鈮酸鋰量子器件研究進展

成 然，黃 帥，徐 強，張 偉，鄧光偉，周 強，王 浟,，宋海智,*

(1.西南技術(shù)物理研究所，成都 610041；2.電子科技大學(xué) 基礎(chǔ)與前沿研究院，成都 610054 )

引 言

量子科技是對傳統(tǒng)技術(shù)體系產(chǎn)生沖擊、進行重構(gòu)的重大顛覆性技術(shù)創(chuàng)新，近年來發(fā)展迅猛，顯示了量子通訊、量子計算、量子精密測量等新興技術(shù)的良好應(yīng)用前景。同時可以看到，量子科技的進步，在很大程度上依賴于很多經(jīng)典技術(shù)和傳統(tǒng)材料的成熟與發(fā)展。其中鈮酸鋰(lithium niobate，LN)是一種應(yīng)用廣泛的傳統(tǒng)光學(xué)材料，在集成光子學(xué)、量子光學(xué)領(lǐng)域發(fā)揮了很大的支撐作用。主要原因是：與硅、磷化銦、氮化硅等傳統(tǒng)材料平臺相比，鈮酸鋰材料有著更加優(yōu)異的光電特性[1]；鈮酸鋰晶體屬于非中心對稱晶體，具有較大的2階非線性系數(shù)，利用鈮酸鋰晶體中的和頻過程(sum frequency generation,SFG)、差頻過程(difference frequency generation,DFG)以及自發(fā)參量下轉(zhuǎn)換過程(spontaneous parameter down conversion,SPDC)等2階非線性過程可以高效實現(xiàn)量子光信號的產(chǎn)生以及單光子頻率轉(zhuǎn)換等應(yīng)用[2]。隨著探索的深入，TANZILLI[3]和SOHLER[4]等人使用鈮酸鋰波導(dǎo)結(jié)構(gòu)束縛并引導(dǎo)光子，克服了光束發(fā)散、不易光學(xué)對接等困難。同時，隨著周期極化鈮酸鋰(periodically polarized lithium niobate,PPLN)波導(dǎo)的產(chǎn)生，通過設(shè)計合理的波導(dǎo)結(jié)構(gòu)以及極化周期，人們發(fā)展并完善了準(zhǔn)相位匹配技術(shù)，進而有效提高了非線性轉(zhuǎn)換過程中的效率[5]，為鈮酸鋰的量子應(yīng)用夯實了基礎(chǔ)。

隨著器件小型化、集成化技術(shù)的需求增長，新型鈮酸鋰材料得到了大力開發(fā)，并在集成光學(xué)、量子信息領(lǐng)域開始發(fā)揮作用。2005年，美國南加州大學(xué)的科研人員利用離子注入等技術(shù)首次研制出了厚度小于1μm的絕緣體上鈮酸鋰(lithium niobate on insulator,LNOI)薄膜材料[6]，這是鈮酸鋰材料技術(shù)的一項重大突破。隨后，國內(nèi)山東大學(xué)的研究團隊通過對制備工藝的改良和創(chuàng)新[7]，開創(chuàng)了具有國際影響力的鈮酸鋰薄膜材料品牌，實現(xiàn)了LNOI晶圓的商業(yè)化。更進一步，納米精密刻蝕等工藝的發(fā)展使得在LNOI薄膜上制備出低損耗、高折射率且具有較小彎曲半徑的鈮酸鋰波導(dǎo)成為了可能。2017年，在LNOI平臺上，哈佛大學(xué)的MARKO團隊結(jié)合微納刻蝕工藝，研發(fā)出了傳輸損耗僅為0.027dB/cm的高光學(xué)限制的鈮酸鋰波導(dǎo)[8]。華東師范大學(xué)的CHENG團隊研發(fā)出了可制備具有超低傳輸損耗(0.03dB/cm)的鈮酸鋰波導(dǎo)的方法[9]。通過各種精密工藝技術(shù)的融合，可以研制出納米級、低損耗、性能優(yōu)良的鈮酸鋰波導(dǎo)元器件；將各類鈮酸鋰元器件集成在同一個芯片上，可形成鈮酸鋰集成量子器件；鈮酸鋰量子集成器件可以簡化復(fù)雜光路，為量子信息處理開創(chuàng)一條全新、便捷、有潛力的技術(shù)途徑。

