暗物質(zhì)探測器用超高純氙去除氪和氡的低溫精餾塔運(yùn)行氣相負(fù)荷數(shù)據(jù)分析

黃沛堯，王 舟，巨永林，崔祥儀 ，沙海東，李帥杰，嚴(yán) 銳，王秀麗

（1.上海交通大學(xué) 巴黎卓越工程師學(xué)院，上海 200240；2.上海交通大學(xué)粒子與核物理研究所，上海 200240；3.上海交通大學(xué) 制冷與低溫工程研究所，上海 200240；4.上海交通大學(xué) 李政道研究所，上海 200240；5.上海電力大學(xué)能源與機(jī)械工程學(xué)院，上海 200090；6.上海交通大學(xué) 四川研究院，成都 610000）

0 引言

氙（Xe）在醫(yī)療、工業(yè)和科研等領(lǐng)域中都有著廣泛的應(yīng)用，尤其在暗物質(zhì)探測方面有著得天獨(dú)厚的優(yōu)勢，主要體現(xiàn)在四點(diǎn)：一是氙原子量較大，與弱相互作用大質(zhì)量粒子（Weakly Interacting Massive Particle，WIMP）的碰撞率較高；二是自然界的氙沒有長半衰期的放射性同位素，因此不會引入“本征”的本底；三是擁有較高輻射阻止能的液氙能夠產(chǎn)生“自屏蔽”效應(yīng)；四是PandaX暗物質(zhì)探測器是以液氙作為探測媒介的兩相型時(shí)間投影室（TPC）[1]，探測方法為直接探測，即觀測暗物質(zhì)粒子與普通物質(zhì)反應(yīng)產(chǎn)生的信號來分析暗物質(zhì)事例，根據(jù)入射粒子在液氙中產(chǎn)生的閃爍光和電離信號，可以重建事例的位置，并根據(jù)這兩種信號的比例來甄別入射粒子。由于暗物質(zhì)和普通物質(zhì)之間的相互作用非常微弱，因此有必要不斷提高暗物質(zhì)探測器的靈敏度，其技術(shù)要點(diǎn)主要包含兩方面：一是進(jìn)一步提高介質(zhì)氙的純度；二是增大暗物質(zhì)探測器中液氙的質(zhì)量[2-3]。

由于商品氙中存在放射性雜質(zhì)氪（85Kr）和氡（220Rn和222Rn）以及氧氣、水、二氧化碳等雜質(zhì)，無法滿足暗物質(zhì)探測器的高靈敏度要求。其中，氪-85是一種放射性元素，會放射出β射線，且其空氣中的濃度測量值大約是1 Bq/m3[3-4]，相當(dāng)于氪-85同位素豐度為10-11左右。在暗物質(zhì)探測器中，在氪-85的摩爾分?jǐn)?shù)低于10-23的情況下，才可探知暗物質(zhì)信號[5]。這說明其中氪氙比不應(yīng)超過10-12。

低溫精餾技術(shù)是制備暗物質(zhì)探測器用超高純氙的技術(shù)之一，在國內(nèi)外得到廣泛應(yīng)用。2013年，日本東京大學(xué)宇宙射線研究所神岡宇宙基本粒子研究中心的XMASS實(shí)驗(yàn)組的精餾系統(tǒng)以4.7 kg/h的精餾速率將商品氙中的氪摩爾分?jǐn)?shù)從1×10-7～1×10-6降至（3.3±1.1）×10-12[5]；2014 年，意大利國家格蘭薩索實(shí)驗(yàn)室的Xenon1T的精餾系統(tǒng)以3 kg/h的精餾速率將氙中的氪摩爾分?jǐn)?shù)降至4.8×10-14，最低2.6×10-14[6]。

PandaX項(xiàng)目組成立于2009年，由上海交通大學(xué)牽頭，在中國四川省錦屏地下實(shí)驗(yàn)室進(jìn)行以氙為靶標(biāo)物質(zhì)探測暗物質(zhì)或無中微子雙貝塔衰變的探測器實(shí)驗(yàn)。2013年，PandaX-II的精餾系統(tǒng)以5 kg/h的精餾速率將氙中的氪摩爾分?jǐn)?shù)從3×10-9降至3×10-12[7-8]；2016年，PandaX-4T的精餾系統(tǒng)以10 kg/h的精餾速率將氙中的氪摩爾分?jǐn)?shù)從5×10-7降至低于8×10-12[9]。

