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      面向催化劑載體應用的TiO2多孔陶瓷結構優(yōu)化設計

      2022-12-25 12:50:46鄒無有艾建平
      中國機械工程 2022年23期
      關鍵詞:多孔結構機械性能樣件

      鄒無有 杜 純 艾建平 單 斌

      1.華中科技大學材料科學與工程學院,武漢,430074

      2.江西科技師范大學材料與機電學院,南昌,330038

      0 引言

      多孔陶瓷又稱氣孔功能陶瓷,是具有一定尺寸和數(shù)量孔隙結構的新型材料,它既具有傳統(tǒng)陶瓷材料耐高溫、耐腐蝕等優(yōu)點,又具有高孔隙率、高比表面積、高比強度和良好滲透性的特點[1-2],目前已被廣泛應用于航空航天[3]、生物醫(yī)療[4]、環(huán)境催化[5-7]、能源[8-9]等領域。尤其在環(huán)境催化中,多孔陶瓷的催化劑載體可有效解決傳統(tǒng)粉末催化劑分離難、可回收性差,以及塊狀催化劑催化效率低的問題,提高了活性金屬原子利用率,實現(xiàn)了貴金屬減量化利用,節(jié)約了工業(yè)生產(chǎn)成本。此外,多孔陶瓷載體負載活性組元可有效避免納米活性顆粒聚集失活,維持活性組元的高催化活性和穩(wěn)定性,成為當下催化領域的重要組成部分[10]。當前,內(nèi)燃機排放控制、石油和天然氣工業(yè)下游氣體處理、污水處理等環(huán)境催化領域常用的催化劑載體均為蜂窩陶瓷,其通道內(nèi)流動為層流,缺乏徑向的傳質和傳熱,限制了催化反應的擴散,需要通過擴大整體尺寸來彌補,難以滿足當下日益嚴格的環(huán)境保護法規(guī)[11-13]。

      壓降、比表面積及機械性能是催化劑載體的關鍵評價指標。低壓降可令流體流過催化劑載體的阻力減小,進而降低能量消耗,并提供高空速,實現(xiàn)短接觸時間內(nèi)的連續(xù)反應;高比表面積可負載更多活性組分,并增強其分散度,提高催化劑活性;高機械性能有助于催化劑載體經(jīng)受流體流動產(chǎn)生的振動和沖擊,維持較好的穩(wěn)定性。這三個關鍵性能主要取決于材料的自身物理性能及載體內(nèi)部的結構特征[14]。關于材料,研究表明過渡金屬氧化物催化劑載體由于自身的晶格缺陷、電子結構和化學性質,可進一步提高催化劑的活性,其中TiO2陶瓷具有光催化活性高、化學性質穩(wěn)定、生物相容性好、原料來源豐富以及成本低廉等優(yōu)點,被廣泛應用于防曬護膚品、太陽能電池、水污染處理等生物醫(yī)學、能源、環(huán)保、催化領域,具有巨大的功能化催化劑載體及光催化材料應用潛力[15-16]。關于結構,為克服傳統(tǒng)蜂窩陶瓷存在的問題,研究人員提出了周期性點陣結構[17]。周期性點陣結構具有高孔道連通性,以及優(yōu)異的徑向傳質和傳熱能力,可通過更少的催化表面來實現(xiàn)與蜂窩陶瓷相同的污染物轉化率,有效減少了催化劑用量,但也產(chǎn)生了更高的壓降[18],進而降低了反應空速和催化效率。對此,AL-KETAN等[19]提出了基于最小表面框架的具有可控制拓撲結構的三周期極小曲面(TPMS)催化劑載體,并且通過模擬及實驗研究了三種不同TPMS結構對于催化劑載體的機械性能和壓降的影響。SHUAI等[20]通過模擬對比不同晶格數(shù)、孔隙率的氧化鋁陶瓷的機械性能,發(fā)現(xiàn)更復雜、更合理的網(wǎng)格結構表現(xiàn)出更佳的抗壓強度。WU等[21]通過實驗和數(shù)值研究探討了不同孔徑、孔隙率、溫度和速度對陶瓷泡沫的壓降、流場特性及傳熱的影響。CORNEJO等[22]提出了一個基于物理的詳細模型,使用大量計算實驗研究了正方形、六邊形和三角形截面形狀的單通道模型對蜂窩型基材的壓降的影響。然而,以上研究均集中于探討不同現(xiàn)有結構之間的差別、孔隙率和環(huán)境因素對性能的影響,缺乏結構自身構成要素對性能的影響機制的探究,針對催化應用的多孔結構的設計也少有報道。

