6～70 keV同步輻射X射線能量標(biāo)定

黃林茹， 姚馨博， 王 繼， 陳 燦， 郭思明，郭曉煒， 王 凱， 壽 俠

(1.浙江省計(jì)量科學(xué)研究院，浙江杭州310018； 2.中國計(jì)量科學(xué)研究院，北京100029)

1 引 言

隨著科學(xué)技術(shù)、工程產(chǎn)業(yè)等諸多領(lǐng)域的交叉以及各種復(fù)雜系統(tǒng)的出現(xiàn)，大科學(xué)裝置作為一種重要的實(shí)驗(yàn)平臺，為國家經(jīng)濟(jì)建設(shè)、國防建設(shè)和社會發(fā)展做出了許多重要的貢獻(xiàn)。同步輻射裝置是一種多學(xué)科前沿領(lǐng)域研究和高新技術(shù)開發(fā)的高端大科學(xué)研究設(shè)施，是目前唯一既能得到高亮度又覆蓋寬頻譜范圍的光源[1]。

隨著電離輻射應(yīng)用的蓬勃發(fā)展，對于計(jì)量技術(shù)的需求不斷向極強(qiáng)、極弱等極端情況發(fā)展。我國已實(shí)現(xiàn)了50 eV～6 keV同步輻射光束線強(qiáng)度的絕對測量與量值傳遞[2,3]，急需對6 keV以上能量測量方法進(jìn)行研究。本文利用自由空氣電離室與硅光電二極管進(jìn)行6～70 keV能量段的同步輻射X射線能量標(biāo)定實(shí)驗(yàn)。

2 實(shí)驗(yàn)裝置及原理

能量標(biāo)定實(shí)驗(yàn)裝置布局如圖1所示，X射線束經(jīng)過光闌限束后，通過監(jiān)測電離室照射到基準(zhǔn)電離室和傳遞探測器上。經(jīng)過一段時間的照射，使用KEITHLEY 6517B靜電計(jì)分別測量基準(zhǔn)電離室與傳遞探測器產(chǎn)生的電離電流。

圖1 能量標(biāo)定實(shí)驗(yàn)裝置布局圖Fig.1 Energy calibration experimental layout

2.1 光源

2.1.1 中科院高能物理研究所同步輻射裝置

我國的同步輻射事業(yè)是從20世紀(jì)70年代末開始的，起初是為高能物理研究而設(shè)計(jì)的北京正負(fù)電子對撞機(jī)，在1984年的一期工程期間決定一機(jī)兩用，同時開展同步輻射的應(yīng)用，這是第一代同步輻射裝置，也稱為北京同步輻射裝置(Beijing Synchrotron Radiation Facility,BSRF)，經(jīng)過兩次升級改造，同步輻射專用光運(yùn)行的能量達(dá)到2.5 GeV。目前BSRF共有15條光束線，其中9條引自5個插入件，6條引自4個彎鐵[4]，其研究領(lǐng)域涵蓋了物理、納米科學(xué)、材料科學(xué)、化學(xué)化工、資源環(huán)境、生命科學(xué)、醫(yī)學(xué)以及微電子等。

能量標(biāo)定實(shí)驗(yàn)在X射線形貌成像實(shí)驗(yàn)站(4W1A光束線)進(jìn)行，其能量范圍為4～25 keV，樣品處光斑為0.9 mm×0.5 mm，樣品處光子通量大于2×1012phs/s(phs表示光子數(shù))。

2.1.2 中科院上海應(yīng)用物理所同步輻射裝置

中科院上海應(yīng)用物理所同步輻射裝置是國家級大科學(xué)裝置和多學(xué)科的實(shí)驗(yàn)平臺,簡稱上海光源(Shanghai Synchrotron Radiation Facility,SSRF)。上海光源X射線成像及生物醫(yī)學(xué)應(yīng)用光束線/實(shí)驗(yàn)站(BL13W1)可提供能量范圍8～72.5 keV，光斑尺寸45 mm×5 mm的硬X射線高通量光子輸出。

2.2 基準(zhǔn)電離室

由于平板型自由空氣電離室結(jié)構(gòu)簡單、機(jī)械穩(wěn)定性較好、操作方便，目前國際上大多國家的計(jì)量實(shí)驗(yàn)室都采用平板型自由空氣電離室來實(shí)現(xiàn)對中低能X射線空氣比釋動能的絕對測量[5]。中國計(jì)量科學(xué)研究院選擇平板型自由空氣電離室作為實(shí)驗(yàn)室標(biāo)準(zhǔn)探測器[6]。

