BNCT中14 MeV中子慢化體的研究

許海龍，薛 榮，李 鑫，程道文

(1.長春工業(yè)大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院，吉林 長春 130012；2.長春工業(yè)大學(xué)應(yīng)用技術(shù)學(xué)院，吉林 長春130012)

0 引言

在硼中子俘獲治療(BNCT)中，熱中子(包括超熱中子，簡稱熱中子)與癌細(xì)胞中的10B發(fā)生核反應(yīng)，并產(chǎn)生α粒子和7Li.由于α粒子和7Li的平均射程約等于細(xì)胞長度，所以此技術(shù)可以殺死癌細(xì)胞而不損傷周圍正常組織[1-3].BNCT已經(jīng)發(fā)展為成熟技術(shù)，但中子源限制了它的推廣應(yīng)用.反應(yīng)堆中子源產(chǎn)額雖然能夠滿足要求，但體積大、造價高.放射性同位素中子源體積小、可移動，但產(chǎn)額低，無法滿足BNCT的要求.產(chǎn)額較高的D-T中子發(fā)生器由于體積小、可移動、造價低、關(guān)斷后無輻射等優(yōu)點，已成為BNCT的最佳中子源[4-5].BNCT需要熱中子，而D-T中子發(fā)生器產(chǎn)生的是能量為14 MeV的快中子，需要慢化后才能用于BNCT.為了減少對周圍正常細(xì)胞的輻射[5-7]，腫瘤位置的快中子比率不能超過3%.在慢化過程中，由于慢化材料的散射和吸收，熱化效率比較低.為了提高14 MeV中子的熱化效率，本文用MCNP程序分別模擬計算了水、重水、聚乙烯，石蠟、氘代聚乙烯(用氫的同位素氘替代聚乙烯中的氫，deuterated polyethylene，簡寫為DP)、鎢、鉛等材料及其組合的熱化效率[8-11].模擬計算結(jié)果顯示用鎢、鉛、DP組成的三層材料慢化14 MeV中子，其熱化效率最高.

1 單層慢化體

為了描述方便，在快中子通量與中子通量之比等于3% 時，本文把平均每個14 MeV中子在腫瘤區(qū)域產(chǎn)生的熱中子定義為熱化效率(Thermalization Efficiency，TE)，單位為m-2·s-1.由于D-T中子發(fā)生器產(chǎn)生中子的靶非常小，本文把D-T中子發(fā)生器視為點源[12].慢化體的形狀為球體，點源位于球心，用F4卡計算內(nèi)徑為慢化體半徑、外徑比慢化體半徑大1 cm的球殼內(nèi)的中子通量.

改變不同材料的厚度，球殼內(nèi)快中子比率如表1所示.由表1可以看出，金剛石、重水、DP能夠在很小的慢化半徑就能使快中子比率不超過3%.中子慢化主要通過與慢化體內(nèi)原子核的彈性碰撞和非彈性碰撞來實現(xiàn).能量為E0的中子與質(zhì)量數(shù)為A的原子核發(fā)生彈性碰撞，中子每次碰撞相對能量損失為

(1)

表1 各種材料不同厚度的快中子比率 %

由(1)式可以看出，利用彈性碰撞降低中子能量時，靶核的質(zhì)量數(shù)越小越好.氫核的質(zhì)量最小，慢化14 MeV中子的能力最強，但上述含氫材料都未能使快中子比率小于等于3%，原因是氫的熱中子吸收截面(0.190 0×10-24cm2)比較大，慢化出的熱中子多數(shù)被自吸收.而金剛石、重水、DP主要是由C，D，O組成，雖然這些原子核慢化中子的能力低于氫原子，但它們的熱中子吸收截面遠(yuǎn)低于氫的，分別為0.003 0×10-24，0.000 5×10-24和0.000 1×10-24cm2.在質(zhì)量和熱中子吸收截面兩個因素共同影響下，重水、DP、金剛石表現(xiàn)出較好的慢化特性.當(dāng)快中子比率等于3%時，DP的TE最大，為0.391 m-2·s-1，重水和金剛石的TE分別約為0.282和0.300 m-2·s-1.

DP是聚乙烯分子鏈中的氫原子被其同位素氘取代的一類特殊功能聚合物材料，物理和化學(xué)性質(zhì)都與原聚乙烯相似.賈獻(xiàn)彬等[13]以六氯丁二烯和重水為原料，采用陰離子聚合方法合成氘代聚丁二烯.再通過加成反應(yīng)合成DP.從模擬的結(jié)果看，單層材料雖然能達(dá)到慢化要求，但其熱化效率并不高，為提高熱化效率，本文用MCNP程序模擬計算了雙層慢化體.

