選擇性催化還原捕集技術(shù)的關(guān)鍵性能仿真

譚丕強(qiáng)，段立爽，樓狄明，胡志遠(yuǎn)

(同濟(jì)大學(xué) 汽車學(xué)院，上海 201804)

當(dāng)前，世界范圍內(nèi)嚴(yán)格控制柴油機(jī)氮氧化物(NOx)和顆粒(PM)等污染物的排放，高效后處理技術(shù)成為滿足當(dāng)前和未來排放法規(guī)的重要手段.隨著國Ⅵb和美國加州超低NOx排放法規(guī)的出臺(tái)，柴油機(jī)冷起動(dòng)階段的NOx排放控制日益受到關(guān)注[1].目前降低機(jī)外 NOx排放的主要手段是選擇性催化還原(SCR)技術(shù)，但通常該技術(shù)只在排氣溫度大于 200℃時(shí)才生效.在一般的“柴油氧化催化劑(DOC)+顆粒捕集器(DPF)+SCR+氨逃逸催化器(ASC)”后處理系統(tǒng)布置中，SCR位于下游，遠(yuǎn)離柴油機(jī)排氣門，冷起動(dòng)階段 SCR入口溫度需要數(shù)百秒才能達(dá)到200℃[2]，因而在該過程柴油機(jī)NOx排放嚴(yán)重.

選擇性催化還原捕集技術(shù)(SDPF)將 SCR催化劑涂覆在 DPF過濾壁面內(nèi)，能夠同時(shí)降低 NOx和PM 排放[3].相比于一般的 DOC+DPF+SCR+ASC后處理技術(shù)路線，DOC+SDPF+SCR+ASC路線中的 SDPF比一般路線中的 SCR更靠近柴油機(jī)排氣門，有效提升了入口溫度.因此，SDPF成為了控制冷起動(dòng)等低溫工況NOx排放的關(guān)鍵技術(shù).杜翰斌[4]研究了NO2濃度、灰分等對(duì)SDPF性能的影響，發(fā)現(xiàn)NOx轉(zhuǎn)化率受到 V(NO2)/V(NOx)和碳煙沉積的雙重影響，灰分沉積會(huì)提高壓降和再生峰值溫度.有研究[5-7]表明，碳煙對(duì)SCR反應(yīng)的影響有限，但SCR反應(yīng)減少了碳煙被動(dòng)再生.陳朝輝等[8]研究表明，增大氨氮比(ANR)和載體比表面積，能提高 NOx和 PM的轉(zhuǎn)化效率.邱松林等[9]也對(duì) SDPF的載體、催化劑和性能等方面的研究進(jìn)行了綜述.Taylor等[10]提出了一種改進(jìn)的SDPF設(shè)計(jì)，在保持其他關(guān)鍵性能的同時(shí)，降低了壓降.Jin等[11]指出，考慮到載體強(qiáng)度、背壓和過濾效率要求，SDPF載體的最佳孔隙率為60%～65%.文獻(xiàn)[12—14]發(fā)現(xiàn)，銅置換高二氧化硅(LTA)催化劑比 Cu/SSZ-13催化劑的熱穩(wěn)定性更好.Rappe等[15]研制了一種新型的選擇性氧化催化劑(SCO)，能夠在保持 NOx還原性能的同時(shí)，提升碳煙氧化性能.Schoenen等[16]發(fā)現(xiàn) SDPF的灰分捕集效率(80%)遠(yuǎn)高于催化型柴油顆粒過濾器(40%～50%)，因而其灰分沉積速率也較高.Aryan等[17]比較了道路老化和實(shí)驗(yàn)室水熱老化對(duì) SDPF系統(tǒng)耐久性的影響，發(fā)現(xiàn)SDPF的NOx轉(zhuǎn)化率都有明顯下降.

