γ能譜法測量分析廢包殼中鈾和钚含量技術(shù)研究

邵婕文,柏 磊,王 晶

(中國原子能科學(xué)研究院 放射化學(xué)研究所,北京 102413)

根據(jù)我國的核電規(guī)劃,乏燃料累積的外運(yùn)量幾乎每5年增加1倍,到2030年將會超過13 000 t,因此建設(shè)大規(guī)模乏燃料后處理廠的需求越來越強(qiáng)烈[1]。目前較成熟的乏燃料后處理技術(shù)為Purex工藝,即水法工藝,該工藝是對乏燃料組件進(jìn)行剪切、溶解、共去污、分離、純化等多道工序處理,提取其中的鈾、钚及其他核素。在水法工藝中,乏燃料組件經(jīng)剪切溶解后,溶解液進(jìn)入化工工藝,燃料元件棒的包殼則保留在溶解器中,此即為廢包殼,該包殼中保留了部分乏燃料和裂變產(chǎn)物,以及包殼材料的中子活化產(chǎn)物等,是高放廢物的主要來源之一[2]。廢包殼內(nèi)保留的乏燃料量的殘留比例通常為1%～0.1%[3]。根據(jù)核材料相關(guān)管理規(guī)定和乏燃料后處理設(shè)施核安保要求,廢包殼中的鈾和钚含量應(yīng)進(jìn)行測量分析并獲取量化數(shù)據(jù)。根據(jù)核材料裂變的機(jī)理及核電運(yùn)行經(jīng)驗(yàn),廢包殼的放射性很強(qiáng),如燃耗33 000 MW·d/tU的輕水堆乏燃料組件,冷卻1年后進(jìn)行處理,其廢包殼的γ放射性為1.78×1014tU-1·s-1),而且放射性分布不均勻,綜合分析,采用γ能譜法對溶解器中廢包殼進(jìn)行分段掃描,即視為每段放射性活度均勻分布,可降低整體不均勻性帶來的誤差,實(shí)現(xiàn)快速量化分析,而不會產(chǎn)生二次廢物,并有效防范工作人員受到過多放射性輻照。

本文擬通過分段γ掃描方法對廢包殼中的137Cs進(jìn)行測量,再結(jié)合無源效率刻度得到的探測效率計(jì)算廢包殼中137Cs的含量,最后根據(jù)模擬計(jì)算得到的乏燃料組件中137Cs與U和Pu的比值,從而實(shí)現(xiàn)廢包殼中鈾和钚含量的分析。

1 技術(shù)原理

乏燃料后處理廢包殼中的γ放射性主要來自于裂變產(chǎn)物和包殼及支撐架的活化產(chǎn)物,而U和Pu的含量較低,γ放射性的貢獻(xiàn)很小,無法直接對U和Pu的特征γ射線進(jìn)行測量分析,因此只能采用間接測量分析的方式,選定與U和Pu含量有關(guān)聯(lián)的某個(gè)特征信號進(jìn)行測量,該方法需要知道廢包殼內(nèi)關(guān)鍵核素的質(zhì)量組成信息[4]。

國外廢包殼系統(tǒng)中,放射性核素的同位素組成信息可由乏燃料溶解池取樣通過破壞性分析(DA)分析得到,也可通過對應(yīng)的乏燃料組件的燃耗數(shù)據(jù)進(jìn)行推導(dǎo)計(jì)算[5]。這兩種獲得放射性核素同位素組成信息的方式都存在一個(gè)假設(shè),即殘留在廢包殼內(nèi)的乏燃料組成比例與溶解池內(nèi)的組成比例一致,也與剪切前的乏燃料組件內(nèi)的同位素組成比例一致。

在乏燃料中,剩余的U和新生成的Pu的含量與初始裝料U濃度、堆功率和冷卻時(shí)間有關(guān),同時(shí)與裂變產(chǎn)物的量之間也存在對應(yīng)關(guān)系,因此利用廢包殼對應(yīng)的乏燃料組件的歷史信息,如初始富集度、運(yùn)行歷史等,選擇合適的商用成熟軟件建立乏燃料組件計(jì)算模型,通過模擬計(jì)算的方式得到乏燃料組件中相關(guān)核素的組成信息,即可得到裂變產(chǎn)物與U和Pu的比值。

