基于Copula函數(shù)的成都夏季O3污染潛勢模型

任至涵,倪長健,陳云強(qiáng),楊 泓

基于Copula函數(shù)的成都夏季O3污染潛勢模型

任至涵1,2,倪長健1,2,陳云強(qiáng)3*,楊 泓3

(1.成都信息工程大學(xué)大氣科學(xué)學(xué)院,四川 成都 610225；2.高原大氣與環(huán)境四川省重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,四川 成都 610225；3.四川省氣象服務(wù)中心,四川 成都 610072)

利用成都市2016～2019年6～8月O3濃度的逐時(shí)監(jiān)測數(shù)據(jù)以及該時(shí)段同時(shí)次的地面氣象觀測資料,構(gòu)建了O3污染潛勢3維(紫外輻射、相對濕度和氣溫)Copula聯(lián)合概率分布模型,并開展了模型的適用性研究.首先,通過對SciPy庫概率分布函數(shù)的優(yōu)選,確定了不同O3濃度等級條件下紫外輻射、氣溫和相對濕度的最優(yōu)邊緣概率分布函數(shù)(均通過了顯著性水平=0.05的K-S檢驗(yàn));其次,計(jì)算了3種Copula聯(lián)合概率分布函數(shù)的均方根誤差(RMSE值)、赤池信息準(zhǔn)則(AIC值)、貝葉斯信息量(BIC值),并借助Anderson-Darling檢驗(yàn),發(fā)現(xiàn)非對稱3維frank Copula聯(lián)合概率分布函數(shù)(M3Copula)可以最佳地表征不同O3濃度等級條件下紫外輻射、相對濕度和氣溫的聯(lián)合概率分布特征;最后,將不同O3濃度等級條件下M3Copula聯(lián)合概率密度作為對應(yīng)O3濃度等級的隸屬度,O3污染潛勢的分類結(jié)果對實(shí)際O3濃度等級具有較好的指示意義,模擬的平均準(zhǔn)確率為63%,其中優(yōu)等級、良等級、輕度污染等級以及中度及以上污染等級的模擬準(zhǔn)確率分別為82%、64%、48%和75%.

O3；污染潛勢；Copula函數(shù)；隸屬度；成都；污染特征

十三五期間,我國整體環(huán)境空氣質(zhì)量得到明顯改善,全國及重點(diǎn)區(qū)域PM2.5濃度顯著下降,重污染天數(shù)大幅減少,但近地面O3濃度和超標(biāo)天數(shù)持續(xù)上升,O3污染呈持續(xù)加重趨勢,嚴(yán)重影響當(dāng)前環(huán)境空氣質(zhì)量[1-4].高濃度O3不僅危害人體的健康以及植物的生長,而且可通過改變大氣的氧化性,進(jìn)而加劇大氣復(fù)合污染的復(fù)雜性和不確定性[5-8].

研究表明[9-10],平流層輸入是對流層O3的天然源,但近地面O3主要來源于O3的光化學(xué)反應(yīng).氮氧化物(NO)和揮發(fā)性有機(jī)物(VOCs)等前體物在光照等適宜氣象條件下發(fā)生一系列光化學(xué)反應(yīng)產(chǎn)生O3,使得前體物和氣象要素與O3濃度之間構(gòu)成了一個(gè)復(fù)雜的非線性動(dòng)力系統(tǒng)[11].針對長江三角洲地區(qū)代表城市杭州市臭氧濃度影響因素的研究指出,前體物濃度和氣象要素對O3濃度均存在顯著影響[12].良好的天氣條件如強(qiáng)輻射、低風(fēng)速有利于臭氧及其前體物的積累,從而有利于光化學(xué)反應(yīng)的發(fā)生[13].在O3前體物排放相對固定的條件下,近地面O3濃度變化主要與表征O3污染潛勢的氣象條件密切相關(guān).太陽輻射和氣溫均與O3濃度之間存在顯著的正相關(guān)關(guān)系,強(qiáng)太陽輻射和高溫能促進(jìn)光化學(xué)反應(yīng)速率,有利于O3濃度的升高[14-16].總云量、低云量和相對濕度則與O3濃度呈現(xiàn)出負(fù)相關(guān)關(guān)系,一方面,水汽的增加會(huì)減弱太陽輻射的強(qiáng)度并降低日最高氣溫,另一方面,水汽能與O3發(fā)生反應(yīng)并消耗近地面O3[17-18].對中國典型城市O3濃度與多種氣象要素之間的復(fù)雜關(guān)系分析表明太陽輻射、相對濕度和氣溫是影響O3光化學(xué)反應(yīng)生成的關(guān)鍵要素[19-21].任至涵等[22]針對成都地區(qū)的進(jìn)一步研究表明,11:00～19:00的氣象要素對逐日O3污染潛勢具有最優(yōu)的指示意義.由上述分析可見,氣象要素顯著影響O3光化學(xué)反應(yīng)的進(jìn)程,是O3光化學(xué)反應(yīng)非線性動(dòng)力系統(tǒng)的重要驅(qū)動(dòng)因子.