綜上所述，目前對(duì)SDPF技術(shù)的研究主要集中在SCR反應(yīng)與被動(dòng)再生間的競爭性反應(yīng)、載體和催化劑設(shè)計(jì)及耐久性能等方面，系統(tǒng)性地針對(duì)SDPF關(guān)鍵性能及其影響因素的研究較少.SDPF技術(shù)具有起燃快、成本低和布置靈活等優(yōu)點(diǎn)，但也存在背壓大、被動(dòng)再生速率低和催化劑熱老化風(fēng)險(xiǎn)高等問題[18].因此，SDPF技術(shù)的 NOx轉(zhuǎn)化率、再生特性及壓降特性等關(guān)鍵性能的研究對(duì)于 SDPF性能優(yōu)化具有重要意義.筆者通過建立 NOx還原反應(yīng)與碳煙氧化反應(yīng)耦合的SDPF數(shù)值計(jì)算模型，系統(tǒng)性地研究了運(yùn)行參數(shù)和結(jié)構(gòu)參數(shù)對(duì) SDPF關(guān)鍵性能的影響規(guī)律，為 SDPF技術(shù)的優(yōu)化設(shè)計(jì)提供一定參考.

1 仿真研究方案

1.1 SDPF建模

SDPF集成了DPF和 SCR的功能，能夠同時(shí)去除NOx和PM，其建模過程需要綜合考慮壁流式多孔介質(zhì)通道內(nèi)的氣體流動(dòng)模型、化學(xué)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型和壓降模型.

1.1.1 氣體流動(dòng)模型

SDPF進(jìn)/出口通道中的氣體滿足質(zhì)量守恒和動(dòng)量守恒，如式(1)～(4)所示[19].

式中：ρg,1、ρg,2分別為進(jìn)/出口通道的氣體密度；vg,1、vg,2分別為進(jìn)/出口通道的氣體流速；AF,1、AF,2分別為進(jìn)/出口通道的橫截面積；vw,1、vw,2分別為進(jìn)/出口通道的壁流速度；CS,1、CS,2分別為進(jìn)/出口通道的周長；pg,1、pg,2分別為進(jìn)/出口通道的壓力；F1、F2分別為進(jìn)/出口通道的摩擦系數(shù)；μ為氣體動(dòng)力黏度；z為軸向空間坐標(biāo).其中，AF,2、CS,2保持不變，而AF,1、CS,1隨進(jìn)口通道碳煙和灰分的沉積高度而變化.

1.1.2 化學(xué)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型和壓降模型

尿素水溶液在SDPF之前被噴入排氣中，經(jīng)過尿素分解和異氰酸分解等反應(yīng)生成還原劑 NH3.SDPF中同時(shí)進(jìn)行碳煙氧化反應(yīng)和 NOx還原反應(yīng)，其反應(yīng)機(jī)理如表1所示，可以看出，NO2是進(jìn)行快速SCR反應(yīng)和被動(dòng)再生反應(yīng)的關(guān)鍵氣體.

表1 SDPF化學(xué)反應(yīng)機(jī)理Tab.1 Chemical reaction mechanism of SDPF

排氣流經(jīng) SDPF的壓降組成是：(1)慣性壓力損失，包括排氣進(jìn)入入口通道的收縮壓Δpcon與離開出口通道時(shí)的擴(kuò)張壓Δpexp；(2)摩擦損失，包括入口通道的沿程損失壓降Δpin和出口通道的沿程損失壓降Δpout；(3)沉積層和壁面壓降，包括碳煙層壓降Δpsc、灰分層壓降Δpac和壁面壓降Δpw，如圖1所示.各部分壓降分別由式(5)～(11)計(jì)算[20].

圖1 SDPF壓降示意Fig.1 Schematic diagram of the pressure drop of SDPF

式中：ζin、ζout分別為進(jìn)/出口通道壓降損失系數(shù)；leff為通道有效長度；d1為進(jìn)口通道邊長；δsc為碳煙層厚度；ksc為碳煙層滲透率；δac為灰分層厚度；kac為灰分層滲透率；wδ為壁面厚度；kw為壁面滲透率.

其總壓降Δptot如式(12)所示.

1.2 模型驗(yàn)證

基于文獻(xiàn)[21—23]中的催化劑小樣試驗(yàn)數(shù)據(jù)，對(duì)SDPF模型的NOx轉(zhuǎn)化率、再生特性和壓降特性進(jìn)行了參數(shù)辨識(shí).

