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    柱前衍生-氣相色譜法測定嬰幼兒配方食品中4種特征性醛類化合物的含量

    2022-05-11 01:32:36陳同強(qiáng)向俊梁鋒李燦唐萬里李凱龍
    理化檢驗-化學(xué)分冊 2022年4期
    關(guān)鍵詞:二硝基苯醛類乙腈

    陳同強(qiáng),向俊,梁鋒,李燦,唐萬里,李凱龍

    (1.湖南省產(chǎn)商品質(zhì)量檢驗研究院,長沙 410007;2.食品安全監(jiān)測與預(yù)警湖南省重點(diǎn)實(shí)驗室,長沙 410111;3.湖南省農(nóng)業(yè)科學(xué)院植物保護(hù)研究所,長沙 410125)

    為模仿母乳,一般嬰幼兒配方食品中都會加入一定比例的脂肪酸,如亞油酸、亞麻酸等,這些脂肪酸在加工與運(yùn)輸過程中容易受到光、高溫等影響而被氧化產(chǎn)生一些醛類化合物。有研究表明,食品中的醛類化合物與不飽和脂肪酸(如油酸、亞油酸和亞麻酸等)相關(guān)[1],例如油酸含有一個雙鍵,一般形成一種氫過氧化物,右型裂分后會生成1-壬醛等;亞油酸含兩個雙鍵,主要形成兩種氫過氧化物,右型裂分后生成2-十一烯醛、1-己醛等;亞麻酸含有3個雙鍵,主要形成4種氫過氧化物,右型裂分后生成2,4-壬二烯醛、2,4-二烯庚醛和丙醛等。一些主要的芳香醛類化合物,如苯甲醛,則主要來源于食品中芳香族化合物的氧化分解。這些醛類化合物的含量與過氧化值、酸值兩個指標(biāo)具有一定的相關(guān)性[2],是嬰幼兒配方食品氧化變質(zhì)程度的特征標(biāo)志物[3-7]。

    目前,國內(nèi)外對于嬰幼兒配方食品中醛類化合物的檢測基本集中在甲醛,測定方法有熒光分光光度法[8]、高效液相色譜法(HPLC)[9-10]和氣相色譜-質(zhì)譜法(GC-MS)等[11-12],而對嬰幼兒配方食品中其他醛類化合物的檢測研究報道較少。文獻(xiàn)[13]在敞開放置1年后的嬰幼兒配方食品中篩查出苯甲醛、2,4-壬二烯醛、2-十一烯醛、1-壬醛等多種醛類化合物,但針對這些組分的定量檢測方法尚待建立。因此,本工作采用柱前衍生-氣相色譜法(GC)對嬰幼兒配方食品中苯甲醛、2,4-壬二烯醛、2-十一烯醛、1-壬醛等4種特征性醛類化合物進(jìn)行檢測,為其保質(zhì)期準(zhǔn)確量化提供一定的技術(shù)支撐。

    1 試驗部分

    1.1 儀器與試劑

    7890A 型氣相色譜儀,配氫火焰離子化檢測器;TG16-WS型離心機(jī)。

    混合標(biāo)準(zhǔn)溶液:稱取苯甲醛、2,4-壬二烯醛、2-十一烯醛、1-壬醛標(biāo)準(zhǔn)品各10 mg,用乙腈溶解并定容至100 mL,配制成100 mg·L-1混合標(biāo)準(zhǔn)溶液。

    衍生液:稱取適量的2,4-二硝基苯肼,用乙腈溶解,配制成0.5 g·L-12,4-二硝基苯肼的乙腈溶液,再與磷酸鹽緩沖溶液(pH5)按體積比1∶1進(jìn)行混合,得到衍生液。

    乙腈飽和的正己烷溶液:取200 mL 正己烷和50 mL乙腈,混勻,靜置分層,上層溶液即為乙腈飽和的正己烷溶液。

    苯甲醛標(biāo)準(zhǔn)品的純度為99.8%,2,4-壬二烯醛標(biāo)準(zhǔn)品的純度為92.5%,2-十一烯醛標(biāo)準(zhǔn)品的純度為98.0%,1-壬醛標(biāo)準(zhǔn)品的純度為98.0%;乙腈、環(huán)己烷、正己烷為色譜純;其他試劑均為分析純。

    1.2 儀器工作條件

    HP-5毛細(xì)管色譜柱(30 m×0.25 mm,0.25μm);進(jìn)樣口溫度250 ℃,檢測器溫度280 ℃;流量1.0 mL·min-1;進(jìn)樣量1 mL;進(jìn)樣方式為分流進(jìn)樣,分流比為3∶1。柱升溫程序:初始溫度為90 ℃,保持0.5 min;以30℃·min-1的速率升溫至160 ℃,保持16.0 min;以30℃·min-1的速率升溫至250 ℃,保持6.0 min。

