L 容量瓶,得到100.0 mg·L-1的Cr(Ⅵ)標準儲備液。以上2 種標準儲備液均儲存于棕色瓶,保存于4 ℃,用于配制不同濃度SMZ和Cr(Ⅵ)標準使用液。使用0.1 mol·L-1NaOH 和0.1 mol·L-1HCl 調(diào)節(jié)溶液的pH。采集的樣品首先在4 000 r·min-1條件下離心10 min,取上清液用0.22μm 濾頭過濾,再測定濾液中的SMZ和Cr(Ⅵ)濃度。

    10 種人工濕地基質(zhì)為蛭石、沸石、河砂、泥炭、水稻土、高爐渣、硅藻土、火山巖、鉀長石和礫石。蛭石、沸石、河砂、泥炭、水稻土、高爐渣、鉀長石和礫石均來自廣東省,硅藻土購自天津市,火山巖購自河北張家口。10 種基質(zhì)的形態(tài)和物理化學性質(zhì)分別見圖1 和表1。蛭石具有200~7 000 nm 大孔、高孔體積的鎂鋁鐵硅酸鹽層狀結構[21]。沸石是一種典型的多孔結構無機陽離子交換劑[22]。河砂是一種含硅氧烷、硅官能團、鋁鉀等陽離子的基質(zhì)[22-23]。泥炭是具有纖維骨架、孔隙結構和有機物的碳質(zhì)吸附劑[24]。水稻土具有硅酸鹽層狀結構[25]。硅藻土是一種圓盤狀和圓柱形以及具有大量納米孔的高硅基質(zhì)[26]。鉀長石是表面光滑平整、邊角分明、晶體結構特征顯著的硅酸鹽礦物[27]。高爐渣為不規(guī)則粒狀結構[28]。火山巖是以表面鋁鈣為主的高孔隙基質(zhì)[22]。礫石是表面粗糙的傳統(tǒng)人工濕地基質(zhì)[29]。

    表1 不同基質(zhì)主要成分和物理化學性質(zhì)Table 1 Main components and physicochemical properties of different substrates

    圖1 不同基質(zhì)SEM圖[21-22,24-29]Figure 1 SEM of different substrates[21-22,24-29]

    1.2 檢測方法

    使用超高效液相色譜/質(zhì)譜聯(lián)用儀Waters Xevo TQ-S(Waters Corp.,Milford,MA,美國)測定SMZ 濃度[37]。色譜柱條件為ACQUITY UPLC?BEH C18(2.1 mm×50 mm,1.7 μm),柱溫35 ℃。流動相A 為0.1%甲酸(V/V)的水溶液,流動相B 為0.1%甲酸的甲醇溶液。SMZ 使用梯度洗脫優(yōu)化分離:0~1 min,5%~50%A,1~2 min,50%~5%A,2~3 min,5%A;流速為0.4 mL·min-1,25 ℃自動進樣5μL。采用三重四極桿串聯(lián)質(zhì)譜檢測器,離子源為ESI源正離子模式,離子源電壓為3.26 kV,溫度控制在130 ℃。使用二苯碳酰二肼分光光度法(GB/T 7467—1987)測定濾液中Cr(Ⅵ)濃度。

    1.3 批次吸附試驗

    1.3.1 吸附動力學曲線

    在100 mL 錐形瓶中分別加入50 mL 初始濃度為1.0 mg·L-1的吸附質(zhì)標準使用液,吸附質(zhì)分為3類:(1)SMZ;(2)Cr(Ⅵ);(3)SMZ和Cr(Ⅵ)。SMZ和Cr(Ⅵ)混合溶液使用同等濃度,吸附質(zhì)標準使用液用去離子水稀釋儲備液得到。調(diào)節(jié)溶液pH 為7.0,分別稱取研磨過100 目篩(0.15 mm)的基質(zhì)各(0.050 0±0.000 5)g,置于錐形瓶中,吸附劑量為1.0 g·L-1,混合均勻,加入0.3%抑菌劑CHCl3,用硅膠塞密封,放入恒溫搖床中,在25 ℃、150 r·min-1的條件下振蕩72 h,在0、0.5、1、2、4、8、16、24、48、72 h 取樣,測定不同吸附時間溶液中SMZ和Cr(Ⅵ)殘留濃度。

