納米硅溶膠對(duì)再生骨料混凝土力學(xué)性能影響及微觀機(jī)理研究

王維成，邵鵬飛，胡永超，張道明，張學(xué)元，王悅

納米硅溶膠對(duì)再生骨料混凝土力學(xué)性能影響及微觀機(jī)理研究

王維成1，邵鵬飛2，胡永超2，張道明3，張學(xué)元3，王悅1

（1.齊齊哈爾大學(xué) 材料科學(xué)與工程學(xué)院，黑龍江 齊齊哈爾 161006；2.誠(chéng)邦生態(tài)環(huán)境股份有限公司，杭州 310008；3.齊齊哈爾大學(xué) 建筑與土木工程學(xué)院，黑龍江 齊齊哈爾 161006）

針對(duì)再生骨料孔隙率、吸水率、壓碎指標(biāo)均高于天然骨料，導(dǎo)致其制備的再生骨料混凝土力學(xué)性能劣化無(wú)法廣泛應(yīng)用的問(wèn)題，采用“預(yù)先浸泡+拌和摻入”的雙重改性方式對(duì)再生骨料混凝土進(jìn)行改性處理，并對(duì)預(yù)先浸泡納米硅溶膠的再生骨料的物理性能以及雙重改性后的再生骨料混凝土的力學(xué)性能進(jìn)行測(cè)試分析，利用SEM、EDS對(duì)改性的再生骨料混凝土進(jìn)行微觀表征。結(jié)果表明，納米硅溶膠濃度為2%時(shí)，再生骨料的物理性能提升幅度最大且成本最低；納米硅溶膠摻量為3%時(shí)，再生骨料混凝土28d抗壓強(qiáng)度及劈裂抗拉強(qiáng)度分別提升了42.4%、66.3%,；SEM及EDS表征顯示摻入納米硅溶膠可加快水化反應(yīng)，降低了Ca/Si，并生成大量C-S-H（I）型凝膠，使新舊水泥漿體以及漿體與骨料間緊密聯(lián)結(jié)，再生骨料混凝土強(qiáng)度得到顯著提升。

再生骨料混凝土；納米硅溶膠；力學(xué)性能；微觀表征

建構(gòu)筑物拆除后的廢棄混凝土是阻礙建筑材料可持續(xù)發(fā)展的難點(diǎn)問(wèn)題之一[1]，據(jù)統(tǒng)計(jì)，我國(guó)每年因拆除建構(gòu)筑物產(chǎn)生的固體廢棄物已超過(guò)兩萬(wàn)億噸，這一數(shù)字隨著基礎(chǔ)建設(shè)行業(yè)的迅猛發(fā)展將不斷提升，例如東北地區(qū)老工業(yè)城市齊齊哈爾，大量建構(gòu)筑物拆除的廢棄混凝土以及商混站產(chǎn)生的不合格混凝土被堆積在郊區(qū)空地上，占用了大量耕地，并對(duì)環(huán)境造成了一定污染[2-4]。對(duì)此研究者們提出了混凝土再生的方式，將固體廢棄物收集起來(lái)，通過(guò)沖洗、篩選等工藝流程制備生產(chǎn)再生骨料，并制備再生骨料混凝土（RAC）重新利用[5-6]，這一措施雖然能提高建料循環(huán)利用率，但再生骨料表面附著了大量舊水泥砂漿，表面孔隙及裂縫較多，界面過(guò)度區(qū)（ITZ）薄弱，孔隙率和吸水率等均高于天然骨料，導(dǎo)致其制備的再生骨料混凝土的力學(xué)性能低于普通混凝土[7]，僅可應(yīng)用在步道磚等低強(qiáng)度構(gòu)件中，無(wú)法廣泛滿足實(shí)際工程需要。