    1.3 試驗方法

    1.3.1 混合標(biāo)準(zhǔn)溶液的測定

    移取0,0.01,0.02,0.04,0.05,0.08,0.10 mL 混合標(biāo)準(zhǔn)溶液于一組50 mL塑料離心管中,分別加入10.0 mL衍生液,搖勻,于60℃水浴中反應(yīng)1 h。取出冷卻,各加入5 g硫酸銨,混勻,靜置5 min,再加入5.0 mL 環(huán)己烷,渦旋1 min,離心,取上清液,最后用約1.0 g無水硫酸鈉干燥,將溶液轉(zhuǎn)移至進(jìn)樣小瓶中,供GC分析。

    1.3.2 樣品的測定

    稱取樣品約2.0 g于50 mL 塑料離心管中,加入10.0 mL衍生液和5.0 mL乙腈飽和的正己烷溶液,混勻,離心,取下層溶液置于60 ℃水浴中反應(yīng)1 h。取出,冷卻至室溫,加入5 g硫酸銨,混勻,靜置5 min,再加入5.0 mL環(huán)己烷,渦旋1 min,離心,取上清液,最后用約1.0 g無水硫酸鈉干燥,將溶液轉(zhuǎn)移至進(jìn)樣小瓶中,供GC分析。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 色譜行為

    按照試驗方法對混合標(biāo)準(zhǔn)溶液和空白加標(biāo)樣品溶液進(jìn)行測定,所得色譜圖見圖1。

    由圖1可知,4種醛類化合物的色譜峰峰形良好,分離效果好且無雜質(zhì)峰干擾。

    圖1 色譜圖Fig.1 Chromatograms

    2.2 提取方法的選擇

    試驗考察了水浸法、水蒸氣蒸餾法和衍生液提取法對空白加標(biāo)樣品(加標(biāo)量均為1.0 mg·kg-1)中4種醛類化合物回收率的影響,結(jié)果見表1。

    表1 提取方法對4種醛類化合物回收率的影響Tab.1 Effect of extraction method on recovery of 4 aldehyde compounds

    結(jié)果顯示:采用水浸法時,4種醛類化合物的回收率較低;采用水蒸氣蒸餾法和衍生液提取法時,各目標(biāo)物的回收率均較高,而樣品經(jīng)水蒸氣蒸餾法提取后,4種醛類化合物的回收率遠(yuǎn)高于100%,原因可能是蒸餾過程中的高溫環(huán)境加快了嬰幼兒配方食品中脂肪酸的氧化分解速率,導(dǎo)致4種醛類化合物的測定結(jié)果偏高。綜合考慮,試驗選擇的提取方法為衍生液提取法。

    2.3 衍生體系與沉淀劑的選擇

    試驗考察了不同衍生液體系[2,4-二硝基苯肼的乙腈溶液-水(pH7)、2,4-二硝基苯肼的乙腈溶液-磷酸鹽緩沖溶液(pH5)、2,4-二硝基苯肼的乙腈溶液-磷酸鹽緩沖溶液(pH2)]對空白加標(biāo)樣品(加標(biāo)量均為1.0 mg·kg-1)中4種醛類化合物回收率的影響,結(jié)果見表2。

    表2 衍生體系對4種醛類化合物回收率的影響Tab.2 Effect of derivatization system on recovery of 4 aldehyde compounds

    結(jié)果表明:2,4-二硝基苯肼的乙腈溶液-水(p H7)衍生體系下,4 種醛類化合物的回收率均偏低;2,4-二硝基苯肼的乙腈溶液-磷酸鹽緩沖溶液(pH2)衍生體系下,4種醛類化合物的回收率偏高,均大于100%,可能是由于嬰幼兒配方食品成分復(fù)雜,衍生形成了其他醛類化合物,其醛類衍生物與目標(biāo)衍生物的色譜峰不能完全重疊,目標(biāo)峰中存在雜質(zhì)峰的干擾;2,4-二硝基苯肼的乙腈溶液-磷酸鹽緩沖溶液(pH5)衍生體系下,各目標(biāo)物的回收率均在90.0%左右,且無干擾峰。因此,試驗選擇的衍生體系為2,4-二硝基苯肼的乙腈溶液-磷酸鹽緩沖溶液(pH5)。

