固定光強下組合啁啾波形優(yōu)化諧波光譜的研究

敬曉丹，李 義，馮立強

(遼寧工業(yè)大學 理學院，錦州 121001)

引 言

隨著激光脈寬由皮秒縮短到阿秒量級，人們發(fā)現(xiàn)了許多原子、分子物理中的超快動力學現(xiàn)象,并對其進行了深入研究，例如：閾上電離[1]、非次序雙電離[2]、高次諧波[3]、庫倫爆炸[4]等。

高次諧波作為產(chǎn)生相干紫外光、X射線光源以及阿秒脈沖的有效方法更是被廣泛研究[5-7]。自1980年以來，世界上許多實驗室都成功觀測到了高次諧波光譜[8-10]?？偟膩碚f，高次諧波光譜具有如下共性的特點：(1)諧波低能區(qū)會呈現(xiàn)單調(diào)下降的特點；(2)諧波光譜呈現(xiàn)一個連續(xù)平臺區(qū)；(3)平臺區(qū)的末端會呈現(xiàn)一個快速下降的截止能量區(qū)域。

高次諧波光譜的產(chǎn)生可由半經(jīng)典的電離-加速-回碰模型來解釋，即簡稱三步模型理論[11]。其中，諧波光譜上最大輻射光子能量在Ecutoff=Ip+3.17Up附近。這里，Ip代表氣體的電離能；Up代表電子的有質(zhì)動力勢能。想要獲得輸出強度大且光子能量高的阿秒脈沖，需要滿足諧波光譜具有較大的轉(zhuǎn)化效率以及較大的輻射光子能量區(qū)域。根據(jù)三步模型理論[11]，高強度激光場或者長波長激光場都可以延伸諧波光子能量。但是，當激光光強超過某閾值時，諧波強度反而會下降。同樣，諧波強度也會隨著波長的增大而呈現(xiàn)指數(shù)級的減弱。因此，經(jīng)過二十幾年的研究，研究人員提出了非常經(jīng)典且高效的多色組合場方法[12-15]。在該方法下，諧波截止能量和諧波強度都有所增大，但其諧波截止能量始終是小于同等光強下單色激光場的情況。這是因為采用高頻調(diào)控場時，會使諧波強度增強，但是高頻率場會使組合場瞬時頻率增大。因此，導致諧波截止能量不如同光強下的單色激光場。

眾所周知，啁啾調(diào)頻技術(shù)在調(diào)控激光瞬時頻率方面取得了成功，并且其廣泛應用到高次諧波光譜的研究中[16-18]。因此，為了解決多色組合場下高次諧波光譜的不足之處，本文作者在固定激光強度下，對多色啁啾組合波形優(yōu)化諧波光譜進行了理論研究,結(jié)果發(fā)現(xiàn)，啁啾波形優(yōu)化方法可以同時延伸諧波能量和諧波強度，并且在最佳波形下，可以獲得脈寬為42as的孤立脈沖。

1 計算方法

本文中激光場E(t)可以分為單色、雙色、三色和四色激光場，其形式為：

(1)

式中，t表示時間。激光波形可以通過調(diào)控激光振幅E1～4、激光頻率ω1～4、激光脈寬τ1～4和啁啾參數(shù)c1～4來實現(xiàn)。

(2)

式中，ψ(x,t)為波函數(shù)。當最終波函數(shù)獲得后，通過傅里葉變換可獲得高次諧波光譜S(ω):

(3)

若無其它說明，本文中計算采用原子單位(atomic units, a.u.)，高次諧波光譜強度采用任意單位(arbitrary units,arb.unit)。

2 結(jié)果與分析

本文中，激光波形的變換主要是通過改變啁啾參數(shù)而獲得的。啁啾參數(shù)的數(shù)量級從10-5一直計算到10-3，經(jīng)過高次諧波光譜的分析得到啁啾參數(shù)10-4數(shù)量級時具有較好的諧波延伸效果。因此，各個啁啾參數(shù)計算范圍選擇為-5×10-4rad/s2～5×10-4rad/s2。高次諧波光譜的優(yōu)化主要以截止能量的最大值為參考條件，即當諧波截止能量最大時,對應的激光波形為最佳波形。經(jīng)過大量計算，本文中得到了單色、雙色、三色以及四色啁啾激光場下，諧波截止能量最大時的激光波形，如下文所討論中的參數(shù)。

