基于EnKF排放清單反演方法的關(guān)鍵影響參數(shù)評(píng)估與優(yōu)化

鄭傳增,賈光林,余宇帆,3,陸夢(mèng)華,王自發(fā),唐 曉,吳煌堅(jiān),黃志炯*,鄭君瑜**

基于EnKF排放清單反演方法的關(guān)鍵影響參數(shù)評(píng)估與優(yōu)化

鄭傳增1,賈光林2,余宇帆2,3,陸夢(mèng)華2,王自發(fā)4,唐 曉4,吳煌堅(jiān)4,黃志炯1*,鄭君瑜1**

(1.暨南大學(xué)環(huán)境與氣候研究院,廣東 廣州 511443；2.華南理工大學(xué)環(huán)境與能源學(xué)院,廣東 廣州 510006；3.廣東環(huán)境保護(hù)工程職業(yè)學(xué)院環(huán)境監(jiān)測(cè)學(xué)院,廣東 佛山 528216；4.中國(guó)科學(xué)院大氣物理研究所,北京 100029)

以中國(guó)一氧化碳(CO)排放反演為例,利用敏感性分析手段評(píng)估了集合數(shù)目、局地化半徑?膨脹因子、觀測(cè)站點(diǎn)密度和觀測(cè)數(shù)據(jù)時(shí)間分辨率對(duì)排放清單反演的影響.結(jié)果表明:站點(diǎn)密度是影響排放反演的最重要參數(shù).在不同站點(diǎn)密度下,反演的中國(guó)CO排放總量差異可達(dá)34%.同時(shí),站點(diǎn)密度還會(huì)影響排放反演對(duì)其他參數(shù)的敏感性.隨著站點(diǎn)密度的降低,排放反演對(duì)局地化半徑、集合數(shù)目和膨脹因子參數(shù)變得更為敏感,但對(duì)觀測(cè)數(shù)據(jù)時(shí)間分辨率的敏感性則有所下降.因此在站點(diǎn)稀疏地區(qū),局地化半徑是排放反演的主要影響參數(shù),集合數(shù)目和膨脹因子次之;但在觀測(cè)站點(diǎn)密集地區(qū),局地化半徑和觀測(cè)數(shù)據(jù)時(shí)間分辨率是主要的影響參數(shù),而膨脹因子和集合數(shù)目的影響相對(duì)較小.該研究能夠?yàn)椴煌叨鹊呐欧欧囱蓍_展參數(shù)優(yōu)化提供借鑒.在中國(guó)CO排放反演案例(站點(diǎn)密度為1.55個(gè)/104km2)中,建議反演參數(shù)設(shè)置為:集合數(shù)目為50、局地化半徑為100km、最大似然估計(jì)膨脹方案(MLE)、日均或小時(shí)觀測(cè)數(shù)據(jù).

集合卡爾曼濾波(EnKF)；排放反演；參數(shù)評(píng)估；站點(diǎn)密度；局地化半徑

大氣污染源排放清單是研究大氣污染成因、開展空氣質(zhì)量預(yù)警預(yù)報(bào)和制定大氣污染精準(zhǔn)管控策略的重要基礎(chǔ)數(shù)據(jù).近十多年來,我國(guó)的排放清單研究發(fā)展迅速,已經(jīng)形成了較為可行的、完善的清單編制技術(shù)體系[1-4].同時(shí)越來越多的地區(qū)和研究機(jī)構(gòu)開展了排放清單編制工作,建立了不同尺度、不同類型的大氣污染源排放清單.然而受基礎(chǔ)數(shù)據(jù)和編制方法不確定性的影響,不同學(xué)者建立的排放源清單存在明顯差異[5-7],排放源清單仍然具有很高的不確定性[8],是大氣化學(xué)傳輸模型模擬偏差的主要來源[9].近年來,隨著觀測(cè)技術(shù)的發(fā)展,采用觀測(cè)數(shù)據(jù)對(duì)排放清單進(jìn)行校驗(yàn)已經(jīng)成為提高排放清單質(zhì)量的重要手段.

排放清單反演是根據(jù)大氣化學(xué)傳輸模型建立污染物排放與環(huán)境濃度的響應(yīng)關(guān)系,運(yùn)用數(shù)理統(tǒng)計(jì)手段或最優(yōu)化技術(shù)對(duì)排放清單進(jìn)行校驗(yàn),是當(dāng)前排放清單校驗(yàn)的常用方法[10].利用觀測(cè)數(shù)據(jù)的時(shí)空信息作為約束,排放清單反演能夠?qū)ξ廴疚锱欧趴偭亢蜁r(shí)空分布特征進(jìn)行校驗(yàn),形成“自上而下”反演排放清單.而在眾多排放清單反演方法中,集合卡爾曼濾波(EnKF)以最小化觀測(cè)值和模擬值的誤差協(xié)方差為約束條件來反演排放量,具有扎實(shí)的理論基礎(chǔ)以及適用性強(qiáng)?計(jì)算需求適中和實(shí)際操作難度相對(duì)較低的優(yōu)點(diǎn)[11],因此被廣泛應(yīng)用在國(guó)內(nèi)外多種尺度?多個(gè)污染物的排放清單反演研究中[12-16].