1.2.1 NOx轉(zhuǎn)化率驗(yàn)證

為驗(yàn)證 SDPF 的 NOx轉(zhuǎn)化率，通入 O2、CO2、H2O、NO、NO2和 NH3的摩爾分?jǐn)?shù)分別為 10%、8%、5%、195×10-6、5×10-6和 180×10-6，以 N2作為平衡氣，空速設(shè)置為30000h-1.以上述合成氣試驗(yàn)臺(tái)中的小樣試驗(yàn)結(jié)果[21]作為 SDPF模型參數(shù)辨識(shí)的數(shù)據(jù)支撐，對(duì)表1中涉及 NOx轉(zhuǎn)化的 9個(gè)化學(xué)反應(yīng)的活化能和指前因子等反應(yīng)動(dòng)力學(xué)參數(shù)進(jìn)行優(yōu)化標(biāo)定，結(jié)果如圖2所示.仿真結(jié)果與試驗(yàn)值的變化趨勢(shì)相同，平均相對(duì)誤差為3.38%.

圖2 SDPF模型NOx轉(zhuǎn)化率參數(shù)辨識(shí)結(jié)果Fig.2 Parameters identification results of NOx conversion rate in SDPF model

1.2.2 再生特性和壓降特性驗(yàn)證

保持 NOx轉(zhuǎn)化率驗(yàn)證過程中調(diào)整的參數(shù)不變，進(jìn)一步驗(yàn)證 SDPF的再生特性，在 SDPF碳載量為1.9g/L時(shí)通入摩爾分?jǐn)?shù)分別為 5%、100×10-6和5%的O2、NO2及H2O，以N2作為平衡氣，使SDPF入口排氣溫度從200℃上升到600℃，測量SDPF出口的CO和CO2體積分?jǐn)?shù).以上述小樣試驗(yàn)結(jié)果[22]對(duì)模型中被動(dòng)再生、主動(dòng)再生反應(yīng)的活化能和指前因子等參數(shù)進(jìn)行優(yōu)化標(biāo)定，結(jié)果如圖3所示.仿真結(jié)果與試驗(yàn)值具有較好的一致性.

圖3 SDPF模型再生反應(yīng)參數(shù)辨識(shí)結(jié)果Fig.3 Parameters identification results of regeneration reaction in SDPF model

保持 NOx轉(zhuǎn)化率驗(yàn)證和再生特性驗(yàn)證過程中調(diào)整的參數(shù)不變，進(jìn)一步驗(yàn)證 SDPF的壓降特性，根據(jù)不同排氣流量和碳載量下的SDPF壓降結(jié)果[23]，對(duì)模型中碳煙密度、餅層碳煙滲透率、深床層碳煙滲透率和壁面滲透率等參數(shù)進(jìn)行標(biāo)定，結(jié)果如圖4所示.

圖4 SDPF模型壓降特性參數(shù)辨識(shí)結(jié)果Fig.4 Parameters identification results of pressure drop characteristics in SDPF model

根據(jù)上述參數(shù)辨識(shí)結(jié)果，所建立的SDPF模型計(jì)算結(jié)果與試驗(yàn)值吻合良好，計(jì)算精度控制合理，可滿足后續(xù)計(jì)算需求.

1.3 仿真具體參數(shù)設(shè)定

基于已驗(yàn)證的SDPF模型，設(shè)置SDPF的結(jié)構(gòu)參數(shù)如表2所示，通入 NOx、O2、CO2和 H2O 的摩爾分?jǐn)?shù)分別為 200×10-6、10%、8%和 5%，N2為平衡氣.設(shè)計(jì)多組計(jì)算方案，探究運(yùn)行參數(shù)和結(jié)構(gòu)參數(shù)對(duì)SDPF的NOx轉(zhuǎn)化率、再生特性和壓降特性等關(guān)鍵性能的影響規(guī)律，如表3所示.其中，排氣溫度、排氣流量、碳載量、排氣氧體積分?jǐn)?shù)、孔密度、壁厚、長徑比和進(jìn)/出口孔徑比分別定義為 T、Q、Sl、Oc、ρc、Wt、Ld和 R.在設(shè)置不同的長徑比時(shí)，保持 SDPF體積不變.表中紅色表示變量，黑色為定值.