針對(duì)再生骨料混凝土力學(xué)性能劣化的問(wèn)題，尋找適宜改性方法和材料，以提升其力學(xué)性能并拓寬應(yīng)用范圍是變廢為寶、實(shí)現(xiàn)建筑資源循環(huán)利用的關(guān)鍵。納米硅溶膠（NS）作為輔助膠凝材料中的典型代表，因其擁有高比表面能、高活化性、成核作用等特性[8]，摻入至水泥基材料后可顯著增強(qiáng)水化活性、加快水化反應(yīng)速度，極小的納米粒徑使其可以物理填充至再生骨料表面孔隙及裂縫中。此外，作為高活性火山灰材料，納米硅溶膠還可與水泥水化產(chǎn)物Ca(OH)2發(fā)生火山灰反應(yīng)，生成影響水泥石強(qiáng)度的水化硅酸鈣（C-S-H），改善水泥漿體的膠凝性和聯(lián)結(jié)性[9]，一定程度上優(yōu)化了新舊水泥漿體處ITZ劣化的問(wèn)題。但高比表面能的納米硅溶膠極易團(tuán)聚，過(guò)多摻入仍會(huì)導(dǎo)致再生骨料混凝土強(qiáng)度只降不增，采用何種方式使其均勻摻入到再生骨料混凝土中，以及如何選取適宜摻量是納米硅溶膠改善再生骨料混凝土性能的重點(diǎn)。

因此，本文結(jié)合國(guó)內(nèi)外眾多學(xué)者對(duì)于再生骨料混凝土的改性方法，通過(guò)“預(yù)先浸泡骨料+拌和摻入”的雙重改性方式，首先將再生骨料預(yù)先浸泡在不同濃度的納米硅溶膠中，測(cè)試浸泡前后再生骨料的壓碎指標(biāo)、吸水率等物理性能，然后按配比制備再生骨料混凝土并摻入納米硅溶膠進(jìn)行改性處理，測(cè)試雙重改性對(duì)再生骨料混凝土宏觀力學(xué)性能的影響，在此基礎(chǔ)上，利用SEM、EDS等微觀測(cè)試技術(shù)對(duì)再生骨料混凝土進(jìn)行表征分析，明確納米硅溶膠對(duì)再生骨料混凝土微觀性能影響，為再生混凝土綜合利用提供研究思路。

1 實(shí)驗(yàn)部分

1.1 材料

（1）水泥選用P·O42.5普通硅酸鹽水泥，各項(xiàng)指標(biāo)均滿足規(guī)范及實(shí)驗(yàn)要求，水泥化學(xué)成分如表1所示。

表1 水泥成分組成質(zhì)量分?jǐn)?shù) (%)

（2）砂為本地江砂，細(xì)度模數(shù)為2.3。

（3）碎石為本地碎石，連續(xù)級(jí)配區(qū)間為5～25mm。

（4）再生骨料為經(jīng)破碎、沖洗、篩選后的骨料，連續(xù)級(jí)配區(qū)間為5～25mm。

（5）減水劑為聚羧酸減水劑，型號(hào)為325C。

（6）納米硅溶膠為ND-0101型，具體參數(shù)如表2所示。

表2 納米硅溶膠性能參數(shù)