目前，PandaX-4T項(xiàng)目組的精餾系統(tǒng)運(yùn)行平穩(wěn)，為暗物質(zhì)探測器提供了約6 t超高純氙。同時(shí)該低溫精餾系統(tǒng)能夠與探測器耦合，在線去除氙中的氪雜質(zhì)，并通過反向運(yùn)行的方法去除氙中的氡雜質(zhì)。本文將簡要介紹該精餾系統(tǒng)的設(shè)計(jì)與結(jié)構(gòu)，結(jié)合調(diào)試運(yùn)行數(shù)據(jù)對其氣相負(fù)荷進(jìn)行分析，并使用Hysys軟件進(jìn)行模擬以優(yōu)化操作參數(shù)。

1 低溫精餾系統(tǒng)設(shè)計(jì)與結(jié)構(gòu)

1.1 精餾原理

在178 K時(shí)，氙的飽和蒸氣壓為211 kPa，氪為2 226 kPa，氡為15 kPa，三者的飽和蒸氣壓不同，理論上可通過精餾的方法將氙中的氪及氡去除。

精餾過程中，分別對總物料和氪組分進(jìn)行分析，由物料平衡可知：

式中：F為原料氙的摩爾流量；D為塔頂廢品氙的摩爾流量；W為塔底產(chǎn)品氙的摩爾流量；FxF為原料氙中氪的摩爾流量；DxD為廢品氙中氪的摩爾流量，WxW為產(chǎn)品氙中氪的摩爾流量，單位均為mol/h[10]。

為分析氙和氪的摩爾比率在不同塔板的變化情況，采用McCabe—Thiele方法（簡稱M-T法）[11]。將精餾塔分為精餾段和提餾段兩部分，進(jìn)料口上部為精餾段，下部為提餾段。原料氙氣由進(jìn)料口進(jìn)入，氙氣上升經(jīng)過填料，與從塔頂冷凝器中回流的液態(tài)氙以氣液兩相[9]的方式進(jìn)行傳熱傳質(zhì)及氣液平衡交換，上升至塔頂冷凝器時(shí)，氙氣為含氪量較高的飽和氣。在冷凝器中被低溫制冷機(jī)液化的液氙重新回流進(jìn)入精餾塔，在填料中與上升的氙氣作用，進(jìn)行兩相傳熱傳質(zhì)和氣液交換，使得液氙純度進(jìn)一步提高并流向塔底再沸器，再沸器中的液氙一部分經(jīng)加熱器加熱后氣化，重新進(jìn)入塔內(nèi)循環(huán)，另一部分作為產(chǎn)品氙從底部被引出。精餾段回流液體的摩爾流量L與頂部液體的摩爾流量D之比被稱為回流比R=L/D，回流比對于提純效果的影響至關(guān)重要。將塔內(nèi)填料分為若干相等高度的部分，假設(shè)每兩部分之間都相當(dāng)于存在一層理論塔板，旨在分隔兩個(gè)相鄰的氣液平衡態(tài)，則每兩部分之間的高度為理論塔板高度（HHETP）。對于PandaX-4T低溫精餾塔，HHETP=35 cm[12]。根據(jù)物料守恒、氣液平衡關(guān)系，可得到氣液平衡方程式（3）、精餾段操作線方程式（4）、提餾段的操作線方程式（5）[10]。

式中：α為相對揮發(fā)度；R為回流比；L為精餾段回流液體的摩爾流量，mol/h；W為塔底產(chǎn)品氙的摩爾流量，mol/h；yn+1為精餾段第n+1層板上升蒸氣中氪的摩爾分?jǐn)?shù)；xn為精餾段第n+1層板下降液體中氪的摩爾分?jǐn)?shù)；xD為塔頂產(chǎn)品中氪的摩爾分?jǐn)?shù)；ym+1為提餾段第m+1層板上升蒸氣中氪的摩爾分?jǐn)?shù)；xm為提餾段第m層板下降液體中氪的摩爾分?jǐn)?shù)；xW為塔底產(chǎn)品中氪的摩爾分?jǐn)?shù)。

