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    天然氣水合物熱采效率實時評價

    2022-05-22 11:05:42關(guān)富佳李玉紅王鑫朋盧美月
    關(guān)鍵詞:反應(yīng)釜水合物熱量

    關(guān)富佳 周 琴 李玉紅 王鑫朋 盧美月

    (1. 長江大學(xué)石油工程學(xué)院,湖北 武漢 430100;2. 中國石油大慶油田有限責(zé)任公司勘探開發(fā)研究院,黑龍江 大慶 163712;3. 中國石油大慶油田有限責(zé)任公司試油試采分公司,黑龍江 大慶 163459;4. 中海石油(中國)有限公司天津分公司,天津 300459)

    0 引 言

    天然氣水合物(NGH)是由氣體和水分子組成的固體化合物。永久凍土區(qū)和海底沉積物中含有大量的天然氣水合物[1]。天然氣水合物可以成為未來潛在的替代能源,以緩解日益增長的能源需求。因此,經(jīng)濟有效的天然氣水合物開采技術(shù)一度成為研究的熱點[2]。

    從天然氣水合物中分離天然氣的方法有化學(xué)抑制劑注入法[3]、熱刺激法[4‐6]、降壓法[7]和二氧化碳置換法[8‐9]。降壓法是一種可行的水合物分解方法,但開采周期過長、產(chǎn)氣量低,是制約該技術(shù)廣泛應(yīng)用的瓶頸。因此,在水合物分解過程的中后期,應(yīng)將其他方法與降壓法相結(jié)合,以提高天然氣水合物的開采效果。熱刺激法也是通過破壞水合物的相平衡狀態(tài),從而導(dǎo)致水合物分解。G.J.Moridis等[10]的研究表明,由于大量的熱損失,單純注熱分解水合物并不經(jīng)濟,但能夠提高天然氣水合物的產(chǎn)氣量。董福海等[11]利用自制設(shè)備模擬了丙烷水合物采用表面換熱定容分解的生產(chǎn)動態(tài),但對能量效率的實時特性未進行詳細的研究。

    水合物熱采效率評價指標可分為2 類:一類稱為能量效率,定義為水合物分解出的甲烷燃燒熱值與熱采消耗的熱值之比[12],B.Tohidi 等[13]在忽略熱量損失情況下,基于實驗數(shù)據(jù)評價了水合物熱采的最終能量效率;另一類稱為熱效率,定義為熱采時用于分解水合物的熱量與總輸入熱量的比值,也充分考慮了熱采時的熱量損失?;谒衔镩_采過程中的熱損失是可控的,但水合物體系和儲層的熱物理性質(zhì)是本身固有的,它們決定了熱采過程中的熱效率,筆者已經(jīng)在先前的研究中[14]提出了純能量效率的概念,即水合物分解出氣體的燃燒熱值與導(dǎo)入水合物體系的熱量之比,并基于水合物熱采實驗數(shù)據(jù)評價了熱采結(jié)束后的總的純能量效率和單位時間的純能量效率,但由于水合物體系的熱物理參數(shù)受溫度影響并不恒定,還沒有找到任意時刻純導(dǎo)入水合物體系熱量的計算方法。因此,沒有對水合物熱采過程的純能量效率進行實時評價。

    利用自制設(shè)備,開展了天然氣水合物的間壁熱采實驗,利用統(tǒng)計學(xué)理論,基于前人實驗數(shù)據(jù),研究了天然氣水合物的熱物理性質(zhì)及其隨溫度變化特征,結(jié)合熱采實驗數(shù)據(jù)和傳熱學(xué)理論,進行間壁熱采效率的實時評價,明確了天然氣水合物間壁熱采過程中的熱采效率實時變化特征,對后續(xù)的水合物熱采實驗研究以及水合物的商業(yè)化開采都具有重要指導(dǎo)意義。

    1 實驗設(shè)計

    1.1 實驗裝置和實驗材料

    利用自制的天然氣水合物生成和開采模擬裝置,結(jié)構(gòu)原理圖可見文獻[14]。實驗裝置主要由注入系統(tǒng)、氣液分離系統(tǒng)及氣體計量系統(tǒng)、反應(yīng)釜系統(tǒng)和數(shù)據(jù)采集系統(tǒng)組成。反應(yīng)釜內(nèi)置換熱盤管,反應(yīng)釜內(nèi)部空間為標準圓柱形,其內(nèi)直徑為15cm,高為12 cm,有效體積為1 766 ml,承壓0~40 MPa,反應(yīng)釜通過低溫恒溫水浴控制溫度(?20~100 ℃),控溫精度0.1 ℃。實驗中所用的去離子水為實驗室自制蒸餾水,蒸餾水制備儀器由廣東陶氏水處理設(shè)備工程有限公司制造;促生成化學(xué)試劑為十二烷基硫酸鈉(SDS),購置于阿拉丁化學(xué)試劑網(wǎng);CH4氣體為武漢華鑫氣體公司生產(chǎn),氣體純度為99.99%;應(yīng)用直徑0.85 mm 的石英砂模擬多孔介質(zhì),可形成孔隙度42%的多孔介質(zhì)。