近年來,在全球氣候變化以及城市化進(jìn)程不斷加快的背景下,以高溫?zé)崂藶榇淼臉O端天氣氣候事件多發(fā)且頻發(fā),由此導(dǎo)致O3光化學(xué)反應(yīng)關(guān)鍵氣象因子的組合模態(tài)愈加復(fù)雜[23].目前空氣污染潛勢研究大多以天氣形勢及影響大氣擴(kuò)散能力的氣象要素指標(biāo)為依據(jù),對未來大氣環(huán)境質(zhì)量進(jìn)行定性或半定量的預(yù)報(bào),這顯然不足以表征O3光化學(xué)反應(yīng)污染潛勢的高維、非線性以及不確定性等特點(diǎn)[24].建立多變量聯(lián)合分布的傳統(tǒng)方法要求變量間不能存在較強(qiáng)的相關(guān)性,且邊際分布屬于同一類型或是需要轉(zhuǎn)換為同一類型;另外,在對數(shù)據(jù)進(jìn)行多次處理與變換過程中,還可能導(dǎo)致數(shù)據(jù)信息的失真[25-26].而金融領(lǐng)域運(yùn)用成熟的Copula函數(shù)為構(gòu)建聯(lián)合分布提供了一種應(yīng)用潛力巨大的新方法,它在建立聯(lián)合結(jié)構(gòu)的同時(shí),能夠有機(jī)結(jié)合隨機(jī)變量間不同的相關(guān)程度和相關(guān)模式,建立聯(lián)合分布的過程可以分解為邊緣分布和聯(lián)合分布,這兩個(gè)互相獨(dú)立的部分分別加以處理[27-28].Copula函數(shù)模型的形式靈活多樣,且不受邊際分布形式的限制,具有客觀、定量、準(zhǔn)確以及實(shí)用性強(qiáng)等優(yōu)點(diǎn),已被廣泛應(yīng)用于多領(lǐng)域復(fù)雜問題的研究[29-34],這也為多指標(biāo)O3污染潛勢模型的建立提供了方法論.

成都位于四川盆地的西部,是中國西南地區(qū)社會(huì)、經(jīng)濟(jì)和文化中心.成都人口稠密,工業(yè)發(fā)達(dá),O3前體污染物排放量大,加之特殊地形和氣候條件的綜合影響,該區(qū)域一直是四川盆地夏季O3濃度的高值中心[35].本文利用成都市2016～2019年6～8月O3逐時(shí)監(jiān)測數(shù)據(jù)以及該時(shí)段同時(shí)次的地面氣象觀測資料,基于不同O3濃度等級分別構(gòu)建了O3污染潛勢3維(紫外輻射、相對濕度和氣溫)Copula聯(lián)合概率分布函數(shù),進(jìn)而分析了該模型的特點(diǎn)和適用性,據(jù)此深化對成都地區(qū)O3光化學(xué)氣象成因的認(rèn)知.

