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    含晶界單層過渡金屬硫化物的壓電效應(yīng)研究

    2022-08-30 09:18:38浦鳴杰
    關(guān)鍵詞:壓電效應(yīng)張量單層

    王 東,浦鳴杰

    (南京航空航天大學(xué)航空學(xué)院,南京 210016)

    隨著航空航天科技的不斷發(fā)展,傳感器、控制器等智能器件在各類飛行器以及結(jié)構(gòu)健康監(jiān)測中發(fā)揮著舉足輕重的作用,這些器件的構(gòu)成大多以壓電材料為主[1-3]。自2004 年石墨烯問世以來[4],越來越多的二維材料被制備出來,其中單層過渡金屬硫 化 物(Transition metal dichalcogenides,TMDs)以其優(yōu)異的物化性質(zhì)受到廣泛的關(guān)注和研究[5-7],單層TMDs 具有三原子層結(jié)構(gòu),由于其不具有中心對稱性,因此具有壓電效應(yīng)[8-9]。

    關(guān)于TMDs的壓電效應(yīng)國內(nèi)外專家學(xué)者做了大量的研究工作。Duerloo 等[8]通過基于密度泛函理論(Density functional theory,DFT)DFT 的第一性原理計(jì)算了6 種單層TMDs 的壓電系數(shù),發(fā)現(xiàn)其產(chǎn)生的壓電響應(yīng)要優(yōu)于傳統(tǒng)的無機(jī)壓電材料和氮化硼(Boron nitride,BN),并且呈現(xiàn)出單調(diào)的周期趨勢,即隨著硫族元素相對原子質(zhì)量的增加壓電系數(shù)逐漸增大。Blonsky 等[10]通過基于DFT 的第一性原理計(jì)算了包括單層TMDs 在內(nèi)的37 種二維材料的面內(nèi)壓電系數(shù)和其中5種材料的面外壓電系數(shù),通過比較15 種TMDs 的壓電系數(shù),發(fā)現(xiàn)其與硫族原子和金屬原子極化率的比值成比例。Zhou等[11]發(fā)現(xiàn)對于奇數(shù)層的MoS2薄片,由于缺少中心對稱性,因此存在壓電響應(yīng),而對于偶數(shù)層MoS2薄片,由于結(jié)構(gòu)存在中心對稱性,因此沒有表現(xiàn)出壓電響應(yīng)。Dong 等[12]計(jì)算分析了單層以及多層具有2H 相結(jié)構(gòu)的“雙面神”Janus MXY(M=Mo/W,X/Y=S/Se/Te,金屬原子M 夾在兩側(cè)不同種類的硫族元素X/Y 之間)的壓電效應(yīng),對于單層MXY,通過單軸拉伸可以產(chǎn)生較強(qiáng)的面內(nèi)壓電響應(yīng),而離面壓電響應(yīng)較弱;對于多層MXY,可以獲得較強(qiáng)的離面壓電響應(yīng),其中MoSTe的離面壓電系數(shù)最大,為10.575 pm/V。Wu 等[13]利用一種由單層MoS2組成的柔性裝置首次通過實(shí)驗(yàn)觀測到了二維MoS2的壓電特性,該柔性裝置被周期性地拉伸和釋放就會(huì)在外部電路中產(chǎn)生交替性的壓電輸出。最近,Dai等[14]利用由類似蝴蝶形狀的含晶界的單層MoS2組成的柔性裝置通過實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)晶界可以增強(qiáng)單層MoS2的壓電效應(yīng),與不含晶界的單層MoS2相比,其壓電輸出功率提高了約50%。

    在單層TMDs 的制備過程中,難免會(huì)產(chǎn)生缺陷,其中晶界是常見的一種缺陷結(jié)構(gòu)[15-17]。研究發(fā)現(xiàn),晶界可以調(diào)控單層MoS2的磁性[17]和帶隙[18],雖然實(shí)驗(yàn)中發(fā)現(xiàn)含晶界單層MoS2的壓電效應(yīng)要優(yōu)于不含晶界的單層MoS2,但是沒有測出其壓電系數(shù),也并沒有給出其影響機(jī)理[14]。本文通過基于的第一性原理計(jì)算了72 種單層TMDs 的壓電系數(shù),其中包括6 種不含缺陷的單層TMDs、6 種含晶界的單層TMDs、30 種不含晶界的橫向TMDs 異質(zhì)結(jié)構(gòu)和30 種含晶界的橫向TMDs 異質(zhì)結(jié)構(gòu),結(jié)果發(fā)現(xiàn)晶界的存在可以有效增強(qiáng)單層TMDs 的壓電效應(yīng),并且闡明了晶界對單層TMDs 壓電效應(yīng)的影響機(jī)理。

    1 原理與方法

    1.1 二維材料的壓電效應(yīng)

    壓電效應(yīng)本質(zhì)上是極化和應(yīng)變之間的線性耦合,即應(yīng)變產(chǎn)生極化[10,19]

