辛集市“十三五”期間空氣質量特征分析

馬紅楠，張 彤，武蕾丹，馬景金，王 勇，李曉東，王云英，李 婷，王春迎

1.河北先河環(huán)?？萍脊煞萦邢薰荆颖?石家莊 050035 2.河北先進環(huán)保產業(yè)創(chuàng)新中心有限公司，河北 石家莊 050035 3.辛集市生態(tài)環(huán)境局，河北 辛集 052300 4.河北領創(chuàng)先進生態(tài)環(huán)境科技有限公司，河北 辛集 052300 5.辛集市大氣污染防治工作領導小組辦公室，河北 辛集 052300

京津冀地區(qū)是我國五大城市群之一，在國民經濟發(fā)展中扮演著重要角色。近年來隨著經濟快速發(fā)展和城市化進程加快，京津冀區(qū)域成為全國大氣污染物單位面積排放強度較大、空氣質量較差的地區(qū)之一，以PM2.5為首要污染物的重污染天氣頻發(fā)[1]。2013年國務院發(fā)布《大氣污染防治行動計劃》[2]以來，經過多方共同努力，京津冀空氣質量持續(xù)改善[3]。龐卉芳等[4]分析了石家莊市2014—2018年國控站點空氣質量數(shù)據(jù)，發(fā)現(xiàn)PM2.5和PM10污染情況有所改善，污染物年均濃度和超標天數(shù)總體呈下降趨勢；李懷明等[5]分析了天津市2013—2018年空氣質量變化情況，發(fā)現(xiàn)其環(huán)境空氣質量逐年改善，且效果顯著，其中2018年8、9月PM2.5月均濃度更是2013年以來首次低于《環(huán)境空氣質量標準》(GB 3095—2012)二級濃度限值(35 μg/m3)；李文濤等[6-7]分別針對北京市2014年APEC會議和2015年閱兵儀式等重大活動實施的大氣污染物減排措施改善效果進行了分析，發(fā)現(xiàn)PM10、PM2.5、SO2、NO2等參數(shù)均有不同程度的改善；李慧杰等[8]宏觀對比了京津冀地區(qū)2013—2017年空氣質量變化情況，發(fā)現(xiàn)污染程度逐年減弱，空氣質量改善明顯。此外，眾多學者還對長三角[9-10]、珠三角[11-12]等區(qū)域空氣質量改善情況進行了大量研究和分析，取得了許多成果，但其中針對河北省辛集市這類省轄縣級市的研究是少之又少。

辛集市2013年被列為河北省直管市，處于大氣污染防治京津冀及周邊地區(qū)重點區(qū)域范圍之內。本研究根據(jù)“十三五”期間的大氣監(jiān)測數(shù)據(jù)，對辛集市空氣質量變化及污染特征進行分析，為今后大氣污染防治工作提供理論參考與支撐。

1 區(qū)域概況

辛集市位于河北省中南部，地處東經115°07′～115°28′、北緯37°38′～38°08′之間，北與石家莊市深澤縣、衡水市安平縣接壤，東與深州市為鄰，南與衡水市冀州區(qū)、邢臺市寧晉縣交界，西與晉州市毗鄰；市域南北長約55.6 km，東西寬約28 km，總面積951 km2[13]。辛集市屬暖溫帶半濕潤季風大陸氣候，主要特點是四季分明，春季干燥多風，夏季炎熱多雨，秋季溫和涼爽，冬季寒冷干燥[14]；受季風氣候特征影響，冬季盛行西風，夏季盛行南風，年均風速2.7 m/s，全年盛行南風。

辛集市地處太行山山麓平原與低洼平原的過渡地帶，地形開闊平坦，地勢由西北向東南傾斜[15]，山麓平原西北風與低洼平原偏南風易在辛集及周邊地區(qū)交匯輻合，導致污染積聚于此，難以擴散，給大氣污染防治工作帶來了一定的壓力。