EnKF排放反演方法涉及的參數(shù)眾多,主要包括集合樣本數(shù)目?局地化半徑?膨脹因子方案和觀測(cè)數(shù)據(jù)等相關(guān)參數(shù).其中,集合數(shù)目直接影響到誤差協(xié)方差矩陣的建立,通常集合數(shù)目越多,反演的排放清單越為可靠,但消耗的計(jì)算資源也隨著增長(zhǎng)[17],故在排放反演過程中,需要對(duì)此參數(shù)進(jìn)行符合實(shí)際情況的設(shè)置以平衡計(jì)算成本和反演可靠性.局地化和膨脹因子主要用于解決遠(yuǎn)距離偽相關(guān)和因集合樣本有限導(dǎo)致的模擬誤差可能低估等問題[18-19],此類改進(jìn)參數(shù)的添加,旨在能夠提升反演效果.Tang等[13]發(fā)現(xiàn)隨著局地化半徑由27km增長(zhǎng)到64km,京津冀地區(qū)的CO反演排放量呈增長(zhǎng)趨勢(shì).Miyazaki等[20]利用仿真實(shí)驗(yàn)比較了不同膨脹方案的排放反演結(jié)果,結(jié)果顯示只有選取合適的協(xié)方差膨脹因子才能夠提高排放反演的可靠性.可見,對(duì)改進(jìn)參數(shù)的合理設(shè)置對(duì)排放清單反演也有重要的意義.觀測(cè)數(shù)據(jù)是排放清單反演的基礎(chǔ)輸入數(shù)據(jù),其站點(diǎn)密度?時(shí)間分辨率等也會(huì)影響排放反演.Wu等[21]的研究表明,隨著觀測(cè)站點(diǎn)數(shù)目的增加和站點(diǎn)間距的縮短,排放清單反演的誤差越小,故觀測(cè)數(shù)據(jù)的選用方式顯然也是保證反演結(jié)果的重要因素.此外,也有研究探討了同化窗口設(shè)置等其他因素對(duì)排放清單反演的影響[22–25].同時(shí),以上這些參數(shù)在不同尺度和污染物排放反演中的影響也存在差異.綜上所述,各參數(shù)對(duì)排放反演都具有一定的影響,那么對(duì)于特定區(qū)域和污染物排放反演,如何識(shí)別重要反演參數(shù)并進(jìn)行合理化設(shè)置,就成為保證排放清單反演可靠的關(guān)鍵.然而現(xiàn)有研究對(duì)基于EnKF的排放清單反演影響參數(shù)的評(píng)估和優(yōu)化研究還比較零散,大部分案例僅研究一個(gè)參數(shù).

因此,本研究將基于WRF/SMOKE-PRD/ CMAQ/EnKF排放清單反演系統(tǒng)[10],以中國(guó)CO排放清單反演為例,利用敏感性方法設(shè)計(jì)不同的排放反演案例,評(píng)估集合數(shù)目?包括局地化半徑和膨脹因子方案的改進(jìn)參數(shù)以及觀測(cè)站點(diǎn)密度和觀測(cè)數(shù)據(jù)時(shí)間分辨率對(duì)排放清單反演的影響,識(shí)別排放清單反演的關(guān)鍵影響參數(shù),并對(duì)排放清單反演參數(shù)的優(yōu)化提供推薦方案,以提高排放清單反演的可靠性.

1 數(shù)據(jù)與方法

1.1 基于EnKF排放清單反演方法

EnKF是一種基于蒙特卡羅方法預(yù)測(cè)誤差統(tǒng)計(jì)信息的卡爾曼濾波,以集合的形式進(jìn)行模擬預(yù)報(bào)和分析更新這兩個(gè)過程,通過模式狀態(tài)的集合來表征誤差協(xié)方差的信息,以最小化觀測(cè)值和模擬值的誤差協(xié)方差為約束條件,對(duì)排放進(jìn)行最優(yōu)估計(jì).本研究采用的是由Sakov等[26]提出的確定性集合卡爾曼濾波(DEnKF)方法,該方法在EnKF的基礎(chǔ)上,將更新分析過程分為集合均值更新和集合差異更新兩個(gè)獨(dú)立的過程.相比于傳統(tǒng)的EnKF方法,DEnKF方法最大的優(yōu)點(diǎn)是不對(duì)觀測(cè)數(shù)據(jù)進(jìn)行隨機(jī)擾動(dòng),因此可以避免在集合樣本量較少時(shí),由觀測(cè)擾動(dòng)引入的樣本誤差[26].集合均值的更新公式與傳統(tǒng)的EnKF更新方式相同,為:

式中:表示狀態(tài)變量,可以表示濃度和排放狀態(tài),帶有“-”號(hào)表示集合均值,上標(biāo)a和f分別表示分析和預(yù)測(cè)狀態(tài),是卡爾曼增益矩陣,表示無擾動(dòng)的觀測(cè),表示觀測(cè)算子,即將變量由模型狀態(tài)轉(zhuǎn)換為觀測(cè)狀態(tài),f為預(yù)測(cè)狀態(tài)協(xié)方差表示觀測(cè)誤差協(xié)方差.集合異常的更新公式為:

1.2 排放清單反演系統(tǒng)

本研究以美國(guó)環(huán)保署開發(fā)的社區(qū)多尺度空氣質(zhì)量(CMAQ) 模擬系統(tǒng)為核心,中尺度天氣研究與預(yù)報(bào)模型(WRF)提供氣象輸入數(shù)據(jù),具體參數(shù)設(shè)置見表1,本地化的大氣排放源清單處理模型(SMOKE-PRD)提供模式排放數(shù)據(jù).排放反演系統(tǒng)采用中國(guó)科學(xué)院大氣物理研究所建立的化學(xué)數(shù)據(jù)同化系統(tǒng)[24](ChemDAS).該系統(tǒng)已經(jīng)廣泛應(yīng)用于多個(gè)排放反演研究中[6,9-10,17,21,27].污染物監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)和CMAQ的集合模擬結(jié)果作為化學(xué)數(shù)據(jù)同化系統(tǒng)的輸入,用于反演排放清單,具體各模型間的關(guān)系詳見圖1.

表1 WRF和CMAQ模型參數(shù)設(shè)置

先驗(yàn)源排放清單數(shù)據(jù)是開展集合模擬的基礎(chǔ)數(shù)據(jù).本研究以2014年1月為排放反演研究時(shí)間段,采用的先驗(yàn)排放清單包括2013年中國(guó)人為源排放清單[28]、2010年亞洲人為源排放清單(MIX)[29],植物釋放揮發(fā)性有機(jī)物(BVOC)排放清單采用天然源排放模型MEGAN估算,雖然這些排放清單存在一定的年度差異,但各案例所使用的先驗(yàn)排放均相同,故對(duì)各案例反演結(jié)果的影響較小.本研究采用的2014年1月CO觀測(cè)數(shù)據(jù)主要來源于國(guó)家環(huán)境空氣質(zhì)量監(jiān)測(cè)網(wǎng)(http://www.cnemc.cn/sssj/),根據(jù)空氣質(zhì)量監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)質(zhì)控方法[30]篩選出有效的國(guó)控監(jiān)測(cè)站數(shù)目1489個(gè),其空間分布情況如圖2所示.

圖1 排放反演系統(tǒng)框架

圖2 中國(guó)空氣質(zhì)量監(jiān)測(cè)站點(diǎn)空間分布

基于底圖(審圖號(hào):GS(2019)1823號(hào))無修改

1.3 實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)

根據(jù)文獻(xiàn)[14,18,21-22],集合數(shù)目、局地化半徑?膨脹因子方案?站點(diǎn)密度和觀測(cè)數(shù)據(jù)時(shí)間分辨率這5個(gè)常見的參數(shù)對(duì)排放反演有重要的影響,故選取這5個(gè)參數(shù)開展排放反演影響評(píng)估研究.研究采用控制變量方法,設(shè)計(jì)多組敏感性實(shí)驗(yàn),量化重要參數(shù)對(duì)排放反演的影響,具體的實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)如圖3所示.研究將集合數(shù)目為50、局地化半徑為80km、未使用膨脹因子方案?基于1489個(gè)觀測(cè)站點(diǎn)(即整個(gè)中國(guó)的平均站點(diǎn)密度為1.55個(gè)/104km2)的小時(shí)數(shù)據(jù)的反演參數(shù)設(shè)置定為基準(zhǔn)案例(Base).除此之外,研究還設(shè)置了多個(gè)案例組以評(píng)估不同反演參數(shù)的影響.其中集合樣本案例組(Ens)共有4個(gè)案例,案例Ens1～Ens4的集合樣本從10個(gè)增加到40個(gè),其他參數(shù)與Base案例保持一致.改進(jìn)參數(shù)案例組(Imp)包含有7個(gè)案例,其中案例Imp1～ Imp5在Base案例的基礎(chǔ)上調(diào)整局地化半徑,值從30～120km變化;案例Imp6和Imp7則在Base案例的基礎(chǔ)上采用了不同的膨脹因子方案.