    1.3.2 吸附等溫線

    設置吸附質(zhì)標準使用液的初始濃度分別為0、0.1、0.2、0.4、0.6、0.8、1.0、1.2、1.6、2.0 mg·L-1,振蕩時間為24 h,其他操作同1.3.1。

    1.3.3 pH對吸附的影響

    設置初始pH 為3.0、4.0、5.0、6.0、7.0、8.0、9.0,振蕩時間為24 h,其他操作同1.3.1。

    1.4 數(shù)據(jù)統(tǒng)計方法

    SMZ和Cr(Ⅵ)的吸附量通過如下公式計算:

    式中:qt是t時刻的吸附量,mg·g-1;C0是SMZ或Cr(Ⅵ)的初始濃度,mg·L-1;Ct是t時刻溶液中的SMZ 或Cr(Ⅵ)濃度,mg·L-1;V是溶液體積,L;m是基質(zhì)的質(zhì)量,g。

    使用準一級動力學模型、準二級動力學模型和Weber and Morris 顆粒內(nèi)擴散模型進行動力學分析,模型分別如下[38]:

    式中:qe是吸附平衡時基質(zhì)吸附的SMZ 或Cr(Ⅵ)的量,mg·g-1;qt是t時刻的吸附量,mg·g-1;k1為準一級反應速率常數(shù),h-1;k2為準二級反應速率常數(shù),g·mg-1·h-1;kid是孔內(nèi)擴散速率常數(shù),mg·g-1·h-1/2;Ci是與孔內(nèi)表面吸附相關的常數(shù)。

    使用Freundlich、Langmuir 和Henry 等溫吸附模型進行吸附等溫線分析。模型分別如下[39]:

    式中:qe是吸附平衡時基質(zhì)吸附的SMZ 或Cr(Ⅵ)的量,mg·g-1;Ce是平衡時SMZ或Cr(Ⅵ)的濃度,mg·L-1;kF是與吸附容量有關的特征參數(shù),mgn-1·Ln·g-1;nF是與吸附強度有關的特征參數(shù);qm,L是最大吸附容量,mg·g-1;kL是與吸附容量和吸附自由能相關的特征參數(shù),L·mg-1;KHN是與吸附能相關的特征參數(shù),L·g-1。

    采用OriginPro 8.6 數(shù)據(jù)分析軟件計算Pearson 相關系數(shù),顯著性水平設定為0.05。

    2 結果與討論

    2.1 吸附動力學

    2.1.1 關鍵動力學過程

    SMZ 和Cr(Ⅵ)的吸附量與動力學模型速率常數(shù)的相關系數(shù)如表2 所示。準二級動力學模型(R2≥0.993)比準一級動力學模型(R2≥0.583)能更好地描述SMZ和Cr(Ⅵ)在各基質(zhì)上的單吸附和共吸附過程,表明SMZ 和Cr(Ⅵ)的吸附以物理化學反應為主。內(nèi)擴散過程可劃分為體積擴散、大孔擴散和微孔擴散三個階段[40]。SMZ 和Cr(Ⅵ)的三階段顆粒內(nèi)擴散模型不通過原點(Ci>0),表明除了物理化學反應,內(nèi)擴散同步推動了SMZ 和Cr(Ⅵ)的吸附。單吸附中,SMZ 和Cr(Ⅵ)吸附量均與kid1和kid2顯著正相關(P<0.05),表明體積擴散和大孔擴散決定了SMZ 和Cr(Ⅵ)的單獨吸附過程。共吸附中,SMZ吸附量與各速率常數(shù)無顯著相關性(P>0.05),Cr(Ⅵ)吸附量與k2和kid3均顯著正相關(P<0.05),表明共吸附中SMZ可能先與基質(zhì)互相作用,Cr(Ⅵ)與SMZ 產(chǎn)生表面絡合,內(nèi)擴散對SMZ吸附的影響減弱,表面絡合對Cr(Ⅵ)吸附的影響顯著增強,同時Cr(Ⅵ)的電中和反應被明顯削弱。靜電作用和表面絡合是抗生素和Cr(Ⅵ)共吸附的主要物理化學反應[41]。抗生素存在下,Cr(Ⅵ)處于還原狀態(tài),作為吸電子基團與抗生素中的供電子基團絡合[42]。因此,表面絡合和靜電作用可能是影響SMZ和Cr(Ⅵ)共吸附的關鍵動力學過程。

