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    2,2',4,4'-四溴二苯醚的有機純度分析

    2022-11-18 10:34:36崔厚祥廖澤榮羅思婷花秀兵
    中國新技術(shù)新產(chǎn)品 2022年16期
    關(guān)鍵詞:二苯醚定值純度

    崔厚祥 陳 玲 廖澤榮 羅思婷 花秀兵

    (廣東省計量科學(xué)研究院,廣東 廣州 510405)

    0 引言

    多溴二苯醚(Polybrominateddiphenyl ethers,PBDEs),化學(xué)通式為C12H(0-9)Br(1-10)O,是一組溴原子數(shù)不同的二苯醚的同系物,共209種[1]。因具有優(yōu)異的阻燃性能,被廣泛應(yīng)用于各種工業(yè)產(chǎn)品和日用產(chǎn)品中。并因其具有內(nèi)分泌干擾、生殖毒性和致癌等生物毒性而備受關(guān)注[1-2]。自2004年起,歐盟開始禁止使用PBDEs。

    質(zhì)量平衡法應(yīng)用最廣泛。質(zhì)量平衡法中的關(guān)鍵是有機純度的測定[3]。該文即采用質(zhì)量平衡法進行2,2',4,4'-四溴二苯醚(BDE-47)純度定值,在此基礎(chǔ)上進行甲醇中2,2',4,4'-四溴二苯醚標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)研制,并獲批為國家二級標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì),標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)編號為GBW(E)084484。保證了該類化合物測定結(jié)果的溯源性、準(zhǔn)確性和在世界范圍內(nèi)的可比性,為環(huán)境監(jiān)測、醫(yī)學(xué)檢驗以及生物科學(xué)等領(lǐng)域檢測提供了可靠的技術(shù)支撐。

    1 試驗部分

    1.1 試驗設(shè)備和試劑

    7890A/5975B型氣質(zhì)聯(lián)用儀、7890B型氣相色譜儀配FID檢測器,生產(chǎn)廠家為美國安捷倫科技公司;e2695型液相色譜儀,配2998型二極管陣列檢測器,生產(chǎn)廠家為美國沃特世公司;C20卡式水分測定儀,生產(chǎn)廠家為美國梅特勒托利多公司;CPA225D電子天平,生產(chǎn)廠家為德國賽多利斯公司。

    2,2’,4,4’-四溴二苯醚,標(biāo)稱純度為≥98%,生產(chǎn)廠家為加拿大多倫多研究化學(xué)公司,批號為5-TMH-85-4,定量分析前經(jīng)氣質(zhì)聯(lián)用和核磁共振進行了定性確認(rèn);甲醇,色譜純,德國默克公司。

    1.2 試驗方法

    1.2.1 液相色譜方法的建立

    準(zhǔn)確稱取2,2',4,4'-四溴二苯醚50 mg,用甲醇定容至25 mL,制得濃度為2.0 mg/mL的甲醇中2,2',4,4'-四溴二苯醚溶液。將此溶液進行HPLC-DAD分析。液相色譜條件如下:C18色譜柱(250 mm×4.6 mm,i.d.,5 μm),流動相為甲醇-水(90%~10%,V-V),流速為1.0mL/min,柱溫30℃,進樣量2μL。

    1.2.2 液相色譜測定樣品的純度

    在原料樣品瓶中的上、中、下位置隨機抽取11個樣品,準(zhǔn)確稱量其質(zhì)量,配制濃度為2.0 mg/mL甲醇中BDE-47溶液,按照所優(yōu)化的液相色譜方法進行純度測定,每瓶測定2次。

    1.2.3 氣相色譜分析

    將1.2.1節(jié)中所制得的甲醇中2,2',4,4'-四溴二苯醚溶液進行氣相色譜分析,色譜條件如下:色譜柱為HP-5,0.32 mm×0.25 μm ×30 m,19091J-413;進樣口溫度為250 ℃;檢測器溫度為250 ℃;進樣量2 μL,不分流。柱溫初始溫度為60 ℃,保留0.5 min,先以5 ℃/min升溫至100 ℃,再以10 ℃/min升溫至250 ℃,保留6.5 min。