圖1中給出了固定光強下多色啁啾組合場下高次諧波光譜圖。激光總強度為100TW/cm2;組合激光強度平均分配;激光場分別為1600nm，1200nm，800nm以及400nm;激光總時間都為各自波長的10個周期時間。最佳啁啾參數(shù)分別為：(1)單色場c1=-0.6×10-4rad/s2；(2)雙色場c1=-0.6×10-4rad/s2，c2=-1.1×10-4rad/s2；(3)三色場c1=-0.6×10-4rad/s2，c2=-1.1×10-4rad/s2，c3=-2.3×10-4rad/s2；(4)四色場c1=-0.6×10-4rad/s2，c2=-1.1×10-4rad/s2，c3=-2.3×10-4rad/s2，c4=-3.3×10-4rad/s2。這里設1600nm無啁啾和最佳啁啾場情況為case 0和case 1；最佳雙色、三色和四色啁啾場分別為case 2、case 3和case 4。由圖1可知，對于單色激光場，當啁啾參量引入后，諧波截止能量得到延伸,但是，諧波強度較弱。這一結(jié)果顯然不符合獲得高效率阿秒脈沖的條件。在雙色啁啾波形優(yōu)化下，諧波光譜的輻射能量和強度都有增大。在三色啁啾波形優(yōu)化下，諧波光譜輻射能量和強度又進一步增大;在四色啁啾調(diào)控下，諧波截止能量略小于三色啁啾場，但諧波光譜強度又可以增強1個數(shù)量級。因此，通過多色啁啾組合調(diào)控可知，三色啁啾場適合諧波截止能量延伸，而四色啁啾場適合諧波強度的增強。

Fig.1 High order harmonic spectra of different waveforms

圖2和圖3中給出了組合啁啾場對諧波發(fā)射的影響。首先，圖2中給出了單色1600nm無啁啾和啁啾場下的諧波光譜時頻分析圖。根據(jù)三步模型理論可知，每半個波形可以產(chǎn)生一次諧波輻射過程。因此，對于無啁啾激光場情況，諧波輻射圖中可以觀測到與之對應的諧波發(fā)射能量峰，如圖2a和圖2b所示。這里標記中間區(qū)域能量峰標號為1～3，如圖2b所示。在啁啾參數(shù)引入后，激光下降區(qū)域的半波形被明顯展寬，例如，激光半波形區(qū)域在t為0.25T1～1.75T1區(qū)域(T1表示1600nm激光場光學周期)，如圖2a所示。這里設該半波形區(qū)域為A?？梢姡瑓^(qū)域A比正常無啁啾調(diào)控下的激光半波形明顯要寬很多。因此，電子在此區(qū)域加速時可以獲得額外的動能，進而導致其與原子核碰撞后可以發(fā)射更高能量的光子(見圖2c)。這是諧波截止能量得到延伸的原因。

Fig.2 a—laser profiles of 1-color chirp-free and chirped pulses b—time-frequency analyses of harmonic for 1-color chirp-free pulse c—time-frequency analyses of harmonic for 1-color chirped pulse

接下來看多色組合啁啾場的諧波發(fā)射過程。圖3a和圖3b中給出了雙色啁啾場諧波輻射情況。如圖所示，在雙色啁啾調(diào)控下，不僅半波形激光振幅得到增大，而且t=0附近激光振幅也可以得到增大,這導致t=0附近的電離幾率增大，且自由電子在區(qū)域A中可以獲得更大的加速。因此，在諧波輻射時頻分析圖中可觀測到能量峰3得到延伸并且其強度得到增加。這是雙色啁啾場下，諧波光譜得到提升的原因。圖3c和圖3d中給出了三色啁啾場諧波輻射情況。由圖可知，在三色啁啾調(diào)控下，半波形區(qū)域A的寬度和振幅強度與雙色場相比又得到進一步增大，這導致能量峰3得到進一步延伸。同時，t=0附近的振幅也得到進一步增大，因此，能量峰3強度可以進一步增強。這是三色啁啾場下諧波截止能量和諧波強度得到進一步增大的原因。圖3e和圖3f中給出了四色啁啾場諧波輻射情況。分析激光波形可知，在四色啁啾場下，半波形A的寬度要比單色場寬，但是卻比三色場略窄。因此導致能量峰3可以得到延伸，但其延伸范圍卻小于三色場情況。t=0附近的振幅強度與三色場相比卻有增強，這導致能量峰3的強度要比三色場下增強的更大。

