內蒙古呼包鄂區(qū)域冬季大氣細顆粒物污染成因解析

楊穎川 葉倩 魏穎 陳學舜 陳煥盛 王威 吳林 王自發(fā) , 2, 5

1 中國科學院大氣物理研究所大氣邊界層物理與大氣化學國家重點實驗室, 北京 100029

2 中國科學院大學, 北京 100049

5 北京城市氣象研究院, 北京 100089

4 中國環(huán)境監(jiān)測總站, 北京 100012

5 中國科學院城市環(huán)境研究所區(qū)域大氣環(huán)境研究卓越創(chuàng)新中心, 廈門 361021

1 引言

近年來，隨著我國經濟的不斷發(fā)展，工業(yè)化、城市化的進一步推進，以高濃度細顆粒物（PM2.5）引起的污染事件頻繁發(fā)生。我國區(qū)域重污染在不斷惡化，尤其是我國北方冬季，面臨著非常嚴重的PM2.5污染問題（安俊嶺等, 2012; Cao et al., 2014）。PM2.5對人體健康具有嚴重危害，其含有的有害物質可導致人體呼吸道及心腦血管等受到損傷。此外，PM2.5會影響輻射傳輸，細顆粒物的消光作用使大氣能見度顯著下降，對交通運輸、城市運作產生不良影響。了解PM2.5污染事件的成因、特征及演變過程對大氣污染防控及治理、改善大氣環(huán)境具有重要支撐作用。

區(qū)域性的大氣環(huán)境質量問題是我國大氣環(huán)境污染防治工作的熱點和難點。城市之間大氣污染物相互影響及輸送越來越明顯，尤其是京津冀、長三角和珠三角等區(qū)域，受到外來污染物輸送的影響不可忽視（Huang et al., 2011; 王躍思等, 2014; Tang et al., 2021）。內蒙古自治區(qū)經濟發(fā)展核心區(qū)——呼包鄂地區(qū)（呼和浩特、包頭、鄂爾多斯）位于全國“兩橫三縱”城市化戰(zhàn)略布局中，屬于資源能源型地區(qū)，其GDP（國內生產總值）占到了內蒙古自治區(qū)的68%以上，形成集電力、能源及鋼鐵為一體的西部經濟圈，經濟活動造成大氣污染物排放不斷增加，屬于典型的顆粒物型污染城市。該地區(qū)位于我國北方的干旱區(qū)，氣溶膠造成的能見度惡化事件日益增多，空氣污染問題日漸凸顯。內蒙古的地形及地理位置具有特殊性，地處亞洲中部蒙古高原的東南部，以高原為主，終年為西風環(huán)流控制。呼包鄂地區(qū)污染物受外來輸送的影響不同于京津冀、長三角和珠三角等區(qū)域（李伊明等, 2020）。目前，有關京津冀、長三角、珠三角等地區(qū)大氣污染的研究開展較多，而對于西北典型區(qū)域城市大氣污染的研究有待進一步開展（王自發(fā)等, 2014; 余鐘奇等,2020; 楊穎川等, 2020）。而且，針對內蒙古地區(qū)的研究大多局限于個別典型監(jiān)測點，缺乏多點位和較大空間尺度研究以及對污染特征與氣象條件等因素關系的整體評價（都仁吉雅, 2019; 王鵬, 2019; 李瑞英等, 2020）。

污染源排放和氣象條件的共同作用決定了大氣污染過程的發(fā)生發(fā)展。在本地污染源排放量基本不變的情況下，不利的氣象條件是影響污染發(fā)生的直接原因（韓霄和張美根, 2014; Zhang et al., 2018,2019）。眾多研究表明，天氣形勢、邊界層結構、氣象要素等對大氣污染過程均存在顯著影響（Chen et al., 2008; Demuzere et al., 2009; Fan et al.,2011）。趙敬國等（2015）和徐敬等（2007）研究指出，大氣污染是由于污染物的輸送及較差的大氣擴散條件導致。趙妤希等（2019）發(fā)現(xiàn)，較低的邊界層高度和持續(xù)小風會導致污染物的堆積.。還有研究指出，環(huán)流形勢是污染發(fā)展和持續(xù)的主要原因（于庚康等, 2015），在邊界層高度較低、濕度較高且風速較小時，污染物不易擴散。