    式中:Pi、eijk、dijk、εjk、σjk分別為極化強(qiáng)度張量、壓電應(yīng)力系數(shù)張量、壓電應(yīng)變系數(shù)張量、應(yīng)變張量和應(yīng)力張量。

    根據(jù)固體物理理論,材料的彈性模量Cijkl是四階張量,即

    二維材料的彈性模量張量Cijkl以及壓電系數(shù)張 量eijk和dijk可 以 分 別 轉(zhuǎn) 化 為Cij、eij、dij。在 本 文中,單層TMDs 具有D3h點(diǎn)群對稱性,因此Cij、eij和dij有

    式中下標(biāo)x、y表示x方向和y方向。

    1.2 建模與計(jì)算

    初始模型的建立在Materials Studio 中進(jìn)行,結(jié)構(gòu)的弛豫、靜態(tài)自洽以及極化計(jì)算等均是在基于DFT 并 且 采 用PBE Perder-Burke-Ernzerhof 交 換相關(guān)泛函和投影綴加波(Projected augmented wave,PAW)的原子尺度材料模擬的計(jì)算機(jī)程序包(Vienna Ab-initio simulation package,VASP)[20-21]中實(shí)現(xiàn)。

    (1)建立模型

    在Materials Studio 中構(gòu)建初始模型并導(dǎo)出原子坐標(biāo),如圖1(a~d)所示分別為單層MX2、單層MX2+NY2橫向異質(zhì)結(jié)、單層含晶界MX2(GB)以及單層含晶界MX2+NY2(GB)橫向異質(zhì)結(jié),NY2表示異質(zhì)結(jié)構(gòu),其中M/N=Mo/W,X/Y=S/Se/Te,綠色虛線矩形框代表一個(gè)單胞,x和y方向?yàn)橹芷谛越Y(jié)構(gòu),z方向?yàn)檎婵諏?。粉色的原子表示M,綠色的原子表示N,橙色的原子表示X,黃色的原子表示Y。

    圖1 單層的優(yōu)化構(gòu)型Fig.1 Relaxed monolayer structures

    (2)結(jié)構(gòu)弛豫

    首先采用共軛梯度法優(yōu)化晶格常數(shù),然后固定晶格常數(shù),優(yōu)化原子位置,其中平面波截?cái)喟霃骄O(shè)置為500 eV,k點(diǎn)使用3×3×1 的Γ網(wǎng)格,收斂準(zhǔn)則采用力收斂準(zhǔn)則,即每個(gè)原子上的力要小于0.01 eV/?,能量收斂精度為10-5eV。為了消除層間的相互作用,真空層厚度均在20 ? 以上。

    (3)自洽計(jì)算

    在結(jié)構(gòu)弛豫的基礎(chǔ)上,增加k點(diǎn)網(wǎng)格劃分密度,使用5×5×1的Γ網(wǎng)格進(jìn)行自洽計(jì)算。

    (4)極化計(jì)算

    在y方向施加5 組不同的單軸拉伸應(yīng)變,采用Berry phase[22]方法,計(jì)算相對模型質(zhì)心的y向偶極矩Dy和極化強(qiáng)度Py。

    2 結(jié)果分析

    為了確保含晶界單層TMDs 在熱力學(xué)上穩(wěn)定,按照式(4)計(jì)算了6 種單層MX2(GB)的形成能Efunit,其定義為

    式中:Efunit為單位MX2的形成能,μM為金屬元素M的化學(xué)勢,μX為硫族元素X 的化學(xué)勢,m為M 原子的數(shù)量,M 和X 的化學(xué)勢μ見表1。表2 列出了6種單層MX2(晶界(Grain boundary,GB))的晶格參數(shù)a(x方向)、b(y方向)和形成能Efunit,可以發(fā)現(xiàn),所有單層MX2(GB)的形成能均為負(fù)值,說明其形成過程是放熱反應(yīng),因此均具有熱力學(xué)穩(wěn)定性。

    表1 金屬元素M 和硫族元素X 的化學(xué)勢Table 1 Chemical potential of transition metal elements M and chalcogens X

    表2 單層MX2(GB)的晶格參數(shù)a、b 和形成能EfunitTable 2 Lattice parameters a, b and formation energy Efunit of monolayer MX2(GB)

    如 圖2 所 示 為6 種 單 層MX2(晶 界(Grain boundary,GB))在y方向受到單軸拉伸作用時(shí)引起的極化強(qiáng)度Py與應(yīng)變?chǔ)舮的關(guān)系,其斜率即為壓電應(yīng)力系數(shù)eyy,可以發(fā)現(xiàn),在相同應(yīng)變作用下,單層MoTe2(GB)的極化最強(qiáng),單層WS2(GB)的極化最弱。表3 列出了6 種含晶界TMDs 和6 種不含晶界單層TMDs 的彈性模量Cyy、Cxy和壓電應(yīng)變系數(shù)dyy值。

    圖2 不同單軸應(yīng)變下6 種單層MX2(GB)的極化強(qiáng)度Py與應(yīng)變?chǔ)舮的關(guān)系Fig.2 Polarization Py of six kinds of monolayer MX2(GB)under different uniaxial strain εy