    1.2.4 氣質(zhì)分析

    精確稱取2,2',4,4'-四溴二苯醚50.1mg,用甲醇定容至50 mL棕色容量瓶中,得到濃度為1.02 mg/mL的甲醇中2,2',4,4'-四溴二苯醚溶液。將所配制的甲醇中2,2',4,4'-四溴二苯醚溶液進行氣質(zhì)聯(lián)用分析。氣質(zhì)條件如下:進樣口溫度為250 ℃;連接口溫度為280℃;離子源溫度為230 ℃;柱流速為1mL/min;進樣量為1 μL,分流比為1:10;掃描范圍為(50~550)u;溶劑延遲為3min;色譜柱為HP-5MS,30 m×0.32 mm×0.25 μm;初始柱溫為60 ℃,以5 ℃/min升溫至200 ℃,保留22 min。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 液相色譜法測定BDE-47有機純度結(jié)果

    對比純甲醇、純乙腈以及乙腈(90%)-水(10%),可以看到甲醇(90%)-水(10%)作為流動相時,雜質(zhì)的分離效果最佳。因此,該研究選擇甲醇(90%)-水(10%)作為流動相,在此0.08基礎(chǔ)上進行分析方法的優(yōu)化和雜質(zhì)分離結(jié)果的考察。

    先在190nm~400nm對樣品進行全波長掃描,確定BDE-47的檢測波長為210 nm。

    在210 nm檢測波長條件下,按照1.2.1節(jié)所述液相色譜條件得到BDE-47液相色譜分析結(jié)果,如圖1所示。對照樣品液相色譜圖和空白液相色譜圖,BDE-47含有2種有機雜質(zhì),并且雜質(zhì)組分A、雜質(zhì)組分B與主體組分得到較好的分離。

    圖1 BDE-47的液相色譜分析圖

    在此條件下,在(0.1~2200)mg/L濃度范圍內(nèi),BDE-47峰面積與質(zhì)量濃度的線性擬合系數(shù)為0.9992。

    將所配制的11個樣品進行液相色譜分析,采用峰面積歸一化,得到純度分析結(jié)果,見表1。

    表1 BDE-47的高效液相色譜峰測定結(jié)果

    經(jīng)格拉布斯和狄克遜異常值檢驗方法判斷,無異常值。且經(jīng)檢驗符合正態(tài)分布,取11個樣品測量的平均值0.9866為BDE-47液相色譜的純度定值結(jié)果。

    2.2 氣相色譜測定BDE-47的純度

    根據(jù)1.2.3節(jié)的氣相色譜條件,得到氣相色譜分離效果,如圖2所示。

    從圖2可以看出,其與液相色譜一致,氣相色譜也分析得到2個雜質(zhì)峰,且2個雜質(zhì)組分A、雜質(zhì)組分B與主體成分可以得到有效分離。在(1~2500)mg/L濃度范圍內(nèi),2,2’,4,4’-四溴二苯醚峰面積與質(zhì)量濃度的線性擬合系數(shù)為0.9992。

    圖2 BDE-47液相色譜分析圖

    將11個樣品進行氣相色譜分析,得到純度分析結(jié)果,見表2。

    表2 BDE-47氣相色譜純度測定結(jié)果

    經(jīng)格拉布斯和狄克遜異常值檢驗方法判斷,無異常值。且經(jīng)檢驗符合正態(tài)分布,因此取11個樣品測量的平均值0.9886為BDE-47氣相色譜的純度定值結(jié)果。

    2.3 2,2’,4,4’-四溴二苯醚的色譜定值結(jié)果

    將2,2',4,4'-四溴二苯醚液相色譜和氣相色譜得到的純度結(jié)果進行等精度檢驗[4],如公式(1)~公式(3)所示。

    查科科倫檢驗臨界表,C

    取2種測量方法所得純度值的平均值為BDE-47的有機純度定值結(jié)果,如公式(4)所示。

    2.4 雜質(zhì)的定性分析

    由氣相色譜和液相色譜分析結(jié)果可知,BDE-47中含有2種有機雜質(zhì),因此采用氣質(zhì)聯(lián)用分析以對雜質(zhì)進行初步定性。根據(jù)1.2.4節(jié)的分析條件,得到BDE-47的分析結(jié)果。

    根據(jù)質(zhì)譜檢索結(jié)果,雜質(zhì)A為2,2',4,4',5-五溴二苯醚,雜質(zhì)B為2,2',4,4',6-五溴二苯醚。

    2.5 有機純度定值的不確定度評定

    BDE-47的有機純度為氣相色譜定值純度和液相色譜定值純度的平均值,因此BDE-47有機純度定值的不確定度包括液相色譜法定值的不確定度、氣相色譜法定值的不確定度以及方法差異引入的不確定度分量[5-6]。