隨著近年經濟的發(fā)展，呼包鄂地區(qū)大氣污染問題越發(fā)突出，尤其是冬季，取暖燃煤量的大大增加使該地區(qū)大氣污染物排放量迅速上升（李伊明等,2020），灰霾天氣日數(shù)（或者PM2.5濃度超標天數(shù)）顯著增多。因此，本文以2016年冬季內蒙古呼包鄂地區(qū)的幾次污染過程為案例，利用氣象模式WRF和大氣氣溶膠與大氣化學模式IAP-AACM（The Aerosol and Atmospheric Chemistry Model of the Institute of Atmospheric Physics）對污染過程進行模擬，并結合PM2.5和氣象要素觀測資料對污染成因進行綜合分析。首先根據(jù)PM2.5觀測資料總結本次污染過程基本特征，再利用模式模擬分析此次污染過程中的氣象條件和區(qū)域輸送特點，量化本地源和外來傳輸對呼包鄂地區(qū)PM2.5濃度的貢獻，最后探究呼包鄂地區(qū)空氣質量變化對下游地區(qū)的指示性作用，為該地區(qū)大氣污染防控和華北地區(qū)空氣質量預報預警提供有益參考。

2 數(shù)據(jù)來源與研究方法

2.1 數(shù)據(jù)來源

本文所用的PM2.5濃度觀測數(shù)據(jù)來自中國環(huán)境監(jiān)測總站的小時平均數(shù)據(jù)（http://www.cnemc.cn/[2021-07-15]）。氣象資料源自中國氣象數(shù)據(jù)網（http://data.cma.cn/[2021-07-15]）的地面氣象站逐小時觀測資料，包括氣溫、相對濕度和風速等氣象要素，并處理為日平均數(shù)據(jù)。模式模擬的數(shù)據(jù)也采用逐小時平均計算得到日均值數(shù)據(jù)。各個要素均選取2015年12月31日至2016年1月31日的數(shù)據(jù)。

2.2 模式及試驗設置

2.2.1 模式簡介

IAP-AACM模式是由中國科學院大氣物理研究所自主研發(fā)的氣溶膠和大氣化學數(shù)值模式，該模式實現(xiàn)了從全球到區(qū)域尺度的多尺度模擬嵌套，可用于全球及區(qū)域范圍的大氣污染物分布和污染物跨界輸送的研究。此外，IAP-AACM還作為中國科學院地球系統(tǒng)模式CAS-ESM（Earth System Model of Chinese Academy of Sciences）的分量模式（王自發(fā)等, 2020），進行大氣化學和氣溶膠的在線模擬計算，是氣溶膠效應及氣候變化的相關研究的有效工具。

IAP-AACM垂直方向采用地形追隨坐標，水平方向采用可變的經度—緯度網格計算污染物的輸送、擴散和沉降過程（王自發(fā)等, 2020）。模式采用CBM-Z氣相化學機制，考慮硫酸鹽、硝酸鹽和銨鹽的液相、非均相化學生成及二次有機氣溶膠生成過程（Wang et al., 2019）。模式包含的氣相物種主要包括SO2、NO2、CO和O3等，模擬的氣溶膠包括黑碳、有機碳、硫酸鹽、硝酸鹽、銨鹽及海鹽和沙塵。模式中的人為氣溶膠粒子分為細模態(tài)和粗模態(tài)，氣溶膠粒徑小于2.5微米為細模態(tài)，2.5～10微米為粗模態(tài)（Chen et al., 2015），模式模擬的PM2.5濃度為細模態(tài)各個組分濃度之和（Wei et al., 2019）。

IAP-AACM模式的氣象場由全球WRF計算提供。全球WRF是中尺度WRF的擴展（Zhang et al., 2012），它主要用于全球天氣研究和預報。它增加了經緯度的投影方式，也對行星常數(shù)、物理參數(shù)化和計時約定的規(guī)范做了改進，從而使其可以適用于全球氣象場的模擬。而且，它可以做到多尺度嵌套，減少了全球尺度和中尺度模式的結構差異，并能夠實現(xiàn)在所有尺度和過程之間的耦合。采用的主要參數(shù)化方案包括（Peckham et al., 2017）：微物理過程采用WSM3方案，長波輻射采用RRTM方案，短波輻射采用Dudhia方案，近地層采用MoninObukhov方案，陸面過程采用NoahLSM方案，邊界層采用YSU方案，積云對流過程采用KainFritsch方案。

