壓水堆核電廠放射性固體廢物處理與整備技術(shù)

陳 權(quán) 畢穎光 李華輝

一、引言

核電廠產(chǎn)生的放射性廢物按其物理化學(xué)形態(tài)可分為氣載廢物、液體廢物和固體廢物[1]。其中，氣載廢物和液體廢物一般經(jīng)衰變(貯存、吸附延遲)或凈化處理(過濾、離子交換、蒸發(fā)濃縮、重力分離、膜分離、電滲析等)后，以氣載流出物和液態(tài)流出物的形式按照經(jīng)批準(zhǔn)的劑量約束值進(jìn)行排放[2]，而大部分的放射性核素轉(zhuǎn)移到固體相或濃縮液中，作為固體廢物以待進(jìn)一步處理。因此，放射性固體廢物的處理與整備是核電廠進(jìn)行放射性廢物管理和輻射防護(hù)最優(yōu)化的關(guān)鍵控制措施。

放射性廢物最小化是IAEA提出的放射性廢物管理九條基本原則之一，我國相關(guān)法規(guī)標(biāo)準(zhǔn)要求“采用二次廢物產(chǎn)生量少、減容比大、包裝體積小的處理和整備方案”[3]，“選擇最佳可用的固體廢物處理技術(shù)，優(yōu)化廢物處理措施，使最終放射性固體廢物產(chǎn)生量可合理達(dá)到盡量低”，URD和EUR規(guī)定了單臺(tái)百萬千瓦壓水堆核電機(jī)組固體廢物包年產(chǎn)生量不得超過50m3[4]，我國華龍一號(hào)核電技術(shù)也提出了單臺(tái)機(jī)組待處置廢物包體積不超過50m3/a的廢物最小化目標(biāo)[5]。

為進(jìn)一步實(shí)現(xiàn)廢物最小化，本文根據(jù)壓水堆核電廠放射性固體廢物類型和廢物包裝形式特點(diǎn)，將對(duì)比分析廢物處理與整備技術(shù)，結(jié)合國內(nèi)現(xiàn)行放射性廢物近地表處置的接收準(zhǔn)則,對(duì)技術(shù)路線進(jìn)行分析比較。

二、放射性固體廢物類型

核電廠機(jī)組運(yùn)行及檢維修過程中產(chǎn)生的放射性固體廢物可分為工藝廢物、技術(shù)廢物和超鈾廢物[6]，其中核電廠放射性固體廢物處理系統(tǒng)進(jìn)行處理和整備的對(duì)象主要為低中水平放射性的工藝廢物和技術(shù)廢物，包含控制棒、乏燃料等在內(nèi)的超鈾廢物由專用運(yùn)輸容器轉(zhuǎn)運(yùn)至后處理廠進(jìn)行集中處理。

(一)工藝廢物。工藝廢物主要指對(duì)放射性氣載廢物或液體廢物進(jìn)行凈化處理后、載帶有大部分核素的殘留物，包括濃縮液、廢過濾器芯、廢樹脂、活性炭、淤泥等。工藝廢物通常放射性劑量水平較高，除采用高完整性容器外，處置前需要對(duì)其進(jìn)行固化或固定處理。

(二)技術(shù)廢物。技術(shù)廢物主要指核電廠檢修維護(hù)過程中產(chǎn)生的防護(hù)用品、工器具和廢棄零部件等，包括棉布制品、塑料制品、紙制品、廢金屬、電纜軟管、廢建筑材料等。技術(shù)廢物產(chǎn)生量較大，其中大部分的放射性水平較低(表面劑量率低于2mSv/h)，有進(jìn)行減量減容處理的空間；按處理方式的不同，技術(shù)廢物可分為可燃廢物、可壓縮廢物和不可壓縮廢物。

三、廢物包形式

我國《放射性廢物管理規(guī)定》要求[3]：核電廠產(chǎn)生的各類放射性廢物應(yīng)裝入合適的包裝容器，才能進(jìn)行裝卸、運(yùn)輸、貯存和處置。