2 資料與方法

2.1 數(shù)據(jù)來源

辛集市城區(qū)目前有3個省級環(huán)境空氣自動監(jiān)測站點(圖1)，分別為城管大隊子站、采油五廠子站和市政府子站，城市空氣質量評價數(shù)據(jù)取3個站點均值；有17個鄉(xiāng)鎮(zhèn)站監(jiān)測點，分別位于下轄的7鄉(xiāng)8鎮(zhèn)和1個省級經濟開發(fā)區(qū)，其中省級經濟開發(fā)區(qū)安裝有2個監(jiān)測站點，分別為經濟開發(fā)區(qū)、新城開發(fā)區(qū)。

圖1 辛集市行政區(qū)劃及環(huán)境空氣監(jiān)測點分布示意圖Fig.1 Administrative division and distribution ofambient air monitoring sites in Xinji

本文采用了辛集市生態(tài)環(huán)境局提供的環(huán)境空氣質量監(jiān)測數(shù)據(jù)，包括辛集市大氣污染物日濃度數(shù)據(jù)(2016年1月1日至2020年12月31日)和小時濃度數(shù)據(jù)(2019年1月1日至2020年1月1日)，均為審核后數(shù)據(jù)。同時，也采用了審核后的省控站和鄉(xiāng)鎮(zhèn)站年濃度數(shù)據(jù)(2019—2020年)。監(jiān)測數(shù)據(jù)所用儀器廠家為河北先河環(huán)?？萍脊煞萦邢薰?，監(jiān)測方法為國標法：顆粒物采用β射線吸收法，SO2采用紫外熒光法，NO2采用化學發(fā)光法，CO采用非分散紅外吸收法，O3采用紫外吸收法。

2.2 評價標準

“十三五”期間，辛集市環(huán)境空氣質量均采用《環(huán)境空氣質量標準》(GB 3095—2012)中的二級標準進行評價，評價因子為PM10、PM2.5、SO2、NO2、CO和O3。計算日濃度時，O3取日最大8 h滑動平均質量濃度(O3-8 h),其余5項污染物取24 h質量濃度平均值；計算月、年濃度時,O3取評價時段內O3-8 h的第90百分位數(shù)(O3-8 h-90per),CO取評價時段內日平均質量濃度的第95百分位數(shù)(CO-95per) ,其余4項污染物取評價時段內日質量濃度平均值?？諝赓|量日評價采用空氣質量指數(shù)AQI[16]，評價因子為PM10、PM2.5、SO2、NO2、CO、O3-8 h及O3的日最大1 h質量濃度。

2.3 數(shù)據(jù)分析方法

對監(jiān)測數(shù)據(jù)進行簡要統(tǒng)計，辛集市2016—2020年日濃度數(shù)據(jù)和2019—2020年小時濃度數(shù)據(jù)的數(shù)據(jù)量及缺失率如表1所示。其中，省控站與鄉(xiāng)鎮(zhèn)站的濃度數(shù)據(jù)均為年數(shù)據(jù)，未統(tǒng)計。

本文通過對比辛集市“十三五”期間綜合指數(shù)、優(yōu)良天與首要污染物年累計情況，分析了環(huán)境空氣質量整體變化趨勢；比較細顆粒物占比(PM2.5與PM10質量濃度比，PM2.5/PM10)、硫氮比(SO2與NO2質量濃度比，SO2/NO2)與NO2的變化趨勢，解析了辛集市大氣環(huán)境污染特征。同時，由于O3與顆粒物對環(huán)境空氣質量影響較大，本文從整體趨勢、季節(jié)變化與空間分布等方面研究了這2類污染物的變化規(guī)律與特征。

表1 辛集市監(jiān)測數(shù)據(jù)量情況統(tǒng)計Table 1 Quantitative statistics of monitoring data in Xinji

3 結果與討論

3.1 “十三五”期間環(huán)境空氣質量分析

3.1.1 綜合指數(shù)年變化趨勢

由表2可知，2016—2020年辛集市綜合指數(shù)逐年下降。從各指標貢獻率看，2016—2020年對綜合指數(shù)貢獻率最大的均為PM2.5，但基本呈逐年下降趨勢；SO2年貢獻率逐年降低，2020年較2016年下降了2.8個百分點；PM10和CO-95per年貢獻率變化不大，分別在25%和10%左右波動；O3-8 h-90per和NO2年貢獻率呈升高趨勢，2020年貢獻率較2016年分別增加了7.1、0.9個百分點。因此，在PM2.5污染逐年改善的同時，O3和NO2污染逐漸凸顯，需重點關注并制定相應的防治措施。