    表2 SMZ和Cr(Ⅵ)吸附量與動力學模型速率常數(shù)的相關系數(shù)Table 2 Correlation coefficient between adsorption amount of SMZ and Cr(Ⅵ)and kinetic model parameters

    2.1.2 顆粒內(nèi)擴散

    不同基質(zhì)吸附SMZ 和Cr(Ⅵ)的顆粒內(nèi)擴散模型如圖2 所示。單吸附中,SMZ 和Cr(Ⅵ)在各基質(zhì)上的體積擴散最快,各基質(zhì)可吸附0.35~0.54 mg·g-1SMZ和0.51~0.97 mg·g-1Cr(Ⅵ)。共吸附中,Cr(Ⅵ)增強了SMZ在各基質(zhì)上的大孔擴散和物理化學反應,吸附量提高至0.45~0.51 mg·g-1,表現(xiàn)出蛭石>沸石>河砂>泥炭>水稻土>高爐渣>硅藻土>火山巖>礫石>鉀長石;SMZ 減緩了Cr(Ⅵ)在各基質(zhì)上內(nèi)擴散,吸附量降低至0.48~0.49 mg·g-1,表現(xiàn)為泥炭>水稻土>火山巖>蛭石>沸石>硅藻土>鉀長石>河砂>礫石>高爐渣。各基質(zhì)使用成本表現(xiàn)出鉀長石>蛭石>硅藻土>礫石>高爐渣>沸石>水稻土>河砂>火山巖>泥炭,建議在去除SMZ 方面優(yōu)先使用沸石、河砂、泥炭和水稻土等高吸附量低成本的基質(zhì),在去除Cr(Ⅵ)方面優(yōu)先使用泥炭、水稻土和火山巖等高吸附量低成本的基質(zhì),其中泥炭和水稻土是具有去除SMZ 和Cr(Ⅵ)協(xié)同效益的基質(zhì)。重金屬與抗生素形成絡合物后,優(yōu)先通過重金屬的橋梁作用與基質(zhì)互相作用,從而增強基質(zhì)對抗生素的吸附量[43],尤其高比表面積、結合位點豐富和有利于顆粒內(nèi)擴散的基質(zhì)表現(xiàn)出更高的SMZ吸附量,Cr(Ⅵ)導致基質(zhì)表面Zeta電位大幅下降,Cr(Ⅵ)靜電吸附能力大幅減弱,抗生素靜電作用反而小幅增強[42]。共吸附中,伴隨顆粒內(nèi)擴散產(chǎn)生的SMZ 與Cr(Ⅵ)的表面絡合是SMZ 吸附量提升的主要原因,靜電吸附減弱是Cr(Ⅵ)吸附量下降的主要原因。

    圖2 不同基質(zhì)吸附SMZ和Cr(Ⅵ)的顆粒內(nèi)擴散模型Figure 2 Intraparticle diffusion model of SMZ and Cr(Ⅵ)adsorption on different substrates