1.2 實(shí)驗(yàn)配合比分組設(shè)計(jì)及養(yǎng)護(hù)測(cè)試方法

本文采用“預(yù)先浸泡骨料+拌和摻入”的雙重?fù)饺敕绞?，首先將再生骨料浸泡?%、2%、3%濃度的納米硅溶膠中，浸泡48h后撈出自然曬干，并放入養(yǎng)護(hù)箱中標(biāo)準(zhǔn)養(yǎng)護(hù)7d，到達(dá)規(guī)定養(yǎng)護(hù)齡期后取出，依據(jù)《普通混凝土用砂石質(zhì)量及檢驗(yàn)方法標(biāo)準(zhǔn)》（JGJ52-2016），對(duì)浸泡納米硅溶膠的再生骨料的物理性能進(jìn)行測(cè)試，綜合對(duì)比得出改性效果最好的納米硅溶膠濃度；在此基礎(chǔ)上，按照水膠比為0.5制備普通混凝土，記為NAC，然后將天然粗骨料中30%替換為未浸泡改性的再生骨料，制備再生骨料混凝土，記為RAC，最后將預(yù)先浸泡改性的再生骨料按上述RAC取代方式制備再生骨料混凝土，并在拌和過(guò)程中摻入水泥質(zhì)量分?jǐn)?shù)1%、3%、5%的納米硅溶膠，記為RAC-1、RAC-3、RAC-5，具體實(shí)驗(yàn)配比如表3所示。由于納米材料易因高范德華力產(chǎn)生聚團(tuán)現(xiàn)象，因此在攪拌過(guò)程中應(yīng)先將水、減水劑與納米硅溶膠預(yù)先混合并經(jīng)超聲波空化分散，再投入骨料中拌和。試塊制備完成后采用YH-90B型標(biāo)準(zhǔn)恒溫恒濕養(yǎng)護(hù)箱對(duì)試塊進(jìn)行標(biāo)準(zhǔn)養(yǎng)護(hù)，到達(dá)養(yǎng)護(hù)齡期后，參照《混凝土物理力學(xué)性能試驗(yàn)方法標(biāo)準(zhǔn)》（GB/T50081-2019），利用YAW-2000型電液伺服壓力試驗(yàn)機(jī)對(duì)試塊進(jìn)行抗壓強(qiáng)度、劈裂抗拉強(qiáng)度測(cè)試。

表3 混凝土配合比 kg/m3

本文利用掃描電子顯微鏡（SEM）對(duì)改性前后再生骨料混凝土的微觀結(jié)構(gòu)進(jìn)行表征，探尋納米硅溶膠對(duì)水化產(chǎn)物形貌以及界面過(guò)渡區(qū)性能的影響；采用能量分散譜儀（EDS）對(duì)其進(jìn)行點(diǎn)掃描分析，以明確改性前后再生骨料混凝土的元素含量和鈣硅比變化。

2 結(jié)果與討論

2.1 再生骨料的物理性能

納米硅溶膠預(yù)先浸泡對(duì)再生骨料物理性能的影響如圖1所示。從圖1(a)中可以看出，未浸泡納米硅溶膠的再生骨料壓碎指標(biāo)較高，這是由于再生骨料表面附著大量舊水泥砂漿，骨料受壓后舊水泥砂漿剝離、脫落，導(dǎo)致受壓后骨料質(zhì)量損失率較大；浸泡納米硅溶膠后，再生骨料的壓碎指標(biāo)有所降低，與未浸泡時(shí)相比，浸泡1%、2%、3%濃度納米硅溶膠的再生骨料壓碎指標(biāo)分別下降了14.4%、25%和28.8%。這是由于納米硅溶膠中SiO2與舊水泥砂漿中Ca(OH)2發(fā)生火山灰反應(yīng)，生成了C-S-H凝膠，增加了舊水泥砂漿各部分的聯(lián)結(jié)性，以及漿體與骨料間的膠凝性，一定程度上抑制了再生骨料受壓后其舊水泥砂漿發(fā)生剝離、脫落現(xiàn)象，從而降低了再生骨料的質(zhì)量損失率。

從圖1(b)中可以看出，表面附著大量舊水泥砂漿的再生骨料的吸水率較高，這是由于在粉碎、沖洗、篩選等過(guò)程中，再生骨料受外力作用影響會(huì)產(chǎn)生大量孔隙及裂縫，孔隙率大幅增加導(dǎo)致吸水率較高。浸泡1%、2%、3%濃度納米硅溶膠后，與未浸泡時(shí)相比，再生骨料的吸水率分別降低了16.7%、37%、42.6%，產(chǎn)生該現(xiàn)象的原因如下：一是火山灰反應(yīng)生成的C-S-H凝膠對(duì)孔隙及裂縫進(jìn)行填補(bǔ)，二是由于納米尺寸的SiO2物理填充至孔隙及裂縫中，降低了再生骨料的孔隙率和吸水率。