表2 辛集市2016—2020年綜合指數(shù)及各指標貢獻率Table 2 Comprehensive index and contribution rate of each index in Xinji from 2016 to 2020

3.1.2 優(yōu)良天及首要污染物年變化趨勢

依據(jù)辛集市2016—2020年日濃度數(shù)據(jù)計算各年份不同空氣質量天數(shù)占比，結果見圖2。從表3可知，2016—2020年優(yōu)良天數(shù)整體呈逐年增加趨勢，2016年辛集市優(yōu)良天氣出現(xiàn)136 d，優(yōu)良率僅為37.3%，2020年較2016年增加了88 d，優(yōu)良率上升了23.9個百分點。從污染天數(shù)看，除2019年，其余年份污染天數(shù)均呈逐年下降趨勢，2020年輕度、中度、重度及以上污染天數(shù)占比較2016年分別下降了5.0、5.8、13.2個百分點，空氣質量改善明顯。

圖2 2016—2020年辛集市空氣質量相對占比分布特征Fig.2 Distribution characteristics of relative proportionof air quality in Xinji from 2016 to 2020

表3 辛集市2016—2020年各污染等級天數(shù)分布Table 3 Day distribution of each pollution grade in Xinji from 2016 to 2020

對辛集市2016—2020年6項常規(guī)污染物(PM10、PM2.5、SO2、NO2、CO、O3)作為首要污染物出現(xiàn)的天數(shù)進行統(tǒng)計，結果如圖3所示。由圖3可知，顆粒物和O3是辛集市的主要大氣污染物。2016—2020年，辛集市PM10作為首要污染物出現(xiàn)的天數(shù)波動較大，在73 ～109 d之間，2018年最多；PM2.5作為首要污染物出現(xiàn)的天數(shù)逐年減少，O3-8 h作為首要污染物出現(xiàn)的天數(shù)明顯增加。2020年，辛集市PM10作為首要污染物出現(xiàn)時間為93 d，較2017—2019年分別減少11.4%、14.7%和7.9%，較2016年增加27.4%；PM2.5作為首要污染物出現(xiàn)時間為113 d，較2016—2019年分別減少47.9%、27.6%、16.9%和0.9%；O3-8 h作為首要污染物出現(xiàn)時間為129 d，較2016—2018年分別增加67.5%、19.4%和17.3%，較2019年減少5.8%；2016—2020年NO2作為首要污染物出現(xiàn)的天數(shù)較少，均不超過5 d。

圖3 2016—2020年辛集市首要污染物天數(shù)對比Fig.3 Comparison of days of primarypollutants in Xinji from 2016 to 2020

3.1.3 特征比值年變化趨勢

3.1.3.1 PM2.5/PM10

由圖4(a)可看出，2016—2020年辛集市PM10、PM2.5濃度均呈逐年下降趨勢，PM2.5/PM10在2016—2019年逐年下降趨勢較為明顯，這與揚塵、機動車、餐飲油煙、工業(yè)企業(yè)等一系列治理措施的實施有直接關系[17]。但2020年PM2.5/PM10出現(xiàn)反彈，主要原因為PM2.5濃度下降幅度小于PM10，PM2.5濃度同比下降12.5%，而PM10濃度同比下降16.7%，PM2.5濃度已改善至較低水平，下降空間相對有限，導致PM2.5/PM10出現(xiàn)了反彈。

從圖4(b)所示的PM2.5/PM10逐月變化來看，峰值易出現(xiàn)在1、2、7、12月。其中，1、2、12月比值高可能與冬季氣象擴散條件差、二次轉化嚴重等因素相關；7月出現(xiàn)明顯的峰值可能是因為當月降水頻繁，對空氣中PM10的清除作用較PM2.5更大；春季PM2.5/PM10普遍較低，是因為春季天氣較為干燥，沙塵天氣頻發(fā)，且工地陸續(xù)復工，PM10濃度相對較高[18]。