      傳統(tǒng)成形方法難以克服多孔陶瓷韌性差和內(nèi)部孔道結構復雜的問題,無法達到多孔結構優(yōu)化設計的要求[23],而增材制造技術基于離散-堆積原理,具有成形效率高、成形精度高的特點,可滿足任意復雜幾何結構的成形,為構建具有可控宏觀周期性點陣結構的多孔陶瓷提供了強大的工具[24-26]。

      本文構建了一套適用于周期性點陣結構多孔陶瓷的壓降和機械性能的仿真模型,通過數(shù)字光處理(digital light processing,DLP)的光固化增材制造技術實現(xiàn)了具有精細微結構的TiO2多孔陶瓷的快速制造,并結合4種不同多孔結構的實驗測試結果對仿真模型進行了驗證和修正。同時,利用模擬探究了結構構成要素對壓降和機械性能的影響規(guī)律,基于此對周期性點陣結構進行了設計優(yōu)化,最終獲得了一種兼具低壓降、高機械性能、高表面積的新型周期性點陣結構,進一步擴展了多孔陶瓷在催化劑載體領域的應用。

      1 材料和方法

      1.1 周期性點陣結構描述

      周期性點陣結構由點陣單元通過周期性排布堆疊后得到,其構成可分為三個層次,如圖1所示。第一層次為支柱,通過支柱形狀和角度、桿長度、桿直徑和桿數(shù)量等因素組合得到第二層次點陣單元,點陣單元再通過陣列數(shù)、陣列角度及陣列方向等因素得到第三層次周期性點陣結構。上述因素決定了周期性點陣結構的表面積及孔隙率,進而影響催化劑載體的可負載面積、壓降及機械性能。

      (a)支柱 (b)點陣單元 (c)周期性點陣結構

      本文周期性點陣結構的設計分為4個階段:仿真模型驗證結構的設計與光固化增材制造,壓縮及壓降實驗與模擬的對比及仿真模型的修正,角度a、b、c對性能的影響機制的模擬探究,具有優(yōu)異催化劑載體應用性能的多孔結構的優(yōu)化設計,具體技術路線如圖2所示。

      圖2 結構設計技術路線

      1.2 點陣結構優(yōu)化設計方法

      點陣結構優(yōu)化設計的方法較多,包括基于圖像設計、拓撲優(yōu)化、基于CAD等。其中,基于圖像設計是指利用計算機斷層掃描(CT)或其他掃描工具獲得的結構數(shù)據(jù)來重建結構內(nèi)部的缺陷,構建真實的多孔結構,并基于該結構進行分析設計。拓撲優(yōu)化是根據(jù)給定的負載情況、約束條件和性能指標,在給定的區(qū)域內(nèi)對材料分布進行優(yōu)化,其優(yōu)化對象為產(chǎn)品的拓撲結構?;贑AD是指利用計算機及其圖形設備對不同方案進行大量計算、分析和比較,以幫助優(yōu)化設計確定最佳結構。相較于其他方法,CAD能夠大幅減輕設計人員的勞動,縮短設計周期并提高設計質量,考慮到周期性點陣結構的構成參數(shù)多樣、結構復雜,需要多次對比不同參數(shù)的結構方案,本文采用CAD方法來進行優(yōu)化設計,同時結合單因素優(yōu)化分析方法來探究點陣結構的結構參數(shù)對性能的影響機制。