自由空氣電離室由收集極、保護(hù)極、高壓極、保護(hù)環(huán)、光闌和屏蔽外殼組成，如圖2所示[7]。圖中e1、e2、e3為3種不同次級帶電粒子，rap為入射光闌半徑。

圖2 電離室結(jié)構(gòu)示意圖Fig.2 Structure diagram of ionization chamber

自由空氣電離室的工作原理為X光子與電離室測量體積內(nèi)的空氣發(fā)生作用，產(chǎn)生的次級電子使空氣分子電離成電子和正離子組成的離子對；電離電荷在高壓極板間產(chǎn)生的電場下遷移，最終被收集極收集，感應(yīng)出電流；然后通過對輸出電流或電荷的測量，根據(jù)公式(1)進(jìn)行空氣比釋動能的復(fù)現(xiàn)。

(1)

2.3 傳遞探測器

美國IRD公司生產(chǎn)的AXUV-100G硅光電二極管已用于極紫外和軟X射線波段量值傳遞，且被美國NIST、德國PTB等認(rèn)可作為傳遞探測器[8]，因此選用AXUV-100G為傳遞探測器。AXUV-100G在低能X射線基準(zhǔn)輻射場中經(jīng)過標(biāo)定，測得其在10～40 keV能量范圍內(nèi)輻射響應(yīng)變化極限不超過40%[9,10]，滿足次級傳遞標(biāo)準(zhǔn)量值復(fù)現(xiàn)與傳遞的要求。

2.4 監(jiān)測電離室

監(jiān)測電離室為沒有光闌的自由空氣電離室，確保X射線能全部穿過。同步輻射光源儲存環(huán)電流隨時間衰減，以及光束線各個光學(xué)元件支撐系統(tǒng)的穩(wěn)定性限制，導(dǎo)致光束線的光輸出強(qiáng)度隨時間衰減并伴有隨機(jī)抖動。而使用自由空氣電離室復(fù)現(xiàn)空氣比釋動能得到絕對光子通量及修正因子測量需要一定的時間，因此需要對同步輻射光源進(jìn)行監(jiān)測，修正因光源變化帶來的影響。

測量監(jiān)測電離室的電離電流ImFAC、基準(zhǔn)電離室的電離電流IFAC以及傳遞探測器的電離電流IDio。將IFAC與IDio經(jīng)過監(jiān)測電離室修正后的修正因子記為iFAC、ηDio，分別由式(2)、(3)可得：

(2)

(3)

3 能量標(biāo)定

標(biāo)定的主要作用是確定儀器或測量系統(tǒng)的輸入-輸出關(guān)系，賦予儀器或測量系統(tǒng)分度值。同步輻射X射線的能量標(biāo)定即為確定同步輻射光源能量與自由空氣電離室的電離電流的關(guān)系以及自由空氣電離室的電離電流與硅光電二極管的電離電流的關(guān)系，并確定硅光電二極管的分度值。

受實(shí)驗(yàn)機(jī)時限制，結(jié)合同步輻射電離室可測能量范圍，在北京同步輻射裝置4W1A光束線上選擇6、10、20 keV同步輻射X射線進(jìn)行實(shí)驗(yàn)，在上海光源BL13W1光束線上選擇10、20、30、40、50、60、70 keV同步輻射X射線進(jìn)行實(shí)驗(yàn)。分別記錄自由空氣電離室與傳遞探測器在各個能量輻射下得到的電離電流，根據(jù)各項(xiàng)修正因子對電離電流進(jìn)行修正，確定傳遞探測器的校準(zhǔn)因子。

3.1 空氣衰減修正

自由空氣電離室絕對測量同步輻射X射線空氣比釋動能時，在電離室中能收集到電離電荷的位置在高壓極與收集極之間，而測量的定義位置在限束光闌的出射面，由于實(shí)際技術(shù)的原因，實(shí)現(xiàn)電離電荷測量只能在后移的收集極位置進(jìn)行。因此定義的測量位置與實(shí)際收集電離電荷的位置并不一致，這兩個位置之間存在一定的衰減長度，如圖3所示。