圖3 各參數(shù)案例設(shè)置

本研究采用了WB方法和MLE方法來研究膨脹因子方法對(duì)排放反演的影響[14,31].WB方法是指Wang等[32]提出了一種自適應(yīng)估計(jì)膨脹系數(shù)的方法,該方法根據(jù)信息統(tǒng)計(jì)序列計(jì)算隨時(shí)間變化的協(xié)方差膨脹系數(shù).最大似然估計(jì)法(MLE)是指Liang等[33]采用最大似然方法自適應(yīng)估計(jì)集合膨脹系數(shù)的方法,可以獲得比WB方法更優(yōu)的估計(jì)值,因而分析值也具有更小的均方根誤差.觀測(cè)數(shù)據(jù)相關(guān)參數(shù)的案例組(Obs)包括3個(gè)案例,其中案例Obs1和Obs2在現(xiàn)有的國(guó)家環(huán)境空氣質(zhì)量監(jiān)測(cè)網(wǎng)中隨機(jī)選取409個(gè)和989個(gè)觀測(cè)站點(diǎn),以研究不同站點(diǎn)密度對(duì)排放反演的影響;Obs3案例探究了日均觀測(cè)值對(duì)排放反演的影響.本研究將各個(gè)參數(shù)的系列案例中的第一個(gè)案例設(shè)置為參照案例,則該系列中的其他案例的反演排放結(jié)果相對(duì)于參照案例的增加(減少)的排放量的占比(即CO反演排放變化比例)可表示該參數(shù)設(shè)置對(duì)反演排放的影響.

2 結(jié)果與分析

京津冀、長(zhǎng)江三角洲和珠江三角洲是我國(guó)排放源清單研究較為集中的3個(gè)區(qū)域,同時(shí)也是我國(guó)大氣污染物觀測(cè)站點(diǎn)較為密集的地區(qū)(分別含有79,168和55個(gè)國(guó)控站點(diǎn),站點(diǎn)密度分別為3.67,8.38和13.64 個(gè)/104km2),因此本研究選取這3個(gè)地區(qū)的反演排放結(jié)果進(jìn)行分析,評(píng)估各參數(shù)對(duì)區(qū)域排放反演的影響.同時(shí),研究也選取了站點(diǎn)密度相對(duì)稀疏的川云邊界(四川省與云南省交界的區(qū)域,含有34個(gè)國(guó)控站點(diǎn),站點(diǎn)密度為1.49個(gè)/104km2)的反演排放結(jié)果進(jìn)行對(duì)比研究,分析觀測(cè)站點(diǎn)密集程度與排放清單反演對(duì)各參數(shù)敏感性之間的關(guān)系.

2.1 集合數(shù)目對(duì)排放反演的影響

圖4 集合數(shù)目對(duì)CO排放反演的影響

百分?jǐn)?shù)表示各階段的CO反演排放量的變化情況,下同

整體上,集合數(shù)目對(duì)CO反演排放結(jié)果影響相對(duì)較小(圖4).隨著集合數(shù)目從10增加到50,整個(gè)中國(guó)的CO反演排放總量增加了8%.反演排放總量對(duì)集合數(shù)目的影響并非是線性的.當(dāng)集合數(shù)目從10增長(zhǎng)到30時(shí),CO反演排放總量增長(zhǎng)了6%,但當(dāng)集合數(shù)目從30增長(zhǎng)到50時(shí),反演的排放總量?jī)H增長(zhǎng)了2%,說明當(dāng)集合數(shù)目足夠反映排放與污染物濃度之間的響應(yīng)關(guān)系時(shí),集合數(shù)目增加對(duì)排放反演的影響已經(jīng)不大.

集合數(shù)目對(duì)CO反演排放的影響呈現(xiàn)出地域差異性.在站點(diǎn)較為稀疏的川云邊界地區(qū),CO反演排放總量更容易受到集合數(shù)目的影響.在集合數(shù)目從10到30階段,川云邊界反演的CO排放量增長(zhǎng)了75%.這可能是因?yàn)樵谡军c(diǎn)稀疏的川云邊界地區(qū),污染物濃度對(duì)排放變化的響應(yīng)難以通過少量的集合模擬進(jìn)行準(zhǔn)確描述,進(jìn)而導(dǎo)致排放反演受集合數(shù)目的影響較大.但當(dāng)集合數(shù)目從30增加到50時(shí),川云邊界反演的CO排放量的變化率則下降至11%.在站點(diǎn)密度較高的三大區(qū)域(京津冀、長(zhǎng)江三角洲和珠江三角洲),其CO反演排放變化情況隨著集合數(shù)目的增長(zhǎng)而趨于平緩.由此可見,為了保證中國(guó)CO排放反演的可靠性,集合數(shù)目至少需要設(shè)置為30個(gè).