表1列出了燃耗為33 000 MW·d/tU、冷卻時(shí)間為4年的輕水堆乏燃料廢包殼的放射性信息。

表1 廢包殼中的放射性組成Table1 Radioactive composition in leached hull

由表1可知,廢包殼的γ能譜測量分析的挑戰(zhàn)在于低能端的譜堆積和康普頓平臺的影響,因此宜選用高能射線進(jìn)行測量分析,如144Pr發(fā)射的能量為2 186 keV的特征γ射線,但其半衰期較短,乏燃料卸出冷卻6～10年后即很難測得其信號。乏燃料中137Cs的產(chǎn)額較大,半衰期較長,也是U和Pu含量間接測量分析常用的核素,因此可以采用測量137Cs的方式來間接分析U和Pu含量,但137Cs能量較低,因此在廢包殼測量裝置設(shè)計(jì)時(shí)需要考慮屏蔽吸收的影響。

2 廢包殼測量分析裝置

廢包殼測量分析裝置由中子信號測量和γ射線測量兩部分組成,中子信號測量部分為環(huán)形腔體結(jié)構(gòu),主要成分為高密度聚乙烯,為有效降低廢包殼γ放射性對環(huán)境的影響,內(nèi)襯為厚度約10 cm的鉛吸收體;γ射線測量部分選用寬能高純鍺探測器,并配備專用準(zhǔn)直器。廢包殼測量分析裝置的外形結(jié)構(gòu)如圖1所示。

圖1 廢包殼測量裝置的外形結(jié)構(gòu)Fig.1 Outline structure of leached hull equipment

3 137Cs特征γ射線測量分析方法

γ能譜測量分析某核素特征γ射線的基本原理是通過能譜測量獲得特征γ射線的計(jì)數(shù)率n0,其與探測系統(tǒng)的探測效率、放射源的活度及特征γ射線分支比相關(guān),如式(1)所示。

n0=εBγa

(1)

式中:ε為特征γ射線全能峰的探測效率;Bγ為分支比;a為核素活度,Bq。

圖2 γ探測系統(tǒng)分段掃描示意圖Fig.2 Diagram of segment scanning of γ detection system

廢包殼中137Cs特征γ射線測量采取經(jīng)典的分段掃描方法,如圖2所示,該方法假設(shè)每層介質(zhì)和放射性核素均勻分布,人為將廢包殼容器沿軸向分層,每層高度約20 cm,準(zhǔn)直器結(jié)構(gòu)和配置可保證探測器獲取信號的強(qiáng)度,并可有效控制層與層之間的信號干擾[6],以保證相鄰層1探測效率低于當(dāng)前層探測效率的40%[7-8]、相鄰層2探測效率低于當(dāng)前層探測效率的1%,從而忽略相鄰層2對當(dāng)前層的計(jì)數(shù)貢獻(xiàn)。

137Cs的特征γ射線測量系統(tǒng)經(jīng)無源效率刻度后可得到探測效率,然后結(jié)合式(1)可得到廢包殼容器中137Cs的含量。表2列出了燃耗為33 000 MW·d/tU的輕水堆乏燃料組件冷卻5年后廢包殼中主要核素的質(zhì)量含量(由CAMOS程序計(jì)算),主要包括U和Pu的同位素、部分超鈾核素以及部分長壽命裂變產(chǎn)物。由表2可得出,137Cs和U或Pu的質(zhì)量含量分別為0.12%和11%,該含量隨燃耗和冷卻時(shí)間的變化而變化。

表2 輕水堆乏燃料組件主要核素的含量Table 2 Mass of main nuclidein LWR spent fuel assembly

4 γ射線測量系統(tǒng)探測效率刻度

由于本文所用廢包殼測量系統(tǒng)的應(yīng)用設(shè)施還在建立過程中,因此本文僅對該方法進(jìn)行實(shí)驗(yàn)室驗(yàn)證。主要采用無源效率刻度法獲得γ射線測量系統(tǒng)的探測效率。由于實(shí)驗(yàn)室放射源結(jié)構(gòu)和活度的限制,無法直接采用標(biāo)準(zhǔn)體源對裝置進(jìn)行刻度,為降低物料非均勻性的影響[9],采用點(diǎn)源均勻分布的方式替代體源進(jìn)行刻度[10-11],首先采用蒙特卡羅模擬方法確定點(diǎn)源探測效率與體源探測效率相等時(shí)的位置,該位置稱為等效半徑,再將點(diǎn)源放置在該位置對裝置進(jìn)行刻度。本文采用標(biāo)準(zhǔn)點(diǎn)源等效半徑的效率刻度響應(yīng)模型[12-13],最終通過探測器幾何參數(shù)表征、廢包殼模型重建以及測量得到的計(jì)數(shù)率,分析137Cs的特征γ射線強(qiáng)度。