    2.1.3 動力學過程聚類分析

    不同基質(zhì)吸附SMZ 和Cr(Ⅵ)的動力學聚類分析如圖3 所示。單吸附中,SMZ 吸附以蛭石、河砂、沸石、泥炭和水稻土歸為一大類,Cr(Ⅵ)吸附以泥炭和火山巖歸為一大類,表明基質(zhì)吸附SMZ 和Cr(Ⅵ)的動力學過程差異較大。蛭石、河砂、沸石、泥炭和水稻土因高陽離子交換量、高微孔體積、多孔結構、疏水特征和電子供體特性對SMZ 吸附過程更相近[16,42]。泥炭和火山巖因較高的正電性為Cr(Ⅵ)靜電吸附創(chuàng)造了相近的條件[31,36]。共吸附中,SMZ 在水稻土上的吸附和Cr(Ⅵ)在火山巖上的吸附與單吸附不再是同一大類,不同基質(zhì)對SMZ 和Cr(Ⅵ)的吸附差異(距離)縮小,表明SMZ 和Cr(Ⅵ)會互相強化兩者在各基質(zhì)上的吸附動力學,以水稻土和火山巖變化較大。水稻土高有機質(zhì)含量是引起SMZ 吸附過程受Cr(Ⅵ)還原影響的重要因素[10,17]?;鹕綆r吸附Cr(Ⅵ)發(fā)生變化與其堆積密度較小且孔隙率較高密切相關[44]。

    圖3 不同基質(zhì)吸附SMZ和Cr(Ⅵ)的動力學聚類分析Figure 3 Cluster analysis of SMZ and Cr(Ⅵ)adsorption kinetics on different substrates

    2.2 吸附等溫線及其聚類分析

    2.2.1 吸附等溫線

    不同基質(zhì)吸附SMZ 和Cr(Ⅵ)的Freundlich 吸附等溫線如圖4 所示。Freundlich 模型(R2≥0.839)比Henry 模型(R2≥0.748)和Langmuir 模型(R2≥0.557)能更好地描述SMZ 和Cr(Ⅵ)在各基質(zhì)上的吸附,表明SMZ 和Cr(Ⅵ)的吸附接近多層吸附。研究證實Freundlich 模型確實能更好地描述SMZ 和Cr(Ⅵ)的吸附[20,45]。nF在2~10、1~2 和<1 范圍內(nèi)分別代表了強吸附、中等吸附和弱吸附[46]。SMZ 在各基質(zhì)上為弱吸附(0.695~0.742),Cr(Ⅵ)的吸附強度因基質(zhì)不同存在較大差異(0.510~3.186);同一基質(zhì)吸附Cr(Ⅵ)的強度高于SMZ,但是SMZ 的吸附容量高于Cr(Ⅵ)。相較于單吸附,共吸附中鉀長石、高爐渣、火山巖和礫石對SMZ 的吸附容量分別提升10%、10%、21%和25%;對Cr(Ⅵ)吸附容量分別提升166%、71%、104%和658%,表明SMZ和Cr(Ⅵ)可以促進彼此在鉀長石、高爐渣、火山巖和礫石上吸附容量的提升。SMZ和重金屬鉛就可以促進彼此吸附容量的提升[47]。從吸附容量看,火山巖是協(xié)同吸附SMZ 和Cr(Ⅵ)最具成本效益的基質(zhì),其次是礫石。

    圖4 不同基質(zhì)吸附SMZ和Cr(Ⅵ)的Freundlich吸附等溫線Figure 4 Freundlich isotherm of SMZ and Cr(Ⅵ)adsorption on different substrates