2.2 改進(jìn)參數(shù)對(duì)排放反演的影響

2.2.1 局地化半徑對(duì)排放反演的影響 如圖5所示,相較于集合數(shù)目,局地化半徑對(duì)CO排放反演的影響較為明顯.總體上,隨著局地化半徑從30km擴(kuò)大到120km,反演的中國(guó)CO排放總量顯著增加了42%.局地化半徑對(duì)中國(guó)CO反演排放的影響也是非線性的,局地化半徑從30km擴(kuò)大到60km時(shí),反演的中國(guó)CO排放增加了21%,但從80～120km階段,CO排放量?jī)H增加了12%.

局地化半徑對(duì)CO反演排放的影響也呈現(xiàn)出地域差異性.在站點(diǎn)稀疏的川云邊界,局地化半徑對(duì)CO排放反演的影響最為明顯.當(dāng)局地化半徑由30km擴(kuò)大60km時(shí),川云邊界反演的CO排放變化率達(dá)到30%,即使在80～120km階段,反演的CO排放變化率仍有31%.相比之下,在站點(diǎn)較為密集的三大區(qū)域,局地化半徑對(duì)CO反演排放的影響有所降低.例如,當(dāng)珠江三角洲局地化半徑超過60km后,反演的排放量基本保持不變,且30～60km階段的變化率仍明顯高于80～120km階段.上述情況主要與局地化半徑的約束機(jī)制相關(guān).局地化半徑用于約束觀測(cè)站點(diǎn)的同化影響范圍,以降低因?yàn)橛邢藜蠘颖径赡艹霈F(xiàn)的遠(yuǎn)距離偽相關(guān)問題.隨著局地化半徑的增加,觀測(cè)站點(diǎn)的影響范圍也越大,對(duì)于站點(diǎn)較密集的地區(qū),更容易出現(xiàn)相鄰站點(diǎn)的局地化影響范圍重疊的情況,進(jìn)而導(dǎo)致反演排放對(duì)局地化半徑的敏感性有所降低.故為了兼顧站點(diǎn)相對(duì)稀疏的中西部地區(qū),對(duì)于中國(guó)整體的CO排放反演,局地化半徑設(shè)置為100km能夠滿足大部分地區(qū)的反演需求,但在站點(diǎn)較為密集的區(qū)域,局地化半徑設(shè)置為60km即可.

圖5 局地化半徑對(duì)CO反演排放的影響

圖6 膨脹因子方案對(duì)CO反演排放的影響

2.3 觀測(cè)數(shù)據(jù)相關(guān)參數(shù)對(duì)排放反演的影響

2.3.1 觀測(cè)站點(diǎn)密度對(duì)排放反演的影響 通過對(duì)觀測(cè)站點(diǎn)的隨機(jī)選取,設(shè)置了3個(gè)不同站點(diǎn)密度的排放反演案例.中國(guó)CO反演排放量對(duì)觀測(cè)站點(diǎn)密度的敏感性呈現(xiàn)出明顯的非線性響應(yīng),整體變化率可達(dá)34%(圖7).當(dāng)處于隨機(jī)剔除掉34%～73%站點(diǎn)(僅剩409～989個(gè),站點(diǎn)密度為0.43～1.03個(gè)/104km2)階段,反演的中國(guó)CO排放總量對(duì)站點(diǎn)密度最敏感,導(dǎo)致排放變化幅度達(dá)32%.然而,當(dāng)中國(guó)地區(qū)觀測(cè)站點(diǎn)達(dá)到989個(gè)以上時(shí)(站點(diǎn)密度為1.03～1.55個(gè)/ 104km2),站點(diǎn)數(shù)量對(duì)中國(guó)CO反演排放量的影響則明顯下降,變化幅度僅為2%.可見反演排放量并未隨著站點(diǎn)密度的增大而呈相同比例的變化,而在站點(diǎn)密度達(dá)到一定程度(1.03個(gè)/104km2)后,反演排放量趨向于穩(wěn)定.