在以上發(fā)展成果的支撐和推動下，近年來各國研究人員對各類鈮酸鋰量子器件在新材料開發(fā)、工藝制備與改良、新型結(jié)構(gòu)研發(fā)等方面進行了深入的研究，以鈮酸鋰為基礎(chǔ)材料研制了性能優(yōu)異的量子光源、量子中繼器件和量子探測器件，以此來更好地滿足量子信息領(lǐng)域中不同應(yīng)用的實際需求。本文中將綜述鈮酸鋰量子器件研究開發(fā)方面的一系列最新的重要成果，為未來量子器件技術(shù)的發(fā)展方向提供參考。

1 鈮酸鋰量子光源

量子光源一般包含單光子源和糾纏光源，是實現(xiàn)量子信息領(lǐng)域中的各種應(yīng)用的核心工具[10]。產(chǎn)生量子光源的方法有利用鈮酸鋰晶體、β-硼酸鋇晶體、磷酸二氫鉀晶體的SPDC過程或者利用石英光纖或納米硅波導(dǎo)中的自發(fā)四波混頻效應(yīng)等。其中，利用鈮酸鋰材料中的SPDC過程是產(chǎn)生量子光源的極有優(yōu)勢的方法。目前，利用鈮酸鋰材料產(chǎn)生量子光源的研究越來越多，并在光源結(jié)構(gòu)設(shè)計、制備工藝、光子產(chǎn)率、糾纏度等方面取得了一系列重要進展[11-15]。

國內(nèi)學(xué)者們較早對鈮酸鋰量子光源器件做了深入的研究，其中南京大學(xué)ZHU院士團隊已獲得多項高質(zhì)量成果。2014年，該團隊實現(xiàn)了基于質(zhì)子交換的鈮酸鋰光子芯片中1560nm路徑糾纏雙光子的產(chǎn)生和操縱[16]，如圖1所示，其糾纏光子產(chǎn)額為1.4×107Hz/(nm·mW)、光譜帶寬為82nm(圖中,L0為輸入波導(dǎo))。2018年，該團隊采用鈦擴散鈮酸鋰波導(dǎo)，通過室溫極化技術(shù)和多重準(zhǔn)相位匹配原理在實驗上實現(xiàn)了兩種Ⅱ型自發(fā)參量下轉(zhuǎn)換的同時匹配，得到了光纖通信帶中的非簡并偏振糾纏光子對[17]。該項研究生成的糾纏光子對的干涉可見度超過90%；與之前的研究相比，其制備方法極大地提升了所生成糾纏光子對的穩(wěn)定性、集成度和糾纏度。同年，該研究團隊將芯片上馬赫-曾德爾干涉儀和多周期超晶格嵌套，獲得高保真度和寬調(diào)諧的1550nm雙光子糾纏態(tài)，并且成功實現(xiàn)了雙光子對的分離[18],產(chǎn)生的光子對產(chǎn)率大于107Hz/(nm·mW)，其路徑糾纏度大于96%。2020年，該團隊研究并設(shè)計了一種基于PPLN波導(dǎo)的電控偏振糾纏態(tài)產(chǎn)生芯片,該芯片同時具備了產(chǎn)生、調(diào)節(jié)和分離高品質(zhì)量子光源的功能，具有很高的集成度，實現(xiàn)了便攜式高質(zhì)量偏振糾纏光源的產(chǎn)生。以上系列成果，對鈮酸鋰波導(dǎo)量子芯片的設(shè)計和制作具有指導(dǎo)意義，有效促進了量子信息器件技術(shù)的發(fā)展。

