激光偏振方向依賴的氬晶體中孤立阿秒脈沖產(chǎn)生（特邀）

龐素娜，王鋒

（北京理工大學(xué)物理學(xué)院，北京 100081）

0 引言

電子在原子、分子和凝聚態(tài)物質(zhì)中的超快運(yùn)動(dòng)通?？梢陨婕暗桨⒚霑r(shí)間尺度。阿秒光脈沖可以為探測(cè)、啟動(dòng)、驅(qū)動(dòng)和控制超快電子動(dòng)力學(xué)提供不同尋常的功能，同時(shí)具有前所未有的高時(shí)間和空間分辨率。阿秒科學(xué)的進(jìn)步與阿秒光源在更短、更強(qiáng)的阿秒脈沖方面的改進(jìn)密切相關(guān)。事實(shí)上，在它的第一次合成和表征之后［1，2］，隨著減小脈沖持續(xù)時(shí)間和增加脈沖強(qiáng)度的趨勢(shì)［3-16］，阿秒光脈沖已經(jīng)為基礎(chǔ)和應(yīng)用科學(xué)的研究開辟新的領(lǐng)域，這就使得其存在令人興奮的可能性。

近十年來(lái)，人們對(duì)產(chǎn)生孤立阿秒脈沖的新方法進(jìn)行了大量的實(shí)驗(yàn)和理論探索［11，17-19］。原則上，孤立阿秒光脈沖可以通過(guò)高次諧波產(chǎn)生（High-order Harmonic Generation，HHG）獲得，該HHG 源于暴露在強(qiáng)少周期飛秒激光脈沖的原子、分子、團(tuán)簇和塊狀晶體中的相干電子運(yùn)動(dòng)。理論上，原子情況下的HHG 可以在由三個(gè)步驟組成的半經(jīng)典模型框架中很好地理解。首先，電子通過(guò)原子庫(kù)侖場(chǎng)和驅(qū)動(dòng)激光場(chǎng)形成的勢(shì)壘隧穿，被電離到連續(xù)介質(zhì)中。然后，在驅(qū)動(dòng)激光場(chǎng)的作用下，電離電子獲得能量。最后，電子與母離子重新結(jié)合，并以諧波光子的形式釋放能量。在驅(qū)動(dòng)激光器的連續(xù)半周期上產(chǎn)生的諧波輻射是相干的，導(dǎo)致奇次諧波的發(fā)射。只有濾除低次諧波才能獲得超短孤立阿秒脈沖。在過(guò)去的二十年里，幾乎所有在孤立阿秒激光源方面的進(jìn)展都是基于原子暴露在強(qiáng)驅(qū)動(dòng)激光脈沖下的HHG。例如，2001年，HENTSCHEL M 等首次在實(shí)驗(yàn)中使用一個(gè)7 fs 驅(qū)動(dòng)激光器與氖原子相互作用，產(chǎn)生了一個(gè)650 as 的孤立脈沖［7］。2010年，F(xiàn)ERRARI F 等選擇了一個(gè)脈寬為5 fs 的驅(qū)動(dòng)脈沖，在2.5 mm 長(zhǎng)的充滿氙氣的電池中生成160 as 的孤立阿秒脈沖［8］。2017年，GAUMNITZ T 等通過(guò)將雙周期中紅外激光作用于充滿氖或氬（argon，Ar）的高壓氣室，產(chǎn)生了脈沖寬度僅為43 as 的孤立阿秒脈沖［9］。

在原子中通過(guò)HHG 獲得孤立阿秒脈沖的主要問(wèn)題是其強(qiáng)度弱、產(chǎn)生效率低。為了增加孤立脈沖的強(qiáng)度，激光與晶體的相互作用可能是一種值得研究的替代方法，因?yàn)樵趬K狀晶體中存在多個(gè)電離和復(fù)合位點(diǎn)，高密度和周期性結(jié)構(gòu)使動(dòng)力學(xué)更豐富，從而有可能獲得更高的轉(zhuǎn)換效率［20，21］。此外，需要注意的是，足夠的光子通量關(guān)鍵取決于產(chǎn)生體積內(nèi)諧波輻射的相干積累，包括單原子響應(yīng)以及傳播和相位匹配的宏觀效應(yīng)。目前，可以肯定地說(shuō)，原子氣體中的HHG 已被廣泛探索，但對(duì)塊狀晶體的研究卻少得多。

