• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    褐煤與水稻秸稈共降解增產(chǎn)甲烷機理研究*

    2023-02-14 05:46:52程佳琪郭紅光張子中
    煤炭轉(zhuǎn)化 2023年1期
    關(guān)鍵詞:秸桿產(chǎn)甲烷褐煤

    程佳琪 郭紅光 張子中

    (1.太原理工大學(xué)安全與應(yīng)急管理工程學(xué)院,030024 太原;2.太原理工大學(xué)原位改性采礦教育部重點實驗室,030024 太原)

    0 引 言

    煤層氣的開采不僅可以增加能源供應(yīng)量,還可以減少溫室氣體排放量[1]。我國煤層氣儲量大,但是大多數(shù)煤層氣井單井產(chǎn)量低且不產(chǎn)氣時間長,導(dǎo)致煤層氣產(chǎn)率低下[2],限制煤層氣產(chǎn)業(yè)的發(fā)展。煤層氣生物工程能夠利用厭氧微生物降解煤產(chǎn)甲烷的特性來實現(xiàn)生物甲烷產(chǎn)量的增加[3],具有顯著的經(jīng)濟(jì)效益和廣闊的應(yīng)用前景。然而,直接以煤為底物進(jìn)行厭氧生物降解的甲烷產(chǎn)量較低[4]。為此,國內(nèi)外學(xué)者提出了一系列方法以增強煤的厭氧生物降解效率,提高甲烷產(chǎn)量。其中,煤與秸稈共降解增產(chǎn)甲烷效果顯著。YOON et al[5]發(fā)現(xiàn),添加水稻秸稈可以促進(jìn)褐煤產(chǎn)甲烷。李亞平等[6]研究證實,與煤和水稻秸稈單獨降解相比,水稻秸稈與不同煤階煤共降解甲烷產(chǎn)量均有提高,且共降解甲烷產(chǎn)量遠(yuǎn)高于煤和秸稈單獨降解甲烷產(chǎn)量之和。GUO et al[7-9]的研究結(jié)果顯示,添加玉米秸稈可以促進(jìn)共降解體系中優(yōu)勢微生物群落互補和代謝相關(guān)酶的表達(dá),從而顯著提高生物甲烷產(chǎn)量。此外,水稻秸稈的部位和粒徑都影響其對無煙煤生物甲烷的增產(chǎn)效果[10]。煤與秸稈共降解不僅顯著提高生物甲烷產(chǎn)量、增產(chǎn)煤層氣,而且能夠?qū)崿F(xiàn)秸稈的資源化利用。我國農(nóng)作物秸稈可收集利用量巨大[11],廉價且易獲得,有助于共降解增產(chǎn)煤層氣的實施。同時,我國褐煤資源儲量豐富,利用厭氧微生物幫助其生產(chǎn)生物甲烷也有利于褐煤資源的高效清潔利用[12]。

    為進(jìn)一步明晰煤與秸稈共降解增產(chǎn)甲烷機制,選取生物更易利用的褐煤和水稻秸稈為研究對象,研究了共降解作用后微生物群落結(jié)構(gòu)、有機物組成、煤與秸稈結(jié)構(gòu)的變化規(guī)律,并將共降解與單獨降解進(jìn)行對比,明確共降解增產(chǎn)甲烷的獨特作用,為進(jìn)一步提高甲烷產(chǎn)量、促進(jìn)煤層氣生物工程應(yīng)用提供參考,助力煤層氣產(chǎn)業(yè)可持續(xù)發(fā)展。

    1 實驗部分

    1.1 實驗材料

    實驗用褐煤取自內(nèi)蒙古呼倫貝爾,使用前用粉碎機將其粉碎,篩分后選取粒徑范圍為0.125 mm~0.150 mm的樣品,并在干燥箱中105 ℃下干燥6 h,然后裝入自封袋中保存。煤樣的工業(yè)分析和元素分析分別按照GB/T 212-2008和GB/T 31391-2015中的方法進(jìn)行測定,結(jié)果如表1所示。實驗用水稻秸稈來自江蘇省沭陽縣,手工挑選出莖桿部分,將其剪切為5 mm,在55 ℃下干燥6 h,裝入自封袋密封保存。實驗用菌群富集自沁水盆地南部煤層氣井采出水,以褐煤為唯一碳源進(jìn)行多次轉(zhuǎn)接培養(yǎng),獲得穩(wěn)定產(chǎn)甲烷微生物菌群。

    表1 褐煤的工業(yè)分析和元素分析Table 1 Proximate and ultimate analyses of lignite

    1.2 褐煤與水稻秸稈共降解產(chǎn)甲烷實驗

    實驗所用培養(yǎng)基包括基礎(chǔ)培養(yǎng)基、半胱氨酸-硫化鈉溶液、維生素溶液和微量元素溶液[6]。1 g煤和0.3 g的水稻秸稈以及菌群接種物、培養(yǎng)基、滅菌水共同構(gòu)成30 mL的反應(yīng)體系,將其放于140 mL的厭氧瓶反應(yīng)器中進(jìn)行共降解,然后將厭氧瓶放置于35 ℃恒溫箱中進(jìn)行厭氧培養(yǎng)。分別以1 g煤和0.3 g秸稈單獨降解作為對照組。每組實驗均設(shè)置三組平行實驗。利用上海海欣公司生產(chǎn)的氣相色譜儀(GC-950)每隔7 d定期檢測各組厭氧瓶中甲烷生成情況,最后取三組平行實驗的均值作為實驗甲烷產(chǎn)量,并使用標(biāo)準(zhǔn)差繪制誤差線。