      1.3 增材制造

      本文主要采用DLP技術對周期性點陣結構進行打印成形,成形流程可分為漿料配制、打印成形、熱處理三個部分,具體流程如圖3所示。

      圖3 數(shù)字光處理流程圖

      用于配制陶瓷樹脂混合漿料的材料如下:①TiO2和MgO粉末(粒徑為1 μm,石家莊浩誠新材料科技有限公司);②雙聚丙烯二醇二丙烯酸酯(DPGDA)、脂肪族聚氨酯丙烯酸酯(8402)、脂肪族二丙烯酸酯(130)(展鑫樹脂上海有限公司);③光引發(fā)劑(2,4,6-三甲基苯甲?;?二苯基氧化膦(TPO)、苯基雙(2,4,6-三甲基苯甲?;?氧化膦(819)、2-羥基-2-甲基苯基丙酮(1173)(展鑫樹脂上海有限公司);④有機硅表面活性劑SH300(湖北隆盛四海新材料股份有限公司);⑤蔗糖(國藥控股有限公司)。配制方法如下:①在避光條件下,將130、8402和DPGDA按5∶2∶3的比例混合在一起,依次加入光引發(fā)劑TPO、819、1173(質量分數(shù)均為混合樹脂的8%)、SH300(質量分數(shù)為混合樹脂的9%),攪拌均勻,得到半透明液體;②往上步驟的液體中加入TiO2(體積分數(shù)為25%)、MgO(質量分數(shù)為TiO2的5%),適當攪拌后,以350 r/min的轉速用氧化鋯球磨珠球磨6 h,得到所需漿料。

      將陶瓷漿料倒入3D打印機(醴陵九天科技有限公司)中,采用自上而下的方式打印。打印時通過平臺正上方放置的投影儀提供的紫外線光源來固化成形平臺上的漿料,每投影固化一層,成形平臺下移一定距離,通過刮刀刮平表面后進行下一層成形。打印模型通過SolidWorks軟件進行設計繪制,然后利用3D打印設備自帶的軟件進行切片處理,打印參數(shù)為層厚25 μm,曝光時間20 s(前三層30 s)。成形后用乙醇和水沖洗掉樣件上多余的漿料,經(jīng)紫外燈光照固化4 h后獲得TiO2周期性點陣結構素坯。

      將素坯放入微波燒結爐(長沙普金能源科技有限公司)中進行一步法脫脂燒結。素坯在空氣氛圍中,先以27.5 ℃/min的升溫速率從室溫加熱到550 ℃,然后保溫20 min,再以10 ℃/min的升溫速率加熱到1350 ℃,并保溫40 min,最后隨爐自然冷卻至室溫。

      1.4 測試與表征

      采用具備超高放大率鏡頭變焦的VHX-1000C超景深三維顯微鏡和Nova NanoSEM 450型掃描電子顯微鏡觀察打印樣件表面;采用自搭的測試平臺測量打印樣件壓降,該測試平臺包括一個高精度差壓表、一個量程為5~45 L/min的轉子流量計、一臺氣泵及部分氣路管道和接口,測試模型為φ10 mm的圓柱形,壁厚為1 mm,高為9 mm,測試速度為5~45 L/min,如圖4a所示;采用材料高溫持久性能試驗機AG-IC 100 kN測定打印樣件的單軸壓縮機械性能,壓縮樣件模型尺寸為6 mm×6 mm×6 mm,測試速度為0.3 mm/min,如圖4b所示。

      1.5 數(shù)值模擬

      周期性點陣結構的優(yōu)化設計過程涉及較多模型,采用有限元分析方法進行輔助分析以簡化過程,可實現(xiàn)結構設計的快速優(yōu)化和驗證。本文主要在ANSYS中進行數(shù)值模擬,涉及流體仿真和結構仿真兩個部分。在流體仿真過程中,針對模型的流體域施加速度入口和質量守恒出口邊界條件[27],如圖4c所示,所有結構均劃分為約600萬個四面體單元,單元質量平均值約為0.9,滿足模擬要求。在結構仿真過程中,對模型本身施加力載荷和固定約束,如圖4d所示[28-30]。所有結構均劃分為約170萬個四面體單元,單元質量平均值約為0.85,滿足模擬要求。

      (a)壓降測試 (b)單軸壓縮測試

      2 結果與討論

      2.1 仿真模型驗證與修正

      按照上述構建仿真模型,設計4種不同類型的多孔結構作為研究對象,如圖5所示。這4種結構都是目前常見的周期性點陣結構,且4種結構之間的結構參數(shù)a、b、c、m存在較大差別,可通過實驗數(shù)據(jù)與仿真結果之間的對比,充分驗證不同結構參數(shù)的多孔結構仿真模型的準確性,以驗證該仿真模型對所有周期性點陣結構都適用的合理性。