    表3 含晶界TMDs 和不含晶界單層TMDs 的彈性模量Cyy、Cxy(單位:N/m)和壓電系數(shù)dyyTable 3 Elastic modulus Cyy, Cxy and piezoelectric coefficient dyy of monolayer TMDs with GBs and TMDs without GBs

    圖3 所示為36 種含晶界單層TMDs 和36 種不含晶界單層TMDs 的壓電應(yīng)變系數(shù)dyy對比。結(jié)果表明,含晶界單層TMDs 的dyy值均大于其對應(yīng)的不含晶界單層TMDs 的dyy值。其中,單層MoTe2(GB)的dyy最大,為11.17 pm/V,與單層MoTe2(8.74 pm/V)相比增大了約27.80%,由此可見,晶界的存在可以有效地提高單層TMDs 的壓電系數(shù)。并且單層MoTe2(GB)的壓電系數(shù)是六方氮化硼(0.60 pm/V)的19 倍,是α-石英(2.30 pm/V)的5倍。另外,dyy的變化呈現(xiàn)相同的周期趨勢,對于同一金屬元素M,隨著硫族元素X 相對原子質(zhì)量的增加dyy值逐漸增大,即MTe2>MSe2>MS2;對于同一硫族元素X,隨著金屬元素X 相對原子質(zhì)量的減小dyy值逐漸增大,即MoX2>W(wǎng)X2。

    圖3 壓電系數(shù)對比Fig.3 Comparisons of piezoelectric coefficients of monolayer

    為了闡明晶界對單層MX2壓電效應(yīng)的影響機(jī)理,本文提出晶界的存在導(dǎo)致單層TMDs 產(chǎn)生了面內(nèi)的撓曲電效應(yīng)。為了驗(yàn)證這一觀點(diǎn)的正確性,以單層MoTe2(GB)為例,如圖4(a)所示,以Mo 原子為中心,定義面內(nèi)的應(yīng)變梯度Δε為

    圖4 Mo 原子應(yīng)變梯度的定義以及Mo 原子偶極矩隨應(yīng)變梯度的變化關(guān)系Fig.4 Definition of strain gradient of Mo atoms and dipole moments of Mo atoms with strain gradients

    為了進(jìn)一步分析由晶界導(dǎo)致的撓曲電效應(yīng)對單層TMDs 的影響,計(jì)算了單層MoTe2(GB)的能帶結(jié)構(gòu)和態(tài)密度并與單層MoTe2的能帶結(jié)構(gòu)進(jìn)行了對比,如圖5 所示。結(jié)果表明,晶界的存在會(huì)在費(fèi)米能級附近引入若干局域態(tài),該局域態(tài)的電荷主要來源于Mo 原子的d軌道。圖6 所示為單層MoTe2(GB)和MoTe2價(jià)帶頂(Valence band maximum,VBM)以及導(dǎo)帶底(Conduction band maximum,CBM)的電荷密度分布,可以發(fā)現(xiàn),晶界導(dǎo)致的撓曲電效應(yīng)會(huì)引起電荷產(chǎn)生明顯的非均勻分布,并在晶界位置發(fā)生聚集。

    圖5 單層MoTe2(GB)和MoTe2的能帶結(jié)構(gòu)Fig.5 Energy band structure of monolayer MoTe2(GB) and monolayer MoTe2

    圖6 單層MoTe2(GB)和MoTe2價(jià)帶頂和導(dǎo)帶底的電荷密度分布Fig.6 Charge density distribution of VBM and CBM of monolayer MoTe2(GB)and MoTe2

    綜上所述,晶界的存在會(huì)導(dǎo)致單層TMDs 中產(chǎn)生非均勻應(yīng)變,即存在應(yīng)變梯度,從而激發(fā)了面內(nèi)的撓曲電效應(yīng),這就是晶界增強(qiáng)單層TMDs 壓電效應(yīng)的原因。

    3 結(jié) 論

    基于DFT 理論,本文計(jì)算了36 種含晶界單層TMDs 和36 種不含晶界單層TMDs 的壓電系數(shù)并進(jìn)行了對比,結(jié)果表明晶界的存在會(huì)增強(qiáng)單層TMDs 的壓電效應(yīng),其中,MoTe2(GB)的壓電系數(shù)最大,為11.17 pm/V,這是由于晶界的存在會(huì)使單層TMDs 產(chǎn)生非均勻應(yīng)變,即存在應(yīng)變梯度,從而激發(fā)撓曲電效應(yīng)導(dǎo)致的,而且撓曲電效應(yīng)會(huì)引起電荷產(chǎn)生非均勻分布,使得大量的電荷聚集在晶界位置。除了晶界本身對單層TMDs 壓電效應(yīng)具有重要影響,探究晶界密度對單層TMDs 壓電效應(yīng)的影響也具有重要意義,可以在后續(xù)工作中開展進(jìn)一步的研究。本文的研究結(jié)果為晶界增強(qiáng)單層TMDs 的壓電效應(yīng)提供了新的視角。

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