有趣的是，CUI Lei 等［22］基于含時(shí)密度泛函理論方法模擬了超強(qiáng)飛秒激光脈沖作用于N2和H2的HHG過(guò)程。結(jié)果表明，激光偏振方向是一種靈敏的調(diào)節(jié)器。對(duì)于外層為σg電子的N2，當(dāng)分子沿激光偏振方向排列時(shí)，HHG 產(chǎn)率最大。ZHOU Xiaoxin 等［23］研究了N2和O2分子的排列角相對(duì)于線性偏振激光脈沖方向?qū)Ω叽沃C波產(chǎn)率的依賴性。結(jié)果表明，分子結(jié)構(gòu)在確定HHG 的排列依賴性方面起著重要作用。TU Yanyun等［24］在實(shí)驗(yàn)上研究了LiNbO3在絕緣體上產(chǎn)生太赫茲（Terahertz，THz）時(shí)的方向依賴性。增強(qiáng)型太赫茲電場(chǎng)由于其共振特性，在激發(fā)波長(zhǎng)上具有很強(qiáng)的選擇性，并且在激發(fā)極化方面具有高度的各向異性。通過(guò)旋轉(zhuǎn)LiNbO3超表面光軸，可以控制太赫茲電場(chǎng)的偏振方向。特別值得關(guān)注的是，NDABASHIMIYE G 等報(bào)道了HHG 在Ar 的固相和氣相中的直接比較［25］。他們發(fā)現(xiàn)稀有氣體固體的HHG 光譜顯示出多個(gè)平臺(tái)，遠(yuǎn)遠(yuǎn)超出了在類似條件下測(cè)量的相應(yīng)氣相諧波的原子極限，這意味著更短的阿秒脈沖可以在固體中實(shí)現(xiàn)。最有趣的是HHG 對(duì)相對(duì)于Ar 晶體的激光偏振方向的依賴性，目前少有研究。受此啟發(fā)，本文利用量子含時(shí)密度泛函理論（Time-dependent Density Functional Theory，TDDFT）方法，研究了在少周期飛秒脈沖輻照下Ar 晶體中HHG 的最優(yōu)控制，以探索產(chǎn)生孤立的高強(qiáng)度阿秒脈沖的獨(dú)特能力。把通過(guò)HHG 產(chǎn)生的孤立阿秒脈沖的峰值強(qiáng)度和半高全寬（Full Width at Half Maximum，F(xiàn)WHM）用作特征量來(lái)評(píng)估最優(yōu)控制，簡(jiǎn)要描述了理論框架和模擬細(xì)節(jié)，并給出了計(jì)算結(jié)果和討論。研究結(jié)果表明，孤立阿秒脈沖的FWHM 和強(qiáng)度隨激光相對(duì)于Ar 晶體的偏振方向的變化而變化。

1 理論框架

本文所有的數(shù)值計(jì)算都是基于TDDFT 的實(shí)時(shí)和實(shí)空間演化，使用OCTOPUS 程序［26］模擬的。利用速度標(biāo)度中含時(shí)Kohn-Sham（Time-dependent Kohn-Sham，TDKS）方程求解了強(qiáng)少周期飛秒激光脈沖影響下原子和晶體中的電子動(dòng)力學(xué)。除非有明確說(shuō)明，本文全部使用原子單位（a.u.）。

式中，ψi是單粒子軌道，(r，t)是TDKS 哈密頓量，表示為

式中，e是一個(gè)元電荷（e＞0），c是真空中的光速。VKS是由三部分組成的。

式中，Atot(r，t)是系統(tǒng)哈密頓量中的總矢量勢(shì)場(chǎng)。Aind(r，t)是誘導(dǎo)極化矢勢(shì)，由兩部分組成［29］。

式中，AXC是交換關(guān)聯(lián)場(chǎng)，在本文中不考慮。注意，矢勢(shì)與電場(chǎng)的關(guān)系是本文使用了電磁場(chǎng)的高斯單位制和庫(kù)侖規(guī)范。AEM是一個(gè)完全的電磁勢(shì)，滿足麥克斯韋方程［30］。