    1.2 實驗方法

    利用質(zhì)量濃度0.3 g/L 的SDS 溶液,采用多輪次溫度振蕩法原位生成高質(zhì)量的CH4水合物,準確記錄合成水合物的用液量和消耗的CH4氣量,作為多次合成水合物的基礎(chǔ)數(shù)據(jù),以保證每次用于熱采實驗的水合物質(zhì)量相同或相近。在合成水合物基礎(chǔ)上,通過儀器換熱盤管循環(huán)恒溫?zé)崴畬λ衔镏苯舆M行加熱,本次熱采實驗注入循環(huán)熱水溫度設(shè)置為30、45、60、75 和80 ℃。同時,實時記錄水合物分解的累計產(chǎn)氣量,用于計算CH4燃燒熱值。

    具體實驗步驟如下:

    (1)用去離子水清洗沿程管線和反應(yīng)釜,用氮氣吹干,檢查系統(tǒng)密封性后,對系統(tǒng)進行抽真空;

    (2)打開數(shù)據(jù)采集系統(tǒng),啟動恒溫水浴至預(yù)設(shè)實驗溫度,待反應(yīng)釜內(nèi)溫度穩(wěn)定后,通過平流泵,向反應(yīng)釜注入預(yù)設(shè)體積的SDS 溶液;

    (3)通過增壓泵向反應(yīng)釜注入CH4氣體至預(yù)設(shè)壓力,進行CH4水合物的定容合成實驗,實時記錄觀測溫度和壓力數(shù)據(jù),直至水合物合成結(jié)束;

    (4)調(diào)節(jié)計量系統(tǒng)的回壓閥的壓力至反應(yīng)釜系統(tǒng)壓力,打開氣體流量計,同時,將預(yù)熱到換熱溫度的恒溫水浴快速連接到反應(yīng)釜的換熱盤管,保持循環(huán)系統(tǒng)正常運行,采集系統(tǒng)自動記錄間壁熱采過程中的溫度、壓力和氣體流量等參數(shù),直至反應(yīng)釜中天然氣水合物完全分解后,進行下一輪次的水合物合成和熱采實驗;

    (5)改變換熱溫度,重復(fù)上述步驟,進行新一輪次的實驗,直至所有實驗方案結(jié)束。

    2 實驗結(jié)果和分析

    應(yīng)用SDS 溶液能提高天然氣水合物的含氣率[15]。同時,溫度振蕩可以縮短天然氣水合物合成誘導(dǎo)期[16],提高水合物合成質(zhì)量。據(jù)李寶羅[17]的研究結(jié)果,質(zhì)量濃度0.3 g/L 的SDS 溶液,既可以縮短水合物生成的誘導(dǎo)期,又可以增加水合物體系的含氣率。研究表明[18],對水合物初次升溫振蕩分解熱度保證在6 K 以上,水合物增量合成效果明顯。因此,本文采用在276.15~282.15 K 溫度區(qū)間進行3 輪次溫度振蕩實驗(圖1)。

    水合物的4 次合成溫度和壓力曲線見圖1??梢钥闯觯S著振蕩輪次的增加,定容反應(yīng)釜體系壓力不斷減小,說明溫度振蕩實現(xiàn)了水合物的增量合成。

    圖1 天然氣水合物4次合成的溫度和壓力曲線Fig.1 Temperature and pressure curves on 4 synthetic experiments for NGH

    不同間壁溫度的換熱分解水合物熱采實驗的累計產(chǎn)氣量曲線如圖2 所示,由于水合物每次合成參數(shù)均相同,5 個熱采實驗分解出的總氣量也幾乎相等,但由于熱采時間不同,間壁溫度越高,熱采時間越短。

    圖2 天然氣水合物的累計產(chǎn)氣量Fig.2 Cumulative gas production of NGH

    3 熱采效率實時評價

    3.1 純能量效率的定義和導(dǎo)入水合物體系的熱量計算

    筆者在文獻[14]中提出了天然氣水合物熱采的純能量效率評價指標,其表達式為

    式中:ηpure——純能量效率;τ——傳熱時間,s;Vg——τ時刻水合物分解的甲烷累計體積,mL;ΔHm——甲烷的燃燒熱,取值39.86 kJ/L;Q(τ)——τ時刻導(dǎo)入水合物體系的總熱量,kJ。