    2.5.1 液相色譜引入的不確定度

    高效液相色譜法定值引入的不確定度包括測量重復(fù)性引入的不確定度、波長差異引入的不確定度。

    2.5.1.1 測量重復(fù)性引入的不確定度

    重復(fù)性不確定度由測量結(jié)果的標(biāo)準(zhǔn)偏差給出,從表1可得公式(5)。

    2.5.1.2 波長差異引入的不確定度

    參照J(rèn)JF1855-2020《純度標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)定值技術(shù)規(guī)范有機純度標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)》,波長差異引入的不確定度按照公式(6)進行評定。

    式中:u2,HPLC為波長差異引入的不確定度;u2-i為雜質(zhì)i的響應(yīng)因子差異引入的標(biāo)準(zhǔn)不確定度,計算如公式(7)所示。

    式中:Bimaxλ為雜質(zhì)i最大響應(yīng)波長下的峰面積百分比;Bicharλ為雜質(zhì)i定值波長下的峰面積百分比。

    在不同波長下進行純度分析,得到主體成分BDE-47、雜質(zhì)A和雜質(zhì)B在不同波長下各組分的分析結(jié)果,見表3。

    表3 不同波長下各組分色譜峰面積百分比

    因此,波長差異引入的不確定度為1.85×10-3。

    合成重復(fù)性引入的不確定度與波長差異引入的不確定度,液相色譜定值引入的不確定度為1.99×10-3。

    2.5.2 氣相色譜法引入的不確定度

    氣相色譜法引入的不確定度包括重復(fù)性引入的不確定度和響應(yīng)差異引入的不確定度。

    2.5.2.1 重復(fù)性引入的不確定度

    從表2可得重復(fù)性引入的不確定度為1.85×10-4。

    2.5.2.2 氣相色譜法響應(yīng)差異引入的不確定度

    氣相色譜法定值的另外一個不確定度主要是各化合物在FID上響應(yīng)因子差異引入的不確定度。參照J(rèn)JF1855-2020《純度標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)定值技術(shù)規(guī)范有機純度標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)》,響應(yīng)因子的差異引入的不確定度計算如公式(8)所示。

    式中:u2,GC氣相色譜響應(yīng)差異引入的不確定度;Xi為雜質(zhì)i的含量;n為雜質(zhì)的個數(shù),fi與f0分別為雜質(zhì)i和主體成分的有效碳數(shù),其計算如公式(9)和公式(10)所示。

    式中:Mi為雜質(zhì)i的相對分子質(zhì)量;Ci為雜質(zhì)i的碳總相對原子質(zhì)量,即分子式中碳數(shù)目與碳相對原子量的乘積。

    式中:M0為主成分的相對分子質(zhì)量;C0為主成分的碳總相對原子質(zhì)量,即分子式中碳數(shù)目與碳相對原子量的乘積。

    根據(jù)BDE-47的液相色譜圖和氣相色譜圖,在主體成分的后面有2個雜質(zhì)出峰。根據(jù)2.4節(jié)中對雜質(zhì)的氣質(zhì)定性分析,雜質(zhì)組分A為2,2',4,4',5-五溴二苯醚,雜質(zhì)組分B為2,2',4,4',6-五溴二苯醚。根據(jù)公式(9)和公式(10)分別計算得到f0=0.296,fi=0.255。氣相色譜響應(yīng)差異引入的不確定度計算結(jié)果見表4。

    表4 氣相色譜響應(yīng)差異引入的不確定度

    因此得到公式(11)、公式(12)。

    2.5.3 色譜定值引入的不確定度

    合成液相色譜和氣相色譜定值引入的不確定度分量,BDE-47的有機純度定值不確定度為1.62×10-3。取k=2,BDE-47有機純度的擴展不確定度為0.4%。

    3 結(jié)語

    量值準(zhǔn)確性是標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)最重要的特性之一,定值是標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)研究的關(guān)鍵步驟。該文建立了氣相色譜和液相色譜測定2,2',4,4'-四溴二苯醚有機純度定值方法,進行了準(zhǔn)確定值和不確定度評估。分析結(jié)果表明氣相色譜和液相色譜得到的結(jié)果是一致的。在此基礎(chǔ)上研制了2,2',4,4'-四溴二苯醚溶液標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì),符合均勻性、穩(wěn)定性及量值溯源的要求,通過了國家二級標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)定級鑒定,標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)編號為GBW(E)084484。多溴二苯醚是一類應(yīng)用廣泛的溴系阻燃劑及其代謝產(chǎn)物,該分析方法的建立為該類化合物標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)的研制提供了參考方法,并保證了測量結(jié)果的溯源性和準(zhǔn)確可比性。

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