    基礎(chǔ)培養(yǎng)基、半胱氨酸-硫化鈉溶液、維生素溶液和微量元素溶液中各物質(zhì)的密度如下。

    基礎(chǔ)培養(yǎng)基:11.00 g/L NaCl,3.450 g/L MgSO4·7H2O,2.750 g/L MgCl2·2H2O,0.335 g/L KCl,0.250 g/L NH4Cl,0.140 g/L CaCl2·2H2O,0.140 g/L K2HPO4,1.00 g/L酵母提取物。半胱氨酸-硫化鈉溶液:25.00 g/L半胱氨酸,25.00 g/L Na2S。維生素溶液:0.50 mg/L維生素B1,0.50 mg/L維生素B2,0.50 mg/L維生素B3,1.00 mg/L維生素B6,0.20 mg/L維生素B7,0.01 mg/L維生素B12,0.50 mg/L硫辛酸,0.20 mg/L喋酰谷氨酸,0.50 mg/L4-氨基苯甲酸。微量元素溶液:19.00 mg/L CoCl2·6H2O,10.00 mg/L MnCl2·4H2O,7.00 mg/L ZnCl2,3.60 mg/L硼酸,2.40 mg/L NiCl2·6H2O,1.00 mg/L KAl(SO4)2,0.60 mg/L鉬酸鈉,0.20 mg/L CuCl2,0.15 mg/L FeCl2·4H2O,體積分?jǐn)?shù)為25% HCl溶液10.00 mL。

    1.3 高通量測序

    產(chǎn)甲烷結(jié)束后,培養(yǎng)液用0.22 μm濾膜(美國Millipore公司生產(chǎn))過濾。采用UltraClean○RSoil DNA Isolation Kit(美國Mobio公司生產(chǎn))提取濾膜上的微生物DNA。采用細(xì)菌特異性引物515F-907R[13]和古菌特異性引物519F-915R[14]對提取DNA進(jìn)行聚合酶鏈?zhǔn)椒磻?yīng)(PCR)擴(kuò)增。采用AxyPrep DNA Gel Extraction Kit(美國Axygen公司生產(chǎn))純化PCR產(chǎn)物。將提取的DNA在高通量測序儀Illumina Miseq(美國Illumina公司生產(chǎn))平臺進(jìn)行測序。測序完成后,過濾掉低質(zhì)量序列,然后在97%的相似性水平下,對剩余序列進(jìn)行操作分類單元(OTUs)聚類。最后從每一個OTU中選擇一條代表序列與Silva數(shù)據(jù)庫進(jìn)行比對,得到該OTU 的分類信息。

    1.4 GC-MS檢測

    實驗結(jié)束后,取20 mL培養(yǎng)液過濾,得到的濾液分別在中性、酸性、堿性的環(huán)境下用CH2Cl2萃取三次,所有萃取液混合后加入過量無水硫酸鈉密封于4 ℃條件下靜置12 h。靜置后的液體經(jīng)過旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)、氮吹,濃縮至2 mL,通過氣Agilent 7890B/5977B相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用儀(美國Agilent公司生產(chǎn))對液體中有機物成分進(jìn)行測定。載氣為體積分?jǐn)?shù)為99.999%的氦氣,流速為30 mL/min。升溫程序為:初始溫度60 ℃條件下保持3 min,溫度先以20 ℃/min的升溫速率升至150 ℃,然后再以5 ℃/min的升溫速率升高至230 ℃,保持5 min。根據(jù)美國國家標(biāo)準(zhǔn)與技術(shù)研究院數(shù)據(jù)庫(NIST 14L)對檢測到的化合物進(jìn)行鑒定比對。

    1.5 XRD測定

    采用SmartLab型X射線衍射儀(日本理學(xué)公司生產(chǎn))對原秸稈、單獨降解后秸稈和共降解后秸稈的結(jié)構(gòu)進(jìn)行測定。在工作電壓為45 kV和工作電流為100 mA下,采集銅和鉀輻射的秸稈樣品的XRD數(shù)據(jù),掃描范圍為5°~90°,掃描步距為0.05°,掃描速率為6 °/min。通過XRD譜分析秸稈降解產(chǎn)生物甲烷前后其纖維素結(jié)晶度的變化。秸稈樣品的結(jié)晶度指數(shù)(CrI)計算如公式(1)所示[15]。

    CrI=[(I002-Iamorphous)/I002]×100%

    (1)

    式中:CrI為結(jié)晶度指數(shù),%;I002為002晶格面的最大衍射強度;Iamorphous為2θ=18°時背景峰的強度。

    1.6 13C-NMR測定

    采用AVANCE Ⅲ HD 400 MHz型核磁共振波譜儀(德國Bruker公司生產(chǎn))對原煤、單獨降解后煤和共降解后煤進(jìn)行檢測。配備H/X雙共振固體探頭,4 mm ZrO2轉(zhuǎn)子,轉(zhuǎn)速為10 kHz。共振頻率為100.625 MHz,采樣時間為6.25 μs,譜寬為30 kHz,循環(huán)延遲時間為15 μs,掃描次數(shù)為1 024次。采用MestReNova軟件對煤的13C-NMR譜中各官能團(tuán)的化學(xué)位移區(qū)間進(jìn)行積分。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 褐煤與水稻秸稈共降解產(chǎn)甲烷效果分析