表2 SDPF結(jié)構(gòu)參數(shù)設(shè)置Tab.2 Structure parameters setting of SDPF

表3 仿真研究方案及具體參數(shù)設(shè)定Tab.3 Simulation research scheme and specific parameter setting

2 結(jié)果與討論

2.1 SDPF的NOx轉(zhuǎn)化率

2.1.1 運(yùn)行參數(shù)的影響

圖5為排氣溫度和排氣流量對(duì) NOx轉(zhuǎn)化率的影響.在溫度為 200～350℃時(shí)，低排氣流量下 NOx轉(zhuǎn)化率較高，溫度升高使反應(yīng)速率增大，NOx轉(zhuǎn)化率升高；但溫度進(jìn)一步升高會(huì)使被O2氧化的 NH3越來越多，導(dǎo)致高溫下NOx轉(zhuǎn)化率顯著下降.隨著排氣流量增加，NOx和 NH3與 SCR催化劑的接觸時(shí)間減少，反應(yīng)時(shí)間縮短，導(dǎo)致各溫度下的 NOx轉(zhuǎn)化率均降低.由于低溫下反應(yīng)活性較低，排氣流量的影響在低溫下更為顯著.

圖5 排氣溫度和排氣流量對(duì)NOx轉(zhuǎn)化率的影響Fig.5 Effect of exhaust temperature and exhaust flow rate on NOx conversion rate

圖6為SDPF入口體積比V(NO2)/V(NOx)和碳煙沉積對(duì) NOx轉(zhuǎn)化率的影響.總體而言，NOx轉(zhuǎn)化率隨 V(NO2)/V(NOx)的增加呈先上升后下降的趨勢(shì)，由于 V(NO2)/V(NOx)小于 0.5、等于 0.5及大于 0.5時(shí)分別進(jìn)行標(biāo)準(zhǔn)、快速和慢速的 SCR反應(yīng)[24]，V(NO2)/V(NOx)=0.5時(shí)轉(zhuǎn)化率最大.在 200℃的低排氣溫度下，碳煙沉積對(duì) NOx轉(zhuǎn)化率影響很小，因?yàn)榇藭r(shí)被動(dòng)再生反應(yīng)活性很低，NO2基本不參與被動(dòng)再生.當(dāng)排氣溫度上升到 350℃，V(NO2)/V(NOx)＜0.5時(shí)碳煙沉積對(duì) NOx轉(zhuǎn)化率的影響依然很小，這是由于被動(dòng)再生消耗 NO2增大了其轉(zhuǎn)化率，但也使快速SCR反應(yīng)對(duì) NO的消耗減少，因而整體 NOx轉(zhuǎn)化率變化不大；V(NO2)/V(NOx)＞0.5時(shí)碳煙沉積提高了NOx轉(zhuǎn)化率，因?yàn)楸粍?dòng)再生消耗了部分 NO2，使V(NO2)/V(NOx)下降到 0.5附近，進(jìn)行快速 SCR反應(yīng).當(dāng)排氣溫度上升到 500℃時(shí)，NH3氧化反應(yīng)明顯，此時(shí)被動(dòng)再生活性較強(qiáng)，碳煙氧化對(duì) NO2的消耗使整體NOx轉(zhuǎn)化率提高.

圖6 V(NO2)/V(NOx)和碳載量對(duì)NOx轉(zhuǎn)化率的影響Fig.6 Effect of V(NO2)/V(NOx)and soot load on NOx conversion rate

主動(dòng)再生過程中，設(shè)置排氣溫度在 0～50s內(nèi)從200℃上升到 600℃，此后保持 600℃不變.均假設(shè)碳煙沿著過濾壁面均勻分布，碳載量對(duì)主動(dòng)再生時(shí)NOx轉(zhuǎn)化率的影響如圖7所示.可以看出，NOx轉(zhuǎn)化率大幅下降，因?yàn)楦邷叵?NH3氧化反應(yīng)占據(jù)主導(dǎo)地位，參與 NOx還原的 NH3明顯降低.隨著碳載量的增大，NOx轉(zhuǎn)化率下降幅度增大，而且下降速率也加快.這說明碳載量越大，SDPF主動(dòng)再生時(shí)參與氧化反應(yīng)的碳煙越多，放熱量越大，使得 NOx轉(zhuǎn)化率下降較快且谷值較低.適當(dāng)降低碳載量閾值有利于提高SDPF主動(dòng)再生過程的NOx轉(zhuǎn)化率.