式中，j(r，t)是電流密度，可表示為

是速度算符［31］，表示為

式中，me是電子的質(zhì)量。本文忽略AEM和j(r，t)的空間變換，式（6）可寫成

式中，j(t)是晶胞的平均電流密度。晶胞中的總電流表示為

式中，Ω是晶胞體積。在激光脈沖作用于系統(tǒng)后，可以得到電流，并通過(guò)電流的傅里葉變換得到高次諧波譜［32］，即

然后，根據(jù)a和b之間的頻譜范圍（a和b為截止區(qū)域的頻率范圍）合成出孤立阿秒脈沖的重構(gòu)強(qiáng)度分布，表示為

2 結(jié)果與分析

稀有氣體晶體具有封閉的殼層結(jié)構(gòu)和高電離勢(shì)，且具有由范德華相互作用引起的弱鍵合，是最接近高密度孤立原子三維陣列的［25］。因此，以Ar 晶體為例，研究了不同激光偏振方向?qū)滔嘟撝抵C波發(fā)射的影響。少周期驅(qū)動(dòng)激光脈沖可以大大降低電離現(xiàn)象，得到高質(zhì)量的HHG［20］。因此，選擇高斯包絡(luò)作為少周期驅(qū)動(dòng)激光脈沖。驅(qū)動(dòng)脈沖的矢勢(shì)場(chǎng)可以表示為A(t)=E0(t)f(t)cos(ωt+φ)，其中E0、ω、φ分別是電場(chǎng)振幅、頻率和驅(qū)動(dòng)脈沖的載波相位。f(t)=e-(t-t0)2/2τ20是激光脈沖的包絡(luò)函數(shù)。激光脈沖波長(zhǎng)為800 nm，頻率（ω）為0.056 7 a.u（1.55 eV），F(xiàn)WHM 為64.35 a.u.（1.56 fs），峰值強(qiáng)度為3×1014W/cm2。本文使用的是特殊設(shè)計(jì)的超短少周期驅(qū)動(dòng)激光脈沖，在之前的研究［33］中發(fā)現(xiàn)，當(dāng)少周期激光脈沖的脈寬較短時(shí)，即使強(qiáng)度較高，脈沖作用后在晶體中沉積的能量很低，不足以達(dá)到破壞閾值。圖1 是由高次諧波產(chǎn)生阿秒脈沖的原理圖。少周期激光作用于晶體會(huì)產(chǎn)生高次諧波。高次諧波的低頻成分被濾掉之后，產(chǎn)生孤立的阿秒脈沖。

首先，將少周期激光應(yīng)用于孤立Ar 原子來(lái)說(shuō)明本文方法，這已經(jīng)在實(shí)驗(yàn)和理論方面得到了充分的研究。對(duì)于Ar 原子的計(jì)算，使用真實(shí)空間中的均勻網(wǎng)格，該網(wǎng)格位于由具有吸收邊界條件的以原子位置為中心的球體組成的模擬包內(nèi)。球體半徑為35 a.u.，網(wǎng)格間距為0.3 a.u.。采用邊界寬度為15 a.u.的吸收邊界條件，防止這些電離電子直接返回原子核的非物理情況的發(fā)生。這些模擬參數(shù)是優(yōu)選的能給出最大原子諧波強(qiáng)度的模型參數(shù)。首先，模擬了由特殊設(shè)計(jì)的載流子包絡(luò)相位不同的少周期驅(qū)動(dòng)激光脈沖驅(qū)動(dòng)Ar 原子，因?yàn)橛缮僦芷隍?qū)動(dòng)激光脈沖驅(qū)動(dòng)的HHG 對(duì)驅(qū)動(dòng)激光脈沖的載流子包絡(luò)相位非常敏感［34］。圖2（b）中的灰色虛線分別表示相位為φ=0，π/4，π/2和3π/4 的矢勢(shì)場(chǎng)的時(shí)域波形。電場(chǎng)的極化方向沿著x軸。