2.2.2 模擬試驗設置

WRF和IAP-AACM模式均采用了三層嵌套區(qū)域，第一層區(qū)域覆蓋全球，第二層區(qū)域覆蓋東亞地區(qū)，第三層區(qū)域覆蓋中國大部分省市，三個區(qū)域的分辨率分別為1°×1°、0.33°×0.33°和0.11°×0.11°。IAP-AACM模式在垂直方向上分成了20層，最低層約50 m，而頂層為20 km，其中約有10層位于3 km以下，以便更好模擬邊界層的污染過程。模式最外層僅需要頂邊界條件，內層的側邊界條件由外層提供。模擬時間為2015年12月1日到2016年1月31日，本文僅對2015年12月31日至2016年1月31日進行分析。

在本研究中，我們使用的模式版本為WRFv3.7.1。WRF模式的水平分辨率及模擬區(qū)域與IAP-AACM一致。大氣分為31個垂直層，模式頂層為1000 Pa（10 hPa）。WRF輸出結果被插值到IAP-AACM定義的垂直層。模式的初始和邊界條件采用NCEP提供的逐6小時全球最終分析場數(shù)據(jù)FNL（Final Operational Global Analysis data，http://rda.ucar.edu/datasets/ds083.2/[2021-07-15]），分辨率為1°×1°。輸入IAP-AACM模式的排放清單采用2010年為基準年的全球排放源數(shù)據(jù)HTAP-v2（http://htap.org/[2021-07-15]），并采用清華大學2016年的清單（Li et al., 2017; Zheng et al., 2018）對其中中國地區(qū)的排放清單進行更新，清單包含電力、工業(yè)、民用、交通和農業(yè)五大類人為排放源，涵蓋10種主要大氣污染物和溫室氣體。本研究中三層嵌套區(qū)域的排放源均由0.1°分辨率清單插值得到。圖1為研究區(qū)域2016年1月與細顆粒物濃度密切相關的SO2平均排放強度的空間分布。

圖1 2016年1月SO2平均排放強度（單位：μg m?3 s?1）的區(qū)域分布（黑框為研究區(qū)域，黑圈代表呼包鄂三市位置）Fig. 1 The regional distribution of the average emission intensity of SO2 (units: μg m?3 s?1) in January 2016. The black box represents the study area,and the black circle represents the location of the Hohhot–Baotou–Ordos area

為量化本地排放對呼包鄂地區(qū)PM2.5的污染貢獻，本文對呼包鄂三個城市（根據(jù)行政區(qū)域劃分的呼包鄂三市）分別進行了1組基礎試驗和3組對比試驗?；A試驗是在正常排放下模擬該城市的PM2.5濃度，對比試驗是在其他條件保持不變的情況下分別關閉包頭、鄂爾多斯、呼和浩特的排放源后再對該城市的PM2.5進行模擬。基礎試驗和敏感性試驗結果的差值可看作三個城市本地排放源對該城市PM2.5濃度的貢獻。

3 模式評估方法

本文除選用標準化平均偏差（NMB）、均方根誤差（RMSE）和相關系數(shù)（r）等統(tǒng)計參數(shù)對模擬效果進行評估外，還利用交叉相關系數(shù)（rc）來衡量不同地區(qū)的PM2.5在時間變化上的相關性，各個參數(shù)的計算公式如下：

其中，X、Y表示兩個不同的變量，本研究中指模擬值和觀測值，Xˉ 、Y分別指模擬平均值與觀測平均值。NMB是標準化偏差，反映了模擬、觀測間的偏離程度。RMSE是均方根誤差，反映模擬值和觀測值的離散程度，可以衡量模式的模擬精度。r是相關系數(shù)，反映了模擬值和觀測值的相關性。rc是交叉相關系數(shù)，表示相同或不同地點測得的同一個變量的兩個時間序列Z1(t)和Z2(t+t1)之間同時（t1=0）及滯后t1時刻的相關性。

4 結果分析

4.1 污染過程的基本特征

根據(jù)中國國家環(huán)境保護標準HJ633-2012及國家標準GB3095-2012的規(guī)定對呼包鄂地區(qū)的日平均空氣質量指數(shù)（AOI）進行分級，101≤AQI＜150為輕度污染，151≤AQI＜200為中度污染，AQI≥201為重度污染。為展現(xiàn)較為完整的污染過程，圖2展示了2015年12月30日至2016年1月31日呼包鄂3個城市AQI的時間變化特征。根據(jù)AQI的變化趨勢，該時段可以大致分為5個污染過程（EP1至EP5），每個過程持續(xù)時間為4～7天，AQI分別是12.31～1.3（EP1）、1.7～1.10（EP2）、1.12～1.17（EP3）、1.18～1.21（EP4）和1.24～1.30（EP5）。其中，EP1污染最為嚴重，AQI峰值最高，污染增長速度最快。包頭和鄂爾多斯AQI最高值為231和190，分別達到重度和中度污染級別。其次是EP2，包頭AQI最高值為189，達到中度污染級別。呼和浩特AQI最高值為149，為輕度污染。EP1、EP2的首要污染物均為PM2.5。EP4過程三個城市均未達到輕度污染，EP3、EP5達到輕度污染，過程持續(xù)時間較長。