空氣衰減長度會對射束中應(yīng)該到達(dá)測量位置的光子數(shù)造成一定程度的衰減，從而使得有效收集體積內(nèi)收集到的電離電荷減少?？諝馑p是自由空氣電離室最大的修正項(xiàng)，會對總的不確定度產(chǎn)生較大影響[11～13]。

圖3 自由空氣電離室的空氣衰減長度示意圖Fig.3 Air attenuation length of free air ionization chamber

空氣衰減修正系數(shù)ka由式(4)計(jì)算可得：

ka=eμd=e(μ/ρ)·ρ·d

(4)

式中：d為空氣衰減路程；μ/ρ為空氣的質(zhì)量衰減系數(shù)，引自NIST的對應(yīng)單能X射線的數(shù)據(jù)[14]；ρ為空氣密度，標(biāo)準(zhǔn)狀況下(0 ℃，101.325 kPa)為1.293 kg/m3。

以上具體參數(shù)值見表1。在能量標(biāo)定實(shí)驗(yàn)中，空氣衰減路程d為二極管到基準(zhǔn)電離室有效測量點(diǎn)的距離。由于每次光源能量調(diào)整需要將設(shè)備拆下后調(diào)整光源參數(shù)，再重新安裝設(shè)備，因此在后續(xù)實(shí)驗(yàn)中每個能量點(diǎn)的空氣衰減路程d存在微小偏差。

表1空氣衰減修正參數(shù)表Tab.1 Air attenuation correction parameters

根據(jù)式(5)得到傳遞探測器電離電流經(jīng)過空氣衰減修正的修正因子iDio：

iDio=ηDio·ka

(5)

3.2 傳遞探測器能量刻度

修正后的基準(zhǔn)電離室電離電流與修正后的傳遞探測器電離電流的比值為二極管的校準(zhǔn)因子α，即式(6)。傳遞探測器能量刻度即作出能量和校準(zhǔn)因子的關(guān)系曲線，根據(jù)該曲線，測得在未知能量射線輻射下二極管的校準(zhǔn)因子即可求得射線能量。

(6)

二極管的校準(zhǔn)因子α由基準(zhǔn)電離室與傳遞探測器的電離電流求得，根據(jù)電離電流產(chǎn)生原理可知，校準(zhǔn)因子與光源的能量大小以及光子通量有關(guān)。

3.3 響應(yīng)度

光電二極管的光譜響應(yīng)度表征的是光電二極管對不同波長入射輻射的響應(yīng)。在同步輻射計(jì)算中，通常用輻射源功率表示輻射能量。因此將傳遞探測器的響應(yīng)度R定義為傳遞探測器輸出的電離電流I與輻射源功率P的比值，即：

(7)

同步輻射光源功率的修正因子ηP為：

(8)

式中PS為同步輻射光源功率。

由式(6)～式(7)得到響應(yīng)度R的計(jì)算公式為：

(9)

3.4 數(shù)據(jù)處理

3.4.1 北京同步輻射6～20 keV標(biāo)定

選用直徑為3 mm的光闌進(jìn)行實(shí)驗(yàn)，得出分別在6、10與20 keV能量的X射線輻射下二極管的校準(zhǔn)因子α以及響應(yīng)度R。

具體數(shù)值見表2，曲線如圖4、圖5所示。在6～20 keV能量范圍內(nèi)，傳遞探測器的校準(zhǔn)因子的變化趨勢呈線性遞減。

圖4 二極管校準(zhǔn)因子曲線Fig.4 Diode calibration factor curve

圖5 二極管探測器的能量響應(yīng)曲線Fig.5 Energy response curve of diode detector

在20 keV能量點(diǎn)，通過3 mm光闌的同步輻射X射線通量約為通過1 mm光闌射線通量的9倍。由表3數(shù)據(jù)可以看出，基準(zhǔn)電離室的電離電流與傳遞探測器的電離電流隨著光闌直徑增大而增大，3 mm光闌下測得的基準(zhǔn)電離室與傳遞探測器的電離電流均約為1 mm光闌下的9倍，計(jì)算得到的傳遞探測器校準(zhǔn)因子和響應(yīng)度存在微小差異。驗(yàn)證了在能量不變的條件下，校準(zhǔn)因子與光源照射到基準(zhǔn)電離室與傳遞探測器的光子通量有關(guān)。