1 數(shù)據(jù)與方法

1.1 數(shù)據(jù)來源及處理

數(shù)據(jù)來源:采用資料包括成都市溫江區(qū)氣象觀測站(103.83°E,30.70°N)所提供的2016～2019年6～8月逐時(shí)O3連續(xù)監(jiān)測數(shù)據(jù)和氣象觀測數(shù)據(jù).氣象數(shù)據(jù)包括常規(guī)地面觀測氣象資料氣溫和相對濕度以及地面輻射觀測資料(紫外A輻射輻照度(UVA),以下簡稱紫外輻射),并對監(jiān)測數(shù)據(jù)進(jìn)行嚴(yán)格的質(zhì)量控制.

數(shù)據(jù)處理:根據(jù)《環(huán)境空氣質(zhì)量指數(shù)技術(shù)規(guī)定》(HJ633—2012)標(biāo)準(zhǔn)[36],對逐時(shí)O3數(shù)據(jù)進(jìn)行8h滑動(dòng)平均處理,以表征O3濃度等級的O3日最大8h滑動(dòng)平均濃度(O3-8)構(gòu)建O3濃度的日序列;基于成都地區(qū)關(guān)鍵時(shí)段的研究成果[22],在研究時(shí)段內(nèi)逐日求取11:00～19:00氣象要素的平均值,據(jù)此得到氣象要素的日序列.

1.2 研究方法

1.2.1 邊緣分布函數(shù)的優(yōu)選 紫外輻射、相對濕度和氣溫的概率分布函數(shù)源于Python的SciPy包,Fitter函數(shù)可以遍歷其中的104種概率分布函數(shù).利用極大似然估計(jì)法進(jìn)行參數(shù)估計(jì),基于Kolmogorov-Smirnov檢驗(yàn)(K-S檢驗(yàn))、RMSE值、AIC值和BIC值的綜合分析,對紫外輻射、相對濕度和氣溫的概率分布函數(shù)進(jìn)行優(yōu)選.RMSE值、AIC值和BIC值越小,表征該概率分布函數(shù)的擬合效果越好.

在常用的Copula函數(shù)當(dāng)中,Archimedean Copula具有形式簡單且適用性強(qiáng)等特點(diǎn),已被廣泛地應(yīng)用于研究金融和水文水資源等方面的復(fù)雜現(xiàn)象[38-39].由于二維以上對稱Archimedean Copula只能描述變量間正的相依性并且要求變量間相關(guān)系數(shù)非常接近,本研究選用非對稱Archimedean Copula函數(shù)中的Frank Copula函數(shù)、Clayton Copula函數(shù)和AMH Copula函數(shù),分析它們作為紫外輻射、相對濕度和氣溫聯(lián)合分布函數(shù)的適用性.

(1)Frank Copula函數(shù)

(2)Clayton Copula函數(shù)

(3)AMH Copula函數(shù)

式中:參數(shù)1和2所體現(xiàn)的相關(guān)程度是逐層遞減的,即1和2的相關(guān)性比1和3、2和3的相關(guān)性都強(qiáng)[40].

利用邊緣函數(shù)推斷法估算三維不對稱Copula函數(shù)的參數(shù)[41],進(jìn)而通過RMSE值、AIC值和BIC值開展Copula函數(shù)的優(yōu)選[38],最終基于Anderson- Darling檢驗(yàn)統(tǒng)計(jì)量(AD統(tǒng)計(jì)量)對最優(yōu)Copula函數(shù)進(jìn)行擬合度檢驗(yàn)[42-43].經(jīng)驗(yàn)累積聯(lián)合概率計(jì)算公式為:

2 結(jié)果與分析

2.1 成都夏季O3濃度分級及建模樣本的確定

根據(jù)《環(huán)境空氣質(zhì)量指數(shù)技術(shù)》(HJ633—2012)[36],按O3-8濃度空氣質(zhì)量分指數(shù)逐年統(tǒng)計(jì)2016～2019年6～8月優(yōu)、良、輕度污染、中度污染以及重度污染的日數(shù),如表1所示. 2016～2019年6～8月優(yōu)、良、輕度污染、中度污染以及重度污染的日數(shù)分別為61, 140, 118, 31和9d,對應(yīng)占比是16.99%、39.00%、32.87%、8.64%和2.51%.由于重度污染日數(shù)較少,單獨(dú)建模會(huì)導(dǎo)致模型代表性不強(qiáng),將中度污染日和重度污染日并稱為中度及以上污染日,據(jù)此得到4個(gè)O3濃度等級,即優(yōu)等級、良等級、輕度污染等級和中度及以上污染等級,對應(yīng)建模的樣本量分別為61,140,118和40.