    相較于單吸附,共吸附中相同濃度下蛭石、沸石、

    河砂、泥炭、水稻土和硅藻土對SMZ 的吸附量基本不變,鉀長石、高爐渣、火山巖和礫石對SMZ 的吸附量上升,表明Cr(Ⅵ)對SMZ 吸附的抑制較小,以促進作用為主。重金屬對抗生素吸附的促進或抑制因重金屬種類和含量存在差異[48]。SMZ 與Cr(Ⅵ)絡合后通過Cr(Ⅵ)與富含F(xiàn)e、Al 和Ca 的鉀長石、高爐渣、火山巖和礫石配體交換增加吸附量。共吸附中相同濃度下蛭石、沸石和河砂對Cr(Ⅵ)的吸附量基本不變,泥炭和水稻土對Cr(Ⅵ)的吸附量下降,硅藻土、鉀長石、高爐渣和火山巖對Cr(Ⅵ)的吸附量低濃度處降低、高濃度處升高,礫石對Cr(Ⅵ)的吸附量上升,表明SMZ 對Cr(Ⅵ)吸附的影響因基質(zhì)種類存在較大差異。蛭石、沸石和河砂對Cr(Ⅵ)的靜電吸附、離子交換和表面絡合幾乎不受SMZ 影響[49],SMZ 削弱了泥炭和水稻土對Cr(Ⅵ)的電中和效應,高濃度Cr(Ⅵ)與硅藻土、鉀長石、高爐渣、火山巖和礫石表面的羥基交換可能被SMZ 強化[50]。礫石是SMZ 和Cr(Ⅵ)吸附互相促進最明顯的基質(zhì)種類。

    2.2.2 吸附等溫線聚類分析不同基質(zhì)吸附SMZ 和Cr(Ⅵ)的等溫線聚類分析如圖5所示。單吸附中,火山巖和礫石因SMZ 吸附量均較低歸為一大類,泥炭因Cr(Ⅵ)吸附量最高單獨為一大類。共吸附中,鉀長石和高爐渣因SMZ 吸附量明顯較高歸為一大類,礫石因Cr(Ⅵ)吸附量最高單獨為一大類?;鹕綆r和礫石因較低的微孔體積和陽離子交換量對SMZ 吸附量偏低,泥炭不僅可以通過離子交換、表面絡合吸附Cr(Ⅵ),而且靜電作用發(fā)揮了最大作用[16]。高孔隙率是高爐渣和礫石吸附性能更好的重要原因[44]。SMZ 和Cr(Ⅵ)會互相影響兩者在各基質(zhì)上的吸附等溫線,以鉀長石、高爐渣、泥炭、火山巖和礫石變化較大。

    圖5 不同基質(zhì)吸附SMZ和Cr(Ⅵ)的等溫線聚類分析Figure 5 Cluster analysis of SMZ and Cr(Ⅵ)adsorption isotherms on different substrates

    2.3 pH對吸附的影響

    2.3.1 不同初始pH下SMZ和Cr(Ⅵ)的吸附量

    不同初始pH 條件下各基質(zhì)對SMZ 和Cr(Ⅵ)的吸附量見圖6。SMZ 和Cr(Ⅵ)在各基質(zhì)上的吸附具有很高的pH 依賴性,并且隨著pH 升高而遞減。pH<6,Cr(Ⅵ)以HCrO4-形態(tài)存在;pH>6,Cr(Ⅵ)以CrO2-4形態(tài)存在;隨著pH 升高,基質(zhì)上帶正電荷的官能團減少,與負電荷Cr(Ⅵ)的靜電吸引降低是Cr(Ⅵ)吸附量隨pH 升高而降低的主要原 因[51]。SMZ 的pKa,1和pKa,2分別為1.7 和5.6;pH 為3~9 時,pH<5.6,SMZ 以SMZ0、SMZ-和SMZ+的形態(tài)存在;pH>5.6,SMZ 以SMZ0和SMZ-形態(tài)存在;隨著pH 升高,基質(zhì)上帶正電荷的官能團減少,與SMZ-的靜電吸引減少,但是SMZ0才是主導SMZ 吸附量的主要因素[52]。靜電作用對Cr(Ⅵ)吸附的影響明顯大于SMZ。酸性pH 條件下,Cr(Ⅵ)明顯削減了SMZ 吸附量,但是SMZ 促使Cr(Ⅵ)吸附量明顯提升,表明隨著pH 降低SMZ 對Cr(Ⅵ)電中和反應的削弱是遞減的。共吸附中,酸性pH 下泥炭和火山巖對SMZ 和Cr(Ⅵ)的吸附量均高于其他基質(zhì),在pH=3 時泥炭可吸附0.52 mg·g-1SMZ 和0.96 mg·g-1Cr(Ⅵ),火山巖可吸附0.39 mg·g-1SMZ 和0.92 mg·g-1Cr(Ⅵ)。酸性pH環(huán)境非常有利于SMZ吸附和Cr(Ⅵ)絡合與還原,火山巖的高孔隙率有利于通過孔隙填充和氫鍵吸附SMZ,泥炭中腐植酸非常有利于Cr(Ⅵ)在酸性環(huán)境下的吸附[53-54]。以上結果表明,泥炭和火山巖是酸性pH 環(huán)境下協(xié)同吸附SMZ 和Cr(Ⅵ)最具成本效益的基質(zhì)。

