煅燒溫度對Fe/TiO2 復(fù)合粉體光催化性能的影響

馮娜娜

（太原工業(yè)學(xué)院材料工程系，山西 太原 030008）

隨著科學(xué)技術(shù)的變革和經(jīng)濟(jì)的迅速發(fā)展，環(huán)境污染成為影響人類生活的一大難題，尋找解決方案成為很多學(xué)者關(guān)注的問題。最近幾年，以TiO2為代表的半導(dǎo)體光催化技術(shù)由于其適用范圍廣、反應(yīng)條件溫和、設(shè)備簡單條件容易控制、二次污染小、材料易得等優(yōu)點受到人們的廣泛關(guān)注[1-2]。但是，TiO2的帶隙較寬，TiO2催化劑只能吸收在太陽光中部分的紫外光。而使用元素?fù)诫s可改變TiO2的帶隙寬度，進(jìn)而提高TiO2光催化劑對太陽光的吸收，顯著改善TiO2的光催化性能。何靜等將La 引入TiO2-SiO2薄膜，細(xì)化了TiO2光催化粒子的晶粒，使其具有更高的氧化還原電勢，提高了薄膜的比表面積，進(jìn)而提高了復(fù)合薄膜的光催化性能[3]。彭子童等制備鐵/鐿共摻雜二氧化鈦空心球，F(xiàn)e3+替代Ti4+進(jìn)入TiO2晶格生成Ti-O-Fe 鍵，使樣品的禁帶寬度減小[4]。黃風(fēng)萍等研究了煅燒溫度對鋱摻雜納米二氧化鈦及光學(xué)性能的影響，結(jié)果表明，隨著煅燒溫度的升高，納米TiO2顆粒團(tuán)聚加劇，銳鈦礦相向金紅石相轉(zhuǎn)變[5]。本研究采用溶膠-凝膠法制備Fe/TiO2復(fù)合光催化劑，以甲基橙為模擬印染廢水，研究煅燒溫度對Fe/TiO2光催化降解性能的影響。

1 實驗部分

1.1 催化劑制備

根據(jù)前期的實驗結(jié)果：Fe 的摻雜量為1%時粉體具有較高的催化活性，因此本研究以此為基礎(chǔ)溶膠，研究煅燒溫度對其性能的影響。催化劑制備過程如下：室溫下將定量的鈦酸丁酯緩慢加入攪拌的無水乙醇中，加入適量的乙酰丙酮和濃硝酸，調(diào)制溶液pH值約為3，攪拌15 min 以上。充分?jǐn)嚢韬螅僖詷O緩慢的速度加入20 mL 的水，攪拌至溶液成為淡黃色透明溶膠，并在攪拌過程中加入一定量的硝酸鐵，靜置備用。

1.2 測試與表征

使用Y-4 型X 射線衍射儀確定粉體的晶型結(jié)構(gòu)；采用LEO1530VP 型掃描電子顯微鏡觀察粉體的形貌；粉體的光催化性能測試采用U-3900 型紫外-可見分光光度計法：配制初始質(zhì)量濃度為20 mg/L 甲基橙溶液50 mL，向溶液中加入催化劑并攪拌均勻，光催化劑的用量為1.5 g/L。將配置好的溶液放在紫外光燈下照射，光源為30 W 的石英殺菌燈。降解結(jié)束后，將甲基橙溶液的上清液放在高速離心機(jī)內(nèi)進(jìn)行離心，取上清液用于測試吸收光譜。

2 結(jié)果與討論

圖1 是不同溫度下制備的納米Fe/TiO2復(fù)合顆粒的XRD 圖譜。由圖1 可知，在450 ℃～550 ℃，樣品為純銳鈦礦相，在600 ℃時，出現(xiàn)了微弱的金紅石相，650 ℃時，F(xiàn)e/TiO2的晶相中出現(xiàn)了較為明顯的金紅石相。

第23 頁圖2 顯示了經(jīng)紫外光照射2 h 和8 h 后得到的降解率與煅燒溫度間的關(guān)系。分析數(shù)據(jù)得出，隨著溫度的升高，甲基橙降解率呈現(xiàn)下降的趨勢。在450 ℃下照射8 h 時，F(xiàn)e/TiO2的降解甲基橙效率最好，為42.23%，650 ℃下，降解效率最差，為19.15%。這是因為，煅燒溫度影響著納米TiO2的晶型結(jié)構(gòu)，銳鈦礦型表面活性中心和缺陷較多，具有較多的氧空位去捕獲電子，從而抑制電子-空穴的復(fù)合，并且在這個溫度下制得的樣品晶粒尺寸?。ㄒ姷?3 頁表1），表面積大，有利于光催化效應(yīng)。

表1 不同煅燒溫度下Fe/TiO2 的晶粒大小

圖2 不同煅燒溫度下Fe/TiO2 復(fù)合粉體對甲基橙的降解率

圖3 顯示了不同煅燒溫度制備的Fe/TiO2SEM圖?？梢钥闯?，450 ℃下的Fe/TiO2復(fù)合顆粒粒徑均勻，分散情況好，而煅燒溫度為650 ℃時，顆粒尺寸增大，并且顆粒之間發(fā)生了明顯的團(tuán)聚現(xiàn)象，這嚴(yán)重影響其光催化性能。結(jié)合XRD 發(fā)現(xiàn)，隨著煅燒溫度的升高，銳鈦礦在2θ=25.34°的衍射峰也變得更加尖銳，說明隨著煅燒溫度的升高，平均粒度也會變大（見表1）。結(jié)果表明，在450 ℃下煅燒得到的Fe/TiO2納米復(fù)合粉體晶型只有銳鈦礦型，結(jié)晶度良好且顆粒尺寸較小[5]。

圖3 Fe/TiO2 不同煅燒溫度的SEM 圖

3 結(jié)論

以鈦酸丁酯、硝酸鐵為原料，通過溶膠-凝膠法成功制備合成了Fe/TiO2復(fù)合粉體，其粒徑均勻，約為9.2 nm。隨著煅燒溫度的升高，納米Fe/TiO2顆粒團(tuán)聚加劇，銳鈦礦相向金紅石相轉(zhuǎn)變。當(dāng)煅燒溫度為450 ℃時，納米Fe/TiO2復(fù)合顆粒為純銳鈦礦相，晶粒尺寸最小為9.138 nm，降解率最優(yōu)，經(jīng)8 h 紫外光照射后的降解率為42.23%。