表1 2016～2019 年5個(gè)O3濃度等級的天數(shù)(d)

2.2 不同O3濃度等級下紫外輻射、相對濕度和氣溫概率分布函數(shù)的優(yōu)選

表2 4個(gè)O3濃度等級下3種氣象要素的最優(yōu)概率分布函數(shù)

注:概率分布函數(shù)及其參數(shù)來源于https://docs.scipy.org/doc/scipy/reference/stats.html SciPy庫.

2.3 不同O3濃度等級下紫外輻射、相對濕度和氣溫3維Copula模型

基于不同O3濃度等級下紫外輻射、相對濕度和氣溫概率分布函數(shù)的優(yōu)選結(jié)果,利用clayton Copula、frank Copula和AMH Copula函數(shù)進(jìn)行完全嵌套以構(gòu)建3維O3污染潛勢模型,并通過邊緣函數(shù)推斷法(二階段法)估計(jì)Copula聯(lián)合概率分布函數(shù)的參數(shù),結(jié)果如表3所示. AMH Copula函數(shù)的參數(shù)估計(jì)結(jié)果雖然收斂,但4個(gè)O3濃度等級參數(shù)值均存在超出規(guī)定參數(shù)取值范圍的情況[37],非對稱frank Copula函數(shù)(M3Copula)和clayton Copula函數(shù)(M4Copula)的參數(shù)估計(jì)結(jié)果則符合構(gòu)建條件.針對M3Copula和M4Copula函數(shù)的進(jìn)一步計(jì)算表明,不同O3濃度等級下M3Copula的RMSE值、AIC值和BIC值均相對較小,即M3Copula能夠最佳地描述紫外輻射、相對濕度和氣溫之間的相關(guān)關(guān)系.另外,圖2給出了4個(gè)O3濃度等級的M3Copula聯(lián)合概率分布函數(shù)的理論累積概率分布和實(shí)測累積概率分布散點(diǎn)圖. M3Copula聯(lián)合概率分布函數(shù)的理論累積概率和實(shí)測累積概率點(diǎn)均勻分布在45°對角線附近,決定系數(shù)2位于0.8641～0.9750之間.綜上,非對稱3維frank Copula聯(lián)合概率分布函數(shù)(M3Copula)能最佳地表征不同O3濃度等級下紫外輻射、相對濕度和氣溫的相關(guān)關(guān)系.

a:優(yōu)等級;b:良等級;c:輕度污染等級;d:中度及以上污染等級

表3 4個(gè)O3濃度等級下3種Copula聯(lián)合概率分布函數(shù)擬合結(jié)果

注:AMH函數(shù)的參數(shù)估計(jì)結(jié)果均超出規(guī)定參數(shù)取值范圍,””表示未進(jìn)行后續(xù)檢驗(yàn)結(jié)果計(jì)算.

由上分析可知,M3Copula分布函數(shù)可以最佳地表征不同O3濃度等級條件下紫外輻射強(qiáng)度、相對濕度和氣溫的聯(lián)合概率分布.如圖3所示, O3優(yōu)等級下M3Copula聯(lián)合概率密度高值對應(yīng)紫外輻射、相對濕度和氣溫的主要分布區(qū)間分別為0～12W/m2、80%～100%和18～27℃,計(jì)算的聯(lián)合概率分布為59%;O3良等級下M3Copula聯(lián)合概率密度高值對應(yīng)紫外輻射、相對濕度和氣溫的主要分布區(qū)間分別為10～24W/m2、55%～90%和23～30℃,計(jì)算的聯(lián)合概率分布為57%;O3輕度污染等級下M3Copula聯(lián)合概率密度高值對應(yīng)紫外輻射、相對濕度和氣溫的主要分布區(qū)間分別為15～28W/m2、40%～80%和27～33℃,計(jì)算的聯(lián)合概率分布為58%;O3中度及以上污染等級下M3Copula聯(lián)合概率密度高值對應(yīng)紫外輻射、相對濕度和氣溫的主要分布區(qū)間分別為20～30W/ m2、37%～65%和30～35℃,計(jì)算的聯(lián)合概率分布為60%.即隨著O3濃度等級的提高,M3Copula聯(lián)合概率密度函數(shù)的高值區(qū)域?qū)?yīng)的紫外輻射強(qiáng)度、相對濕度和氣溫也呈現(xiàn)出顯著的響應(yīng)特征.