2 雙層慢化體

鎢、鉛等重金屬慢化14 MeV中子的能力低于重水、金剛石和DP，但14 MeV中子被幾次彈性散射和非彈性散射后，多數(shù)中子的能量低于3 MeV，能譜的峰值在2 MeV左右[14].如果再用原子序數(shù)小的材料對其慢化，可以有效地提高熱化效率.通過初步模擬結(jié)果，鎢、鉛等重金屬的熱化效率明顯優(yōu)于其他金屬，且鎢和鉛的(n，2n)反應(yīng)截面比較大，能對中子起到增殖作用，有利于提高熱中子通量，降低快中子比例.計算結(jié)果如圖1所示.具體實施步驟如下：

(1) 鉛或鎢為球體，半徑為R1，點源位于球心，DP、重水或金剛石是內(nèi)徑為R1、外徑為R2的同心球殼，F(xiàn)4卡計數(shù)區(qū)域是內(nèi)徑為R2、外徑為(R2+1)的同心球殼；

(2)R1從1 cm逐漸增加，每次增加1 cm.

(3) 每改變一次R1后，保持R1不變，R2逐漸增加，找出最大的TE.

從圖1中可以看出，鉛與DP組合最佳.鉛厚度為26 cm，DP厚度為22 cm時，熱化效率最大，約為0.775 m-2·s-1.如果用于硼中子俘獲治療，那么D-T中子發(fā)生器的產(chǎn)額需為 1.29×1013n/s.

3 三層慢化材料

由圖1可知，鉛與DP組合的最終熱化效果雖然優(yōu)于鎢與DP組合，但在鎢、鉛厚度較小時，鎢與DP組合的熱化效率較高.因此，可以先用鎢進(jìn)行慢化14 MeV中子，然后再用鉛慢化，最后用DP慢化.模擬結(jié)果如圖2所示，具體實施方案如下：

(1) 鎢為球體，半徑為R1，點源位于球心，鉛是內(nèi)徑為R1、外徑為R2的同心球殼，DP是內(nèi)徑為R2、外徑為R3的同心球殼，F(xiàn)4卡計數(shù)區(qū)域是內(nèi)徑為R3、外徑為(R3+1)的同心球殼；

(2)R1從1 cm逐漸增加，每次增加1 cm；

(3) 每改變一次R1后，保持R1不變，R2每次1 cm；

(4) 每改變一次R2后，保持R2不變，R3每次1 cm，直至找出最大的TE，此時的TE記為鎢厚度為R1時的熱化效率.

圖1 雙層材料慢化的熱化效率

圖2 三層材料慢化的熱化效率

由圖1和圖2可以看出，鎢、鉛和DP組成的最大熱化效率為0.878 m-2·s-1，相比單層材料的TE 0.391 m-2·s-1提高了124.55%，相比于雙層材料的TE 0.775 m-2·s-1提高了13.29%.此時鎢、鉛以及DP的厚度分別為6，18和20 cm.

鎢和鉛的密度分別為19.35，11.34 g·cm-3，其熱中子吸收截面分別為11.0×10-24和0.1×10-24cm2，所以鎢雖然慢化14 MeV中子的能力較強，而且吸收熱中子的能力也較強.當(dāng)鎢和鉛厚度較小時，慢化體內(nèi)的熱中子較少，慢化能力起主要作用.隨著厚度增加，熱中子所占的比例在逐漸增加，吸收熱中子的能力逐漸變?yōu)橹饕蛩?所以在三層材料中，在厚度較小時用鎢慢化14 MeV中子，然后用鉛繼續(xù)慢化，最后用DP進(jìn)行熱化.

4 結(jié)論

富氫材料雖然常用作快中子慢化材料，但由于氫元素的熱中子吸收截面比較大，富氫材料并不適合BNCT中的14 MeV慢化.由于氘原子的質(zhì)量較小，熱中子吸收截面也非常小，以氘代聚乙烯為主的中子慢化材料在BNCT中得到了較高的慢化效率.在保證腫瘤位置快中子比率不超過3%的情況下，鎢、鉛和DP組成的三層材料的最大熱化效率為0.878 m-2·s-1，此時鎢、鉛和DP的厚度分別為6，18和20 cm.為了保證腫瘤的治療效果，腫瘤處的熱中子通量應(yīng)該不低于1×1013m-2·s-1，用上述三層材料需要的D-T中子發(fā)生器產(chǎn)額應(yīng)為1.14×1013n/s.20世紀(jì)80年代我國已研制出產(chǎn)額超過1014n/s 的D-T中子發(fā)生器，用此慢化體可以實現(xiàn)硼中子俘獲治療的目的[15].