將得到的曲線畫在M-T圖中，可以得到氪和氙的組分比率在塔板上的階梯變化，橫坐標(biāo)為液相中的氪氙摩爾比，縱坐標(biāo)為氣相中的氪氙摩爾比。圖1為全氣相進(jìn)料且回流比為145時(shí)的M-T圖[9]，紅色實(shí)線和黑色虛線分別是氣液平衡曲線以及精餾段、提餾段操作線。由兩條黑色虛線（精餾段和提餾段操作線）的交匯點(diǎn)d可以得出最佳進(jìn)料位置為第3塊塔板?？紤]到塔的整體結(jié)構(gòu)等原因，將進(jìn)料口放在第5塔板處。

圖1 全氣相進(jìn)料且回流比為145時(shí)的M-T圖Fig.1 M-T chart with the all gas phase feed and the reflux ratio is 145

式中：Vs為氣體體積流量，m3/s；u為空塔速度，m/s；d為塔徑，m。

PandaX-4T精餾塔的原料流量為10 kg/h，根據(jù)式（5），同時(shí)考慮液泛與噴淋密度的影響，并結(jié)合工程要求，確定塔徑為0.125 m，即125 mm。而在精餾除氡階段，精餾系統(tǒng)可通過反向運(yùn)行達(dá)到提純氙的效果。探測器中的氡具有放射性，隨著材料放氣會在系統(tǒng)中不斷引入，并以3.8 d為半衰期進(jìn)行衰減，式（7）為除氡的精餾效率[13]：

式中：k1為探測器自身的放氡率，s-1；k2為精餾塔前端的管路的放氡率，s-1；λRn為氡-222的衰變常數(shù)2.1×10-6s-1；f為循環(huán)質(zhì)量流量與探測器內(nèi)氙總質(zhì)量的比例，s-1；Redist為精餾氡衰減系數(shù)，即精餾過后原料氙和產(chǎn)品氙的氡含量之比；Nequi為長時(shí)間穩(wěn)定后氡含量。

由式（7）可知精餾速率是影響除氡的主要因素。假設(shè)暗物質(zhì)探測器內(nèi)釋放的氡含量遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于管路釋放的氡含量，則可以得出式（8）：

式中：Redetector為探測器內(nèi)氡衰減系數(shù)，即原料氙與探測器內(nèi)氙的氡含量之比。

基于現(xiàn)有精餾塔在除氡階段的最大精餾速率56.5 kg/h，由式（8）計(jì)算得出通過精餾后探測器中氡含量可降低為原來的35%[9]。

1.2 精餾塔的結(jié)構(gòu)和運(yùn)行流程

精餾塔結(jié)構(gòu)如圖2[9]所示，其中主要包括頂部冷凝器（Condenser）、底部再沸器（Reboiler）以及中部的填料塔。塔體中部有三個(gè)進(jìn)料口，除氪運(yùn)行時(shí)的進(jìn)料口為最上部進(jìn)料口，除氡運(yùn)行時(shí)的進(jìn)料口為最下部進(jìn)料口，中部進(jìn)料口主要用于取樣測量。精餾塔的填料塔外部有真空罩，填料塔和真空罩間維持真空以防止熱對流和熱傳導(dǎo)，填料塔外壁包裹多層絕熱紙以減少熱輻射。

圖2 PandaX-4T低溫精餾塔系統(tǒng)結(jié)構(gòu)圖Fig.2 PandaX-4T cryogenic distillation tower system structure diagram

精餾塔運(yùn)行流程為：首先打開減壓閥向精餾塔中補(bǔ)充原料氙，在溫度壓力達(dá)到要求（178 K，215 kPa）后開始進(jìn)料；當(dāng)精餾塔底部再沸器中液氙液位到達(dá)15 cm，關(guān)閉原料氙進(jìn)氣閥，塔內(nèi)成為封閉的系統(tǒng)并開始全回流階段，調(diào)節(jié)塔底再沸器的加熱功率為119 W，并等待塔內(nèi)達(dá)到穩(wěn)定的氣液平衡狀態(tài)；然后進(jìn)行除氪精餾，通過流量控制器控制原料氙進(jìn)口流量為10 kg/h（30SLPM），并調(diào)節(jié)原料氙、產(chǎn)品氙、廢品氙的流量比為100∶99∶1；對于除氡精餾過程，調(diào)節(jié)內(nèi)部閥門使精餾塔逆向運(yùn)行。最后，當(dāng)提純階段結(jié)束后，關(guān)閉制冷機(jī)，回收塔內(nèi)剩余的氙，僅留少量氙在塔內(nèi)作為保護(hù)氣并復(fù)溫精餾塔。