圖7 站點(diǎn)密度對(duì)CO反演排放的影響

圖8 觀測(cè)數(shù)據(jù)時(shí)間分辨率對(duì)排放反演的影響

CO排放主要集中在諸如三大地區(qū)等燃燒源和移動(dòng)源較為集中的地區(qū).這些區(qū)域也是我國(guó)當(dāng)前觀測(cè)站點(diǎn)分布也較為密集的地區(qū).因此,在本研究的3個(gè)案例中,相較于其他地區(qū),中國(guó)三大城市地區(qū)始終保持著較高的站點(diǎn)密度,最低的站點(diǎn)密度也在2個(gè)/ 104km2以上,因此在不同站點(diǎn)密度下的三大地區(qū)反演排放量變化也較小,變化幅度最高也未超過10%.然而在川云邊界,不同案例之間站點(diǎn)密度差異較大,當(dāng)站點(diǎn)密度為0.29和0.79 個(gè)/104km2時(shí),反演排放量之間的差距高達(dá)64%,但當(dāng)站點(diǎn)密度超過0.79達(dá)到1.41個(gè)/104km2時(shí),反演排放量相對(duì)變化僅在6%以內(nèi),與中國(guó)整體的CO排放反演結(jié)果相似.因此,當(dāng)站點(diǎn)密度相對(duì)較低時(shí),站點(diǎn)密度的變化對(duì)排放反演有著重要的影響,反演排放量隨著站點(diǎn)密度的增長(zhǎng)而顯著變化,而當(dāng)站點(diǎn)密度較高時(shí),站點(diǎn)密度的變化對(duì)反演排放量的影響則相對(duì)較小.

2.3.2 觀測(cè)數(shù)據(jù)時(shí)間分辨率對(duì)排放反演的影響 由圖8可見,觀測(cè)數(shù)據(jù)的時(shí)間分辨率對(duì)CO反演排放總量的影響較小.基于小時(shí)值和日均值觀測(cè)數(shù)據(jù)反演的中國(guó)CO排放總量差距較小,但二者反演的排放時(shí)間變化特征存在一定差異.總體上,基于日均觀測(cè)值反演的日排放量整體高于基于小時(shí)觀測(cè)值反演的日排放量.在觀測(cè)站點(diǎn)較為密集的三大地區(qū),二者的日排放量差異在-10%～24%之間,但在川云邊界,二者的日排放變化趨勢(shì)有更高的一致性,其日排放量差異僅在-1%～7%之間.這表明在站點(diǎn)稀疏地區(qū),觀測(cè)數(shù)據(jù)的時(shí)間分辨率對(duì)反演的排放時(shí)間變化特征影響較小,這可能是因?yàn)橛^測(cè)數(shù)據(jù)受觀測(cè)站點(diǎn)密度影響.

2.4 觀測(cè)站點(diǎn)密度與各參數(shù)對(duì)排放反演影響的關(guān)系

由于局地化半徑、膨脹因子方案和觀測(cè)數(shù)據(jù)時(shí)間分辨率這些參數(shù)對(duì)排放反演的影響都與站點(diǎn)密度相關(guān),為了進(jìn)一步探究觀測(cè)站點(diǎn)密集程度與各參數(shù)對(duì)排放反演影響程度的關(guān)系,本研究以省份為單位,提取了各反演案例中各省的站點(diǎn)密度和CO反演排放量的變化,在此基礎(chǔ)上統(tǒng)計(jì)各地區(qū)在不同站點(diǎn)密度情況下的各參數(shù)影響情況(圖9).其中集合數(shù)目、局地化半徑、膨脹因子方案和觀測(cè)數(shù)據(jù)時(shí)間分辨率的案例分別以Ens1、Imp1、Base和Base為參照案例.

圖9 站點(diǎn)密度與各參數(shù)對(duì)排放反演影響程度的關(guān)系

CO反演排放量對(duì)集合數(shù)目、局地化半徑、膨脹因子方案和觀測(cè)數(shù)據(jù)時(shí)間分辨率的敏感性與觀測(cè)站點(diǎn)密度密切有關(guān).對(duì)于中國(guó)CO排放反演,除了觀測(cè)數(shù)據(jù)時(shí)間分辨率以外,各參數(shù)(集合數(shù)目、局地化半徑和膨脹因子方案)對(duì)反演排放變化的影響均隨著站點(diǎn)密度的增加而降低;觀測(cè)站點(diǎn)越稀疏,排放反演對(duì)各參數(shù)的設(shè)置變得尤為敏感.在這種情況下,任何一個(gè)較小的反演參數(shù)變動(dòng)都有可能引起排放反演結(jié)果的較大變化;相反,當(dāng)觀測(cè)站點(diǎn)較為密集且分布較為合理時(shí),排放反演結(jié)果受到其他輸入?yún)?shù)擾動(dòng)的影響相對(duì)較小,即排放反演對(duì)各參數(shù)的設(shè)置具有較強(qiáng)的魯棒性.在眾多輸入?yún)?shù)中,局地化半徑對(duì)排放反演影響與站點(diǎn)密度最為相關(guān).在站點(diǎn)稀疏的地區(qū),不同局地化案例之間反演的排放差異可能超過50%,但隨著站點(diǎn)密度的增加,不同的局地化半徑對(duì)反演排放量的影響呈不斷下降趨勢(shì).而觀測(cè)數(shù)據(jù)時(shí)間分辨率對(duì)排放反演的影響則有所不同,相比于小時(shí)值,使用日均值對(duì)排放反演的影響隨著站點(diǎn)密度的增加而增加.綜上,對(duì)于排放反演,觀測(cè)站點(diǎn)的密集程度是最為重要的反演參數(shù),且其高低能夠影響排放反演對(duì)其他參數(shù)的敏感性.