圖7 碳載量對(duì)主動(dòng)再生過程N(yùn)Ox轉(zhuǎn)化率的影響Fig.7 Effect of soot load on NOx conversion rate in active regeneration process

2.1.2 結(jié)構(gòu)參數(shù)對(duì)NOx轉(zhuǎn)化率的影響

不同溫度下載體孔密度和壁厚對(duì) NOx轉(zhuǎn)化率的影響如圖8所示.在SDPF正常運(yùn)行溫度范圍內(nèi)，載體孔密度和壁厚對(duì) NOx轉(zhuǎn)化率幾乎無影響.盡管孔密度和壁厚發(fā)生改變，但 SDPF載體體積不變，在排氣流量一定時(shí)，SCR反應(yīng)的空速不變，因而NOx轉(zhuǎn)化率無明顯變化.

圖8 孔密度和壁厚對(duì)NOx轉(zhuǎn)化率的影響Fig.8 Effect of cell density and wall thickness on NOx conversion rate

不同溫度下載體長徑比和進(jìn)/出口孔徑比對(duì) NOx轉(zhuǎn)化率的影響如圖9所示.長徑比和進(jìn)/出口孔徑比對(duì) NOx轉(zhuǎn)化率幾乎無影響，這是因?yàn)?SDPF體積不變，相同排氣流量下空速一致，反應(yīng)時(shí)間相同，因而NOx轉(zhuǎn)化率基本不變.

2.2 SDPF的再生特性

2.2.1 被動(dòng)再生速率

由質(zhì)量作用定律可知，SDPF中碳煙被動(dòng)再生反應(yīng)的速率為[25]

式中：dm/dt為碳煙被動(dòng)再生反應(yīng)速率；k為反應(yīng)速率常數(shù)；CNO2為 SDPF中參與被動(dòng)再生反應(yīng)的 NO2體積分?jǐn)?shù)；α和β為反應(yīng)級(jí)數(shù)；m為 SDPF中的碳載量.

排氣流量和排氣溫度對(duì) SDPF被動(dòng)再生速率的影響如圖10所示.可以看出，在 200℃的低溫下幾乎無法進(jìn)行被動(dòng)再生，隨著溫度升高，反應(yīng)活性升高，被動(dòng)再生速率加快.增大排氣流量顯著提高了被動(dòng)再生速率，這是由于增大排氣流量使單位時(shí)間內(nèi)與碳煙接觸的 NO2分子增多，碳煙氧化反應(yīng)增強(qiáng)，被動(dòng)再生速率提高.這種影響在高溫下更為顯著，因?yàn)榇藭r(shí)被動(dòng)再生反應(yīng)活性較高，反應(yīng)物濃度升高對(duì)反應(yīng)速率的影響更大.

圖10 排氣流量和排氣溫度對(duì)被動(dòng)再生速率的影響Fig.10 Effect of exhaust flow rate and exhaust temperature on passive regeneration rate

圖11為V(NO2)/V(NOx)和碳載量對(duì)SDPF被動(dòng)再生速率的影響.被動(dòng)再生速率隨 V(NO2)/V(NOx)和碳載量的增大而提高，這主要是反應(yīng)物摩爾分?jǐn)?shù)增大而引起的反應(yīng)速率升高.再生前碳載量大時(shí)，NO2摩爾分?jǐn)?shù)增加對(duì)被動(dòng)再生的促進(jìn)作用更強(qiáng).在 5g/L的碳載量下，當(dāng) V(NO2)/V(NOx)從 0.1升高到 0.5時(shí)，被動(dòng)再生速率提高了約 5倍.可通過增加 SDPF上游 DOC的長度或貴金屬負(fù)載量的方式[26]，提高SDPF入口的 V(NO2)/V(NOx)，增強(qiáng)其被動(dòng)再生性能，降低主動(dòng)再生頻率，提高 SDPF系統(tǒng)的耐久性和經(jīng)濟(jì)性.

圖11 V(NO2)/V(NOx)和碳載量對(duì)被動(dòng)再生速率的影響Fig.11 Effect of V(NO2)/V(NOx)and soot load on passive regeneration rate