圖2 2015年12月30日至2016年1月31日呼包鄂地區(qū)空氣質量指數(shù)（AQI），EP1至EP5代表5個污染過程Fig. 2 Changes in AQI in the Hohhot–Baotou–Ordos area from December 30, 2015, to January 31, 2016. EP1–EP5 represent five air pollution processes.

4.2 模式驗證

4.2.1 氣象要素模擬效果評估

將呼包鄂3個城市的日平均氣象觀測數(shù)據(jù)與模擬結果進行對比，主要統(tǒng)計參數(shù)如表1所示?？梢钥吹?，四個氣象要素的模擬值與觀測值的相關系數(shù)（r）均大于0.5，模式對鄂爾多斯的模擬效果最佳。在氣象要素中，模式對2 m溫度、地面氣壓的模擬效果最好，2 m相對濕度和10 m風速的模擬效果次 之。2 m溫 度 的 模 擬 均 方 根 誤 差 在2.57°C～4.35°C之間，相關系數(shù)較高，在0.92～0.94之間。地面氣壓模擬值與觀測值的相關系數(shù)最高可達0.97，均方根誤差在2.89～30.07 hPa。相對濕度模擬值與觀測值之間的相關系數(shù)為0.51～0.62，其標準化偏差在?12.74%～8.03%。相對濕度的模擬效果不僅受濕度的影響，還受到溫度的影響。模式對各城市10 m風速均存在不同程度的低估，標準化偏差為?13.27%～8.28%，均方根誤差在1.03～1.35之間。這可能與城市地理位置、城市建筑物密集程度、模式地理數(shù)據(jù)不夠精確有關?？傮w來說，WRF模式可以較好地反映呼包鄂地區(qū)氣象變量的主要特征，模擬偏差均在合理范圍內，可以為空氣質量模擬和分析提供良好基礎。

表1 模擬的氣象要素與觀測的對比統(tǒng)計參數(shù)Table 1 Comparative statistical parameters between simulated meteorological elements and observations

4.2.2 PM2.5模擬效果評估

從呼包鄂選取了6個環(huán)境監(jiān)測站點，分別是呼和浩特市的如意水處理廠（40.83°N，111.75°E）和呼市第一監(jiān)獄（40.76°N，111.65°E）、包頭市環(huán)境監(jiān)測站（40.65°N，109.88°E）及東河城環(huán)局（40.59°N，111.00°E）、鄂爾多斯綜合樓（39.81°N，110.00°E）和華泰汽車城（39.60°N，109.81°E），這六個站點位于模式不同的網格。比較6個站點PM2.5的模擬值與觀測數(shù)據(jù)的時間序列變化（圖3）可看出，IAP-AACM模式模擬的PM2.5與實際觀測數(shù)據(jù)有較好的吻合性，模式對細顆粒物的變化趨勢把握準確，相關性較好，相關系數(shù)約為0.48～0.56。而且，模式能夠準確捕捉PM2.5濃度驟增的過程。模擬時間段內，呼和浩特和包頭污染較為嚴重，其中呼和浩特PM2.5濃度最高可達到319 μg m?3，鄂爾多斯污染較輕，這與前面分析的這幾次污染過程的基本特征相吻合。盡管模式可以基本模擬出這幾次污染過程，但對PM2.5濃度高值的模擬仍有不足。根據(jù)標準化偏差指標來看，模式對包頭市兩個站點的PM2.5存在高估，對鄂爾多斯站點存在低估，這可能與內蒙古地區(qū)排放源強度、模式網格分辨率以及二次氣溶膠形成機制不確定性或氣象場的模擬偏差有關?？傮w來說，研究區(qū)域的氣象場和污染場的模擬偏差均在可接受范圍內，模擬效果達到Boylan and Russell（2006）提出的空氣質量模型的性能目標（?30%≤NMB≤30%），具有較高的可信度，可以反映PM2.5污染過程的演變特征。

圖3 2016年1月呼包鄂地區(qū)站點PM2.5質量濃度觀測值和模擬值對比，單位：μg m?3Fig. 3 Comparison of PM2.5 observation values and simulation values at six stations in the Hohhot–Baotou–Ordos area in January 2016, units: μg m?3