    基于傳熱學(xué)理論,達到熱平衡時,水合物體系吸收的總熱量可依據(jù)傅里葉導(dǎo)熱定律[19]計算,其表達式為

    式中:Q0——傳熱平衡的熱量值,kJ;ρ——甲烷水合物體系的密度,kg/m3,根據(jù)本次實驗的基礎(chǔ)數(shù)據(jù),取值2 195 kg/m3;cp——甲烷水合物體系的定壓比熱容,J/(kg·K);V——甲烷水合物體系的體積,m3;Tw——熱源溫度,即間壁溫度,K;T2——水合物體系初始溫度,K。

    由傳熱學(xué)的短圓柱形物體非穩(wěn)態(tài)傳熱理論可知,從0 時刻至任意時刻τ,短圓柱體的導(dǎo)熱量可分別由正規(guī)狀況階段的計算公式(3)計算[19],由A.Campo[20]提出的近似擬合公式法可以進行高精度的導(dǎo)熱量計算,表達式為:

    式中:A、B——計算變量;a、b、c——計算參數(shù);μ1——第一特征值;Bi——畢渥常數(shù);FO——傅里葉數(shù);α——熱擴散系數(shù),m2/s;R——圓柱體的半徑,即反應(yīng)釜的內(nèi)徑,0.15 m;δ——平板厚度的一半,即短圓柱高度的一半,0.06 m;h——表面?zhèn)鳠嵯禂?shù),W/(m2·K);λ——介質(zhì)的導(dǎo)熱系數(shù),W/(m·K)。

    式(4)、式(6)和式(7)中的a、b和c的取值,針對平板和圓柱取值不同[19](表1)。

    表1 A、B和μ1中a、b和c參數(shù)值Table 1 Parameter values of a,b and c in A,B and μ1

    在具體計算時,考慮到短圓柱的影響,分別應(yīng)用構(gòu)成短圓柱的一維平板和構(gòu)成短圓柱的一維圓柱求解導(dǎo)熱量,得到短圓柱的導(dǎo)熱量計算公式[19],其表達式為

    3.2 水合物體系熱物理性質(zhì)

    3.2.1 填砂介質(zhì)水合物導(dǎo)熱系數(shù)與溫度關(guān)系

    基于文獻[21]中測定的含SDS 天然氣水合物體系導(dǎo)熱系數(shù)與溫度的關(guān)系,取在273.15 K 以上數(shù)據(jù)進行線性擬合(圖3),同時測定了純水和飽和水石英砂的導(dǎo)熱系數(shù)(圖4),可以利用飽和水砂子的導(dǎo)熱系數(shù)和填砂多孔介質(zhì)的孔隙度來反推濕砂(含極少水)的導(dǎo)熱系數(shù)與溫度的關(guān)系,在已知含SDS 天然氣水合物的導(dǎo)熱系數(shù)與溫度關(guān)系基礎(chǔ)上,可以得出本文填砂多孔介質(zhì)中合成的SDS天然氣水合物體系的導(dǎo)熱系數(shù)與溫度關(guān)系,公式為

    圖3 含SDS天然氣水合物導(dǎo)熱系數(shù)Fig.3 Thermal conductivity of NGH with SDS

    圖4 飽和水的砂子和純水的導(dǎo)熱系數(shù)Fig.4 Thermal conductivities of water saturated sand and pure water

    圖4 中飽和水砂子多孔介質(zhì)的孔隙度為40%,進而可以用加權(quán)的方法計算濕砂(含水量極少的砂子)的導(dǎo)熱系數(shù)與溫度關(guān)系。同時,結(jié)合含SDS天然氣水合物導(dǎo)熱系數(shù)與溫度曲線,并在已知本次填砂多孔介質(zhì)的孔隙度42%的基礎(chǔ)上,按加權(quán)處理獲得本次實驗合成的填砂多孔介質(zhì)含SDS 天然氣水合物的導(dǎo)熱系數(shù)與溫度關(guān)系擬合公式為

    本次間壁換熱分解天然氣水合物實驗,天然氣水合物體系的綜合導(dǎo)熱系數(shù)隨溫度升高而上升,但變化較小。

    3.2.2 傳熱過程中熱擴散系數(shù)標定

    基于P.Kumar[22]實驗測定的孔隙度為40%(本文42%)填砂模型中甲烷水合物體系的熱擴散系數(shù)數(shù)據(jù),對其線性擬合可得水合物體系的熱擴散系數(shù)計算公式,P.Kumar 的實驗數(shù)據(jù)如圖5 所示。擬合的線性方程式為