    褐煤與水稻秸稈共降解、褐煤單獨降解、水稻秸稈單獨降解的甲烷產(chǎn)量如圖1所示。由圖1可知,水稻秸稈單獨降解的甲烷產(chǎn)量最少,最大產(chǎn)量僅為17.3 μmol。褐煤單獨降解前7天甲烷產(chǎn)量快速增長,在第14天甲烷產(chǎn)量達(dá)到最大,為162.11 μmol。煤與水稻秸桿共降解的甲烷產(chǎn)量在第21天達(dá)到最大,為388.47 μmol,比褐煤單獨降解的甲烷產(chǎn)量增長了139.63%,比褐煤單獨降解的甲烷產(chǎn)量和秸稈單獨降解的甲烷產(chǎn)量之和增長了116.53%。由于纖維素是植物細(xì)胞壁的主要成分,在其周圍充填著半纖維素和木質(zhì)素,結(jié)構(gòu)復(fù)雜,不利于其降解產(chǎn)生甲烷[16]。因此,秸稈單獨降解的甲烷產(chǎn)量極低。褐煤與水稻秸桿共降解的甲烷產(chǎn)量比褐煤和秸稈單獨降解的甲烷產(chǎn)量之和還要多,說明褐煤與水稻秸稈共降解促進(jìn)了二者的降解,導(dǎo)致了甲烷的增產(chǎn)[6]。

    圖1 褐煤與水稻秸稈共降解和單獨降解的甲烷產(chǎn)量Fig.1 Methane production from co-degradation and separate degradation of lignite and rice straw

    2.2 微生物群落結(jié)構(gòu)分析

    2.2.1 細(xì)菌群落結(jié)構(gòu)分析

    褐煤與水稻秸桿共降解、褐煤單獨降解、水稻秸桿單獨降解后降解液中細(xì)菌群落結(jié)構(gòu)如圖2所示。由圖2可知,降解液中細(xì)菌群落隨底物不同而差異顯著,說明底物對降解液中微生物群落結(jié)構(gòu)起著決定作用。在共降解液中相對豐度最大的細(xì)菌群落為梭狀芽孢桿菌屬(Clostridium)和長桿菌科(Prolixibacteraceae),相對豐度分別為45.76%和22.07%。褐煤單獨降解的降解液中相對豐度最大的細(xì)菌為Prolixibacteraceae,其相對豐度為27.91%,其次為沉積桿菌屬(Sedimentibacter),其相對豐度為19.96%,Clostridium的相對豐度為3.89%。秸稈單獨降解的降解液中優(yōu)勢細(xì)菌群落分別為Prolixibacteraceae和Clostridium,相對豐度分別為21.92%和18.51%。Prolixibacteraceae在三種降解液中相對豐度差別不大,它是厭氧消化產(chǎn)甲烷過程中常見發(fā)酵微生物,可將多糖等物質(zhì)降解成乙酸[17]。而Clostridium的相對豐度變化顯著,在共降解液中其相對豐度明顯增大。Clostridium能夠分泌纖維素酶降解纖維素[18],也可以直接參與纖維素降解[19]。此外,共降解液中還檢測到多種纖維素降解菌,如副梭菌屬(Paraclostridium)[20]。Paraclostridium在共降解液中的相對豐度比在褐煤單獨降解的降解液和水稻秸稈單獨降解的降解液中的相對豐度均增加了兩倍多。因此,褐煤與水稻秸稈共降解使細(xì)菌群落結(jié)構(gòu)發(fā)生變化,尤其是提高了Clostridium和Paraclostridium等纖維素降解菌的相對豐度,從而促進(jìn)秸稈中纖維素和煤中纖維素衍生物的降解,增大甲烷產(chǎn)量。

    圖2 褐煤與水稻秸稈共降解和單獨降解后降解液中細(xì)菌群落結(jié)構(gòu)Fig.2 Bacterial community structure of degradation solution after co-degradation and separate degradation of lignite and rice straw

    2.2.2 古菌群落結(jié)構(gòu)分析

    褐煤與水稻秸桿共降解、褐煤單獨降解、水稻秸桿單獨降解后降解液中古菌的群落組成如圖3所示。由圖3可知,甲烷八疊球菌屬(Methanosarcina)為主要的產(chǎn)甲烷菌,在褐煤和水稻秸稈單獨降解的降解液和共降解的降解液中都為相對豐度最大的古菌。這是由于Methanosarcina能夠利用多種底物來生成甲烷,而且對厭氧環(huán)境具有很好的耐受性[21]。此外,共降解液中還檢測到氨氧化古菌。氨氧化古菌在氮循環(huán)過程中起著重要的作用[22],而良好的氮循環(huán)有利于微生物生長[23]。因此,褐煤與水稻秸稈共降解可以維持厭氧產(chǎn)甲烷環(huán)境,保證其中的微生物活性,有利于其作用產(chǎn)甲烷。

    圖3 褐煤與水稻秸稈共降解和單獨降解后降解液中古菌的群落組成Fig.3 Archaeal community structure of degradation solution after co-degradation and separate degradation of lignite and rice straw