4.3 污染成因分析

4.3.1 天氣形勢與氣象要素

天氣形勢直接影響大氣擴散能力和穩(wěn)定度，對天氣形勢及氣象要素特征進行綜合分析，有利于了解大氣污染形成的外部條件，為空氣污染預報奠定基礎（王喜全等, 2007）。對五次天氣污染程中500 hPa高空環(huán)流場及地面氣壓場分析發(fā)現(xiàn)，其配置可以分為兩種類型，其中第二到五次過程的天氣形勢具有高度的相似性，因此本文將第一次天氣過程與其余四次分別展開分析。圖4a和b為第一次過程污染持續(xù)階段06:00（北京時，下同）及結束階段06:00的500 hPa平均位勢高度圖，圖4c和d為對應的地面氣壓圖。當污染開始時，500 hPa高度上，歐洲北部的阻塞高壓進入70°N以北形成極地高壓。南支槽在孟加拉灣東北部，南支槽前弱偏南氣流與中緯度槽前偏南氣流在我國東部匯集。內蒙古地區(qū)上空等高線平直，處于偏西或西北氣流控制之中，平直的等高線和正變高不利于冷空氣南下，有利于靜穩(wěn)天氣的形成。對應地，內蒙古地區(qū)地面為均壓場，地面風速很小，大氣層結穩(wěn)定易出現(xiàn)逆溫現(xiàn)象，有利于霾的產生。此后極地高壓在東移過程中，90°E以東的低壓倒槽也不斷加深南移，亞洲中高緯地區(qū)的環(huán)流由前期的平直氣流轉為兩槽一脊型。內蒙古及周邊主要受脊前較強的偏北或西北氣流南下影響，冷平流加強，風速較大，對應地面圖位于冷高壓前的冷鋒鋒后，溫度降低，一次污染天氣趨于結束。

圖4 第一次過程（a、c）污染持續(xù)及（b、d）結束階段06:00的500 hPa平均位勢高度分布（左列）及地面氣壓分布（右列）。紅色虛線為溫度場，藍色實線為位勢高度）Fig. 4 (a) 500-hPa average geopotential height field (units: dagpm) of the EP1, (b) end stage, (c) surface pressure field (units: hPa, the same below) of duration, and (d) end stage at 0600 BJT (Beijing time). The red dotted line denotes the temperature field, and the blue solid line denotes the geopotential height

圖5a–d為第二到五次過程污染階段06:00的500 hPa平均位勢高度圖，圖5e–h為對應的地面氣壓圖。可以看出自1月9日開始，亞歐中高緯高空形勢主要呈兩槽一脊型經向環(huán)流，青藏高原至我國東部為平直的緯向西風環(huán)流。由于受到暖高壓脊影響，溫度升高。寬闊的南支槽位于孟加拉灣，槽前弱偏南氣流與中緯度長波脊底部的偏西氣流匯合，這支氣流阻止了亞洲東側低渦分裂出短波槽中的冷空氣南下，致使冷空氣在低層有微弱的上升運動。對應的地面圖上，冷鋒后部的冷高壓緩慢南移，使內蒙位于均壓場或高壓中心與京津冀地區(qū)的地面氣壓梯度小值之間的弱氣壓區(qū)域，地面風速小于4 m s?1，低層極易形成逆溫層，致使地表污染物滯留，形成了灰霾天氣。至1月27日污染過程快結束時，500 hPa高度上，高壓脊向東移動與東部迎面移來的暖平流正變高疊加后發(fā)展很加，又有南支槽的接應，使得脊前引導氣流的經向度加大，冷鋒移動到中蒙邊境。此時，內蒙古呼包鄂地區(qū)位于脊前，受到偏北或西北氣流影響，溫度降低、風速增大，有利于污染物的擴散，一次污染過程趨于結束。