低中水平放射性固體廢物包裝容器可采用的形式包括鋼桶、鋼箱、混凝土容器、高完整性容器(以下簡稱HIC)、鑄鐵容器等[7]。鋼桶和混凝土容器是最常用的包裝形式，既可直接包容各種固體態(tài)的廢物，也可用于彌散性廢物(濃縮液、廢樹脂等)的固化包容。鋼箱主要用于貯存和運(yùn)輸打包后的可燃可壓縮廢物，亦可用于檢修產(chǎn)生的大件廢物包裝。HIC可用來盛裝的廢物種類很多，出于經(jīng)濟(jì)合理性考慮，更適用于廢樹脂、濃縮液和泥漿等濕固體廢物[8]；鑄鐵容器主要用于對(duì)表面劑量率超過2mSv/h的廢物包進(jìn)行屏蔽外包裝。

四、固體廢物處理和整備技術(shù)

(一)固體廢物處理技術(shù)。廢物處理的主要目的是對(duì)廢物進(jìn)行減量減容，通常根據(jù)廢物類型采取不同的處理技術(shù)。極低放固體廢物優(yōu)先選擇暫存衰變、去污凈化處理，達(dá)到清潔解控水平后進(jìn)行循壞再利用。低中水平放射性固體廢物中，濃縮液通常采用干燥成鹽處理，廢樹脂的處理方式包括脫水干燥、焚燒、氧化降解、蒸汽重整等；廢過濾器芯可進(jìn)行脫水、壓縮處理；濃縮液、廢樹脂和廢過濾器芯亦可不經(jīng)處理直接固化或固定；技術(shù)廢物一般根據(jù)廢物特性進(jìn)行分揀和切割等操作后，對(duì)可壓縮廢物進(jìn)行壓縮減容，可燃廢物進(jìn)行打包裝箱后外運(yùn)至處置廠焚燒，可降解防護(hù)用品進(jìn)行濕法氧化降解處理。

典型的放射性固體廢物處理技術(shù)[9～10]詳見表1。

表1 典型的放射性固體廢物處理技術(shù)

(二)固體廢物整備技術(shù)。廢物整備是將廢物進(jìn)行轉(zhuǎn)化和封裝處理，使其成為適于裝卸、運(yùn)輸、貯存和(或)處置的廢物包形式。放射性固體廢物整備技術(shù)包括采用HIC、對(duì)彌散性廢物進(jìn)行裝桶固化、將不可再壓縮廢物(包括不可壓縮固體物、壓縮后的桶餅等)裝入容器后固定、可壓縮或可密實(shí)填滿容器的廢物打包后裝入包裝容器等。

HIC可用于放射性廢物的直接包容封裝或廢物包的外包裝，其設(shè)計(jì)壽命不少于300年，包括球墨鑄鐵HIC、混凝土HIC和交聯(lián)高密度聚乙烯HIC，其性能要求及應(yīng)用特點(diǎn)比較詳見表2[11～15]。

表2 不同類型高完整性容器的主要性能要求與應(yīng)用特點(diǎn)比較

我國低中水平放射性固體廢物實(shí)行近地表處置，水泥固化體廢物包和水泥固定體廢物包是符合處置要求的整備方式[16]。水泥固化是基于水泥的水化和水硬膠凝作用、將彌散性濕廢物牢固凝結(jié)為均勻廢物體，從而達(dá)到穩(wěn)定核素、減少浸出擴(kuò)散的目的。水泥固定是利用水泥砂漿將固體態(tài)廢物在包裝容器內(nèi)進(jìn)行填充固結(jié)，形成密實(shí)穩(wěn)定的廢物包。水泥固化體和水泥固定體的性能要求比較詳見表3[17～20]。

表3 水泥固化體和水泥固定體性能要求比較

以核素137Cs的浸出、擴(kuò)散試驗(yàn)和指標(biāo)要求，對(duì)比水泥固化體與混凝土HIC在防止放射性核素?cái)U(kuò)散方面的性能要求差別。按照水泥固化體浸出試驗(yàn)的規(guī)定[18～21]，試樣為φ5×5cm的圓柱體，核素137Cs的42d累積浸出分?jǐn)?shù)Pt應(yīng)低于0.26cm。

水泥固化體對(duì)核素137Cs的42d累積浸出百分?jǐn)?shù)F要求為低于31%。

根據(jù)累積浸出百分?jǐn)?shù)與擴(kuò)散系數(shù)的關(guān)系[22]，當(dāng)l/D=1，F(xiàn)=0.31時(shí)，G=0.00261，水泥固化體的擴(kuò)散系數(shù)D為：