    2.3 有機物分析結(jié)果

    褐煤與水稻秸桿共降解、褐煤單獨降解、水稻秸桿單獨降解后降解液中有機物組成情況如圖4所示。由圖4可知,降解液中有機物主要分為酸類、醇類、酯類、酚類、酮類、烴類及其他,酸類、醇類和酯類的相對豐度在73.57%以上。在褐煤和水稻秸桿共降解液中,酸類是最為豐富的有機物,相對豐度為44.86%。而在褐煤單獨降解和秸稈單獨降解的降解液中酸類的相對豐度分別為8.02%和31.12%??梢钥闯?,共降解液中有機酸含量最多。這與共降解中Clostridium和Paraclostridium等纖維素降解菌相對豐度的增大有關(guān)。秸稈中更多纖維素被降解產(chǎn)生有機酸。已有研究表明,有機酸是厭氧降解產(chǎn)甲烷的底物,可以被產(chǎn)甲烷菌降解生成甲烷[24-25]。此外,有機酸會對煤結(jié)構(gòu)造成一定影響。乙酸會影響煤中官能團(tuán)且乙酸相對豐度不同對煤中官能團(tuán)的影響不同[26-27]。經(jīng)過有機酸預(yù)處理后的煤孔隙結(jié)構(gòu)發(fā)生變化[28-30]。因此,褐煤與水稻秸稈共降解中,更多的有機酸不僅增加了產(chǎn)甲烷底物,而且有機酸作用于煤結(jié)構(gòu),使煤更易于微生物利用,促進(jìn)了甲烷增產(chǎn)。

    圖4 褐煤與水稻秸稈共降解和單獨降解后降解液中有機物組成Fig.4 Composition of organic matter of degradation solution after co-degradation and separate degradation of lignite and rice straw

    2.4 XRD分析結(jié)果

    褐煤與水稻秸桿共降解和水稻秸桿單獨降解前后水稻秸稈的XRD譜如圖5所示。由圖5可知,降解后水稻秸稈與原秸稈的XRD譜均在2θ為16°和22°出現(xiàn)了典型的纖維素Ⅰ型的特征峰[31],說明其晶型結(jié)構(gòu)相同,降解沒有影響秸稈的纖維素類型。

    圖5 褐煤與水稻秸桿共降解和水稻秸桿單獨降解前后水稻秸稈的XRD譜Fig.5 XRD spectra of rice straw before and after co-degradation of lignite and rice straw and separate degradation of rice straw

    纖維素具有結(jié)晶區(qū)(定形區(qū))和非結(jié)晶區(qū)(無定形區(qū))兩種,纖維素結(jié)晶度是指結(jié)晶區(qū)占纖維素整體的百分率,是纖維素材料被水解的關(guān)鍵影響因素[32]。通過公式(1)計算的CrI值揭示了水稻秸稈中纖維素結(jié)晶度的變化。原秸稈的CrI值為37.63%,單獨降解后和共降解后秸稈的CrI值分別為36.03%和35.50%。秸稈單獨降解和共降解產(chǎn)甲烷后,其CrI值較原秸稈的CrI值分別下降1.6%和2.13%,纖維素結(jié)晶區(qū)均受到影響。共降解結(jié)束后水稻秸桿的CrI值下降更多,說明共降解過程中水稻秸稈中結(jié)晶區(qū)纖維素受作用程度加深,這與共降解液中纖維素降解菌相對豐度增大有關(guān)。因此,褐煤與水稻秸稈共降解影響秸稈結(jié)構(gòu),共降解使秸稈中纖維素結(jié)晶度下降更多,秸稈更容易被水解用于產(chǎn)生甲烷。

    2.5 13C-NMR分析結(jié)果

    褐煤與水稻秸桿共降解和褐煤單獨降解前后褐煤的碳骨架結(jié)構(gòu)參數(shù)如表2所示。由表2可知,芳碳在褐煤中占據(jù)絕對優(yōu)勢,原褐煤的芳碳率為62.85%,單獨降解后褐煤的芳碳率為62.25%,共降解后褐煤的芳碳率為61.37%。

    相關(guān)研究表明,煤中大分子聚合物結(jié)構(gòu)是芳香碳結(jié)構(gòu)單元之間通過脂肪族和醚鍵連接形成[33]。芳香類化合物是煤分子的主要組成成分。與原褐煤相比,單獨降解后褐煤與共降解后褐煤的芳碳率分別下降0.6%和1.48%,共降解后褐煤的芳碳率下降更多。在產(chǎn)甲烷的過程中,微生物能利用煤中的芳香族化合物產(chǎn)生甲烷。共降解中有機酸的積累會影響褐煤結(jié)構(gòu),易于微生物與煤接觸,促進(jìn)煤的降解[34]。因此,褐煤與水稻秸稈共降解促進(jìn)了煤中的芳碳降解,提高了煤的降解程度,增大了甲烷產(chǎn)量。

    表2 褐煤的碳骨架結(jié)構(gòu)參數(shù)(%)Table 2 Carbon framework parameters of lignite(%)

    3 結(jié) 論

    1) 褐煤與水稻秸稈共降解可以提高生物甲烷產(chǎn)量,最大甲烷產(chǎn)量可達(dá)到388.47 μmol,比褐煤單獨降解和秸稈單獨降解的甲烷產(chǎn)量之和增長了116.53%。

    2) 褐煤與水稻秸稈共降解使降解液中細(xì)菌群落結(jié)構(gòu)發(fā)生變化,Clostridium和Paraclostridium等纖維素降解菌的相對豐度明顯變大,同時,共降解促進(jìn)秸稈中纖維素和煤中纖維素類衍生物的降解,增大甲烷產(chǎn)量。

    3) 褐煤與水稻秸稈共降解體系中有機酸含量大幅提高,一方面可以提供充足的產(chǎn)甲烷底物,另一方面對煤中官能團(tuán)和孔隙結(jié)構(gòu)產(chǎn)生影響,有利于甲烷產(chǎn)生。

    4) 相較于兩者單獨降解,褐煤與水稻秸稈共降解體系中菌群結(jié)構(gòu)得到改善,提高了降解過程中有機酸含量,影響煤與秸稈的結(jié)構(gòu),共降解體系中水稻秸稈的CrI值和褐煤的芳碳率下降更多,使二者更容易被微生物利用,促進(jìn)秸稈中纖維素和煤中芳香化合物降解,達(dá)到生物甲烷增產(chǎn)的效果。