圖12所示 NOx摩爾分?jǐn)?shù)為 200×10-6～800×10-6時(shí) V(NH3)/V(NOx)對(duì) SDPF被動(dòng)再生速率的影響.在不同的 NOx摩爾分?jǐn)?shù)下，V(NH3)/V(NOx)對(duì)被動(dòng)再生速率幾乎無影響.盡管 SDPF入口的V(NH3)/V(NOx)的值發(fā)生變化，但 NOx摩爾分?jǐn)?shù)尤其是 NO2摩爾分?jǐn)?shù)不變.SCR反應(yīng)發(fā)生在涂覆催化劑的過濾壁面內(nèi)部，大部分碳煙以餅層的形式沉積在過濾壁面表面上，NO2需要先經(jīng)過碳煙餅層進(jìn)行被動(dòng)再生反應(yīng)，再進(jìn)入過濾壁面內(nèi)部參與 SCR反應(yīng).因此，當(dāng)入口 NOx摩爾分?jǐn)?shù)一定時(shí)，V(NH3)/V(NOx)主要影響 SDPF中的 SCR反應(yīng)，對(duì)被動(dòng)再生反應(yīng)幾乎無影響.而 NOx摩爾分?jǐn)?shù)增加使 NO2體積分?jǐn)?shù)隨之升高，被動(dòng)再生速率加快.

圖12 V(NH3)/V(NOx)對(duì)被動(dòng)再生速率的影響Fig.12 Effect of V(NH3)/V(NOx)on passive regeneration rate

圖13為載體孔密度和壁厚對(duì)SDPF被動(dòng)再生速率的影響.隨著孔密度的增大，被動(dòng)再生速率逐漸降低，且降幅隨著孔密度進(jìn)一步增大而減小.這是由于孔密度的增加使 DPF通道尺寸減小，單個(gè)通道的碳載量減小[27]，同時(shí)與 NO2的接觸面積減小，造成被動(dòng)再生速率降低.隨著壁厚的減小，被動(dòng)再生速率降低，這可能是因?yàn)楸诤駵p小使通道寬度增大，碳載量不變時(shí)沉積層更薄，與 NO2反應(yīng)時(shí)間減少，從而降低了被動(dòng)再生速率.但與運(yùn)行參數(shù)相比，孔密度和壁厚對(duì)被動(dòng)再生速率的影響較小.

圖13 孔密度和壁厚對(duì)被動(dòng)再生速率的影響Fig.13 Effect of cell density and wall thickness on passive regeneration rate

載體長徑比和進(jìn)/出口孔徑比對(duì) SDPF被動(dòng)再生速率的影響如圖14所示.SDPF載體的長徑比對(duì)被動(dòng)再生速率幾乎無影響，這是因?yàn)檩d體體積和碳載量不變，不同長徑比下各通道的碳煙層厚度不變，且反應(yīng)空速不變，因而被動(dòng)再生速率無明顯變化.而增大進(jìn)/出口孔徑比會(huì)使被動(dòng)再生速率小幅下降，主要是由于進(jìn)/出口孔徑比的提高使氣體通過壁面的滲流速度增大，導(dǎo)致被動(dòng)再生速率下降.與運(yùn)行參數(shù)相比，SDPF長徑比和進(jìn)/出口孔徑比對(duì)被動(dòng)再生速率的影響很小，基本可以忽略.

圖14 長徑比和進(jìn)/出口孔徑比對(duì)被動(dòng)再生速率的影響Fig.14 Effect of length-diameter ratio and inlet/outlet aperture ratio on passive regeneration rate

2.2.2 主動(dòng)再生峰值溫度

主動(dòng)再生過程中，SDPF的溫度由于碳煙氧化放熱而大幅升高，會(huì)對(duì) SCR催化劑的熱穩(wěn)定性造成較大影響.載體入口溫度在 0～50s內(nèi)從 200℃上升到600℃，此后保持 600℃不變，定義此時(shí)的入口溫度為再生溫度.碳載量對(duì)SDPF主動(dòng)再生過程載體峰值溫度的影響如圖15所示.主動(dòng)過程中載體溫度先上升后下降，會(huì)出現(xiàn)一個(gè)明顯的溫度峰值.溫度上升速率隨著再生碳載量的增加而明顯升高，溫度峰值也顯著增大，說明增加碳載量提高了再生速率.這是由于碳載量增多使得主動(dòng)再生過程的放熱量上升，引起載體溫度升高，正向促進(jìn)了再生反應(yīng)，使燃燒過程更加迅速，放熱量也更大，形成了相互促進(jìn)的作用.碳載量為4g/L時(shí)載體峰值溫度達(dá)到了785.85℃，而5、6和7g/L的再生碳載量對(duì)應(yīng)的載體峰值溫度分別達(dá)到了874.05、944.85和1000℃.目前主流的商用SDPF催化劑為 Cu/SSZ-13，在 800℃以上容易熱老化，導(dǎo)致 NOx轉(zhuǎn)化率大幅下降[28-30].為了防止 SDPF催化劑熱老化，需要對(duì)再生條件進(jìn)行嚴(yán)格控制，以限制峰值溫度過高.