對(duì)比不同浸泡濃度下再生骨料物理性能的變化趨勢(shì)發(fā)現(xiàn)，納米硅溶膠的濃度由1%增加至2%時(shí)，壓碎指數(shù)和吸水率的降低幅度分別為10.6%、20.3%，當(dāng)濃度由2%增加至3%時(shí)，壓碎指數(shù)和吸水率的降低幅度僅為3.8%、5.6%，這是由于過(guò)多納米SiO2團(tuán)聚在一起，阻礙了舊水泥砂漿的火山灰反應(yīng)，導(dǎo)致其改性效率大幅降低。綜上所述，為保證改性效率同時(shí)控制成本，本文將浸泡再生骨料的納米硅溶膠濃度選為2%，并在此基礎(chǔ)上進(jìn)行摻入納米硅溶膠改性再生骨料混凝土力學(xué)性能的實(shí)驗(yàn)。

圖1 納米硅溶膠濃度對(duì)再生骨料物理性能影響

2.2 再生骨料混凝土的力學(xué)性能

再生骨料混凝土的力學(xué)性能實(shí)驗(yàn)結(jié)果如圖2所示。圖2(a)中可以看出，未摻納米硅溶膠的RAC組的7d、28d抗壓強(qiáng)度均低于NAC組，而摻入納米硅溶膠的R30-1、R30-3、R30-5組與RAC組相比，其7d抗壓強(qiáng)度分別提升了23.8%、32.8%、24.7%，28d抗壓強(qiáng)度分別提升了23.4%、42.4%、26.3%。這是由于納米硅溶膠的成核作用，SiO2基團(tuán)為水化產(chǎn)物C-S-H凝膠提供了成核位點(diǎn)，加快了水化反應(yīng)并生成更多的C-S-H凝膠，增強(qiáng)了水泥石強(qiáng)度并改善了漿體與骨料間的膠凝性，同時(shí)火山灰反應(yīng)使納米SiO2與再生骨料中Ca(OH)2反應(yīng)生成更多水化產(chǎn)物，有效降低了界面過(guò)渡區(qū)內(nèi)Ca(OH)2含量，避免因Ca(OH)2定向排列引起的界面過(guò)渡區(qū)劣化問(wèn)題，從而使再生骨料混凝土的抗壓強(qiáng)度得到顯著提升。

從圖2(b)中可以看出，改性前后再生骨料混凝土劈裂抗拉強(qiáng)度的變化趨勢(shì)與抗壓強(qiáng)度大致相同，未改性的RAC組劈裂抗拉強(qiáng)度均低于NAC組，而摻入納米硅溶膠的R30-1、R30-3、R30-5組與RAC組相比，7d時(shí)的劈裂抗拉強(qiáng)度分別提升了14.8%、29.5%、23.5%，28d時(shí)的劈裂抗拉強(qiáng)度分別提升了50.3%、66.3%、56.0%。劈裂抗拉強(qiáng)度提升的原因是由于納米硅溶膠的摻入加快了水泥水化反應(yīng)，并生成大量絮凝狀C-S-H凝膠，增強(qiáng)了漿體與骨料間以及新舊水泥砂漿間的聯(lián)結(jié)性。

對(duì)比上述實(shí)驗(yàn)結(jié)果發(fā)現(xiàn)，改變摻量會(huì)對(duì)再生骨料混凝土的力學(xué)性能產(chǎn)生較大影響，當(dāng)摻量由1%增加至3%再增加至5%時(shí)，再生骨料混凝土的抗壓強(qiáng)度和劈裂抗拉強(qiáng)度均呈先增后減趨勢(shì)，這是因?yàn)楦弑缺砻婺艿募{米SiO2極易發(fā)生團(tuán)聚，吸附大量自由水并延緩水化反應(yīng)的進(jìn)行，導(dǎo)致過(guò)高摻量下再生骨料混凝土的力學(xué)性能有所下降。