基于構(gòu)建的O3污染潛勢3維(紫外輻射、相對濕度和氣溫)Copula聯(lián)合概率分布模型,進(jìn)一步開展了模型的適用性研究.利用成都市2016～2019年6～8月期間合計(jì)359個(gè)樣本數(shù)據(jù),在不同O3濃度等級(優(yōu)、良、輕度污染和中度及以上污染)條件下分別計(jì)算紫外輻射強(qiáng)度、相對濕度和氣溫的M3Copula聯(lián)合概率密度值,并將計(jì)算結(jié)果作為相應(yīng)O3濃度等級的隸屬度,據(jù)此判定O3的污染潛勢,結(jié)果如表5所示. O3污染潛勢Copula模型的模擬準(zhǔn)確率為63%.就模擬準(zhǔn)確率在不同濃度等級下的分布而言,優(yōu)等級和中度及以上污染等級的模擬準(zhǔn)確率較高,分別為82%和75%,良等級和輕度污染等級的模擬正確率略低,分別為64%和48%.

表4 4個(gè)O3濃度等級下M3Copula聯(lián)合概率分布函數(shù)擬合度檢驗(yàn)結(jié)果

注:”AD2”代表樣本量為的實(shí)測樣本AD檢驗(yàn)統(tǒng)計(jì)量.

綜上分析可見,紫外輻射強(qiáng)度、相對濕度和氣溫的變化會(huì)導(dǎo)致同一O3等級下M3Copula聯(lián)合概率密度的改變,而相同的紫外輻射強(qiáng)度、相對濕度和氣溫在不同O3等級下M3Copula聯(lián)合概率密度的計(jì)算結(jié)果也呈現(xiàn)規(guī)律性差異.構(gòu)建的成都夏季O3污染潛勢模型表征了紫外輻射強(qiáng)度、相對濕度和氣溫對O3濃度變化的綜合影響,該模型的分類結(jié)果對實(shí)際O3濃度等級具有較好的指示意義,但也存在一定偏差,其中原因主要有以下幾個(gè)方面.(1)O3濃度的演化與氮氧化物(NO)和揮發(fā)性有機(jī)物(VOCs)等前體污染物的變化密切相關(guān),本文假定這些前體物的排放相對固定,只考慮紫外輻射強(qiáng)度、相對濕度和氣溫等氣象因子對O3的作用,這是基于該模型進(jìn)行O3濃度等級分類誤差的重要來源.(2)本文構(gòu)建的O3污染潛勢指標(biāo)體系只包括紫外輻射、相對濕度和氣溫3個(gè)氣象因子,這主要考慮到近地面O3是光化學(xué)反應(yīng)的產(chǎn)物以及研究區(qū)主要為靜小風(fēng)的環(huán)境背景,但實(shí)際風(fēng)場、降水以及其它相關(guān)氣象因子也會(huì)在一定程度上對O3濃度造成影響,由此導(dǎo)致模型的不確定性.(3)值得一提的是,每日O3濃度還取決于前一日O3濃度狀況.另外,O3濃度等級之間的模糊不確定性也會(huì)在很大程度上降低分類的準(zhǔn)確性,這可能是良等級尤其是輕度污染等級分類精度相對較差的重要成因.若將O3優(yōu)等級和良等級聚為一類,輕度污染等級和中度及以上污染等級聚為一類,該模型對二者的分類準(zhǔn)確率分別為82%和83%.因此,模型分類結(jié)果是判定會(huì)否出現(xiàn)O3污染的重要依據(jù).