為進(jìn)一步探究各參數(shù)在不同觀測(cè)站點(diǎn)密度下對(duì)排放反演的影響,以Base案例作為參照案例,通過直接對(duì)比各參數(shù)上下限案例反演排放量差值與參照案例的反演排放量的比例來量化各參數(shù)對(duì)CO排放反演的影響程度,結(jié)果如圖10所示.不同觀測(cè)站點(diǎn)密集程度下,局地化半徑對(duì)反演結(jié)果的影響比例明顯高于其他參數(shù),是4個(gè)參數(shù)中最為重要的影響參數(shù),對(duì)中國(guó)CO排放反演的影響可達(dá)30%.同時(shí),在站點(diǎn)密集地區(qū),觀測(cè)數(shù)據(jù)的時(shí)間分辨率也是比較重要的影響參數(shù).局地化半徑的影響程度隨著站點(diǎn)密度的增加而不斷下降,膨脹因子方案和集合數(shù)目的影響程度也呈相似的下降趨勢(shì),而觀測(cè)數(shù)據(jù)時(shí)間分辨率的影響程度則隨著站點(diǎn)密度的增長(zhǎng)而增加,并在站點(diǎn)密度約為10個(gè)/ 104km2時(shí),超過了膨脹因子以及集合數(shù)目的影響程度.這充分表明在不同的站點(diǎn)密度下,各參數(shù)對(duì)排放反演的重要性也會(huì)發(fā)生變化.總體上,在觀測(cè)站點(diǎn)稀疏地區(qū),局地化半徑是最為關(guān)鍵的排放反演影響參數(shù),集合數(shù)目和膨脹因子次之,觀測(cè)數(shù)據(jù)時(shí)間分辨率影響最小;在觀測(cè)站點(diǎn)密集地區(qū),局地化半徑和觀測(cè)數(shù)據(jù)時(shí)間分辨率是影響排放反演的主要參數(shù),而膨脹因子和集合數(shù)目的影響相對(duì)較小.

圖10 不同站點(diǎn)密度情況下各參數(shù)對(duì)CO排放反演的影響程度的變化趨勢(shì)

中國(guó)?川云邊界?京津冀?長(zhǎng)江三角洲和珠江三角洲的站點(diǎn)密度分別為1.55, 1.41, 3.67, 8.38和13.64 個(gè)/104km2,圖中顏色較深的點(diǎn)分別對(duì)應(yīng)這5個(gè)區(qū)域

2.5 關(guān)鍵影響參數(shù)的設(shè)置方案優(yōu)化

綜合上述的結(jié)果分析,給出3個(gè)站點(diǎn)密度情景下的參數(shù)設(shè)置推薦方案.3個(gè)站點(diǎn)密度情景分別是代表站點(diǎn)密度較為稀疏的情景(5個(gè)/104km2)、代表站點(diǎn)密度中等的情景(10個(gè)/104km2)以及代表站點(diǎn)密度較為密集的情景(20個(gè)/104km2).具體的參數(shù)推薦方案見表2.雖然當(dāng)集合數(shù)目超過30后的中國(guó)CO反演排放總量變化不大,但在站點(diǎn)稀疏地區(qū)的反演排放量仍然有較大的波動(dòng),因此當(dāng)站點(diǎn)密度較低(5個(gè)/104km2)時(shí),建議設(shè)置50個(gè)集合樣本.局地化半徑的設(shè)置則參考本研究的Imp組案例,根據(jù)各案例分別在5, 10和20個(gè)/104km2密度下的CO反演排放量變化情況,分別確定局地化半徑為100, 80和60km. MLE膨脹因子方案因能夠有效改進(jìn)反演效果,可適用于不同的站點(diǎn)密度情況.觀測(cè)數(shù)據(jù)的時(shí)間分辨率對(duì)于低站點(diǎn)密度區(qū)域的排放反演影響不大,故在站點(diǎn)密度為5個(gè)/104km2,又無法獲取完整小時(shí)觀測(cè)數(shù)據(jù)的情況下,可采用日均值代替,但在高站點(diǎn)密度時(shí),建議采用小時(shí)值的觀測(cè)數(shù)據(jù),以更好表征反演排放量的時(shí)間變化特征.