    圖5 天然氣水合物的熱擴散系數(shù)與溫度關(guān)系Fig.5 Relation between the thermal diffusion coefficient and temperature for NGH

    3.2.3 傳熱過程中定壓比熱容標定

    W.F.Waite[23]、Y.P.Handa[24]、M.Zakrzewski等[25]、L.A.Stern 等[26]和C.A.Koh[27]的實驗證明,溫度為274.15~290.15 K 時,天然氣水合物的定壓比熱容與溫度呈線性關(guān)系。由熱擴散系數(shù)的定義可知,定壓比熱容cp與λ、ρ、α有關(guān),由此可推出定壓比熱容cp的計算公式。定容合成水合物的液體量和砂子量決定了水合物體系的密度,與含氣量關(guān)系不大,因此可忽略因水合物分解造成的體系密度變化。本次實驗合成的填砂SDS 水合物密度2 195 kg/m3,代入式(9)計算得到圖6,并對圖6數(shù)據(jù)進行線性擬合,獲得本次實驗合成的天然氣水合物體系定壓比熱容的計算公式

    圖6 天然氣水合物的定壓比熱容與溫度關(guān)系Fig.6 Relation between fixed-pressure specific heat capac‐ity and temperature for NGH

    3.3 純能量效率實時計算

    本次實驗合成水合物體系的溫度為274.15 K,針對不同的間壁溫度,取平均溫度作為計算熱力學(xué)各種參數(shù)的溫度值。

    3.3.1 傳熱平衡時水合物體系輸入的總熱量

    合成的水合物體系的密度為2 195 kg/m3,水合物體系的體積為1.06×10?3m3,根據(jù)間壁溫度和水合物體系溫度的平均值,代入式(14)計算水合物體系的定壓比熱容,代入式(2)得到不同間壁溫度下的傳熱平衡時水合物體系吸收的總熱量。

    3.3.2 任意時刻導(dǎo)入水合物體系熱量計算

    在間壁換熱開采時,換熱盤管時刻與水合物體系保持接觸,假設(shè)換熱盤管與水合物體系的表面換熱系數(shù)h無窮大,為了方便計算,本次h取1020W/(m2·K)。將間壁溫度和水合物體系溫度的平均值代入式(12)、式(13)和式(14),計算得到水合物體系的λ、α和cp。

    3.3.3 間壁熱采純能量效率的計算結(jié)果與分析

    按1 min 時間步長,將熱采過程中產(chǎn)出的甲烷累計體積Vg、甲烷的燃燒熱ΔHm和計算的任意時刻導(dǎo)入水合物體系的熱量Q(τ)一同代入式(1),計算得到任意時刻的天然氣水合物間壁熱采的純能量效率,各間壁溫度換熱分解天然氣水合物的純能量效率與熱采時間的關(guān)系如圖7 所示??梢钥闯?,不同間壁溫度換熱分解天然氣水合物的純能量效率為0~7,總體上表現(xiàn)為純能量效率隨著熱采時間增加而不斷增大,熱采初期增長快,后期增長緩慢。在熱采初期,間壁換熱溫度越高,純能量效率越高,隨后趨勢改變,較低間壁換熱溫度下的純能量效率上升較快,表現(xiàn)為換熱溫度越低,純能量效率越大,直至熱采結(jié)束??傮w上,間壁溫度30 ℃時的天然氣水合物換熱分解的純能量效率最高。因此,在天然氣水合物間壁熱采時,在盡量控制熱量的沿程熱損失和外逸熱損失的同時,使用較低的間壁換熱溫度,能夠取得較好的水合物開采效果。

    圖7 天然氣水合物間壁熱采純能量效率曲線Fig.7 Pure energy efficiency curves of thermal recovery for NGH by surface heat exchanger

    4 結(jié) 論

    (1)基于前人實驗研究數(shù)據(jù),利用數(shù)學(xué)統(tǒng)計方法,建立了熱采過程中多孔介質(zhì)水合物體系熱物理參數(shù)隨溫度變化的線性關(guān)系式,在一定的溫度范圍內(nèi),導(dǎo)熱系數(shù)、定壓比熱容與溫度呈線性正相關(guān),熱擴散系數(shù)與溫度呈線性負相關(guān)。

    (2)應(yīng)用不穩(wěn)定傳熱理論,實現(xiàn)了天然氣水合物熱采效率的實時評價。純能量效率在熱采初期增長快,后期增長緩慢;在熱采初期,間壁換熱溫度越高,純能量效率越高,隨后趨勢逆轉(zhuǎn)。熱激法分解天然氣水合物時,熱采初期采用較高溫度,適時轉(zhuǎn)換較低溫度的變溫?zé)岵赡J?,能夠取得較好的水合物開采效果。

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