天氣形勢直接影響到氣象要素的分布和變化，從而決定了大氣的擴散能力與穩(wěn)定程度。在分析了天氣形勢的基礎上，我們進一步討論局地氣象因素的變化對大氣污染的影響。圖6為呼包鄂地區(qū)6個環(huán)境監(jiān)測站點的邊界層高度、地面氣壓、氣溫和相對濕度的時間變化圖。5個過程分別用陰影過程標出。由圖6可知，每次污染過程的開始都伴隨著氣溫回升、氣壓以及相對濕度的升高，過程臨近結束時會出現(xiàn)較大幅度的降溫、氣壓和相對濕度的減小以及邊界層高度的升高。在每次污染過程中，包頭和鄂爾多斯的相對濕度基本高于60%，高濕環(huán)境可促進氣溶膠的吸濕增長，并為氣態(tài)前體物通過非均相反應和液相反應向二次顆粒的轉化提供適宜的條件，而溫度升高則會加速二次顆粒物的生成速率（吳健等, 2019）。邊界層高度可直接影響大氣污染物的垂直擴散能力（Zhao et al., 2011）。在污染期間，呼和浩特和包頭的邊界層高度基本始終低于200米，污染物垂直擴散能力差，有利于污染物在近地面較快累積（Zhao et al., 2013）。當?shù)孛鏆鈮狠^高時，中心部位的空氣向四周下沉，使污染物不易向上擴散輸送（高愈霄等, 2016）。

圖6 2016年1月呼包鄂6個環(huán)境監(jiān)測站點的氣象要素的時間變化序列Fig. 6 Change chart of meteorological elements of six environmental monitoring stations in the Hohhot–Baotou–Ordos area in January 2016

4.3.2 區(qū)域污染形勢演變特征

圖7展示的是模式模擬得到的5個過程的風場與PM2.5質量濃度場的空間分布，其中圖7左列為五次過程的持續(xù)期，圖7右列為結束期，圖7對應的時刻均在圖3中標出。在污染持續(xù)階段，呼包鄂區(qū)域風場輻合，四周氣流向中心匯合，容易導致污染物的累積。而且，存在一個由陜西、山西地區(qū)到呼和浩特附近的輸送通道，偏南氣流可以將呼包鄂南側省市的污染物向北跨省輸送。但由于偏南氣流風速較弱，跨省輸送的貢獻較小，呼包鄂地區(qū)污染物仍主要來源于本地排放。當偏南氣流達到內蒙古地區(qū)一部分又轉為東風，與偏西氣流交匯，導致污染物在省內混合堆積。加上呼包鄂地區(qū)風速較小，污染物沒有擴散稀釋的有利氣象條件，導致該地區(qū)PM2.5濃度持續(xù)升高。而在污染結束期，呼包鄂地區(qū)風場輻散，隨著西北、偏北的清潔氣流逐漸加大和持續(xù)影響，呼包鄂地區(qū)的污染物得到稀釋，并向南輸送，最后使得污染物徹底清除。

圖7 五個污染過程持續(xù)期（左列）和結束期（右列）的PM2.5質量濃度（填色，單位：μg m?3）及風場（箭頭，單位：m s?1）分布Fig. 7 PM2.5 concentration (shaded, units: μg m?3) and wind field (arrow, units: m s?1) distributions of five pollution processes: Duration period (left column); end period (right column)

4.3.3 擴散特征

此處，由于EP1至EP3、EP4至EP5的結果類似，我們選取第三次和第四次污染過程對呼和浩特地區(qū)PM2.5的垂直擴散特征進行分析。由垂直速度剖面圖（圖8a）可知，在污染持續(xù)階段，850 hPa高度之上的垂直速度幾乎為0，說明大氣層結垂直混合作用非常小，大氣污染物在垂直方向上不易擴散，從而在大氣底層堆積，使地面污染加重，PM2.5基本都集中在850 hPa高度之下相一致（圖8b）。而在污染結束階段，在550 hPa高度之上存在負垂直中心，即高空為下沉運動。850～550 hPa高度之間有正垂直速度中心，大氣底層為上升運動，使污染物在垂直方向上混合擴散，污染物被稀釋。而且，在550 hPa高度附近存在強烈的風切變，說明該區(qū)域存在明顯的對流運動，大氣層結不穩(wěn)定。地面有冷鋒過境，大氣低層存在明顯的正值中心，上升氣流顯著，地面出現(xiàn)冷空氣大風，有利于污染物的清除， 850 hPa高度之下PM2.5濃度明顯降低，PM2.5在垂直方向可達到的高度也迅速降低至950 hPa高度之下。

圖8 2016年1月12～24日呼和浩特地區(qū)的（a）垂直速度剖面圖（單位：m s?1）和（b）PM2.5的垂直濃度分布（單位：μg m?3）。1月12～17日是第三次過程，1月18～21日是第四次過程Fig. 8 Distributions of (a) vertical velocity profile (units: m s?1) and (b) vertical concentration of PM2.5 (units: μg m?3) in Hohhot from January 12 to 24, 2016. Among them, 12–17 January indicate the third process, and 18–21 January indicates the fourth process