4.1 探測器幾何參數(shù)表征

根據(jù)廢包殼測量裝置的幾何結(jié)構(gòu)和高純鍺探測器的參數(shù)建立無源探測效率計(jì)算模型,根據(jù)實(shí)驗(yàn)過程中放射源與探測器之間的距離及軸向相對位移(圖3)獲取241Am、133Ba、137Cs、60Co標(biāo)準(zhǔn)點(diǎn)源的實(shí)驗(yàn)探測效率:首先通過實(shí)驗(yàn)獲得不同位置上241Am、133Ba、137Cs、60Co標(biāo)準(zhǔn)點(diǎn)源特征γ射線的實(shí)驗(yàn)探測效率,然后采用計(jì)算模型計(jì)算實(shí)驗(yàn)對應(yīng)位置上241Am、133Ba、137Cs、60Co標(biāo)準(zhǔn)點(diǎn)源的模擬探測效率,最后通過逐步調(diào)整無源探測效率刻度計(jì)算模型的參數(shù)[14-15],如晶體的內(nèi)外死層厚度、晶體-窗口距離、冷指尺寸等參數(shù),使模型計(jì)算的各核素特征γ射線模擬探測效率與實(shí)驗(yàn)探測效率的相對偏差小于5%。通過不斷調(diào)節(jié)計(jì)算模型參數(shù),最終實(shí)驗(yàn)測得的各核素特征γ射線探測效率與模型計(jì)算所得效率的最大相對偏差為4.73%,如表3所列。

圖3 點(diǎn)源放置位置示意圖Fig.3 Position of point source

表3 不同特征射線下實(shí)驗(yàn)所得效率和模擬效率及其相對偏差Table 3 Experimental efficiency and simulation efficiency and their relative deviation under different characteristic rays

4.2 廢包殼系統(tǒng)模型建立及實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證

廢包殼系統(tǒng)內(nèi),鉛為探測效率計(jì)算的主要影響因素,鉛屏蔽層厚度為10 cm,對137Cs的特征γ射線的吸收較為顯著,吸收因子可達(dá)106～107,目前計(jì)算模型中粒子抽樣數(shù)量最大為109量級,直接利用模型參數(shù)進(jìn)行計(jì)算,難以取到足夠的統(tǒng)計(jì)漲落數(shù)據(jù)。為降低計(jì)算數(shù)據(jù)的統(tǒng)計(jì)漲落偏差、提高模擬計(jì)算的可靠性,對計(jì)算過程進(jìn)行如下分解:無鉛吸收情況下,計(jì)算對137Cs特征γ射線的探測效率;有鉛吸收情況下,采取厚度拆分再合成處理的方式,即分別模擬計(jì)算不同厚度鉛的衰減因子,再將其與無鉛情況下的空間衰減效率相結(jié)合。為判斷拆分再合成方式的準(zhǔn)確性,模擬計(jì)算了幾種小厚度鉛存在下的探測效率,要求模擬計(jì)算統(tǒng)計(jì)誤差小于5%,結(jié)合無鉛情況下的探測效率,計(jì)算不同厚度鉛的衰減因子,結(jié)果列于表4。根據(jù)無鉛情況下的探測效率和不同厚度鉛的衰減因子進(jìn)行組合,并對組合后的結(jié)果與直接計(jì)算所得探測效率進(jìn)行比對,結(jié)果列于表5。從表5可看出,拆分再合成后的探測效率與直接計(jì)算所得探測效率的相對偏差控制在2%以內(nèi),說明拆分再合成的方式可以簡單替代整體模擬計(jì)算。因此將10 cm鉛離散劃分為2個(gè)5 cm吸收體,計(jì)算得到的探測效率為2.26×10-10。

表4 不同厚度鉛的衰減因子計(jì)算結(jié)果Table 4 Attenuation factor calculation results of lead with different thicknesses

表5 兩種方式下鉛對γ射線衰減效果的對比Table 5 Comparison of attenuation effects of lead on γ-ray in two methods