    猜你喜歡
    秸桿產(chǎn)甲烷褐煤
    不同烘干溫度下褐煤可磨性指數(shù)研究
    褐煤粉成型試驗研究
    云南化工(2021年6期)2021-12-21 07:30:58
    “貸”動秸桿走四方
    農(nóng)業(yè)秸桿增值利用的有效途徑——秸桿高得率制漿清潔生產(chǎn)技術(shù)
    污泥摻混褐煤水熱制固體燃料的理化特性
    零級動力學(xué)模型產(chǎn)甲烷量估算值與實測值的比較研究
    普通一級模型產(chǎn)甲烷量估算
    淺析我縣農(nóng)作物秸桿綜合利用的現(xiàn)狀及對策
    秸桿打捆,讓禁燒不是夢
    營銷界(2015年23期)2015-02-28 22:06:22
    丙烯酸鹽及對甲苯磺酸鹽對乙酸、丙酸產(chǎn)甲烷活性的影響
    久久久久久久久免费视频了| 高清av免费在线| 丰满少妇做爰视频| 国产麻豆69| 永久免费av网站大全| 99国产综合亚洲精品| 啦啦啦啦在线视频资源| 热99国产精品久久久久久7| 精品一区二区三区av网在线观看 | 国产精品.久久久| 精品国产一区二区三区四区第35| 欧美亚洲日本最大视频资源| 91精品国产国语对白视频| 国产激情久久老熟女| 免费不卡黄色视频| 操出白浆在线播放| 一区二区三区精品91| 亚洲九九香蕉| 国产欧美亚洲国产| 亚洲国产精品999| 国产一区有黄有色的免费视频| 在线观看www视频免费| 无限看片的www在线观看| 精品久久久精品久久久| 黄色怎么调成土黄色| 欧美大码av| 观看av在线不卡| 男女之事视频高清在线观看 | 午夜影院在线不卡| 又紧又爽又黄一区二区| 成人国产av品久久久| 国产成人欧美在线观看 | 日韩av不卡免费在线播放| av欧美777| 久久久久久久大尺度免费视频| 亚洲欧美清纯卡通| 在线观看国产h片| 久久久久久亚洲精品国产蜜桃av| 国产成人一区二区三区免费视频网站 | 久久久久久久精品精品| 大片电影免费在线观看免费| 午夜av观看不卡| 最新的欧美精品一区二区| 国产精品偷伦视频观看了| 又大又爽又粗| 18禁国产床啪视频网站| 日韩欧美一区视频在线观看| 亚洲自偷自拍图片 自拍| 欧美久久黑人一区二区| 自拍欧美九色日韩亚洲蝌蚪91| 永久免费av网站大全| 国产成人一区二区在线| 久久精品熟女亚洲av麻豆精品| 精品亚洲成国产av| 韩国精品一区二区三区| 亚洲国产欧美日韩在线播放| 黄网站色视频无遮挡免费观看| 亚洲五月色婷婷综合| av国产久精品久网站免费入址| 9色porny在线观看| 亚洲国产中文字幕在线视频| 国产极品粉嫩免费观看在线| 欧美精品人与动牲交sv欧美| 国产女主播在线喷水免费视频网站| 亚洲精品美女久久av网站| 亚洲精品一二三| 免费少妇av软件| 亚洲 国产 在线| 国产精品久久久久久精品古装| 国产精品99久久99久久久不卡| 欧美国产精品va在线观看不卡| 久久精品亚洲熟妇少妇任你| 两个人看的免费小视频| 久9热在线精品视频| 在线精品无人区一区二区三| 少妇被粗大的猛进出69影院| 欧美黑人精品巨大| 日韩电影二区| 亚洲三区欧美一区| 我要看黄色一级片免费的| 国产日韩欧美视频二区| 久久久久视频综合| 精品一区二区三区四区五区乱码 | 日韩av不卡免费在线播放| 亚洲人成77777在线视频| 性高湖久久久久久久久免费观看| 日韩熟女老妇一区二区性免费视频| kizo精华| 热99久久久久精品小说推荐| 午夜免费男女啪啪视频观看| 国产av一区二区精品久久| 国产伦理片在线播放av一区| 免费少妇av软件| 新久久久久国产一级毛片| 亚洲国产精品国产精品| 免费在线观看影片大全网站 | 久久久久久人人人人人| 亚洲午夜精品一区,二区,三区| 美国免费a级毛片| 丝袜美足系列| 一本久久精品| 一本大道久久a久久精品| 久热爱精品视频在线9| 在线观看免费视频网站a站| 免费高清在线观看日韩| 纵有疾风起免费观看全集完整版| 在线看a的网站| 午夜福利免费观看在线| 亚洲成色77777| 性色av乱码一区二区三区2| 免费观看av网站的网址| 久久久国产精品麻豆| 精品国产一区二区三区久久久樱花| 久久人妻福利社区极品人妻图片 | 脱女人内裤的视频| 日本av手机在线免费观看| 亚洲精品av麻豆狂野| 日本wwww免费看| 国产成人91sexporn| 少妇人妻久久综合中文| 久久久精品国产亚洲av高清涩受| 亚洲欧洲国产日韩| 十分钟在线观看高清视频www| 国产成人免费观看mmmm| 色综合欧美亚洲国产小说| 国产黄频视频在线观看| 男人操女人黄网站| 日本av免费视频播放| 亚洲一卡2卡3卡4卡5卡精品中文| 亚洲av男天堂| 