表4列出了水泥固化體與混凝土HIC的抗核素?cái)U(kuò)散的性能比較。

表4 水泥固化體和混凝土HIC的抗核素?cái)U(kuò)散性能

五、國內(nèi)核電廠技術(shù)應(yīng)用現(xiàn)狀

我國核電廠放射性固體廢物處理系統(tǒng)從總體布置上來說主要包括兩類：一類以大亞灣核電廠為代表的、分別布置在核輔助廠房和廢物輔助廠房的分布式廢物處理設(shè)施；另一類以三門核電廠為代表的、離堆集中處理廢物的廠址廢物處理設(shè)施(以下簡稱離堆集中處理設(shè)施)。各核電廠采用的廢物處理與整備技術(shù)各不相同，表5列出了部分核電廠的技術(shù)應(yīng)用情況[6，13，23～26]。

表5 核電廠放射性固體廢物處理系統(tǒng)技術(shù)應(yīng)用情況

六、技術(shù)分析比較

放射性固體廢物處理與整備的理想目標(biāo)是廢物體積最小、輻射防護(hù)最優(yōu)、廢物包穩(wěn)定性最好、二次廢物最少。

高效減容處理技術(shù)是滿足廢物最小化目標(biāo)的主要研究和發(fā)展方向。以廢樹脂為例，目前國內(nèi)電站的處理與整備方式包括直接桶內(nèi)水泥固化、脫水后裝高密度聚乙烯HIC、烘干裝桶后利用混凝土HIC進(jìn)行封裝等，而采用焚燒和濕法氧化處理等高效減容處理技術(shù)，不僅減容比遠(yuǎn)高于現(xiàn)有技術(shù)，而且可以將有機(jī)高分子的廢樹脂轉(zhuǎn)變?yōu)榉€(wěn)定的無機(jī)態(tài)，避免了因輻照分解、吸水膨脹或反應(yīng)等因素導(dǎo)致的影響廢物包穩(wěn)定性的風(fēng)險(xiǎn)。其他高效減容技術(shù)還包括濃縮液的干燥成鹽處理、可壓縮廢物的超壓處理、可燃廢物的焚燒處理、對(duì)可降解技術(shù)廢物進(jìn)行濕法氧化降解處理等。

對(duì)廢物整備方式來說，混凝土容器由于自身體積較大，導(dǎo)致最終廢物包增容明顯，已逐步被鋼桶取代；鋼桶內(nèi)水泥固化處理彌散性廢物的方式，存在最終廢物包增容、產(chǎn)生較多的二次廢物等問題；交聯(lián)高密度聚乙烯HIC具有較高的減容比，但需要具備特殊設(shè)備和條件的處置廠址；混凝土HIC是滿足我國處置廠接收準(zhǔn)則的整備方式，適用于彌散性濕廢物經(jīng)處理后的最終包容封裝。

總體布置方面，分布式廢物處理設(shè)施和離堆集中處理設(shè)施的主要區(qū)別在于核島產(chǎn)生的放射性固體廢物的處理有所不同。分布式廢物處理設(shè)施將核島產(chǎn)生的放射性固體廢物就地進(jìn)行處理和整備，形成滿足標(biāo)準(zhǔn)規(guī)范要求的廢物包后轉(zhuǎn)運(yùn)至?xí)捍鎺欤浑x堆集中處理設(shè)施將核島產(chǎn)生的放射性固體廢物、在未經(jīng)穩(wěn)定化處理的情況下通過專用運(yùn)輸車輛轉(zhuǎn)運(yùn)到廠址廢物處理設(shè)施進(jìn)行統(tǒng)一處理，降低了建設(shè)和運(yùn)行成本，便于集中管理?？偟膩碚f，分布式廢物處理設(shè)施綜合成本較高；而離堆集中處理設(shè)施進(jìn)行放射性廢物轉(zhuǎn)運(yùn)時(shí)需要關(guān)注放射性擴(kuò)散風(fēng)險(xiǎn)，采取充分的防控措施。

七、結(jié)語

目前我國運(yùn)行核電機(jī)組已達(dá)到51臺(tái)，隨著更多機(jī)組的建成投運(yùn)，放射性固體廢物的產(chǎn)量將逐步上升，如何對(duì)其進(jìn)行安全妥善處理將直接關(guān)系到核電的可持續(xù)發(fā)展。

放射性固體廢物高效減容、再通過鋼桶和混凝土HIC組合的整備方式，具有最終廢物包體積小、防止放射性核素?cái)U(kuò)散能力優(yōu)的特點(diǎn),符合我國現(xiàn)行放射性廢物近地表處置接收準(zhǔn)則要求，具有較好的適用性。