3.1.3.2 SO2/NO2

由圖5(a)可看出，2016—2020年辛集市SO2濃度逐年下降，NO2濃度除在2019年稍有反彈外，均呈逐年下降趨勢；SO2/NO2在2016—2020年也呈逐年下降趨勢，在一定程度上說明煤煙型污染明顯改善，NO2污染的相對重要性正在逐漸顯現(xiàn)[19]。從圖5(b)所示的2019—2020年SO2/NO2日變化規(guī)律來看，13：00—14：00峰值明顯，這是因為NO2大氣壽命較短，早高峰過后NO2濃度一直處于消耗狀態(tài)，午后達到一天中的谷值，而SO2濃度變化相對較小；早晚時段比值相對較低，可能受機動車尾氣排放影響較大。

圖5 2016—2020年SO2和NO2質量濃度及比值逐年變化、日變化規(guī)律對比圖Fig.5 Comparison of annual and daily variation of SO2 and NO2mass concentration and ratio from 2016 to 2020

3.1.3.3 NO2濃度變化趨勢

從2016—2020年辛集市NO2濃度逐月變化對比來看(圖6)，NO2濃度在各月中整體呈現(xiàn)降低趨勢，改善效果明顯。從季節(jié)分布來看，NO2濃度高值主要集中在1月和10—12月，整體呈現(xiàn)冬季>春秋季>夏季的特征，與汾渭平原城市較為一致[20]。其中，冬季擴散條件差，疊加采暖季排放量大，污染物累積，濃度偏高；夏季擴散條件較好，且白天NO2參與光化學反應，濃度偏低。從2019—2020年逐月的NO2小時濃度變化情況來看(如圖7)，1月NO2污染最重，應與燃煤取暖高峰期、工業(yè)企業(yè)排放及氣象條件等因素有直接關系[21]；小時高值易出現(xiàn)在夜間時段與上午08:00—09：00，可能受夜間擴散條件不利和機動車早晚高峰尾氣排放的影響。

圖6 2016—2020年NO2質量濃度逐月變化圖Fig.6 Monthly variation of NO2 massconcentration in Xinji from 2016 to 2020

圖7 2019—2020年NO2濃度逐月小時熱力分布圖Fig.7 Hourly thermal distribution of NO2 concentration in each month from 2019 to 2020

3.2 O3污染貢獻影響分析

3.2.1 O3濃度總體變化趨勢

辛集市2016—2020年O3濃度變化情況如圖8所示。由圖8可以看出，2016—2020年辛集市O3-8 h-90per均超過國家環(huán)境空氣質量二級標準，超標倍數(shù)在0.11～0.27倍之間，濃度變化整體呈現(xiàn)波動特征，分析原因認為：一是顆粒物可吸收和后向散射太陽光，而近年來顆粒物濃度大幅下降，有利于光化學反應速率的增加，促進O3生成；二是前體物氮氧化物和揮發(fā)性有機物的控制力度加強，有利于降低O3濃度，但揮發(fā)性有機物排放來源多且分散，控制力度較氮氧化物偏弱，易造成O3濃度波動；三是全球O3背景值不斷提升，區(qū)域傳輸會造成O3濃度上升[22-23]。

圖8 2016—2020年辛集市O3-8 h-90per變化Fig.8 Changes of O3-8 h-90per mass concentrationin Xinji from 2016 to 2020

3.2.2 O3污染規(guī)律分析

3.2.2.1 季節(jié)變化特征

O3受光照強度和溫度的影響較大，具有明顯季節(jié)特征。從2016—2020年辛集市O3濃度及超標天數(shù)逐月分布(圖9、圖10)來看，O3污染高發(fā)期集中在4—9月，濃度峰值和超標天數(shù)最多的月份主要為6月，原因是夏季氣溫高、太陽輻射強，前體物在此有利條件下通過一系列光化學反應，極易生成O3。