      首先對壓降進行驗證,將圖5中的4種結構分別填充于直徑10 mm、壁厚1 mm、高9 mm的圓筒中,并采用1.3節(jié)所述陶瓷漿料配制第一步所獲得的半透明液體樹脂進行打印,以獲得具有更光滑表面的樣件,降低實驗樣件與仿真模型間的差別。打印樣件如圖6所示。

      (a)簡單立方 (b)八面體1

      (a)簡單立方 (b)八面體1

      采用1.4節(jié)所述測試方式獲得了4種不同結構的壓降隨流速的變化關系,并與仿真結果進行對比,如圖7所示。對于同一結構,壓降隨流速的增大呈指數(shù)增長,主要是因為流速的增大引起了流體與多孔固體之間及流體自身的碰撞頻繁,速度變化加劇。不同結構的壓降差距較大,在35 L/min的流速下,八面體3的實驗壓降均值為709.7 Pa,比八面體1高472.7 Pa,表明結構對壓降的影響較大,因為不同結構的結構構成要素的參數(shù)不一樣。此外,由圖7可以發(fā)現(xiàn),多次實驗數(shù)據(jù)之間的差距較小,表明實驗穩(wěn)定性較好,且4種結構的實驗數(shù)據(jù)與仿真數(shù)據(jù)之間的誤差較小,基本都在5%以內(nèi),個別數(shù)據(jù)在10%左右,均在可接受范圍,證明壓降仿真模型可信,符合實際。

      (a)簡單立方 (b)八面體1

      接著對壓縮機械性能進行驗證,壓縮樣件模型如圖5所示,尺寸為9 mm×9 mm×9 mm,壓縮實驗結果如圖8所示。壓縮樣件在燒結過程中產(chǎn)生了尺寸收縮,如圖8e、圖8f所示,測試數(shù)據(jù)表明樣件的線收縮率基本穩(wěn)定在0.3~0.35之間,體積收縮率在0.68左右,符合打印所使用陶瓷樹脂混合漿料中的固體組分含量。此外,樣件在打印高度方向的線收縮率略高于垂直打印方向,因為樣件是疊層固化成形,打印高度方向層間結合度弱于垂直打印方向,而燒結過程中的陶瓷致密化可以提高層間結合,導致樣件在打印高度方向的收縮略高。采用超景深對壓縮樣件表面進行了觀察,結果如圖8b所示,可以發(fā)現(xiàn)樣件表面出現(xiàn)明顯的階梯式分布,這與DLP成形工藝相關,該工藝將模型切片為連續(xù)變化的薄層,對應非連續(xù)變化的固定投影畫面,故樣件表面為非連續(xù)的階梯。采用掃描電子顯微鏡對燒結前后樣件的表面微觀形貌進行觀察,結果如圖8c、圖8d所示,可以發(fā)現(xiàn)燒結前樣件顆粒粒徑較小,相對分散,相互之間通過已固化樹脂黏結在一起,而燒結后的樣件顆粒粒徑較大,在3 μm左右,顆粒之間連接緊密,孔隙較少,表明陶瓷顆粒已經(jīng)長大且致密化,樣件已燒結完全。

      (a)燒結前后對比圖 (b)樣件表面圖

      采用材料高溫持久性能試驗機對壓縮樣件進行壓縮實驗,并將實驗結果與仿真結果進行對比,如圖9所示,其中左半部分為仿真結果軸側視圖,右半部分為實驗結果圖。簡單立方結構的仿真結果中應力集中分布在承力桿上(紅圈處),對應在壓縮實驗中整體呈現(xiàn)“崩潰式”斷裂,承力桿全部碎裂,只有部分非承力桿結構得以保留。八面體1、2、3結構的仿真結果中應力分布較簡單立方結構更均勻,最大應力集中在基本單元交界處稍上或稍下位置(紅圈處),主要源于交界處面積小,且存在夾角,易引起應力集中[30],對應在壓縮實驗中基本呈現(xiàn)45°的斷裂帶,且斷裂點都在交界處附近。采用掃描電子顯微鏡對壓縮件斷面進行觀察,結果如圖10所示,可以發(fā)現(xiàn)4種不同多孔結構的斷面形貌基本一致,與斷裂前存在明顯區(qū)別,如圖10c、圖10d右半部分未斷裂處和左半部分斷裂處的對比,這4種都屬于晶粒撕裂的穿晶斷裂,這是因為TiO2增材制造過程中加入了燒結助劑MgO,在燒結時MgO會與TiO2產(chǎn)生固相反應,在晶界處形成MgTi2O5,增強了晶界強度。綜上所述,4種不同多孔結構的應力分布仿真結果均與實驗結果匹配,說明仿真得到的應力分布是可信的。