    圖6 不同初始pH條件下各基質(zhì)對SMZ和Cr(Ⅵ)的吸附量Figure 6 Adsorption amount of SMZ and Cr(Ⅵ)on various substrates under different initial pH conditions

    2.3.2 pH響應特征聚類分析

    不同初始pH 條件下各基質(zhì)吸附SMZ 和Cr(Ⅵ)的聚類分析見圖7。單吸附中,SMZ 吸附以蛭石、高爐渣、河砂和硅藻土歸為一大類,Cr(Ⅵ)吸附以泥炭單獨為一大類。共吸附中,SMZ吸附以泥炭單獨為一大類,Cr(Ⅵ)吸附以泥炭和火山巖歸為一大類。蛭石、高爐渣、河砂和硅藻土在pH 為3~9 時呈電負性,靜電斥力對SMZ 吸附量的削減逐漸衰弱,甚至堿性條件下SMZ 在高爐渣上的吸附量都沒有因Cr(Ⅵ)存在而降低[18,20,55-56]。泥炭對SMZ 的吸附以氫鍵、疏水作用和π-π EDA 作用為主,幾乎不受Cr(Ⅵ)影響[16]。Cr(Ⅵ)在泥炭上的吸附量隨pH 增加并沒有大幅下降,泥炭吸附Cr(Ⅵ)對靜電吸引的依賴性低于其他基質(zhì)。一般共吸附中,pH 響應特性保持不變,但是pH 響應程度發(fā)生變化[57]。SMZ 和Cr(Ⅵ)會互相影響兩者對pH的響應程度,以火山巖和泥炭變化較大。

    圖7 不同初始pH條件下各基質(zhì)吸附SMZ和Cr(Ⅵ)的聚類分析Figure 7 Cluster analysis of SMZ and Cr(Ⅵ)adsorption on various substrates under different initial pH conditions

    3 結論

    (1)物理化學反應和內(nèi)擴散是基質(zhì)吸附SMZ 和Cr(Ⅵ)的同步動力學過程,體積擴散和大孔擴散決定了SMZ 和Cr(Ⅵ)的單獨吸附過程;Cr(Ⅵ)增強了SMZ的物理化學吸附,SMZ增強了Cr(Ⅵ)的微孔擴散和物理化學吸附;共吸附中以SMZ 和Cr(Ⅵ)在水稻土和火山巖上的吸附動力學變化較突出。

    (2)SMZ 和Cr(Ⅵ)在基質(zhì)上的吸附為多層吸附,SMZ 和Cr(Ⅵ)可以互相促進彼此在鉀長石、高爐渣、火山巖和礫石上的吸附容量提升;共吸附中,Cr(Ⅵ)對SMZ 吸附等溫線的影響以促進作用為主,SMZ 對Cr(Ⅵ)吸附等溫線的影響因基質(zhì)不同存在較大差異,以礫石為SMZ 和Cr(Ⅵ)互相促進最明顯的基質(zhì)。鉀長石、高爐渣、火山巖、礫石均是有利于SMZ和Cr(Ⅵ)協(xié)同吸附的基質(zhì)。

    (3)酸性pH 環(huán)境非常有利于SMZ 和Cr(Ⅵ)吸附,SMZ和Cr(Ⅵ)不會改變彼此的pH響應特性,但是改變了pH響應程度,以泥炭和火山巖是酸性pH環(huán)境下最有利于SMZ和Cr(Ⅵ)協(xié)同吸附的基質(zhì)。

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