為了進(jìn)一步了解Ar 原子和Ar 晶體中的HHG 過(guò)程，利用Morlet 變換分析了總電流的時(shí)頻譜圖。小波分析是信號(hào)處理的有力工具之一，其中母小波被定義為

相應(yīng)的小波族由一系列子小波組成，這些子小波是通過(guò)平移和標(biāo)度ω和t1通過(guò)式（15）得到。

信號(hào)E(t)的Morlet 變換表示為

ω0=2π 是一個(gè)常數(shù)。時(shí)間窗口由參數(shù)σ決定。通過(guò)調(diào)整Morlet 小波的σ值，可以平衡時(shí)間分辨率和頻率分辨率。需要指出的是，σ的減小會(huì)增加時(shí)間分辨率，但會(huì)降低頻率分辨率。當(dāng)σ趨于0 時(shí)，Morlet 小波為時(shí)間分辨率最佳的Dirac 函數(shù)，而當(dāng)σ趨于無(wú)窮時(shí)，Morlet 小波為頻率分辨率最佳的平面波函數(shù)。因此，對(duì)于某一信號(hào)，總存在一個(gè)時(shí)間和頻率分辨率都最好的最佳σ值。

計(jì)算了Ar 原子與少周期激光相互作用中產(chǎn)生的電子總電流的時(shí)頻分析（Time-frequency Representation，TFR），如圖2（c）所示。選取σ為1 作為一個(gè)合適的值來(lái)平衡時(shí)間和頻率分辨率。TFRs 顯示的信息與HHG 顯示的信息完全一致?？梢钥闯?，不同相位激光脈沖作用于Ar 原子所產(chǎn)生的總電流的Morlet 變換在形狀上是相對(duì)穩(wěn)定的。高次諧波的發(fā)射與激光場(chǎng)的相位大致相同。

現(xiàn)在轉(zhuǎn)而考慮同一激光脈沖與Ar 晶體的相互作用?？紤]到晶體和原子之間存在很大的差異，為了選擇最合適的驅(qū)動(dòng)激光脈沖，選擇了上述四種不同相位的脈沖以一定的偏振角作用于Ar 晶體。研究發(fā)現(xiàn)在相同的激光脈沖驅(qū)動(dòng)下，在Ar 晶體中產(chǎn)生的阿秒脈沖要復(fù)雜得多，表明晶體與原子之間存在巨大的差異，這反映了晶體中更豐富的電子動(dòng)力學(xué)。同時(shí)發(fā)現(xiàn)，初始相位為0 的驅(qū)動(dòng)激光脈沖產(chǎn)生的孤立阿秒脈沖強(qiáng)度遠(yuǎn)低于初始相位為3π/4 的驅(qū)動(dòng)激光脈沖產(chǎn)生的孤立阿秒脈沖強(qiáng)度。因此，選擇相位為3π/4 的脈沖波形。對(duì)于Ar 晶體，本文使用網(wǎng)格間距為0.3 a.u.的均勻?qū)嵖臻g網(wǎng)格。它位于由具有周期性邊界條件的晶胞組成的模擬盒子內(nèi)。驅(qū)動(dòng)脈沖照射在晶格常數(shù)為7.73 a.u.，α、β、γ角均為60°的菱形晶胞Ar 晶體上。8×8×8 的Monkhorst-Packk點(diǎn)用于對(duì)布里淵區(qū)進(jìn)行采樣。

本工作旨在探討相對(duì)于Ar晶體不同的激光偏振方向?qū)r 晶體中通過(guò)HHG 獲得孤立阿秒脈沖的影響。首先，建立直角坐標(biāo)系。模擬的晶格的三個(gè)基矢分別是a=(4.47，0.00，6.32)，b=(-2.23，3.87，6.32)，c=(-2.23，3.87，6.32)。定義沿驅(qū)動(dòng)激光偏振方向的單位矢量為n=(nx，ny，nz)=(sinθcosφ，sinθsinφ，cosθ)，為了找到相對(duì)于晶體最合適的激光偏振方向，從而產(chǎn)生質(zhì)量更好的孤立阿秒脈沖，本文系統(tǒng)地改變?chǔ)群挺战?。為了便于理解，圖3 給出相對(duì)于晶體的偏振角在直角坐標(biāo)系中的示意圖。