2 精餾運(yùn)行氣相負(fù)荷數(shù)據(jù)分析

填料傳質(zhì)效率與填料塔的操作性能緊密相關(guān)，填料層內(nèi)處于連續(xù)相的氣相氙和處于分散相的液相氙進(jìn)行傳熱、傳質(zhì)以及逆向流動，兩相中雜質(zhì)的濃度沿塔高連續(xù)變化。金屬絲網(wǎng)波紋在填料中應(yīng)用廣泛，該種填料比表面積較大，能夠?yàn)闅庖簝上嚯峁└蟮慕佑|面積，從而提高傳質(zhì)性能[14-15]。

精餾過程中所用填料為雙層金屬絲網(wǎng)規(guī)整填料PACK-13C，是一種新型的高比表面積絲網(wǎng)波紋填料。在分離氣液兩相氙的過程中，具有較高的分離效率，還可以降低塔高來減少建造精餾塔的經(jīng)濟(jì)成本[8]，該填料的幾何特性如表1[16]所列。

表1 單塊金屬絲網(wǎng)波紋填料的幾何特性參數(shù)Tab.1 Geometric characteristic parameters of monolithic wire mesh corrugated packing

對于峰高為2.5 mm的規(guī)整填料，其填料壓降與F因子的數(shù)據(jù)由文獻(xiàn)[15]給出。結(jié)合Leva關(guān)聯(lián)式對其中的壓降數(shù)據(jù)進(jìn)行擬合得到關(guān)聯(lián)式（9），計(jì)算得出其回歸誤差為26.64%[15]。

式中：Δp為壓降，Pa；μ為氣速，m/s；U為液體流量，m3/s；ρV為氣相組分密度，kg/m3；z為精餾塔高度，m；α、β、γ為由填料種類決定的常數(shù)。

式（9）說明填料種類對塔內(nèi)氣速及壓降都有較大的影響。以下從泛點(diǎn)、壓降和空塔氣速（包括持液量）三個(gè)方面，對PandaX-4T低溫精餾塔中的流體力學(xué)性能進(jìn)行分析。

2.1 回流比與泛點(diǎn)氣速的關(guān)系

空塔氣速指塔內(nèi)上升蒸氣在單位時(shí)間內(nèi)流動的距離。噴淋量一定時(shí)，隨著氣速增大，精餾塔內(nèi)將發(fā)生攔液現(xiàn)象，即氣液兩相間的摩擦力阻止液相氙下流，此時(shí)的氣速被稱為載點(diǎn)氣速。若氣速繼續(xù)增加，將導(dǎo)致液泛，使塔內(nèi)液相氙無法順利下流，壓降迅速攀升，此時(shí)的氣速即為泛點(diǎn)氣速[10]。當(dāng)空塔氣速在載點(diǎn)與泛點(diǎn)之間時(shí)，氣相氙與液相氙之間的湍動加劇，接觸良好，傳質(zhì)效果較高。但在泛點(diǎn)氣速時(shí)，氣流將出現(xiàn)脈動，液相氙從塔頂被帶出。這是由于持液量上升，液相氙將由正常運(yùn)行時(shí)的分散相變?yōu)檫B續(xù)相，而氣相氙則由連續(xù)相變?yōu)榉稚⑾嗨斐傻摹Ｒ悍簳绊懰恼＿\(yùn)行，并限制塔的運(yùn)行效率、增大能耗[17]。因此泛點(diǎn)氣速是精餾塔操作的最大極限氣速。

對于PandaX-4T精餾塔中采用的PACK-13C填料，其泛點(diǎn)氣速采用Bain-Hougen模型[18]進(jìn)行預(yù)測，該模型的表達(dá)式（10）所示。

式中：uF為泛點(diǎn)氣速，m/s；g為重力加速度，9.81 m/s2；ε為填料空隙率；a為填料比表面積，m2/m3；μL為液相黏度，mPa·s；ρL和ρV分別為液相氙和氣相氙的密度，kg/m3；ωL和ωV分別為液相氙、氣相氙的質(zhì)量流量，kg/h；A、B都是與填料結(jié)構(gòu)相關(guān)的系數(shù)。由式（9）可以得到在除氡精餾階段時(shí)，在不同流量以及不同加熱量下，回流比R（或液相和氣相氙的質(zhì)量流量之比ωL/ωV）與泛點(diǎn)氣速μF的數(shù)據(jù)，如表2所列。