圖2 納米硅溶膠對(duì)再生骨料混凝土力學(xué)性能影響

2.3 微觀結(jié)構(gòu)分析

利用掃描電子顯微鏡對(duì)RAC組（28d）和RAC-3組（28d）進(jìn)行了微觀結(jié)構(gòu)特征分析。圖3(a),(b)為未摻納米硅溶膠改性的再生骨料混凝土在300倍和5000倍下的微觀結(jié)構(gòu)圖，可以看出再生骨料混凝土內(nèi)部結(jié)構(gòu)密實(shí)性較差，水泥漿體表面、新舊漿體間、漿體與骨料間含有較多的孔隙及裂縫，ITZ界面過(guò)渡區(qū)的裂縫更為明顯，放大后發(fā)現(xiàn)水化產(chǎn)物為絮凝狀C-S-H凝膠、片狀Ca(OH)2以及針狀鈣礬石（AFt）等，水化產(chǎn)物與骨料間聯(lián)結(jié)較為松散，界面過(guò)渡區(qū)內(nèi)存在大量片狀Ca(OH)2，致使再生骨料混凝土的力學(xué)性能較差。而在圖3(c),(d)中，摻入3%納米硅溶膠改性后的再生骨料混凝土則呈現(xiàn)出較為密實(shí)的內(nèi)部結(jié)構(gòu)，漿體表面孔隙被填充，新舊漿體間、漿體與骨料間結(jié)合良好，界面過(guò)渡區(qū)更加致密，放大后發(fā)現(xiàn)大量絮凝狀C-S-H凝膠與骨料聯(lián)結(jié)在一起，極大地增強(qiáng)了水泥漿體的膠凝性，這與2.2節(jié)中再生骨料混凝土的力學(xué)性能實(shí)驗(yàn)結(jié)果是相符合的。

圖3 再生骨料混凝土的微觀結(jié)構(gòu)

2.4 元素含量及鈣硅比

為了探究摻入納米硅溶膠對(duì)再生骨料混凝土元素含量和鈣硅比的影響，按照RAC和RAC-3組混凝土中膠凝材料與水、減水劑以及納米硅溶膠的混合比例，制備了相同比例的水泥凈漿，并對(duì)其進(jìn)行EDS點(diǎn)掃描分析，如圖4(a),(b)所示。

圖4 再生骨料混凝土EDS點(diǎn)掃描圖

點(diǎn)掃描獲得的各元素含量如表4所示。從表4中可以看出，再生骨料混凝土中含有氧、鎂、鋁、硅、鈣、鐵等元素，未摻入納米硅溶膠的RAC組的Ca/Si=1.31（鈣硅比），(Al+Fe)/Ca=0.19；摻入納米硅溶膠后，RAC-3組的Ca/Si=0.87，(Al+Fe)/Ca=0.19。TAYLOR等[10]研究表明，當(dāng)0.8≤Ca/Si≤2.5且(Al+Fe)/Ca≤0.2時(shí)，C-S-H凝膠是硅酸鹽水泥的主要水化產(chǎn)物，C-S-H凝膠含量隨Ca/Si增長(zhǎng)而逐漸降低。依據(jù)上述EDS分析結(jié)果，改性后的再生骨料混凝土Ca/Si在C-S-H（I）型凝膠（Ca/Si=0.8～1.5）之間[11]，說(shuō)明C-S-H（I）型凝膠為其水化后的主要產(chǎn)物，且改性后Ca/Si下降了0.44，這表明摻入納米硅溶膠促進(jìn)了C-S-H（I）型凝膠的生成量，這與前文中力學(xué)性能測(cè)試結(jié)果是相符的。

表4 再生骨料混凝土EDS點(diǎn)掃描元素表

3 結(jié)論與展望

廢棄混凝土再生是節(jié)約建材資源、保護(hù)綠色環(huán)境的有效措施，本文列舉了產(chǎn)生固體廢棄物的來(lái)源、再生方式以及改性方法，并相應(yīng)介紹了高活性、高比表面能的輔助膠凝材料納米硅溶膠在改善水泥基材料性能方面的眾多優(yōu)勢(shì)和特性，綜合對(duì)比后選用“預(yù)先浸泡+拌和摻入”的改性方式，對(duì)再生骨料及其制備的再生骨料混凝土進(jìn)行雙重改性，利用SEM、EDS等技術(shù)對(duì)再生骨料混凝土的微觀結(jié)構(gòu)特征、元素含量、鈣硅比進(jìn)行了分析，得到以下結(jié)論：