圖4 顯示了FWHM 和強(qiáng)度隨著偏振方向的平面分布。由于晶體是周期性的，系統(tǒng)地改變?chǔ)群挺战嵌?，范圍?°～90°。結(jié)果表明，激光偏振方向是一個(gè)靈敏的調(diào)節(jié)量?？梢园l(fā)現(xiàn)激光相對(duì)于晶體的偏振方向?qū)Ξa(chǎn)生的孤立阿秒脈沖的FWHM 和強(qiáng)度有很大的影響。當(dāng)θ在5°～22°和80°～90°范圍內(nèi)時(shí)，可以產(chǎn)生超短孤立阿秒脈沖，如圖4（a）。當(dāng)θ為40°，φ為0°時(shí)，產(chǎn)生的孤立阿秒脈沖的強(qiáng)度最強(qiáng)為3.82×1013a.u.，大約比Ar 原子產(chǎn)生的孤立阿秒脈沖強(qiáng)11 倍。這個(gè)結(jié)論的前提條件是Ar 晶胞中只有一個(gè)原子，因此，對(duì)比的是平均每原子對(duì)產(chǎn)生諧波的貢獻(xiàn)。因?yàn)橹C波是由原子發(fā)射的，晶體中的原子之間存在干涉效應(yīng)。本文定性地研究了晶體中原子發(fā)射諧波的干涉效應(yīng)，晶體比孤立原子發(fā)射諧波的效率更高說(shuō)明晶體中原子發(fā)射諧波干涉相長(zhǎng)。高次諧波產(chǎn)生中確實(shí)牽涉到單原子效應(yīng)和宏觀傳播效應(yīng)，本文暫時(shí)沒(méi)有考慮宏觀傳播效應(yīng)。因?yàn)锳r 晶胞是菱形的，所以除了0～90°外，其他象限也可能會(huì)有更合適的激光偏振方向，從而產(chǎn)生比11 倍更優(yōu)的阿秒脈沖。但是由于全面搜索相對(duì)于晶體的偏振方向計(jì)算量很大，所以目前只研究了第一象限的偏振角。接下來(lái)的工作會(huì)全面搜索相對(duì)于晶體的偏振角，并且考慮宏觀傳播效應(yīng)。較強(qiáng)的脈沖對(duì)應(yīng)于較短的FWHM。圖4 顯示了孤立阿秒脈沖的脈寬和強(qiáng)度與激光相對(duì)于Ar 晶體的偏振方向的關(guān)系的全貌圖。通過(guò)比較發(fā)現(xiàn)，當(dāng)脈沖強(qiáng)度最強(qiáng)時(shí)，F(xiàn)WHM 并不是最窄的。因此，在實(shí)際應(yīng)用中，可以折衷選擇最合適的激光偏振角。通過(guò)HHG 獲得的阿秒脈沖在時(shí)間域和光譜域都具有吸引人的特性，適合于許多應(yīng)用領(lǐng)域，例如超快動(dòng)力學(xué)、密集等離子體特性的診斷和超快極紫外（Extreme-ultra Violet，XUV）區(qū)域的非線性光學(xué)。

為了更好地理解產(chǎn)生孤立阿秒脈沖的非線性過(guò)程，從圖4 中選擇了四個(gè)具有代表性的偏振方向來(lái)詳細(xì)分析。類型1 的θ和φ分別為40°和0°，可以產(chǎn)生最強(qiáng)的孤立阿秒脈沖。類型2 的θ和φ分別為70°和10°，產(chǎn)生的孤立阿秒脈沖的強(qiáng)度比類型1 弱。類型3 的θ和φ分別為37°和60°。類型4 的θ和φ分別為60°和60°，都不能產(chǎn)生孤立阿秒脈沖。四種類型的角度在圖4 中分別以1、2、3、4 標(biāo)出。