圖1 鈮酸鋰光子芯片結(jié)構(gòu)示意圖[16]

國際上，基于LNOI薄膜制備鈮酸鋰量子光源器件是近年的研究熱點。2019年，加州大學(xué)和北京郵電大學(xué)聯(lián)合團隊，基于LNOI襯底設(shè)計了一種由富硅氮化硅(SixNy)波導(dǎo)和薄膜PPLN波導(dǎo)組成的混合波導(dǎo)結(jié)構(gòu)[19]，實現(xiàn)了高純度光子的產(chǎn)生，如圖2所示。實驗表明，該波導(dǎo)結(jié)構(gòu)的二次諧波(second harmonic ge-neration，SHG)產(chǎn)生效率高達225%W-1·cm-2， 光子純度為95.17%，光子對產(chǎn)生速率為2.87×107pairs/(s·mW)。該混合波導(dǎo)形成的集成芯片可以生成應(yīng)用于量子通信的高純度第2類SPDC光子源，同時它具有應(yīng)用于量子密鑰分發(fā)、以及通過高維時間-能量編碼進行大規(guī)模芯片上量子信息處理的潛力。2020年，加州大學(xué)的研究團隊制作了一種厚度300nm且摻有摩爾分數(shù)為0.05的氧化鎂的鈮酸鋰薄膜(thin-film LN,TFLN)PPLN波導(dǎo)，如圖3所示，并用于產(chǎn)生高質(zhì)量的糾纏光子對[20]。實驗表明，該波導(dǎo)產(chǎn)生的通信波段糾纏光子對，符合計數(shù)(coincidences-to-accidentals ratio,CAR)大于67000，雙光子干涉可見度V>99%，宣布單光子自相關(guān)系數(shù)gH(2)<0.025，已接近系統(tǒng)應(yīng)用需求的指標(biāo)。其所制備的納米級鈮酸鋰脊型波導(dǎo)，在不犧牲CAR與可見度等高品質(zhì)因素的前提下，抽運功率顯著降低兩個數(shù)量級，因此此項研究奠定了未來芯片上集成光電量子回路制備的技術(shù)基礎(chǔ)。

圖2 富硅氮化硅和薄膜PPLN混合波導(dǎo)的結(jié)構(gòu)圖[19]

圖3 薄膜PPLN波導(dǎo)的橫截面[20]

綜上所述，經(jīng)過十?dāng)?shù)年的研究和開發(fā)，已經(jīng)形成了鈮酸鋰量子光源制備的基本工藝技術(shù)，研制了性能指標(biāo)接近實用化水平的量子光源原型器件，為集成量子光源技術(shù)的實現(xiàn)打好了基礎(chǔ)。同時注意到，利用鈮酸鋰材料實現(xiàn)0型SPDC過程的效率比Ⅱ型SPDC過程效率要高幾個數(shù)量級，但是這種方法無法自然地產(chǎn)生偏振糾纏，且發(fā)射光譜較Ⅱ型SPDC過程寬，這限制它的某些應(yīng)用。因此，未來需要探索利用0型SPDC過程的高效率與寬帶發(fā)射實現(xiàn)偏振糾纏光子對產(chǎn)生的方法，或開發(fā)提升Ⅱ型SPDC過程效率的方法，以此更好地將其應(yīng)用于量子信息領(lǐng)域。