（1）再生骨料表面附著大量舊水泥砂漿，導(dǎo)致其壓碎指標(biāo)、吸水率等物理性能劣于天然骨料，預(yù)先浸泡納米硅溶膠可使再生骨料中Ca(OH)2與納米硅溶膠中SiO2發(fā)生火山灰反應(yīng)，生成大量C-S-H凝膠對(duì)孔隙及裂縫進(jìn)行填補(bǔ)，降低了骨料的吸水率和壓碎指標(biāo)，提升了骨料的物理性能，納米硅溶膠濃度為2%時(shí)改性效率和經(jīng)濟(jì)成本最佳。

（2）拌和過(guò)程中摻入納米硅溶膠，利用其成核作用和火山灰活性可促進(jìn)水化活性，加快水泥水化反應(yīng)，一定程度上提升了再生骨料混凝土的力學(xué)性能，摻量為3%時(shí)提升效果最為明顯，養(yǎng)護(hù)28d時(shí)的抗壓強(qiáng)度和劈裂抗拉強(qiáng)度最多提升了42.4%和66.3%。

（3）SEM表征顯示摻入納米硅溶膠使再生骨料混凝土內(nèi)部結(jié)構(gòu)更加致密，大量絮凝狀C-S-H凝膠與Ca(OH)2、鈣礬石等緊密聯(lián)結(jié)在一起，增強(qiáng)了水泥石強(qiáng)度以及漿體的膠凝性；EDS分析顯示摻入納米硅溶膠可有效降低鈣硅比，增加C-S-H凝膠生成量，從而使再生骨料混凝土的力學(xué)性能得到顯著提升。

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Effect of nano-silica on mechanical properties and microstructure of recycled aggregate concrete

WANG Wei-cheng1，SHAO Peng-fei2，HU Yong-chao2，ZHANG Dao-ming3，ZHANG Xue-yuan3，WANG Yue1

(1.School of Material Science and Engineering, Qiqihar University, Heilongjiang Qiqihar 161006, China; 2.Chengbang Ecological Environment Co., Ltd., Hangzhou 310008, China; 3.School of Architecture and Civil Engineering, Qiqihar University, Heilongjiang Qiqihar 161006, China)

As the porosity, water absorption and crushing indexes of recycled aggregate are higher than those of natural aggregate, the mechanical properties of recycled aggregate concrete prepared by recycled aggregate deteriorate and cannot be widely applied. In this study, the double modification method of "pre-soaking + mixing and incorporation" was adopted to modify reclaimed aggregate concrete, and the physical properties of recycled aggregate soaked in nano-silica in advance and the mechanical properties of recycled aggregate concrete after double modification were tested and analyzed, finally, SEM and EDS were used to characterize the modified recycled aggregate concrete. The results show that when the concentration of nano-silica is 2%, the physical properties of recycled aggregate are improved the most and the cost is the lowest; when the content of nano-silica is 3%, the 28d compressive strength and splitting tensile strength of recycled aggregate concrete are increased by 42.4% and 66.3%; SEM and EDS showed that the incorporation of nano-silica could accelerate the hydration reaction, reduce Ca/Si and generate a large amount of C-S-H (I) gel, the new cement paste and the slurry and aggregate are closely connected, and the strength of recycled aggregate concrete is significantly improved.

recycled aggregate concrete；nano-silica；mechanical property；microstructure

TU528

A

1007-984X(2023)02-0068-06

2022-10-26

齊齊哈爾大學(xué)橫向課題“輔助膠凝材料對(duì)廢棄混凝土再生性能影響的研究”（220122222019）；黑龍江省高等教育教學(xué)改革一般項(xiàng)目“第二課堂課程思政沉浸式教學(xué)模式研究”（SJGY20210965）

王維成（1995-），男，黑龍江佳木斯人，學(xué)士，主要從事再生混凝土改性研究，758382724@qq.com。

張道明（1965-），男，吉林白城人，教授，博士，主要從事結(jié)構(gòu)損傷分析研究，zdmzdm@sina.com。