圖5（a）分別顯示了四種類型的HHG 光譜，（b）展示了相應(yīng)的HHG 產(chǎn)生的孤立阿秒脈沖。從圖5（a）類型1 可以清楚地看出，HHG 譜有一個(gè)明顯的連續(xù)下降區(qū)域，即截止區(qū)域。對(duì)比圖5（a）和（b）中類型1、2 可以發(fā)現(xiàn)，光譜越寬，脈沖寬度越窄。類型3 和4 沒(méi)有連續(xù)的快速下降區(qū)，因此無(wú)法產(chǎn)生孤立的阿秒脈沖，如圖5（a）和（b）中類型3、4 所示。還計(jì)算了以四種偏振角產(chǎn)生的TFR，如圖5（c）所示。為了平衡時(shí)間和頻率分辨率，σ仍然選擇為1。TFR 顯示的信息與少周期激光顯示的信息完全相同。圖5（c）的時(shí)頻分析同時(shí)展示了時(shí)域和頻域的信息，對(duì)于圖5（c）中類型1 最強(qiáng)發(fā)射在時(shí)間上非常局域，涵蓋了最寬的頻譜范圍，從而產(chǎn)生最窄的脈沖。相比于圖5（c）類型1，圖5（c）類型2 的最強(qiáng)發(fā)射在時(shí)域上范圍較寬，對(duì)應(yīng)較窄的頻譜范圍，產(chǎn)生的脈沖較寬。以此類推，圖5（c）中類型3 和類型4 最強(qiáng)發(fā)射的強(qiáng)度較低，時(shí)間上范圍很寬，對(duì)應(yīng)的頻譜范圍很窄，從而無(wú)法產(chǎn)生孤立阿秒脈沖。

原子和分子的HHG 來(lái)源于電離電子和母離子的復(fù)合，這是一個(gè)高度局部化的過(guò)程。在固體中，電離電子可以與母離子重新結(jié)合，或者可以重新結(jié)合到其他晶格中以輻射HHG。因此，HHG 的產(chǎn)生效率與驅(qū)動(dòng)場(chǎng)相對(duì)于Ar 晶體的偏振方向有很大關(guān)系。對(duì)于固體中產(chǎn)生HHG 的物理機(jī)制，通過(guò)對(duì)固體和原子的對(duì)比研究已經(jīng)取得了豐碩的成果［25，37］，但仍需更全面的認(rèn)識(shí)。

3 結(jié)論

本文采用量子含時(shí)密度泛函理論方法，從理論上研究了由少周期飛秒脈沖照射的Ar 晶體中高次諧波產(chǎn)生的優(yōu)化控制。結(jié)果表明，激光脈沖相對(duì)于晶體的偏振方向是產(chǎn)生高次諧波和孤立阿秒脈沖的一個(gè)敏感控制參數(shù)。本文最關(guān)心的問(wèn)題是脈沖激光相對(duì)于晶體的偏振方向?qū)Ξa(chǎn)生的孤立阿秒脈沖的影響。結(jié)果表明，對(duì)于Ar 晶體，在相對(duì)于晶體的最佳激光偏振方向上，孤立阿秒脈沖的強(qiáng)度最大，與在相同驅(qū)動(dòng)激光脈沖下在Ar 原子中產(chǎn)生的孤立阿秒脈沖相比，強(qiáng)度提高了約11 倍。最優(yōu)化角度和激光的很多參數(shù)都有關(guān)聯(lián)，比如光強(qiáng)、脈寬等。本文只聚焦于相對(duì)晶體的激光偏振方向這個(gè)因素來(lái)研究產(chǎn)生孤立阿秒脈沖的影響。要系統(tǒng)地研究各個(gè)參量的影響是一項(xiàng)很大的工作，之后會(huì)繼續(xù)進(jìn)行相關(guān)的研究。高次諧波產(chǎn)生中會(huì)牽涉到單原子效應(yīng)和宏觀傳播效應(yīng)，本文暫時(shí)沒(méi)有考慮宏觀傳播效應(yīng)。在接下來(lái)的研究中會(huì)考慮宏觀傳播效應(yīng)。目前的結(jié)果為未來(lái)研究塊狀晶體固體中孤立阿秒脈沖產(chǎn)生的最佳控制提供了機(jī)會(huì)。這將需要包括阿秒脈沖產(chǎn)生的宏觀方面［38］，以及對(duì)單原子水平之外的阿秒脈沖產(chǎn)生的理解，這是獲得更短和更強(qiáng)的孤立阿秒脈沖的有希望的途徑。