2 鈮酸鋰量子中繼器件

在遠程量子通信和量子互聯(lián)網(wǎng)中，需要用量子中繼器件對量子信息進行存儲、復(fù)制放大和轉(zhuǎn)換處理。量子存儲器是實現(xiàn)量子中繼的核心元件，它可以由單原子、量子點、氮空位中心、超導(dǎo)電路、冷/熱原子系綜[21]等多種物理載體構(gòu)建而成。最近幾年的研究使鈮酸鋰波導(dǎo)在量子存儲應(yīng)用方面也顯示了很大的優(yōu)勢。2019年，加拿大卡爾加里大學(xué)與美國加州理工學(xué)院的ASKARANI等人[22]利用低溫冷卻的稀土離子鉺摻雜鈮酸鋰波導(dǎo)對1532nm宣布式單光子的存儲和再發(fā)射進行了演示，顯示了鈮酸鋰波導(dǎo)對改善量子存儲時間和存儲效率的積極作用。2020年，美國伊利諾伊大學(xué)厄巴納-香檳分校的DUTTA等人展示了一個可用于在LNOI薄膜上進行稀土離子摻雜的集成光學(xué)平臺[23],將此集成光學(xué)平臺與可擴展的平面制造技術(shù)結(jié)合，可應(yīng)用于穩(wěn)定且窄光譜的光學(xué)量子存儲器。圖4所示為該集成光學(xué)平臺的層結(jié)構(gòu)示意圖。材料疊層由摻Tm3+鈮酸鋰的智能切割薄膜和在未摻雜鈮酸鋰襯底上生長的二氧化硅晶片組成。研究發(fā)現(xiàn)，波導(dǎo)中的稀土離子的光學(xué)特性與體材料中的稀土離子具有幾乎相同的壽命和發(fā)射光譜；同時，利用該集成光學(xué)平臺可燒出比鈦擴散波導(dǎo)的功率低兩個數(shù)量級以上的窄光譜孔。該項研究表明，對絕緣體襯底上的鈮酸鋰薄膜進行稀土離子摻雜的技術(shù)，為量子信息器件技術(shù)提供了一種緊湊和多功能的光學(xué)活性材料，可以實現(xiàn)穩(wěn)定且窄光譜的光學(xué)量子存儲器。

圖4 a—制備器件的層結(jié)構(gòu)示意圖[23] b—制作的波導(dǎo)掃描電子顯微鏡圖像[23] c—時域有限差分法模擬顯示了沿波導(dǎo)截面的電場分布[23]

在不同物理系統(tǒng)之間進行量子信息的傳輸，存在信息模式不匹配的問題，需要用量子接口對量子信息進行中繼轉(zhuǎn)換處理。最近的研究發(fā)現(xiàn)，鈮酸鋰量子接口通過和頻或差頻等2階非線性過程，可以實現(xiàn)單光子的相干變頻。2014年，山東量子科學(xué)技術(shù)研究院有限公司[24]設(shè)計了一種基于雙端光纖耦合的反向質(zhì)子交換PPLN波導(dǎo)器件,該器件具有轉(zhuǎn)換效率高、傳輸損耗低等優(yōu)點，可應(yīng)用于單光子頻率轉(zhuǎn)換，實現(xiàn)量子接口功能。2018年，上海交通大學(xué)XIANG等人[25]利用PPLN波導(dǎo)的SFG與DFG級聯(lián)二次非線性過程，研制了寬通信頻段可調(diào)諧的單光子量子頻率轉(zhuǎn)換器，如圖5所示。此項研究中，PPLN波導(dǎo)和濾波器的總傳播和耦合損耗低達4.9dB，頻率轉(zhuǎn)換前后時間-能量糾纏的平均擬合可見度分別為93.8%±1.6%和88.2%±5.1%，說明量子糾纏在頻率轉(zhuǎn)換過程中得到了很好的保持。這種高效率低噪聲的單光子量子頻率轉(zhuǎn)換器，在量子通信、量子網(wǎng)絡(luò)中有很大的應(yīng)用潛力。圖5中，EDFA 為摻鉺光纖放大器(erbium doped fiber amplifier)，DWDM 為密集波分多路復(fù)用(dense wavelength-division multiplexing)，PC為偏振控制器(polarization controller)，BS為光纖分束器(fiber beam splitter)，SPD為單光子探測器(single-photon detector)，TDC為時間數(shù)字轉(zhuǎn)換器(time-to-digital convertor)，WDW為波分復(fù)用(wavelength-division multiplexing)，CW laser為連續(xù)激光器(continuous wave laser)，MZI為馬赫-曾德爾干涉儀(Mach-Zehnder interferometer)。2018年，哈佛大學(xué)與斯坦福大學(xué)的聯(lián)合團隊制備了一種具有亞波長光學(xué)約束和高質(zhì)量周期極化的納米級PPLN器件[26]，如圖6所示。該器件層厚度為600nm，波導(dǎo)頂部寬度為1400nm，選擇的波導(dǎo)尺寸保證所需的極化周期可控，同時實現(xiàn)了比先進的擴散波導(dǎo)高20多倍、達2600%/W-1·cm-2的轉(zhuǎn)換效率。更重要的是，該器件可以為未來量子通信網(wǎng)絡(luò)系統(tǒng)提供高集成度、多功能、高效率且低成本的量子接口解決方案。