表2光闌為3 mm時不同能量下的參數(shù)Tab.2 Parameters at different energies when the aperture is 3 mm

表3能量為20 keV時不同光闌直徑下的參數(shù)Tab.3 Parameters for different apertures at an energy of 20 keV

3.4.2 上海光源10～70 keV標(biāo)定

根據(jù)NIST公開的數(shù)據(jù)，不同能量的X射線在干燥空氣中的質(zhì)量衰減系數(shù)μ/ρ見表4，根據(jù)式(4)計(jì)算各個能量點(diǎn)的空氣衰減修正系數(shù)ka。

表410～70 keV空氣衰減修正系數(shù)Tab.4 Air attenuation correction coefficient of 10～70 keV

選擇3 mm直徑的光闌，將AXUV-100G置于10～70 keV輻射場中進(jìn)行測量，根據(jù)式(6)計(jì)算得到傳遞探測器在不同能量下的校準(zhǔn)因子α，見表5。

表5AXUV-100G在不同能量下的校準(zhǔn)因子Tab.5 Calibration factor of AXUV-100G at different energies

圖6為在上海光源標(biāo)定10～70 keV能量得到的傳遞探測器AXUV-100G的校準(zhǔn)因子擬合曲線，是一條擬合度較高的光滑曲線。

圖6 10～70 keV范圍內(nèi)AXUV-100G校準(zhǔn)因子曲線Fig.6 Calibration factor curve of AXUV-100G in 10～70 keV

傳遞探測器在上海光源10～20 keV能量段得到的校準(zhǔn)因子與在北京同步輻射裝置上得到的校準(zhǔn)因子變化趨勢一致，都隨著能量的增加而急劇減小。驗(yàn)證了AXUV-100G作為傳遞探測器可用于同步輻射X射線能量標(biāo)定。

該擬合曲線在30～70 keV能量段標(biāo)定得到的校準(zhǔn)因子隨著能量的增加而平穩(wěn)緩慢增大，可根據(jù)擬合曲線得到指定能量點(diǎn)的校準(zhǔn)因子，對后續(xù)實(shí)驗(yàn)測量具有指導(dǎo)意義。

3.5 不確定度分析

AXUV-100G作為傳遞探測器在各個輻射場多次測量重復(fù)性引入的不確定度為A類不確定度，重復(fù)性計(jì)算公式為

(10)

(11)

表6北京同步輻射裝置能量標(biāo)定A類不確定度分析表Tab.6 Class A uncertainty for energy calibration of BSRF

表7上海光源能量標(biāo)定A類不確定度分析表Tab.7 Class A uncertainty for energy calibration of SSRF

北京同步輻射4W1A光束線與上海光源BL13W1光束線在同一能量點(diǎn)的中心能量與能量帶寬稍有不同，因此兩個光源的10 keV與20 keV能量點(diǎn)的實(shí)際能量值存在微小差異，且光源的束流大小及穩(wěn)定性會對A類不確定度產(chǎn)生影響，因此兩個光源分別在10 keV與20 keV能量點(diǎn)的A類不確定度大小沒有可比性。

4 結(jié) 論

在北京同步輻射裝置4W1A線站對傳遞探測器標(biāo)刻了6、10、20 keV共3個能量點(diǎn)，同時驗(yàn)證了在能量不變的條件下，傳遞探測器的校準(zhǔn)因子與光源照射到基準(zhǔn)電離室與傳遞探測器的光子通量有關(guān)。在上海光源BL13W1線站上對傳遞探測器標(biāo)刻了10、20、30、40、50、60 、70 keV共7個能量點(diǎn)，得到傳遞探測器校準(zhǔn)因子的擬合曲線。AXUV-100G在兩個線站上標(biāo)定10～20 keV得到的校準(zhǔn)因子變化趨勢一致，驗(yàn)證了AXUV-100G作為傳遞探測器可用于同步輻射X射線能量標(biāo)定。30～70 keV能量段標(biāo)定得到的校準(zhǔn)因子隨著能量的增加而平穩(wěn)增大，對后續(xù)實(shí)驗(yàn)具有指導(dǎo)意義。

此次測量為同步輻射X射線量值傳遞與量值溯源方法研究提供了實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)。為今后建立國家計(jì)量標(biāo)準(zhǔn)以及進(jìn)行量值傳遞、國際比對等工作提供了技術(shù)依據(jù)。