圖9為呼包鄂六個環(huán)境監(jiān)測站點的風玫瑰圖疊加PM2.5濃度分布。由圖可見，包頭污染超標時風向主要集中在西北風、東風，呼和浩特超標時主要為西北風或東北風，且風速低于4 m s?1。此種情況下，內蒙古地區(qū)上空位于緯向西風環(huán)流下或延伸至貝加爾湖上方的東北—西南走向的高壓脊前，處于偏西北、東北氣流控制之中。在強而穩(wěn)定的地面高壓下，有利于靜穩(wěn)天氣的形成。由于風速較小，本地污染物擴散能力差，易造成污染物的局部堆積，且濕度和溫度較高，為顆粒物的二次反應提供了條件，從而加劇了顆粒物濃度的升高。包頭還存在一個由陜西、山西到內蒙古地區(qū)的偏南氣流轉向而來的偏東氣流，使省內污染物回流堆積，加劇包頭的污染。而對于鄂爾多斯而言，其風速較大，污染物稀釋能力強，大氣擴散能力較強，不易發(fā)生污染。從影響呼包鄂區(qū)域的氣象條件和區(qū)域輸送特征可發(fā)現(xiàn)，該地區(qū)的PM2.5主要受到本地源影響。

圖9 2016年1月呼包鄂地區(qū)六個環(huán)境監(jiān)測站點的風玫瑰圖疊加PM2.5濃度Fig. 9 Wind rising maps of six environmental monitoring stations in the Hohhot–Baotou–Ordos area in January 2016 superimposed with PM2.5 concentration, with measured values on the left and simulated values on the right

4.3.4 PM2.5來源分析

本文通過外地源輸送貢獻百分比來估算PM2.5的本地源排放貢獻。由圖10可見，在6個站點中，其他地區(qū)的外來輸送對鄂爾多斯地區(qū)的貢獻率最高。鄂爾多斯位于內蒙古與山西、陜西的交界，存在的偏南風可將污染物跨省輸送至鄂爾多斯。但由于鄂爾多斯的PM2.5濃度量值較低（小于等于60 μg m?3），因此輸送量值較低。其本地排放貢獻大于60%，所以以本地排放為主。包頭本地排放占到總PM2.5濃度的90%，呼和浩特本地排放貢獻大于80%，因此包頭與呼和浩特也主要以局地排放累積為主。研究表明，由于PM2.5前體物之間存在非線性反應，本地貢獻加外來輸送貢獻并不等于1，因此該方法存在一定誤差（Xing et al., 2011; 魏哲等, 2017）。但由于誤差遠小于本地貢獻值，對分析污染物的來源特征并無結論性的影響。以上分析表明，不利的氣象條件、局地排放累積是呼包鄂地區(qū)PM2.5污染的主要原因。根據(jù)氣象預報及時調控本地排放對大氣污染的控制十分必要。

圖10 2016年1月內蒙古呼包鄂對6個站點PM2.5濃度的貢獻，黑線為各站點PM2.5月平均濃度（其他地區(qū)指的是呼包鄂以外的地區(qū)）Fig. 10 Contribution of the Hohhot–Baotou–Ordos area to the PM2.5 concentration of six stations in January 2016. The black line is the monthly average PM2.5 concentration of each station (districts other than Hohhot–Baotou–Ordos)

4.4 對下游污染的指示性

大氣污染是污染物排放和不利氣象條件共同作用的結果，空氣質量嚴重依賴天氣形勢和狀況（任陣海等, 2004; Zhai et al., 2019; Zhang et al., 2019）。短時間內大氣污染物的排放量相對穩(wěn)定，污染的發(fā)生主要取決于氣象條件等因素（Cheng et al., 2007;安俊嶺等, 2012; Cao et al., 2014）。由上述分析可知，不利的氣象條件及本地排放是呼包鄂地區(qū)PM2.5污染的主要原因，PM2.5濃度的變化可以直接反映出該地區(qū)氣象條件的變化，該地區(qū)空氣質量可作為氣象條件變化的指示因子。河北中南部、山西、河南地區(qū)位于中緯度西風帶內蒙古的下游地區(qū)（圖7），是冷空氣活動的下游地區(qū)。已有研究發(fā)現(xiàn)，冬季華北地區(qū)的大氣污染擴散氣象條件與冷空氣的頻繁活動息息相關（江琪等, 2016）。冷空氣主要通過在源地不斷堆積，進入我國的內蒙古，在有利的環(huán)流背景下向南擴散，經黃河河套一帶繼續(xù)南下（張培忠和陳光明, 1999; 錢維宏和張瑋瑋,2007）。因此河北中南部、山西、河南地區(qū)的氣象條件較內蒙古地區(qū)具有一定的相似性和滯后性。