圖5 實驗裝置圖[25]

圖6 制作的波導(dǎo)的假彩色掃描電鏡圖像及其周期極化過程示意圖[26]

綜上所述，近年的研究顯示了鈮酸鋰材料在構(gòu)建量子中繼器件方面的潛力和優(yōu)勢，為量子中繼技術(shù)提供了可行的發(fā)展途徑。目前，基于鈮酸鋰材料的量子存儲器的一個缺陷是頻帶接收帶寬較窄，通常在0.01pm～2pm的量級上，因此基于SPDC產(chǎn)生的光子對源(1nm～100nm)難以適應(yīng)該量子存儲器，必須添加濾波裝置對光子對源進行濾波，這增加了系統(tǒng)的復(fù)雜性。開發(fā)高效、可集成、波長可調(diào)諧且保持光子攜帶的量子特性的頻率轉(zhuǎn)換器是未來量子芯片級集成發(fā)展的一個趨勢。

3 鈮酸鋰單光子探測器

在量子信息領(lǐng)域，高性能的單光子探測器對實現(xiàn)長距離的量子密鑰分發(fā)等應(yīng)用必不可少。目前主要使用的單光子探測器有光電倍增管、半導(dǎo)體雪崩光電二極管、超導(dǎo)納米線單光子探測器等，但這些探測器類型不同程度地存在成本高、體積大、集成度差、探測效率低、工作波段不匹配等問題。為解決傳統(tǒng)單光子探測器的技術(shù)瓶頸問題，近年來，人們開發(fā)出了鈮酸鋰上轉(zhuǎn)換單光子探測器。其工作原理為：將單光子信號與強抽運光共同輸入PPLN波導(dǎo)結(jié)構(gòu)，通過2階非線性和頻過程將通信波段單光子轉(zhuǎn)換為短波長的光子，然后再由硅基單光子探測器進行檢測。

圖7 a—抽運源與信號源的準(zhǔn)備[32] b—偏振無關(guān)上轉(zhuǎn)換偏振態(tài)探測器示意圖[32]

圖8 a—上轉(zhuǎn)換單光子探測器測量圖[33] b—單模光纖到PPLN波導(dǎo)的耦合結(jié)構(gòu)示意圖[33]

圖9 a—設(shè)備示意圖[34] b—器件截面示意圖 [34] c—鈮酸鋰波導(dǎo)頂部NbN納米線的掃描電鏡圖像[34]

綜上所述，鈮酸鋰單光子探測器被證明是一條高效、實用化光量子探測的良好途徑。然而，目前大部分鈮酸鋰單光子探測器都是基于非摻雜的鈮酸鋰材料，這雖然有助于降低周期極化的難度，但同時也限制了上轉(zhuǎn)換單光子探測器的性能。為了獲得性能更優(yōu)越的鈮酸鋰單光子探測器，未來需要在鈮酸鋰材料摻雜與周期極化技術(shù)融合方面進行更深入廣泛的探索。