圖15 碳載量對(duì)載體峰值溫度的影響Fig.15 Effect of soot load on the peak temperature of the substrate

排氣流量、再生溫度和排氣氧體積分?jǐn)?shù)對(duì) SDPF主動(dòng)再生過程載體峰值溫度的影響如圖16所示.大排氣流量、低再生溫度和低排氣氧體積分?jǐn)?shù)條件下進(jìn)行主動(dòng)再生時(shí)載體峰值溫度較低.增大排氣流量顯著降低了峰值溫度，在再生溫度為 600℃、排氣氧體積分?jǐn)?shù)為 10%的條件下再生時(shí)，當(dāng)排氣流量從100m3/h增大到 300m3/h，峰值溫度從 1000.85℃降低到 669.12℃，降幅高達(dá) 33.14%.這是因?yàn)榕艢饬髁吭龃?，帶走了更多因碳煙燃燒而釋放的熱量，?duì)載體起到了冷卻作用，從而使峰值溫度明顯降低.載體峰值溫度還隨著再生溫度的降低而明顯下降，在排氣流量為100m3/h、排氣氧體積分?jǐn)?shù)為10%的條件下再生時(shí)，當(dāng)再生溫度從 625℃下降到 575℃時(shí)，峰值溫度從 1042.77℃減小到 885.54℃，降幅為 15.1%.這是因?yàn)闇p小再生溫度使初始反應(yīng)活性降低，碳煙燃燒速率和放熱量下降，對(duì)再生反應(yīng)的促進(jìn)作用降低，進(jìn)而減緩了載體峰值溫度的進(jìn)一步上升.降低排氣氧體積分?jǐn)?shù)也能大幅減小載體峰值溫度，在排氣流量為100m3/h、再生溫度為 600℃的條件下再生時(shí)，當(dāng)排氣氧體積分?jǐn)?shù)從 15%下降到 5%，峰值溫度從1056.33℃減小到769.92℃，降幅為27.11%.這是由于與碳煙接觸的氧氣量減少，碳煙氧化反應(yīng)速率下降，放熱速率也相應(yīng)減小，從而降低了主動(dòng)再生過程的峰值溫度[31].因此，提高排氣流量、降低再生溫度和排氣氧體積分?jǐn)?shù)能有效減小主動(dòng)再生過程載體的峰值溫度、降低催化劑熱老化風(fēng)險(xiǎn)，有利于提高再生碳載量，從而降低主動(dòng)再生頻率，提高燃油經(jīng)濟(jì)性.

圖16 排氣流量、再生溫度和排氣氧體積分?jǐn)?shù)對(duì)載體峰值溫度的影響Fig.16 Effect of exhaust flow rate，regeneration temperature and exhaust oxygen content on the peak temperature of the substrate

載體孔密度和壁厚對(duì) SDPF主動(dòng)再生過程載體峰值溫度的影響如圖17所示.載體峰值溫度隨孔密度的增加而下降，而且壁厚較大時(shí)降幅增大.這主要是因?yàn)樵黾涌酌芏纫馕吨ǖ罃?shù)目增多，通道寬度減小，單個(gè)通道內(nèi)的碳載量減少，同時(shí)與氧氣的接觸面積降低，導(dǎo)致載體峰值溫度下降.減小壁厚使峰值溫度增大，這是由于壁厚減小使進(jìn)/出口通道寬度增大，碳煙層表面積增大，提高了氧氣與碳煙的接觸面積，從而加快了燃燒放熱速率，導(dǎo)致載體峰值溫度上升.