表2 回流比與泛點(diǎn)氣速數(shù)據(jù)Tab.2 Reflux ratio and flooding point gas velocity data

通過回歸分析可以發(fā)現(xiàn)二者的關(guān)系是近似線性，如圖3所示。因此，擬合公式的趨勢可用于預(yù)測不同條件下的泛點(diǎn)氣速。由圖3可以發(fā)現(xiàn)，隨著回流比的增大，泛點(diǎn)氣速減小。空塔氣速與泛點(diǎn)氣速之比為泛點(diǎn)率，對規(guī)整填料而言，泛點(diǎn)率一般在0.6～0.95之間。由表2的數(shù)據(jù)可知，所用填料泛點(diǎn)率大致在0.835～0.922之間，進(jìn)一步驗(yàn)證了所得結(jié)果的合理性。

圖3 回流比與泛點(diǎn)氣速的關(guān)系Fig.3 The relationship between reflux ratio and flooding point gas velocity

如表2所列，將加熱量和流量其中的一個(gè)參數(shù)固定，觀察另一個(gè)參數(shù)與回流比的關(guān)系可知，流量一定時(shí)，若增大加熱量將增大回流比，而加熱量一定時(shí)，增大流量將導(dǎo)致回流比的減小。

2.2 空塔氣速與單位高度填料壓降的關(guān)系

壓降是精餾塔設(shè)計(jì)中的重要參數(shù)，氣體通過填料層的壓降大小決定了塔的動力消耗，而氣液相流量與壓降也密切相關(guān)[10]。若以空塔氣速為橫坐標(biāo)，以單位高度填料的壓降為縱坐標(biāo)，可得到在不同噴淋量（噴淋密度）下的線簇：當(dāng)液體噴淋量為0時(shí)，填料為干填料，空塔氣速與單位高度填料壓降的關(guān)系為直線，斜率小于2；若增大液體噴淋量，則關(guān)系線變?yōu)槿握劬€區(qū)段。按橫坐標(biāo)從小到大的順序，橫坐標(biāo)較小的轉(zhuǎn)折點(diǎn)為載點(diǎn)，橫坐標(biāo)較大的轉(zhuǎn)折點(diǎn)則為泛點(diǎn)。三個(gè)區(qū)段按橫坐標(biāo)從小到大的順序依次分別是恒持液量區(qū)、載液區(qū)和液泛區(qū)。一般在未超過載點(diǎn)氣速前，μ-Δp/z關(guān)系線的斜率小于2；超過載點(diǎn)氣速后，關(guān)系線的斜率大于2；達(dá)到泛點(diǎn)氣速時(shí)，關(guān)系線的斜率通?？蛇_(dá)10或更高[10]。

根據(jù)金屬規(guī)整填料所擬合的式（11），由運(yùn)行數(shù)據(jù)可得到空塔氣速μ以及對應(yīng)的不同單位高度填料壓降Δp/z，如圖4所示。

圖4 恒持液量區(qū)和載液區(qū)μ-Δp/z關(guān)系曲線Fig.4 μ-Δp/z relationship line of constant holdup range and loading range

可以看出載點(diǎn)氣速約為0.077 m/s，此時(shí)壓降約為0.125 kPa/m，在恒持液量區(qū)擬合直線斜率約為2，而在載液區(qū)斜率升高至4左右。

由于實(shí)驗(yàn)操作時(shí)的氣速μ較小，因此在圖中無法判斷出泛點(diǎn)位置，但可由載液區(qū)擬合趨勢線預(yù)測出載點(diǎn)的單位填料壓差將超過并可能遠(yuǎn)大于3.45 kPa/m。

2.3 液體噴淋密度與持液量的關(guān)系

液體噴淋密度指單位塔橫截面積上液體流量，單位為m3/（m2·s）。持液量指精餾塔運(yùn)行時(shí)單位體積填料層內(nèi)，位于填料表面上和空隙中的液體體積。對低溫精餾塔而言，填料的持液量是衡量填料性能的重要指標(biāo)，影響分離裝置達(dá)到穩(wěn)定運(yùn)行的時(shí)間。由Wagner-Stichlmair-Fair公式，即式（11）和式（12）可以得出填料持液量與噴淋密度的關(guān)系。