對無源效率刻度法進(jìn)行方法驗(yàn)證時(shí),由于實(shí)驗(yàn)室放射源活度的限制,實(shí)驗(yàn)過程中將廢包殼測量系統(tǒng)中的鉛移走,以保證足夠的γ射線能被高純鍺探測器探測到,對應(yīng)的廢包殼計(jì)算模型如圖4所示。

圖4 廢包殼計(jì)算模型Fig.4 Leached hull calculation mode

模擬過程中,在廢包殼容器中填入均勻介質(zhì),首先假設(shè)137Cs在當(dāng)前層中分布均勻,即視當(dāng)前層為體源,計(jì)算可得γ射線探測系統(tǒng)對當(dāng)前層中137Cs的特征γ射線探測效率為7.46×10-5。然后將體源簡化,高度壓縮為理想點(diǎn)源[13-15],沿探測器的軸線延長線方向從體源的近端到遠(yuǎn)端離散取點(diǎn),逐點(diǎn)計(jì)算對應(yīng)的探測效率,點(diǎn)與點(diǎn)之間的間隔為0.5 cm,源與探測器之間的距離與效率的對應(yīng)曲線如圖5所示。由圖5可得,利用近似為點(diǎn)源的137Cs進(jìn)行廢包殼當(dāng)前層探測效率模擬測量,等效位置為(0,-4.6,0),該等效位置探測效率與體源探測效率的相對偏差最小,接近于0。

圖5 當(dāng)前層探測效率等效位置計(jì)算結(jié)果Fig.5 Calculation result of equivalent position of current layer detection efficiency

同樣地,視臨近層為體源,計(jì)算可得γ射線探測系統(tǒng)對臨近層中137Cs的特征γ射線探測效率為8.10×10-6;臨近層體源簡化時(shí),高度壓縮為理想點(diǎn)源,偏離探測器的軸心高度為15 cm,取點(diǎn)間隔同樣為0.5 cm,源與探測器的間距與效率的對應(yīng)關(guān)系如圖6所示。由圖6可得,利用近似為點(diǎn)源的137Cs進(jìn)行廢包殼臨近層探測效率模擬測量時(shí),等效位置為(0,7,15),該等效位置探測效率與體源探測效率的相對偏差為0.99%。

圖6 臨近層探測效率等效位置計(jì)算結(jié)果Fig.6 Calculation result of equivalent position of adjacent layer detection efficiency

計(jì)算獲得當(dāng)前層和臨近層的點(diǎn)源等效位置后,將137Cs工作點(diǎn)源(活度標(biāo)稱值為1.35×107Bq)分別放置在當(dāng)前層、臨近層等效位置進(jìn)行測量,利用模擬效率進(jìn)行活度重建,點(diǎn)源活度分別為1.31×107Bq和1.32×107Bq,測量結(jié)果列于表6。由表6可得,測量值與標(biāo)稱值的相對偏差分別為-2.64%和-2.27%。

表6 實(shí)驗(yàn)測量結(jié)果Table 6 Experimental measurement result

5 結(jié)論

本文根據(jù)乏燃料后處理工業(yè)示范廠的需要,對廢包殼中的鈾和钚含量進(jìn)行了測量與分析,建立了廢包殼中鈾和钚含量的γ射線測量方法。主要通過測量廢包殼中137Cs的含量,結(jié)合模擬計(jì)算得到的乏燃料組件中137Cs與U和Pu的比值,間接測量分析廢包殼中鈾和钚的含量。

在137Cs特征γ射線測量分析過程中,采用無源效率刻度方法,實(shí)現(xiàn)了廢包殼系統(tǒng)結(jié)構(gòu)重建以及廢包殼中137Cs特征γ射線探測效率的計(jì)算。在計(jì)算過程中采用逐一分析、離散劃分等操作技巧解決了抽樣粒子數(shù)量限制的問題。同時(shí)在實(shí)驗(yàn)室中,利用137Cs工作點(diǎn)源進(jìn)行方法驗(yàn)證,137Cs的活度重建結(jié)果與標(biāo)稱值的相對偏差小于3%,證實(shí)該方法技術(shù)可行。該方法暫未取得實(shí)際應(yīng)用,對廢包殼的分析效果有待考察驗(yàn)證,整體而言,方法簡單可行,可以為乏燃料后處理設(shè)施廢包殼處理提供基礎(chǔ)數(shù)據(jù)。