午夜久久久在线观看| 青青草视频在线视频观看| 午夜91福利影院| 日日夜夜操网爽| 91老司机精品| 欧美久久黑人一区二区| 美女扒开内裤让男人捅视频| 两人在一起打扑克的视频| 天天躁夜夜躁狠狠久久av| av有码第一页| 久久久国产精品麻豆| 美女脱内裤让男人舔精品视频| 性色av乱码一区二区三区2| 纵有疾风起免费观看全集完整版| 视频在线观看一区二区三区| 一区二区三区精品91| 麻豆国产av国片精品| 亚洲伊人久久精品综合| 两人在一起打扑克的视频| 各种免费的搞黄视频| 成人三级做爰电影| 亚洲综合色网址| 亚洲精品国产一区二区精华液| 国产av国产精品国产| 精品少妇内射三级| av不卡在线播放| 久久精品久久久久久久性| 中文字幕制服av| 天天影视国产精品| 久久天堂一区二区三区四区| 高清视频免费观看一区二区| 男女无遮挡免费网站观看| 一本一本久久a久久精品综合妖精| 久久精品国产亚洲av高清一级| 国产成人免费观看mmmm| 男女国产视频网站| 精品一区二区三区四区五区乱码 | 日本av免费视频播放| 久久免费观看电影| 日本av免费视频播放| 亚洲国产av影院在线观看| 成人影院久久| 久久国产精品人妻蜜桃| 午夜福利视频精品| 老司机影院成人| 啦啦啦啦在线视频资源| 国产真人三级小视频在线观看| avwww免费| 国产欧美日韩一区二区三 | 久久ye,这里只有精品| 亚洲国产最新在线播放| 欧美精品亚洲一区二区| 国产日韩欧美亚洲二区| 久久久久久久大尺度免费视频| 亚洲国产毛片av蜜桃av| 久久精品国产亚洲av涩爱| 女人久久www免费人成看片| 性高湖久久久久久久久免费观看| 国产有黄有色有爽视频| 国产福利在线免费观看视频| 精品国产乱码久久久久久小说| 久久这里只有精品19| 2018国产大陆天天弄谢| 精品少妇久久久久久888优播| 精品一区二区三区av网在线观看 | 亚洲五月色婷婷综合| 欧美日韩黄片免| 久久久久久久国产电影| 精品亚洲成a人片在线观看| 久久国产精品男人的天堂亚洲| 欧美人与善性xxx| 国产高清不卡午夜福利| 日本a在线网址| 超色免费av| 十分钟在线观看高清视频www| 亚洲精品久久午夜乱码| 一边摸一边抽搐一进一出视频| 久久久久久久大尺度免费视频| 国产精品香港三级国产av潘金莲 | 久久久久久亚洲精品国产蜜桃av| 9色porny在线观看| 午夜福利免费观看在线| 亚洲国产欧美日韩在线播放| 欧美成人精品欧美一级黄| 国产在线观看jvid| 人人妻人人爽人人添夜夜欢视频| 国产免费福利视频在线观看| 菩萨蛮人人尽说江南好唐韦庄| 50天的宝宝边吃奶边哭怎么回事| 国产日韩欧美视频二区| 国产淫语在线视频| av网站免费在线观看视频| 高清av免费在线| 精品高清国产在线一区| 亚洲欧美日韩另类电影网站| 国产精品久久久av美女十八| 免费高清在线观看日韩| 国产精品国产三级国产专区5o| 国产精品三级大全| 亚洲精品av麻豆狂野| 亚洲国产精品成人久久小说| 搡老岳熟女国产| 日韩av不卡免费在线播放| 午夜久久久在线观看| 9热在线视频观看99| 日韩电影二区| 亚洲精品久久久久久婷婷小说| av网站在线播放免费| 在现免费观看毛片| 美女视频免费永久观看网站| av有码第一页| 亚洲精品乱久久久久久| 777久久人妻少妇嫩草av网站| 国产又色又爽无遮挡免| 麻豆av在线久日| 777米奇影视久久| 国产亚洲av高清不卡| 久久久久精品人妻al黑| 久久久久久久久久久久大奶| 精品国产一区二区久久| 男女国产视频网站| 王馨瑶露胸无遮挡在线观看| 老司机深夜福利视频在线观看 | 中文欧美无线码| 可以免费在线观看a视频的电影网站| 男男h啪啪无遮挡| 亚洲五月色婷婷综合| videos熟女内射| 99国产精品免费福利视频| 交换朋友夫妻互换小说| 日本wwww免费看| 人人妻人人添人人爽欧美一区卜| 又紧又爽又黄一区二区| 波多野结衣av一区二区av| 男女之事视频高清在线观看 | 亚洲美女黄色视频免费看| 亚洲欧美成人综合另类久久久| 久久综合国产亚洲精品| 午夜日韩欧美国产| 国产亚洲一区二区精品| 久久亚洲精品不卡| 亚洲人成77777在线视频| 国产一区二区三区av在线| 多毛熟女@视频| 日日夜夜操网爽| tube8黄色片| 黄片小视频在线播放| 亚洲一码二码三码区别大吗| 国产成人91sexporn| 免费久久久久久久精品成人欧美视频| 91精品国产国语对白视频| 精品少妇一区二区三区视频日本电影| 亚洲成人免费av在线播放| 十八禁网站网址无遮挡| 日韩av在线免费看完整版不卡| 日本一区二区免费在线视频| 日韩av免费高清视频| netflix在线观看网站| 免费看av在线观看网站| 亚洲国产看品久久| 成人亚洲精品一区在线观看| 