式中：ht為填料持液量，m3/m3；h0為泛點(diǎn)持液量，m3/m3；Δp為單位高度填料的壓降，Pa/m；ρL為液體密度，kg/m3；a為比表面積，m2/m3；U為液體噴淋密度，m/s；ε為填料空隙率，主要關(guān)注填料持液量ht，代入精餾塔的運(yùn)行數(shù)據(jù)，可以得到噴淋密度與持液量的關(guān)系，如圖5所示。

精餾實(shí)驗(yàn)操作在低于泛點(diǎn)負(fù)荷70%的條件下進(jìn)行。由圖5可以證明，在噴淋密度由0.005 m3/（m2·h）增大到0.04 m3/（m2·h）時(shí)，填料的持液量僅由0.000 5增大到0.0020?？梢娞盍铣忠毫勘M管受到噴淋密度的影響，但在操作區(qū)間內(nèi)總體變化不大。這也驗(yàn)證了先前得出的結(jié)論，即精餾操作大致在恒持液量區(qū)進(jìn)行，填料持液量變化不大。

圖5 噴淋密度與填料持液量的關(guān)系Fig.5 The relationship between spray density and packing liquid holding capacity

3 超高純氙去除氪精餾運(yùn)行數(shù)值模擬（Hysys）

在進(jìn)行數(shù)值模擬之前，在Hysys軟件中對精餾塔進(jìn)行建模和設(shè)置。根據(jù)運(yùn)行數(shù)據(jù)，選取冷凝器處壓力290.0 kPa，再沸器處壓力292.0 kPa，總塔板層數(shù)17，原料進(jìn)氣位置為自上至下1/3處，即第五層塔板處進(jìn)料，隨后設(shè)置原料物性，根據(jù)運(yùn)行數(shù)據(jù)，設(shè)置原料全部為氣相，進(jìn)氣壓力291.0 kPa，進(jìn)料流量10 kg/h。然后對原料的組分進(jìn)行設(shè)置，暫時(shí)不考慮其中的氡，假設(shè)原料氙的組成為二元，其中氪摩爾分?jǐn)?shù)10-6。最后設(shè)置其他參數(shù)，回流比145，回流液體流量14.5 kg/h，產(chǎn)品氙流量9.9 kg/h，即進(jìn)料流量的99%，廢品氙流量0.1 kg/h，加熱量119 W。

3.1 回流比對提純效果的影響

改變回流比并固定加熱量。將回流比R分別設(shè)為100、123、145、167、190后，觀察各塔板氣相氪摩爾分?jǐn)?shù)，將數(shù)據(jù)繪成帶直線的散點(diǎn)圖，如圖6所示。

由圖6可以看出，回流比由100逐漸增大到190的過程中，再沸器（第18塊塔板）處氣相氪的摩爾分?jǐn)?shù)逐漸減小。說明在其他條件不變的前提下，回流比越大，產(chǎn)品氙純度越高。

圖6 不同回流比對應(yīng)的各塔板氣相氪摩爾分?jǐn)?shù)曲線Fig.6 Gas phase Kr mole fraction in gas phase of each tray corresponding to different reflux ratio

3.2 進(jìn)料流量和加熱量對回流比及提純效果的影響

在Hysys軟件中，可以分析進(jìn)料流量對提純效果的影響，將進(jìn)料流量從1 kg/h增加到14 kg/h，每次增加1 kg/h，固定加熱量和回流比，計(jì)算再沸器處產(chǎn)品氙中氪的摩爾分?jǐn)?shù)，計(jì)算結(jié)果如圖7所示。

圖7 進(jìn)料流量和再沸器處氣相氪摩爾分?jǐn)?shù)的關(guān)系Fig.7 The relationship between the feed flow rate and the Kr mole fraction in the gas phase at the reboiler

由圖7可以看出，隨著進(jìn)料流量的增大，再沸器處產(chǎn)品氙中氪摩爾分?jǐn)?shù)也不斷增大。因此得出結(jié)論：在其他條件不變時(shí)，進(jìn)料流量越小，提純效果越好。