圖3 4個(gè)O3濃度等級M3Copula聯(lián)合概率密度分布圖

Fig.3 Joint probability density distribution of M3Copula at four O3 concentration levels

a:優(yōu)等級;b:良等級;c:輕度污染等級;d:中度及以上污染等級

表5 2016～2019年O3污染潛勢分類結(jié)果

3 結(jié)論

3.1 紫外輻射、相對濕度和氣溫在不同O3濃度等級條件下的最優(yōu)邊緣概率分布函數(shù)及其統(tǒng)計(jì)參數(shù)均存在顯著的差異,體現(xiàn)了氣象條件變化及其耦合效應(yīng)對O3濃度演化影響的復(fù)雜性和不確定性.

3.2 M3Copula聯(lián)合概率分布函數(shù)可以最佳地表征不同O3濃度等級條件下紫外輻射、相對濕度和氣溫的聯(lián)合概率分布特征.M3Copula聯(lián)合概率密度函數(shù)高值區(qū)域?qū)?yīng)的紫外輻射強(qiáng)度、相對濕度和氣溫隨著O3濃度等級的增加均呈現(xiàn)出顯著的響應(yīng)特征.

3.3 O3污染潛勢模型M3Copula聯(lián)合概率分布函數(shù)的分類模擬結(jié)果對實(shí)際O3濃度等級具有較好的指示意義,平均準(zhǔn)確率為63%,其中優(yōu)等級和中度及以上污染等級的模擬準(zhǔn)確率較高,分別為82%和75%,良等級和輕度污染等級的模擬正確率略低,分別為64%和48%.

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Summer O3pollution potential model based on copula function in Chengdu.

REN Zhi-han1,2, NI Chang-jian1,2,

CHEN Yun-qiang3*, YANG Hong3(1.School of Atmospheric Sciences, Chengdu University of Information Technology, Chengdu 610225, China；2.Plateau Atmosphere and Environment Key Laboratory of Sichuan Province, Chengdu 610225, China；3.Meteorological Service Center of Sichuan Province, Chengdu 610072, China)., 2022,42(9)：4009～4017

The evolution of Ozone (O3) concentration near the ground is closely related to the coupling effect of multiple meteorological factors, but the complexity and uncertainty keep still unclear . In order to explore the problem mentioned above, the hourly monitoring data of O3concentration as well as the surface meteorological observation data during the same time period in Chengdu from 2016 to 2019 during summer were collected, a three-dimensional copula joint probability distribution model of O3pollution potential (including UV radiation, relative humidity, and temperature) was constructed, and the applicability of the model was further explored. Firstly, the optimal marginal probability distributions of UV radiation, relative humidity and ambient temperature under different O3concentration levels were determined at significant level of=0.05 in K-S test based on the optimization of probability distributions belonging to SciPy package. Secondly, the root-mean-square-error (RMSE), Akaike Information Criterion (AIC), and Bayesian Information criterion (BIC) of three kinds of joint probability distribution functions were calculated, respectively. With the help of Anderson-Darling test (A-D test), it was found that asymmetric three-dimensional frank Copula joint probability distribution function (M3Copula) has better fitting effects on the joint probability distribution characteristics of UV radiation, relative humidity, and ambient temperature, respectively, under different O3concentration levels. Finally, Taking the joint probability density of M3Copula under different O3concentration levels as the membership of O3concentration levels, the classification results of O3pollution potential has a fairly good indication of the actual O3concentration levels, and the M3Copula can simulate the O3concentration levels with 63% accuracy, of which the simulation accuracy of excellent level, good level, light pollution level and moderate or higher pollution level were 82%, 64%, 48%, and 75%, respectively. Our findings demonstrated that the classification results of O3pollution potential have a fairly good instruction significance to actual O3concentration levels.

ozone；pollution potential；Copula function；membership degree；Chengdu；pollution characteristics

X515

A

1000-6923(2022)09-4009-09

2022-01-23

國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃項(xiàng)目(2018YFC0214004;2018YFC1506006);四川省科技廳應(yīng)用基礎(chǔ)研發(fā)項(xiàng)目(2021YJ0314)

*責(zé)任作者, 高級工程師, 179417919@qq.com

任至涵(1997-),女,四川閬中人,成都信息工程大學(xué)碩士研究生,主要從事大氣物理學(xué)與大氣環(huán)境方面研究.