一级,二级,三级黄色视频| 777米奇影视久久| 咕卡用的链子| 老熟女久久久| 国产成人精品在线电影| 少妇人妻 视频| 99国产精品99久久久久| 狠狠精品人妻久久久久久综合| 久久久欧美国产精品| 大型av网站在线播放| 日韩中文字幕视频在线看片| 精品少妇久久久久久888优播| 久久人人爽人人片av| 国产成人系列免费观看| videosex国产| 国产一区二区在线观看av| 老司机影院成人| 美女中出高潮动态图| 中文字幕另类日韩欧美亚洲嫩草| 欧美日韩福利视频一区二区| 国产一区二区 视频在线| 国产亚洲av高清不卡| 韩国精品一区二区三区| 久热这里只有精品99| 母亲3免费完整高清在线观看| 午夜老司机福利片| 欧美性长视频在线观看| 国产在线观看jvid| 亚洲av日韩在线播放| 午夜老司机福利片| 国产成人a∨麻豆精品| 色播在线永久视频| 国产精品99久久99久久久不卡| 女人高潮潮喷娇喘18禁视频| 亚洲人成77777在线视频| 亚洲欧洲国产日韩| 热re99久久国产66热| 国产欧美日韩一区二区三区在线| 成年人免费黄色播放视频| 午夜av观看不卡| 人人澡人人妻人| 国产精品一二三区在线看| 国产一区二区三区综合在线观看| 免费人妻精品一区二区三区视频| 亚洲伊人久久精品综合| 91精品国产国语对白视频| 亚洲专区中文字幕在线| 免费在线观看完整版高清| 国产福利在线免费观看视频| 少妇的丰满在线观看| 美国免费a级毛片| 亚洲图色成人| 精品少妇黑人巨大在线播放| 1024视频免费在线观看| 婷婷丁香在线五月| 一本久久精品| 99久久人妻综合| 岛国毛片在线播放| 大香蕉久久成人网| 国产一区二区 视频在线| 亚洲成人免费电影在线观看 | 丝袜美腿诱惑在线| 最新在线观看一区二区三区 | 亚洲欧美日韩另类电影网站| 精品人妻在线不人妻| a级毛片在线看网站| 国产精品欧美亚洲77777| 亚洲欧美清纯卡通| 日本五十路高清| 人人妻人人澡人人爽人人夜夜| 亚洲欧美成人综合另类久久久| 国产成人免费无遮挡视频| 成年av动漫网址| 久久女婷五月综合色啪小说| 国产成人av教育| xxxhd国产人妻xxx| 丝袜在线中文字幕| 老汉色av国产亚洲站长工具| 日本一区二区免费在线视频| 美女福利国产在线| 国产在线一区二区三区精| 亚洲av日韩精品久久久久久密 | 高清av免费在线| 欧美精品啪啪一区二区三区 | 热re99久久国产66热| 天天躁夜夜躁狠狠躁躁| 黄色一级大片看看| 欧美日韩福利视频一区二区| 亚洲欧美清纯卡通| 国产精品久久久av美女十八| 男女免费视频国产| 可以免费在线观看a视频的电影网站| 免费在线观看视频国产中文字幕亚洲 | 国产男女超爽视频在线观看| 男的添女的下面高潮视频| 国产亚洲欧美精品永久| 99国产精品一区二区三区| 国产黄色视频一区二区在线观看| 飞空精品影院首页| 久久精品国产亚洲av涩爱| 国产福利在线免费观看视频| 国产成人av教育| 老司机亚洲免费影院| 99re6热这里在线精品视频| cao死你这个sao货| 久久热在线av| av线在线观看网站| 久久99一区二区三区| 久久青草综合色| 国产亚洲精品第一综合不卡| 美女脱内裤让男人舔精品视频| 欧美国产精品一级二级三级| 亚洲精品中文字幕在线视频| 亚洲av电影在线进入| 少妇人妻 视频| 2021少妇久久久久久久久久久| 欧美老熟妇乱子伦牲交| 又大又黄又爽视频免费| 一本综合久久免费| 久久av网站| 2018国产大陆天天弄谢| av天堂在线播放| 亚洲美女黄色视频免费看| 在现免费观看毛片| 宅男免费午夜| 爱豆传媒免费全集在线观看| 热99国产精品久久久久久7| 亚洲,欧美,日韩| 十分钟在线观看高清视频www| 国产精品国产三级国产专区5o| 日韩,欧美,国产一区二区三区| 亚洲成国产人片在线观看| 国产精品免费视频内射| 国产三级黄色录像| 日韩av免费高清视频| 亚洲精品中文字幕在线视频| 人体艺术视频欧美日本| 国产片内射在线| av天堂在线播放| 视频在线观看一区二区三区| 啦啦啦在线免费观看视频4| 国产亚洲精品第一综合不卡| 母亲3免费完整高清在线观看| 校园人妻丝袜中文字幕| av在线app专区| 汤姆久久久久久久影院中文字幕| av国产精品久久久久影院| 一个人免费看片子| 1024视频免费在线观看| 青青草视频在线视频观看| 纵有疾风起免费观看全集完整版| 日韩熟女老妇一区二区性免费视频| 首页视频小说图片口味搜索 | 欧美日本中文国产一区发布| 各种免费的搞黄视频| 日韩一区二区三区影片| 色94色欧美一区二区| 可以免费在线观看a视频的电影网站| 一二三四在线观看免费中文在| 欧美激情极品国产一区二区三区| 老司机午夜十八禁免费视频| 国产精品99久久99久久久不卡| 人人妻人人澡人人爽人人夜夜| 黑人猛操日本美女一级片| www.