圖9 2016—2020年辛集市O3-8 h-90per逐月分布情況Fig.9 Monthly distribution of O3-8 h-90per massconcentration in Xinji from 2016 to 2020

圖10 2016—2020年辛集市O3超標天數(shù)逐月分布情況Fig.10 Monthly distribution of O3 exceedingstandard days in Xinji from 2016 to 2020

3.2.2.2 空間分布規(guī)律

將各站點2019—2020年O3-8 h-90per利用Arcgis10.3軟件進行空間插值分析，插值方法為普通反距離權重插值[24]，結果見圖11。

從2019—2020年辛集市3個省控點和17個鄉(xiāng)鎮(zhèn)站O3-8 h-90per來看，2019年為185～219 μg/m3，2020年為166～186 μg/m3，濃度降低，這與前體物治理力度加大、氣象條件有利等因素相關[25]。從空間分布來看，2019年和2020年O3濃度高值區(qū)域差別較大，分別以經濟開發(fā)區(qū)、新城開發(fā)區(qū)和田家莊鄉(xiāng)、馬莊鄉(xiāng)最為突出，而市區(qū)O3濃度持續(xù)偏高，這種差異可能與各鄉(xiāng)鎮(zhèn)(區(qū))之間不同的產業(yè)結構和O3前體物排放量等因素有關[26]。

圖11 2019—2020年辛集市O3-8 h-90per分布情況Fig.11 Distribution of O3-8 h-90per in Xinji from 2019 to 2020

3.2.3 O3輕微污染天占比

對比2016—2020年以O3為首要污染物天數(shù)，發(fā)現(xiàn)20%以上天數(shù)的O3-8 h為161～180 μg/m3(對應AQI為101～120)，O3輕微污染時間分別為26、22、18、20、24 d(見圖12)。從時間上看，O3輕微污染主要出現(xiàn)在4—9月，以5—8月居多，其中3—4月O3輕微超標占比相對較高(見圖13)，可嘗試通過強化應急管控措施爭取更多優(yōu)良天。

圖12 2016—2020年辛集市O3-8 h不同程度超標天數(shù)分布情況Fig.12 Distribution of days of O3-8h exceeding standardin different degrees in Xinji from 2016 to 2020

圖13 2016—2020年辛集市O3輕微超標天數(shù)及占比的逐月分布情況Fig.13 Monthly distribution of days and proportion ofslightly over standard O3 in Xinji from 2016 to 2020

3.3 顆粒物污染貢獻影響分析

3.3.1 顆粒物濃度總體變化趨勢

辛集市2016—2020年顆粒物濃度變化情況如圖14所示。由圖14可知，PM10、PM2.5年均濃度呈逐年降低趨勢，但均未達到環(huán)境空氣質量二級標準；其中，2020年PM10、PM2.5年均濃度分別超過國家二級標準0.43倍和0.60倍。從百分位數(shù)來看，“十三五”期間PM10、PM2.5日均值第95百分位數(shù)也呈逐年下降趨勢，改善效果顯著。另外，與2016年相比，2020年PM2.5濃度降低了47.7%，PM10降低了39.8%，并且除2020年外，其他年份PM2.5同比降幅均高于PM10。結合以顆粒物為首要污染物的天數(shù)來看，PM2.5污染不斷改善的同時，PM10污染問題凸顯。

圖14 2016—2020年辛集市顆粒物質量濃度變化情況Fig.14 Changes of particulate matter massconcentration in Xinji from 2016 to 2020

3.3.2 顆粒物污染規(guī)律分析

3.3.2.1 季節(jié)變化特征

PM2.5濃度受污染源排放和氣象條件影響，存在明顯的季節(jié)變化特征。從2016—2020年辛集市PM2.5濃度逐月分布來看(圖15)，主要呈現(xiàn)“秋冬高、春夏低”的分布特點。秋冬季易出現(xiàn)穩(wěn)定的高壓控制和地面逆溫現(xiàn)象，氣象擴散條件較差，且采暖季大氣污染物排放量大，一次排放疊加二次轉化的PM2.5易堆積在近地面大氣中[27]，導致PM2.5濃度偏高；春季擴散條件轉好，夏季降雨過程較為頻繁，有利于PM2.5的擴散和清除。