      (a)簡單立方

      (a)簡單立方 (b)八面體1

      通過壓縮實驗和靜態(tài)力學仿真得到的力和位移曲線見圖11。仿真過程中材料參數(shù)采用TiO2的標準物理參數(shù),密度為4.26 g/cm3,彈性模量為230 GPa,泊松比為0.27。結果表明,在達到同一斷裂應變的情況下,簡單立方結構的壓縮力最大,八面體3結構的壓縮力最小,八面體1的壓縮力略大于八面體2結構。對于不同結構的最大壓縮力,仿真結果和實驗結果具有較好的匹配度,但4種不同結構的實驗最大壓縮力分別為575 N、378 N、347 N、191 N,仿真最大壓縮力分別為6104 N、3239.8 N、2121.3 N、1928.1 N,兩者之間相差了1個數(shù)量級,這源于實驗樣件在樣件表面及內(nèi)部會產(chǎn)生一定的缺陷,其材料參數(shù)遠低于仿真使用的標準值。

      (a)實驗結果圖

      針對上述驗證過程中最大壓縮力數(shù)值不匹配的情況,本文對仿真模型中的結構仿真部分進行修正。通過3D打印使用相同打印條件獲得部分彎曲樣件,采用彎曲測試獲得樣件彎曲性能參數(shù),利用彎曲法彈性模量測定計算公式獲得3D打印樣件的彈性模量,為4 GPa,修正材料參數(shù)后再次進行了壓縮模擬,結果如圖12所示。同種結構的不同樣件之間存在差別,但總體上在同一個數(shù)值附近波動,這源于不同測試樣件產(chǎn)生的缺陷數(shù)量及位置不同。修正后的仿真結果與實驗結果較為匹配,誤差在10%以內(nèi),主要源于實驗樣件存在階梯式表面及缺陷。其中,八面體3結構的差距相對較大,因為它成形時的投影光區(qū)域更密集,實際成形實體更加大于模型,且夾角處更圓滑,故實際樣件的實驗結果與仿真結果差距更大??傮w而言,對仿真模型進行修正后,最大壓縮力的仿真值與實驗值在一定誤差范圍內(nèi)相匹配。

      (a)簡單立方 (b)八面體1

      綜上所述,通過修正后的仿真模型獲得的仿真結果與實驗結果在一定誤差范圍內(nèi)的匹配度較好。

      2.2 結構構成要素對性能的影響

      本文以最常用的簡單立方結構為研究對象,利用修正后的仿真模型對不同結構參數(shù)的模型進行仿真,模型參數(shù)如表1所示,保證其他參數(shù)一致,即各模型的m1=m2=m3=1,L1=L2=L3=1.5 mm,陣列數(shù)為6×6×6,孔隙率為0.79,根據(jù)仿真結果進行了壓降、應力分布及大小分析,以探究結構構成要素對性能的影響機制。

      表1 不同結構模型參數(shù)

      首先探究角度a對性能的影響,考慮結構的周期連續(xù)性,角度a的取值范圍為45°~135°,本文選取45°、60°、90°、120°、135°等5個數(shù)值進行仿真研究,控制模型的孔隙率一致,模型具體參數(shù)如表1中序號1~5所示,仿真結果如圖13、圖14所示。由圖13a、圖13b可知,當a=90°時,多孔結構的壓降取得最大值541.5 Pa,當a變化時壓降出現(xiàn)非對稱型減小,當a=135°時取得最小值371.3 Pa。因為角度a的變化讓支柱傾斜,流體與模型的碰撞從同時發(fā)生變?yōu)橹鸩桨l(fā)生,減小了阻礙力,故壓降變小,但a變化時還會在流體流動方向的平面上產(chǎn)生夾角,a較小時夾角開口方向與流體流動方向相反,產(chǎn)生沖擊導致壓降變大,故壓降呈現(xiàn)非對稱型變化,且a越大壓降越小。由圖13c可知,多孔結構的表面積隨角度a的變大或變小而變大,當a=90°時取得最小值1111 mm2。由圖13d可知,當a=90°時,多孔結構的應力出現(xiàn)最小值93.708 MPa,且應力隨a的變化出現(xiàn)對稱型增大。因為角度a變化時產(chǎn)生的夾角形成了應力集中,且a越大或越小則夾角越尖銳,應力集中更明顯,機械性能也越低,圖14a~14e也展現(xiàn)了這一特點,最大應力從a=90°時的大范圍分布逐步過渡為a=45°和135°時的夾角處集中分布。