自偷自拍.com| 人成视频在线观看免费观看| av国产精品久久久久影院| 热99久久久久精品小说推荐| 99热国产这里只有精品6| 丝袜脚勾引网站| www.av在线官网国产| 精品久久蜜臀av无| 亚洲三区欧美一区| 久久国产精品大桥未久av| 夫妻午夜视频| 日本五十路高清| 亚洲一区二区三区欧美精品| 精品少妇内射三级| 蜜桃在线观看..| 两人在一起打扑克的视频| 丝袜脚勾引网站| 欧美日本中文国产一区发布| 一边亲一边摸免费视频| 亚洲精品国产av蜜桃| 最近最新中文字幕大全免费视频 | 国产爽快片一区二区三区| 一区二区三区精品91| 中文乱码字字幕精品一区二区三区| 国产欧美日韩一区二区三 | 国产熟女欧美一区二区| 制服人妻中文乱码| 丁香六月天网| 精品熟女少妇八av免费久了| 一级a爱视频在线免费观看| 亚洲成色77777| 制服人妻中文乱码| 91成人精品电影| 亚洲一卡2卡3卡4卡5卡精品中文| 中文字幕精品免费在线观看视频| 欧美变态另类bdsm刘玥| 日韩中文字幕视频在线看片| 欧美日韩精品网址| 欧美人与善性xxx| 久久久久视频综合| 丰满饥渴人妻一区二区三| 老司机影院毛片| 久久热在线av| 精品一品国产午夜福利视频| 午夜老司机福利片| 精品少妇一区二区三区视频日本电影| 亚洲成色77777| 在线观看国产h片| 午夜福利视频在线观看免费| 国产精品国产三级专区第一集| av国产久精品久网站免费入址| 一本一本久久a久久精品综合妖精| 成人国语在线视频| 啦啦啦啦在线视频资源| 亚洲欧美精品自产自拍| 天堂8中文在线网| tube8黄色片| 国产熟女午夜一区二区三区| 中文乱码字字幕精品一区二区三区| 国产三级黄色录像| 久久久久精品国产欧美久久久 | 久久久久久久久免费视频了| 在线观看免费视频网站a站| 日韩大片免费观看网站| 十八禁高潮呻吟视频| 十八禁人妻一区二区| 在线 av 中文字幕| 老司机影院毛片| av国产精品久久久久影院| 久久天堂一区二区三区四区| 自拍欧美九色日韩亚洲蝌蚪91| 嫩草影视91久久| 欧美日韩成人在线一区二区| 亚洲国产欧美网| 欧美日本中文国产一区发布| 久久影院123| 午夜福利视频在线观看免费| 十分钟在线观看高清视频www| 精品亚洲成a人片在线观看| 菩萨蛮人人尽说江南好唐韦庄| www.自偷自拍.com| 日本色播在线视频| 久久国产精品影院| 天天操日日干夜夜撸| 久久国产亚洲av麻豆专区| 亚洲中文av在线| 欧美日韩视频高清一区二区三区二| 亚洲精品一二三| 国产精品一区二区免费欧美 | 国产又色又爽无遮挡免| 国产视频首页在线观看| 一区福利在线观看| 国产精品 欧美亚洲| 午夜福利乱码中文字幕| 国产亚洲欧美精品永久| 国产精品香港三级国产av潘金莲 | 亚洲精品一二三| 人人澡人人妻人| 一本一本久久a久久精品综合妖精| 人人澡人人妻人| 亚洲,欧美,日韩| 日日摸夜夜添夜夜爱| 国产免费现黄频在线看| 99久久综合免费| 色94色欧美一区二区| netflix在线观看网站| 国产精品.久久久| 我的亚洲天堂| 国产一卡二卡三卡精品| 久久久国产一区二区| 亚洲国产精品国产精品| 国产精品国产三级专区第一集| 亚洲精品成人av观看孕妇| 精品免费久久久久久久清纯 | 啦啦啦中文免费视频观看日本| a级片在线免费高清观看视频| 亚洲精品国产一区二区精华液| av在线老鸭窝| 桃花免费在线播放| 久久精品国产a三级三级三级| 亚洲熟女精品中文字幕| 免费看av在线观看网站| 免费高清在线观看视频在线观看| 狂野欧美激情性bbbbbb| 欧美在线一区亚洲| 99国产精品一区二区三区| 久久人妻福利社区极品人妻图片 | 夫妻性生交免费视频一级片| 大片免费播放器 马上看| 波野结衣二区三区在线| 99久久99久久久精品蜜桃| 黄色视频不卡| 中文字幕av电影在线播放| 19禁男女啪啪无遮挡网站| 青青草视频在线视频观看| a级片在线免费高清观看视频| 欧美国产精品一级二级三级| 在线观看免费视频网站a站| 高清av免费在线| 国产主播在线观看一区二区 | 国产一区有黄有色的免费视频| 91麻豆av在线| 人妻 亚洲 视频| 国产亚洲欧美精品永久| 一区福利在线观看| √禁漫天堂资源中文www| 美女中出高潮动态图| 男女高潮啪啪啪动态图| 国产不卡av网站在线观看| 久久综合国产亚洲精品| 精品少妇黑人巨大在线播放| 美女福利国产在线| 免费观看人在逋| 一边摸一边抽搐一进一出视频| 1024视频免费在线观看| 亚洲精品在线美女| 婷婷色综合大香蕉| 亚洲少妇的诱惑av| 爱豆传媒免费全集在线观看| 精品亚洲成国产av|