圖15 2016—2020年辛集市PM2.5質量濃度逐月分布情況Fig.15 Monthly distribution of PM2.5 massconcentration in Xinji from 2016 to 2020

從2016—2020年PM2.5濃度超標天數(shù)統(tǒng)計情況來看(圖16)，污染總天數(shù)和污染天出現(xiàn)的月份均逐年減少。整體來看，各年份PM2.5污染天數(shù)均以1—3月和10—12月居多，秋、冬季污染明顯偏重。其中，2016年超標時間為186 d，占全年總天數(shù)50%以上，各月均有分布；2017年超標時間為120 d，分布在1—5月和9—12月；2018年超標時間為110 d，分布在1—6月和9—12月；2019年超標時間為93 d，分布在1—4月、6—7月和10—12月；2020年超標時間為78 d，分布在1—3月、6月和9—12月。

圖16 2016—2020年辛集市PM2.5超標天數(shù)分布情況Fig.16 Distribution of PM2.5 exceedingstandard days in Xinji from 2016 to 2020

3.3.2.2 空間分布規(guī)律

利用普通反距離權重法[24]得到2019—2020年辛集市PM2.5濃度空間分布特征，結果見圖17。從20個站點PM2.5質量濃度范圍來看，2019年和2020年分別為61～82 μg/m3和53～73 μg/m3，濃度明顯下降。從空間分布來看，均表現(xiàn)為“南北高、中間低”的污染特征，尤其舊城鎮(zhèn)、前營鄉(xiāng)、位伯鎮(zhèn)、南智邱等鄉(xiāng)鎮(zhèn)高值較為突出，與各鄉(xiāng)鎮(zhèn)(區(qū))PM2.5及其前體物排放量有直接關系。

圖17 2019—2020年辛集市PM2.5濃度分布情況Fig.17 Distribution of PM2.5 concentration in Xinji from 2019 to 2020

4 結論

1)2016—2020年，辛集市空氣質量逐年改善，優(yōu)良天數(shù)明顯增加。6項污染因子中，PM2.5和SO2對年綜合指數(shù)的貢獻率逐年降低，O3-8 h-90per和NO2的貢獻率逐年增加。PM2.5作為首要污染物出現(xiàn)的天數(shù)逐年減少，O3-8 h作為首要污染物出現(xiàn)的天數(shù)明顯增加。整體來看，PM2.5污染不斷改善，O3污染逐漸凸顯。

2)從各污染物特征比值來看，PM10、PM2.5濃度及PM2.5/PM10下降趨勢明顯，城市精細化管理和PM2.5管控取得成效；PM2.5/PM10峰值易出現(xiàn)在1、2、7、12月，與冬季氣象條件不利、二次轉化嚴重及夏季降水對PM10的清除作用更大等因素有關。SO2、NO2濃度及SO2/NO2整體呈下降趨勢，在一定程度上說明煤煙型污染明顯改善，NO2污染的重要性顯現(xiàn)。NO2濃度整體呈冬季>春秋季>夏季的特征，其中1月NO2污染最重；小時高值集中在夜間與上午08：00—09：00，與擴散條件和機動車早晚高峰尾氣排放相關。

3)2016—2020年，辛集市O3濃度整體呈現(xiàn)波動變化，O3污染高發(fā)期主要集中在4—9月，高值區(qū)域分布差距較大，其中市區(qū)內污染持續(xù)突出；2016—2020年O3濃度輕微污染天數(shù)占比達20%以上，主要出現(xiàn)在4—9月，可嘗試通過強化應急管控措施爭取更多優(yōu)良天。

4)2016—2020年，辛集市PM2.5濃度明顯改善，PM2.5污染天數(shù)逐年減少。PM2.5污染在時間分布上呈現(xiàn)“秋冬高、春夏低”的特點，與秋冬季氣象擴散條件差和采暖季大氣污染物排放量大等因素有關；空間分布呈“南北高、中間低”的污染特征，與各鄉(xiāng)鎮(zhèn)(區(qū))PM2.5及其前體物排放量相關。