4 其它鈮酸鋰量子器件

基于鈮酸鋰材料制備的光電器件，在量子器件應(yīng)用方面的表現(xiàn)已經(jīng)擴展到多種場景。2018年，LENZINI等人利用動態(tài)可重構(gòu)的鈮酸鋰波導(dǎo)單片集成器件，制備和表征了壓縮真空和雙模糾纏態(tài)，對非經(jīng)典量子態(tài)的產(chǎn)生、操縱進行了演示[35]，如圖10所示。ZHANG等人[36]利用兩段PPLN波導(dǎo)作為非線性介質(zhì)，設(shè)計并制備了單片二次非線性晶體,在擴展相位匹配條件下，通過該單片二次非線性晶體的級聯(lián)SPDC過程對三重態(tài)譜進行了操縱。2019年，哈佛大學(xué)的LONCAR團隊[37]在LNOI上演示了克爾光學(xué)頻率梳，且提出了一種寬光譜電光頻率梳，如圖11所示。這兩種器件可以有效地用于量子測量和量子計算。2020年，上海交通大學(xué)的研究團隊利用基于LNOI薄膜制備的PPLN(periodically poled lithium niobate on insulator,PPLNOI)波導(dǎo)，實現(xiàn)了單光子源在通信波長下的偏振調(diào)節(jié)[1]，如圖12所示。該方案具備響應(yīng)速度快、驅(qū)動電壓低、集成度高等優(yōu)點，是鈮酸鋰材料實現(xiàn)量子應(yīng)用的有效途徑。圖12中， FG為函數(shù)發(fā)生器(function generator)，PM為偏振保持(polarization maintaining)。

圖10 芯片配置和實驗裝置[35]

圖11 a—LNOI上電光頻率梳結(jié)構(gòu)[37] b—電光頻率梳譜[37]

圖12 a—脊形波導(dǎo)的橫截面圖[38] b—用于偏振控制的集成波導(dǎo)器件的實驗裝置圖[38]

綜上所述，鈮酸鋰這種高品質(zhì)的光學(xué)材料在量子器件領(lǐng)域的應(yīng)用范圍越來越廣，完全有必要作為重點和關(guān)鍵技術(shù)進行進一步深入的研究和開發(fā)。

5 結(jié)束語

近年的研究表明，鈮酸鋰材料在各種量子器件技術(shù)平臺上占據(jù)著重要地位。將新興的LNOI薄膜技術(shù)和成熟的鈮酸鋰體材料制造技術(shù)結(jié)合，可以制備出高品質(zhì)的鈮酸鋰量子器件。目前，用鈮酸鋰材料研制的量子光源、量子中繼器件、單光子探測器件等表現(xiàn)出優(yōu)良的量子性能，為集成量子器件技術(shù)打好了基礎(chǔ)，為固態(tài)量子網(wǎng)絡(luò)的實現(xiàn)提供了可行的技術(shù)途徑，并加快了量子信息科技走向?qū)嵱玫牟椒ァ?/p>

但是，由于鈮酸鋰材料本身特性與互補金屬氧化物半導(dǎo)體(complementary metal oxide semiconductor，CMOS)工藝不兼容，難以同時發(fā)揮鈮酸鋰光子芯片與CMOS電路的優(yōu)勢，限制了光電混合集成平臺的創(chuàng)建;同時鈮酸鋰集成量子器件的批量低成本制造仍然面臨很大的挑戰(zhàn)。為解決以上問題，未來的研究方向和發(fā)展趨勢，應(yīng)該集中于探索將鈮酸鋰單晶薄膜與鍺、Ⅲ-Ⅴ半導(dǎo)體和其它材料集成的混合材料量子器件的制備，以及探索大規(guī)模生產(chǎn)鈮酸鋰集成量子器件的微納加工工藝。在不久的將來，鈮酸鋰量子器件技術(shù)將在量子科技領(lǐng)域產(chǎn)生決定性的影響。