Fig.3 Laser profiles and time-frequency analyses of harmonics for the cases a,b—2-color chirped pulse c,d—3-color chirped pulse e,f—4-color chirped pulse

這是四色場諧波強度持續(xù)增大的原因。

由上述分析可知，三色啁啾和四色啁啾都可以獲得強度較高的X射線范圍的諧波光譜平臺區(qū)。具體來說，三色場諧波光譜平臺區(qū)能量更大，而四色場諧波平臺區(qū)強度更強。分析圖2c和圖3f可知，優(yōu)化后的諧波光譜連續(xù)平臺區(qū)只由單一能量峰的短量子路徑組成,這可以有效避免諧波發(fā)射長短量子路徑的干涉，也是獲得孤立阿秒脈沖的有利條件。因此，在最佳三色啁啾波形下，通過疊加諧波光譜的600次～700次諧波，1個單個的42as的脈沖可以被產(chǎn)生，如圖4a所示。在最佳四色啁啾波形下，通過得加諧波光譜的500次～600次諧波，也可產(chǎn)生1個單個的42as的脈沖，如圖4b所示。

為了研究人員更好地了解啁啾參數(shù)的選擇，本文中對4種激光場啁啾參數(shù)的選擇做了簡單解釋。首先，根據(jù)圖2和圖3可知，諧波最大輻射能量峰3取決于半波形A的波形形狀,也就是說半波形A的振幅強度和寬度(瞬時頻率)可以調(diào)節(jié)能量峰3輻射光子的能量。觀察圖5a、圖5c、圖6a和圖6c可知，當啁啾參數(shù)小于(藍線)或者大于(紅線)最佳啁啾參數(shù)(黑線)時，半波形A的寬度或者減小、或者在其間有反向波包的出現(xiàn)；又或者其振幅強度減弱。這些改變都將導致電子在加速時獲得的能量減少，進而導致能量峰3輻射光子能量變小，如圖5b(c1=-1.0×10-4rad/s2)、圖5d(c1=-0.6×10-4rad/s2，c2=-1.5×10-4rad/s2)、圖6b(c1=-0.6×10-4rad/s2，c2=-1.1×10-4rad/s2，c3=-3.0×10-4rad/s2)和圖6d(c1=-0.6×10-4rad/s2，c2=-1.1×10-4rad/s2，c3=-2.3×10-4rad/s2，c4=-4.0×10-4rad/s2)所示。這就是本文中選擇圖1所描述參數(shù)作為最佳啁啾參數(shù)的原因。

Fig.4 Generations of attosecond pulses for the casesa—3-color chirped pulse b—4-color chirped pulse

Fig.5 Laser profiles and time-frequency analyses of harmonic for the casesa,b—1-color chirped pulse c,d—2-color chirped pulse

Fig.6 Laser profiles and time-frequency analyses of harmonic for the cases

3 結(jié) 論

本文中理論研究了在固定激光強度下，啁啾波形調(diào)控對諧波光譜的影響。結(jié)果發(fā)現(xiàn)，最佳三色和四色啁啾組合波形對諧波截止能量和諧波強度的增大起到明顯的作用。具體來說，最佳三色啁啾波形下，諧波光譜具有輻射能量更大的連續(xù)諧波平臺區(qū)。在最佳四色啁啾波形下，諧波光譜具有更強的輻射強度。最后，選擇適合的諧波光譜平臺區(qū)可以獲得脈寬為42as的孤立脈沖。