表2 最佳參數(shù)推薦方案

3 結(jié)論

3.1 觀測(cè)站點(diǎn)密度是影響排放反演的最重要參數(shù),局地化半徑次之.同時(shí),各參數(shù)的影響有明顯的區(qū)域差異性,故在不同區(qū)域開展排放反演工作時(shí),應(yīng)充分考慮各參數(shù)對(duì)排放反演的影響.

3.2 站點(diǎn)密度會(huì)影響排放反演對(duì)其他參數(shù)的敏感性.隨著觀測(cè)站點(diǎn)密度的上升,排放反演對(duì)局地化半徑?集合數(shù)目和膨脹因子參數(shù)的敏感性有所下降,對(duì)觀測(cè)數(shù)據(jù)時(shí)間分辨率的敏感性有所上升.因此,通過提升反演區(qū)域的站點(diǎn)密度,可以降低因其他參數(shù)設(shè)置不當(dāng)而對(duì)排放反演結(jié)果產(chǎn)生的影響,提升排放反演的穩(wěn)定性.

3.3 利用國(guó)家環(huán)境空氣質(zhì)量監(jiān)測(cè)網(wǎng)觀測(cè)數(shù)據(jù)開展中國(guó)CO排放反演的參數(shù)推薦方案為:集合數(shù)目為50、局地化半徑為100km、MLE膨脹因子方案、日均值或小時(shí)值的觀測(cè)數(shù)據(jù).對(duì)于其他污染物的排放反演,可參照本研究的方法確定最優(yōu)的排放反演參數(shù)設(shè)置方案.

3.4 基于EnKF方法得到的反演排放結(jié)果仍受很多其他因素影響,如氣象模擬偏差,邊界條件偏差等,故仍存在一定的不確定性.未來可以通過設(shè)計(jì)仿真實(shí)驗(yàn),進(jìn)一步探究這些參數(shù)數(shù)據(jù)對(duì)排放反演的影響.

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A study on evaluation and optimization about key effect parameters of emission inventory inversion method based on EnKF.

ZHENG Chuan-zeng1, JIA Guang-lin2, YU Yu-fan2,3, LU Meng-hua2, WANG Zi-fa4, TANG Xiao4, WU Huang-jian4, HUANG Zhi-jiong1*, ZHENG Jun-yu1**

(1.Institute for Environment and Climate Research, Jinan University, Guangzhou 511443, China；2.College of Environment and Energy, South China University of Technology, Guangzhou 510006, China；3.College of Environmental Monitoring, Guangdong Polytechnic of Environmental Protection Engineering, Foshan 528216, China；4.Institute of Atmospheric Physic, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100029, China)., 2022,42(9)：4043～4051

The ensemble Kalman filter (EnKF) emission inversion is one of the most widely used methods to evaluate air pollutant emission inventory, but its performance is influenced by various parameters. How to identify and optimize the important parameters is the key to ensure the reliability and efficiency of emission inventory inversion. In this study, we use the sensitivity technique to investigate the effects of the number of ensembles, localization radius, inflation factor, observed station density, and temporal resolution of observations on emission inversion for Chinese carbon monoxide (CO) emissions. The results show that the observed station density is the most important parameter affecting emission inversions. The difference in total inversed (CO) emissions in China with varying station densities approaches 34%. Simultaneously, the observed station density also influences the sensitivity of emission inversions to other parameters. As the station density drops, the sensitivity of emission inversion to the localization radius, the number of ensembles and inflation factor increases, while the sensitivity to the temporal resolution of observations diminishes; Therefore, in areas with sparse observations, the localization radius is the most influential inversion parameter, followed by the number of ensembles and the inflation factor; however, in areas with many observed stations, the localization radius and the temporal resolution of observations are the main influential parameters, while the inflation factor and the number of ensembles have relatively less influence. This study can be used to optimize parameters for emission at different scales. The following parameters are proposed for Chinese CO emission inversion (station density is 1.55/104km2): the number of ensembles is 50, the localization radius is 100km, the maximum likelihood estimation (MLE) inflation method, and the daily average or hourly observational data.

Ensemble Kalman Filter (EnKF)；emission inversion；parameter evaluation；the station density；localization radius

X511

A

1000-6923(2022)09-4043-09

2022-01-24

國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃(2018YFC0213905);國(guó)家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(92044302)

*責(zé)任作者, 黃志炯, 副教授, huangzj@jnu.edu.cn;鄭君瑜, 教授, zhengjunyu_work@hotmail.com

鄭傳增(1995-),男,福建福州人,暨南大學(xué)碩士研究生,主要從事大氣污染源排放清單和模型模擬研究.發(fā)表論文1篇.