為研究進(jìn)料流量和加熱量對回流比的影響，首先固定加熱量為119 W，改變進(jìn)料流量分別為6、8、10、12、14 kg/h，固定廢品氙流量為進(jìn)料流量的1%，計(jì)算回流比R；固定進(jìn)料流量為10 kg/h和廢品氙流量為0.1 kg/h，改變再沸器加熱量分別為100、110、119、130、140 W，計(jì)算回流比R，計(jì)算結(jié)果如圖8所示。

由圖8可以看出，加熱量一定時(shí)，進(jìn)料流量越大，回流比越小；在進(jìn)料流量一定時(shí)，再沸器加熱量越大，回流比越大，與先前得出的結(jié)論一致。因此，為了獲得最優(yōu)提純效果，由于進(jìn)料流量通常不變，因此需要用增大加熱量的方法來增大回流比，以提高產(chǎn)品氙的純度；當(dāng)再沸器的功率不能改變時(shí)，可以考慮適當(dāng)減小進(jìn)料流量，在滿足生產(chǎn)要求的前提下盡可能提高產(chǎn)品氙的純度。

圖8 進(jìn)料流量、再沸器加熱量與回流比的關(guān)系Fig.8 The relationship between feed flow，heating capacity of the reboiler and the reflux ratio

3.3 模擬結(jié)果與實(shí)驗(yàn)結(jié)果對比

利用正式運(yùn)行的實(shí)驗(yàn)參數(shù)進(jìn)行模擬，將模擬結(jié)果與實(shí)驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行對比。

在原料氙流量10 kg/h、回收率99%、回流比143的條件下，設(shè)置制冷機(jī)冷量為377.5 W，再沸器加熱量為120 W。實(shí)驗(yàn)結(jié)果與模擬結(jié)果的對比如表3所列。

表3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果和模擬結(jié)果的對比Tab.3 Comparison of experimental results and simulation results

實(shí)驗(yàn)中受限于氪測量系統(tǒng)的靈敏度限制，產(chǎn)品氙中的氪摩爾分?jǐn)?shù)低于8×10-12，模擬結(jié)果為6.43×10-15。由表3可以看出，模擬結(jié)果與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)吻合較好，說明模擬模型與實(shí)驗(yàn)?zāi)Ｐ洼^為吻合，驗(yàn)證了數(shù)值模擬的可靠性，對后續(xù)實(shí)驗(yàn)具有指導(dǎo)意義。

4 結(jié)論

研究為PandaX-4T暗物質(zhì)探測器提供超高純氙而設(shè)計(jì)的精餾塔，通過正/反向運(yùn)行可以去除氪和氡兩種雜質(zhì)，該系統(tǒng)可以將10 kg/h進(jìn)料質(zhì)量流量的商業(yè)氙中氪的摩爾分?jǐn)?shù)由5×10-7降至1×10-14，并以56.5 kg/h（160SLPM）進(jìn)料質(zhì)量流量通過反向運(yùn)行將探測器中氡的含量降低為原有含量的35%。在精餾塔運(yùn)行過程中，適當(dāng)增大加熱量或減小流量都能夠增大回流比。但回流比的增大將導(dǎo)致泛點(diǎn)氣速降低，增大液泛發(fā)生的風(fēng)險(xiǎn)。計(jì)算得出載點(diǎn)氣速約為0.077 m/s，以及對應(yīng)的單位高度填料的壓降約為0.125 kPa/m，精餾實(shí)驗(yàn)操作在低于泛點(diǎn)負(fù)荷70%的條件下進(jìn)行。噴淋密度由0.005 m3/（m2·h）增大到0.04 m3/（m2·h）時(shí)，填料的持液量僅由0.000 5增大到0.0020，說明精餾操作應(yīng)該在恒持液量區(qū)進(jìn)行。Hysys軟件模擬結(jié)果表明，在進(jìn)料流量恒定時(shí)，增大加熱量能夠增大回流比，提高產(chǎn)品氙的純度；當(dāng)再沸器的功率恒定時(shí)，適當(dāng)減小進(jìn)料流量，在滿足生產(chǎn)要求的前提下也能提高產(chǎn)品氙的純度。模擬結(jié)果與實(shí)驗(yàn)結(jié)果基本吻合，證明所建立的模擬模型與實(shí)驗(yàn)?zāi)Ｐ洼^吻合，同時(shí)證明了模擬方法的可靠性。