      (a)壓降 (b)流速為45 L/min時的壓降

      在其他參數(shù)不變的條件下,對垂直流向平面的支柱進行整體平移,將角度a的取值范圍擴寬為26.6°~153.4°,對比平移前后的模擬結果,如圖13所示。結果表明,平移后壓降幾乎沒有變化,模型的表面積無變化。雖然平移改變了入口和出口的流動情況,但由于多孔結構整體長度相對較長,減弱了該情況帶來的壓降變化,所以壓降無明顯差別。由圖13d可知,平移后應力略有增大,這是因為平移后夾角更接近承力面,應力集中更加明顯,如圖14f所示。綜合而言,平移對性能的影響較小。

      (a)a=45° (b)a=60°

      接著探究角度b對性能的影響。角度b的取值范圍為0°~90°,本文選取15°、30°、45°、60°、90°等5個點進行仿真研究,控制模型的孔隙率一致,模型具體參數(shù)如表1中序號3、6~9所示,仿真結果如圖14、圖15所示。由圖15a、圖15b可知,角度b越大,壓降越小,當b=90°時取得最小值541.5 Pa。因為b的減小令垂直流向平面出現(xiàn)大量夾角,增加了孔道形狀的復雜程度,加劇流體碰撞。由圖15c可知,模型的表面積在b=45°處獲得最大值1158.6 mm2,因為角度變小會導致桿件變細長,故表面積增大,而當角度小于45°時,桿件之間會產(chǎn)生大量重合,使模型的表面積減小。由圖15d可知,應力在b=90°處取得最小值93.708 MPa,應力隨著b的減小而增大。因為b=90°時垂直流向的桿件對稱分布,對承力桿影響較小,角度變小時,桿件間出現(xiàn)夾角,引起部分應力集中,導致機械性能下降。當b從30°變?yōu)?5°時,支柱的重合令夾角遠離了承力桿,故應力有所減小。圖14c、圖14g~圖14j也展現(xiàn)了這一特點,當b=90°時最大應力大范圍分布在主承力桿,角度變小時,最大應力分布區(qū)域也變小,集中在夾角附近,而角度進一步減小時最大應力集中區(qū)域則少量增加。

      (a)壓降 (b)流速為45 L/min時的壓降

      最后,探究了角度c對性能的影響。角度c的取值范圍為0°~b,本文以前述結果為基礎,選取b=30°、45°、60°、90°時不同的c取值進行仿真對比,模型具體參數(shù)如表1中序號10~13所示,仿真結果如圖16所示。由圖16a~圖16d可知,在b一定的情況下,c值越小則壓降越小,因為c變大后改變了垂直流向平面內(nèi)的支柱分布,令孔道形狀變復雜,且面積變小,導致流體速度變化加劇。由圖16e可知,c越大則表面積越小,但當b=90°時夾角c越大表面積越大。這源于夾角c變大后,垂直流向平面的支柱部分變粗短,部分變細長,表面積增加小于表面積減少,故模型表面積變??;而b=90°時夾角c變大導致垂直流向平面的支柱全部變細長,故表面積大幅增大。由圖16f可知,c越大則應力越小,當b=90°時基本不變。這源于夾角c變大后改變了垂直流向平面夾角分布,令大部分夾角數(shù)值更接近90°,減弱了夾角的應力集中,在一定程度上改善了多孔結構的受力情況;但當b=90°時,其夾角均為90°,故c變化的影響較小。綜上所述,當b一定時,夾角c越小壓降和應力性能越優(yōu)。