    嬰幼兒配方食品中蛋白質(zhì)含量高,對4種醛類化合物的提取效果影響較大,因此需對其進(jìn)行凈化。試驗選擇三氯乙酸、乙酸鉛和硫酸銨等3種常見的沉淀劑,比較了三者的沉淀效果。結(jié)果顯示:以三氯乙酸、乙酸鉛為沉淀劑時,試劑空白值較高,干擾測定結(jié)果;以硫酸銨為沉淀劑時,能較好沉淀蛋白質(zhì)和水溶性雜質(zhì)。因此,試驗選擇以硫酸銨為沉淀劑。

    2.4 衍生溫度的選擇

    試驗考察了衍生溫度分別為30,40,50,60,70,80 ℃時對4 種醛類衍生物峰面積的影響,結(jié)果見圖2。

    由圖2可知:衍生溫度為40~60 ℃時,隨著衍生溫度的升高,4種醛類衍生物的峰面積逐漸增大;繼續(xù)升高衍生溫度,峰面積均趨于穩(wěn)定,衍生效率較高。因此,試驗選擇的衍生溫度為60 ℃。

    圖2 衍生溫度對4種醛類衍生物峰面積的影響Fig.2 Effect of derivative temperature on peak area of 4 aldehyde derivants

    2.5 衍生時間的選擇

    試驗考察了衍生時間分別為20,40,60,80,100,120 min時對4種醛類化合物峰面積的影響,結(jié)果見圖3。

    圖3 衍生時間對4種醛類衍生物峰面積的影響Fig.3 Effect of derivative time on peak area of 4 aldehyde derivants

    由圖3可知,4種醛類衍生物的峰面積隨衍生時間的延長逐漸增加,60 min后趨于穩(wěn)定,因此試驗選擇的衍生時間為60 min。

    2.6 標(biāo)準(zhǔn)曲線、檢出限和測定下限

    按照1.3.1節(jié)進(jìn)行測定,以4種醛類化合物的質(zhì)量為橫坐標(biāo),其對應(yīng)的峰面積為縱坐標(biāo)繪制標(biāo)準(zhǔn)曲線。結(jié)果顯示,4 種醛類化合物的質(zhì)量在10μg以內(nèi)與其對應(yīng)的峰面積呈線性關(guān)系,線性參數(shù)見表3。

    以3倍和10倍信噪比(S/N)分別計算檢出限(3S/N)和測定下限(10S/N),結(jié)果見表3。

    表3 線性參數(shù)、檢出限和測定下限Tab.3 Linearity parameters,detection limits and lower limits of determination

    2.7 精密度和回收試驗

    分別稱取18份空白樣品(約2.0 g),各加入適量的混合標(biāo)準(zhǔn)溶液,每個濃度水平平行制備6份,計算回收率和測定值的相對標(biāo)準(zhǔn)偏差(RSD),結(jié)果見表4。由表4 可知:4 種醛類化合物的回收率為85.0%~95.4%,測定值的RSD 均小于10%。

    表4 精密度和回收試驗(n=6)Tab.4 Results of tests for precision and recovery(n=6)

    2.8 樣品分析

    按照試驗方法對網(wǎng)購的20份包裝完好的嬰幼兒配方食品進(jìn)行測定,4種醛類化合物均未檢出,可能是由于其含量均低于方法的檢出限。說明目前市場上奶粉加工過程控制嚴(yán)格,外包裝規(guī)范,隔絕空氣效果佳,很好地防止了嬰幼兒配方食品的氧化變質(zhì)。

    取同一批次的6個樣品,在一定環(huán)境條件[控制溫度(25±5)℃,相對濕度(60±5)%]下分別敞開放置7,14,21,30,40,60,90 d,按照試驗方法測定其中4種醛類化合物的含量,結(jié)果見圖4。

    圖4 不同放置時間下4種醛類化合物含量的變化曲線Fig.4 Change curves of the contents of 4 aldehyde compounds under different storage time

    結(jié)果顯示,21 d后樣品中4種醛類化合物含量呈明顯的上升趨勢,表明隨著樣品暴露時間的延長,其中脂肪酸化合物氧化分解為醛類化合物的速率逐漸加快。

    本工作通過比較提取方式,優(yōu)化衍生體系、溫度及時間等條件,提出了柱前衍生-GC 測定嬰幼兒配方食品中4種特征性醛類化合物含量的方法。該方法靈敏度高、準(zhǔn)確度好,為嬰幼兒配方食品保質(zhì)期量化指標(biāo)提供了準(zhǔn)確的定量手段。測定敞口放置一定天數(shù)的嬰幼兒配方食品,發(fā)現(xiàn)21 d后其中的4種特征醛類化合物的含量逐漸增大,表明其已經(jīng)開始氧化變質(zhì),可為消費(fèi)者對開封后嬰幼兒配方食品沖調(diào)飲用時間的把握與控制提供一定的科學(xué)依據(jù)。

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