圖17 孔密度和壁厚對(duì)載體峰值溫度的影響Fig.17 Effect of cell density and wall thickness on the peak temperature of the substrate

圖18為載體長徑比和進(jìn)/出口孔徑比對(duì) SDPF主動(dòng)再生過程載體峰值溫度的影響.隨著長徑比的增大，載體峰值溫度逐漸升高，且增幅逐漸減小.這是由于大長徑比的載體入口截面積小，對(duì)加熱能量的利用率高，同時(shí)，細(xì)長的載體結(jié)構(gòu)使單個(gè)通道內(nèi)沉積的碳煙層表面積更大，與氧氣接觸面積增大，加快了反應(yīng)速率，使載體峰值溫度升高.載體峰值溫度也隨進(jìn)/出口孔徑比的提高而增大，因?yàn)樘岣哌M(jìn)/出口孔徑比使進(jìn)口通道寬度增加，所沉積碳煙的表面積增大，反應(yīng)接觸面積增大，從而加速了再生反應(yīng)，使峰值溫度升高.

圖18 長徑比和進(jìn)/出口孔徑比對(duì)載體峰值溫度的影響Fig.18 Effect of length-diameter ratio and inlet/outlet aperture ratio on the peak temperature of the substrate

2.3 SDPF的壓降特性

2.3.1 運(yùn)行參數(shù)的影響

排氣溫度和碳載量對(duì) SDPF壓降的影響如圖19所示.可以看出，SDPF壓降隨著排氣溫度和碳載量的升高而增大.因?yàn)榕艢鉁囟壬咭鹋艢馐軣崤蛎?，?SDPF體積一定，所以 SDPF壓降逐漸上升.碳載量的增加減小了入口通道寬度和滲透率，引起SDPF壓降不斷升高.

圖19 排氣溫度和碳載量對(duì)SDPF壓降的影響Fig.19 Effect of exhaust temperature and soot load on the pressure drop of SDPF

2.3.2 結(jié)構(gòu)參數(shù)的影響

載體孔密度和壁厚對(duì) SDPF壓降的影響如圖20所示.SDPF壓降隨孔密度的增加和壁厚的減小而呈現(xiàn)下降趨勢(shì).這是由于增加孔密度使通道數(shù)目增多，碳載量不變時(shí)碳煙層厚度降低，從而減小了壓降；壁厚減小時(shí)，通道寬度增大，相同碳載量下碳煙層更薄，導(dǎo)致壓降減小.

圖20 孔密度和壁厚對(duì)SDPF壓降的影響Fig.20 Effect of cell density and wall thickness on the pressure drop of SDPF

載體長徑比和進(jìn)/出口孔徑比對(duì) SDPF壓降的影響如圖21所示.隨著長徑比的增加，SDPF壓降逐漸上升，這是因?yàn)殚L徑比增大使 SDPF變得細(xì)長，入口截面積減小，降低了排氣的流通面積，同時(shí)載體長度的增加也使得排氣流經(jīng)進(jìn)/出口通道時(shí)的沿程損失增大，導(dǎo)致SDPF壓降上升；增加進(jìn)/出口孔徑比增大了進(jìn)口通道寬度，相同碳載量下沉積層更薄，從而減小了壓降.

圖21 長徑比和進(jìn)/出口孔徑比對(duì)SDPF壓降的影響Fig.21 Effect of length-diameter ratio and inlet/outlet aperture ratio on the pressure drop of SDPF

3 結(jié) 論

(1) 運(yùn)行參數(shù)對(duì) SDPF中 NOx轉(zhuǎn)化率的影響遠(yuǎn)大于結(jié)構(gòu)參數(shù)，有碳煙沉積時(shí)，降低排氣流量、增大SDPF中 V(NO2)/V(NOx)有助于提高 SDPF的 NOx轉(zhuǎn)化率.

(2) 被動(dòng)再生速率受運(yùn)行參數(shù)的影響遠(yuǎn)大于結(jié)構(gòu)參數(shù)，增大排氣溫度和排氣流量能夠大幅提高被動(dòng)再生速率，SDPF入口 V(NO2)/V(NOx)和碳載量越大，被動(dòng)再生速率越高.

(3) 再生碳載量越大，SDPF主動(dòng)再生過程中載體峰值溫度越高、NOx轉(zhuǎn)化率越低；增大排氣流量、降低排氣氧體積分?jǐn)?shù)和降低再生溫度能夠有效降低載體峰值溫度；增大孔密度和壁厚、減小長徑比和進(jìn)/出口孔徑比能夠小幅降低載體峰值溫度.

(4) SDPF壓降特性受運(yùn)行參數(shù)和結(jié)構(gòu)參數(shù)的影響均較大，增大孔密度、減小壁厚、適度增大進(jìn)/出口孔徑比并減小長徑比有利于減小壓降.