      (a)b=30°壓降 (b)b=45°壓降

      基于上述仿真結果,對于三個不同的結構參數(shù)a、b、c,采用數(shù)據(jù)擬合(曲線擬合)法歸納各因素對壓降、表面積、應力性能的影響的數(shù)學模型,擬合結果如圖17所示,擬合方程如下:

      p=-0.073(a-87.14)2+1.85b-0.089b2+0.0007b3+5.18c-0.22c2+0.0024c3+578.19

      S=0.022(a-90)2+1.34b-0.016b2-1.63c+0.033c2+1128.06

      σ=0.0077(a-90)2+0.16b-0.004b2+0.000 024b3-0.27c+0.0073c2-0.000 052c3+97.49

      由圖17可知,不同性能的結構參數(shù)影響曲線的模擬數(shù)據(jù)與擬合數(shù)據(jù)基本重合,各性能擬合曲線的R2值分別為0.998、0.977、0.985,調整后的R2值分別為0.994、0.962、0.963,兩者之間差距較小,且都接近于1,表明模型擬合度較高,擬合效果較好。

      (a)壓降 (b)表面積

      2.3 高性能結構的優(yōu)化設計

      多孔陶瓷的壓降性能與機械性能一般是負相關的,但應用時需要壓降性能、機械性能和表面積均較好,本文基于此設計理念,結合上述仿真結果,以a=153.4°、b=90°、c=45°的結構參數(shù)設計了一種新型周期性點陣結構,如圖18a所示。較大的a值可以獲得低壓降和高表面積,較大的b值和較小的c值可以獲得低壓降和高機械性能,如圖18c、圖18d所示,可以發(fā)現(xiàn)設計結構在流速為45 L/min時的壓降為231.8 Pa,相較于簡單立方結構減小了57.2%,表面積為1391.8 mm2,增大了25.3%,應力為116.53 MPa,增加了24.4%,這來源于夾角造成的應力集中,如圖18b所示。為了提高其機械性能,對設計結構進行優(yōu)化,在夾角處采取平滑處理以減少尖銳角的存在,優(yōu)化后其壓降和表面積基本無變化,應力為105.05 MPa,減小了10%。優(yōu)化設計后的結構明顯改善了多孔結構的性能,在少量降低機械性能的情況下大幅提高了表面積和壓降性能,有利于擴展該結構在催化劑載體領域的應用。

      (a)設計結構模型 (b)設計結構最大應力區(qū)域

      3 結論

      本文結合增材制造和模擬仿真技術,采用基于計算機輔助設計方法,結合單因素優(yōu)化分析方法對周期性點陣結構進行了優(yōu)化設計。

      通過光固化成形方式快速制備了具有精細微結構的多孔TiO2陶瓷,發(fā)現(xiàn)樣件在燒結后產(chǎn)生了0.3~0.35的線收縮,且樣件表面呈現(xiàn)階梯式分布,這是由成形方式和漿料配方所造成的。

      對樣件進行了壓降和壓縮實驗,根據(jù)實驗結果對構建的仿真模型進行了驗證與修正,研究數(shù)據(jù)表明,修正后的仿真模型獲得的仿真結果與實驗結果在一定誤差范圍內(nèi)相匹配?;诖?,進一步探究了結構構成要素對性能的影響機制,結果表明角度a的增大引起流向水平面內(nèi)產(chǎn)生大量開口同流向方向的夾角,減緩了流體流動過程中的撞擊過程和流速的變化劇烈程度,導致壓降減小,但夾角的出現(xiàn)也引起了應力集中,降低了結構的機械性能。角度b的減小和角度c的增大則令垂直流向水平面內(nèi)的孔道形狀及分布更不均勻,使流體壓降增大,且夾角產(chǎn)生的應力集中也令機械性能降低。

      基于協(xié)同優(yōu)化壓降和機械性能的設計理念,采用a=153.4°、b=90°、c=45°的結構參數(shù)設計了一種用于催化劑載體的新型周期性點陣結構,并進行了優(yōu)化。優(yōu)化設計后的結構與簡單立方結構相比壓降減小了57.2%,表面積增大了25.3%,表現(xiàn)出良好的應用性能,但其機械性能略有降低,這與結構中存在的夾角有關,有待后續(xù)進一步研究。本文為多孔陶瓷在應用過程中的結構設計提供了一種有效的方法。

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