在2016年1月的五次污染過程中，第一至四次污染過程河北中南部、山西省、河南省的PM2.5變化較內蒙古地區(qū)相比均存在不同程度的滯后，且交叉相關系數(shù)全部表現(xiàn)為極其顯著正相關（P是配對t檢驗過程中用來評估相關程度計算結果的“顯著程度”，P＜0.0001）。如圖11所示，第一次污染過程，山西省、河北中南部、河南省與內蒙古地區(qū)的PM2.5變化分別滯后11、33、71個小時。第二次和第三次污染過程中，PM2.5在河北中南部的變化與內蒙古地區(qū)相比，均存在9個小時的滯后，交叉相關系數(shù)可達到0.95、0.93。這兩次過程中河南省較內蒙古也均存在24小時的滯后，交叉相關系數(shù)為0.81、0.88。在第四次過程中，河北中南部和河南省的PM2.5變化與內蒙古地區(qū)相比，均表現(xiàn)為12小時的滯后，而山西省存在13小時的滯后，交叉相關系數(shù)達到0.93。

圖11 河北中南部地區(qū)、山西地區(qū)、河南地區(qū)、內蒙古地區(qū)4個污染過程的PM2.5小時平均濃度的時間變化Fig. 11 Variation in the PM2.5 hourly mean concentration of four pollution processes in South Central Hebei, Shanxi, Henan, and Inner Mongolia

以上結果表明，內蒙古地區(qū)的空氣質量變化對下游地區(qū)河北中南部、山西省、河南省地區(qū)的空氣質量變化具有一定的指示作用，短期內大氣環(huán)流的上游城市空氣污染狀況對下游地區(qū)空氣質量的預報具有重要的參考、借鑒意義，可以有效地提高下游地區(qū)空氣質量監(jiān)測、預警的時效性和準確性。

5 總結

本文利用WRF、IAP-AACM模式對2016年冬季內蒙古呼包鄂地區(qū)的五次大氣細顆粒物（PM2.5）污染過程進行了模擬研究，模式能夠較好地再現(xiàn)呼包鄂地區(qū)PM2.5濃度時空分布和演變特征。通過分析污染過程的大尺度天氣形勢，和解析PM2.5來源貢獻，得到如下主要結論：

（1）呼包鄂地區(qū)的空氣質量變化主要受大范圍天氣形勢影響。在污染累積階段，呼包鄂區(qū)域500 hPa高空受阻塞高壓或弱高壓脊前平直的偏西氣流控制，地面為弱高壓或均壓場，風速較小，邊界層高度較低，污染物擴散能力差，且氣溫、相對濕度較高，有利于二次顆粒物生成；在污染消散階段，天氣形勢發(fā)生明顯變化，550 hPa高度附近有強烈的風切變，550 hPa高度以下有強冷平流，地面形成大風天氣，污染物易擴散，且伴隨著冷空氣的南下，下游地區(qū)的污染物也會得到清除。

（2）呼包鄂區(qū)域的PM2.5主要來源于本地排放，鄂爾多斯的本地排放貢獻大于60%，呼和浩特本地排放貢獻大于80%，包頭則達到90%。該區(qū)域空氣質量的變化可以反應區(qū)域大氣污染氣象條件的變化。

（3）受區(qū)域大氣污染氣象條件的共同影響，呼包鄂區(qū)域的PM2.5濃度與處于其下游的山西、河北、河南地區(qū)的PM2.5濃度具有高度的時間相關性（P＜0.0001），相位差在6～24小時。呼包鄂區(qū)域空氣質量的變化可以作為下游地區(qū)空氣質量變化的前兆因子，有助于提前對下游地區(qū)的空氣質量進行預報預警。

此次研究表明呼包鄂地區(qū)PM2.5污染的主要內因是本地污染物排放，減少本地排放才可改善該地區(qū)空氣質量。綜合分析呼包鄂地區(qū)空氣質量變化狀況，可以為下游地區(qū)大氣污染氣象條件預報提供理論依據(jù)。然而，模式對PM2.5濃度的精細特征模擬不足，未來還需進一步加強PM2.5組分的評估驗證，并考慮使用更準確的排放清單，改進PM2.5模擬效果使研究結果更加可靠。