• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    三峽庫(kù)區(qū)御臨河鄰苯二甲酸酯類的空間分布特征及關(guān)鍵環(huán)境影響因子

    2022-04-11 20:35:30王瑞霖冉艷黃維何強(qiáng)李宏
    土木建筑與環(huán)境工程 2022年6期
    關(guān)鍵詞:環(huán)境因子三峽庫(kù)區(qū)主成分分析

    王瑞霖 冉艷 黃維 何強(qiáng) 李宏

    摘要:為了解三峽庫(kù)區(qū)內(nèi)支流水體中鄰苯二甲酸酯(PAEs)的來(lái)源、空間分布規(guī)律及影響其分布的主要環(huán)境因子,選取三峽庫(kù)區(qū)庫(kù)尾一級(jí)支流御臨河上的5個(gè)斷面:河口區(qū)、回水區(qū)(排花、舒家、梅溪)和不受三峽庫(kù)區(qū)調(diào)度影響的上游來(lái)水區(qū)(東河)對(duì)PAEs進(jìn)行了原位調(diào)研。基于皮爾遜相關(guān)性分析和主成分分析法確定御臨河水體中6種PAEs的來(lái)源以及主要PAEs與環(huán)境因子的關(guān)系。結(jié)果表明:所監(jiān)測(cè)斷面中6種PAEs(DEP、DMP、DBP、BBP、DEHP和DnOP,US EPA)的總濃度為0.42~0.77 μg/L,5個(gè)監(jiān)測(cè)斷面PAEs平均總濃度依次為:河口(0.771 μg/L)>排花(0.638 μg/L)>梅溪(0.613 μg/L)>東河(0.566 μg/L)>舒家(0.421 μg/L)。通過(guò)對(duì)6種優(yōu)先控制PAEs的解析發(fā)現(xiàn),御臨河水體中主要污染物為DBP、DMP和DEHP。皮爾遜相關(guān)性分析和主成分分析結(jié)果表明,DBP和DEHP顯著正相關(guān),可能與工農(nóng)業(yè)生產(chǎn)活動(dòng)及其過(guò)程中產(chǎn)生的“三廢”有關(guān);DMP和DEP具有中等強(qiáng)度的相關(guān)性,可能與當(dāng)?shù)鼐用竦娜藶榛顒?dòng)有關(guān)。

    關(guān)鍵詞:三峽庫(kù)區(qū);御臨河;鄰苯二甲酸酯;主成分分析;環(huán)境因子

    中圖分類號(hào):X522 文獻(xiàn)標(biāo)志碼:A 文章編號(hào):2096-6717(2022)06-0193-08

    Spatial distribution Characteristics of PAEs and key environmental factors in Yulin River in the Three Gorges Reservoir

    WANG Ruilin 1,2,RAN Yan 3,HUANG Wei 3,HE Qiang 3,LI Hong 3

    (1.Beijing Capital Eco-Environment Protection Group Co.,Ltd.,Beijing 100044,P.R.China;2.Capital Aihua(Tianjin)Municipal and Environmental Engineering Co.,Ltd.,Tianjin 300060,P.R.China;3.Key Laboratory of the Three Gorges Reservoir Eco-Environment,Ministry of Education,Chongqing University,Chongqing 400045,P.R.China)

    Abstract:In order to understand the source and spatial distribution regularities of PAEs and the main environmental factors affecting their distribution in the tributary of the Three Gorges Reservoir,F(xiàn)ive sections in Yulin River,the first level tributa at the end of the Three Gorges Reservoir,were selected:the Estuary,the backwater area(Paihua,Shujia,Meixi)and the upsteam inflow area(Donghe),which was not affected by the operation of the Three Gorges Reservoir,to conduct an in-situ investigation on PAEs.Based on Pearson correlation analysis and principal component analysis,the sources of six PAEs in Yulin River and the relationship between the main PAEs and environmental factors were identified.The results of in-situ investigations of 6 kinds of PAEs(DEP,DMP,DBP,BBP,DEHP and DnOP,according to US EPA)in five monitoring section of the Yulin River revealed that the total concentration of PAEs was in the range of 0.42~0.77 μg/L.The average total concentrations of PAEs in the five monitoring sections were:Estuary(0.771 μg/L)>Paihua(0.638 μg/L)>Meixi(0.613 μg/L)>Donghe(0.566 μg/L)>Shujia(0.421 μg/L),with DMP,DBP and DEHP being the primary monomers.Based on the correlation analysis and principal component analysis,it was found that there was asignificant positive correlation between DBP and DEHP,which may be related to industrial and agricultural production activities and the“three wastes”generated in the process.The moderate correlation between DMP and DEP indicated that these pollutants may be attributed from the anthropogenic activities of local residents.

    Keywords:Three Gorges Reservoir;Yulin River;PAEs;principal component analysis;environmental factors

    鄰苯二甲酸酯(PAEs)俗稱肽酸酯,因其在環(huán)境中具有較高的檢出率,又被稱為“第二個(gè)全球性多氯聯(lián)苯(PCB)污染物”[1]。PAEs常被用作聚氯乙烯材料的增塑劑,廣泛應(yīng)用于玩具、食品包裝材料、地板以及個(gè)人護(hù)理用品等數(shù)百種產(chǎn)品中。PAEs用作增塑劑時(shí)與材料結(jié)合不緊密,因此很容易從材料中釋放,進(jìn)入環(huán)境中,當(dāng)材料老化和分解時(shí),其釋放速率會(huì)大大增加[2-4]。大量研究表明,包括PAEs在內(nèi)的持久性有機(jī)污染物會(huì)隨著食物鏈傳遞且具有生物富集效應(yīng),對(duì)人類健康造成威脅[5-7]。進(jìn)入環(huán)境中的PAEs可通過(guò)食物攝入、呼吸和皮膚接觸等方式進(jìn)入生物體內(nèi),PAEs具有較高的脂溶性,致使其長(zhǎng)期累積在生物體內(nèi)[8-9]。甚至有相關(guān)研究表明,PAEs的部分單體,如鄰苯二甲酸二(2-乙基己基)酯(DEHP)、鄰苯二甲酸二乙酯(DEP)、鄰苯二甲酸二正丁酯(DBP)等能自由跨越胎盤(pán)屏障,進(jìn)而直接對(duì)胎兒產(chǎn)生健康威脅[10]。中國(guó)作為PAEs最大的制造國(guó)和消費(fèi)國(guó)之一,各類環(huán)境介質(zhì),如空氣、大氣降塵、土壤、水體、生物、沉積物和懸移質(zhì)泥沙等,均有不同程度的PAEs被檢出[11]。有關(guān)PAEs在環(huán)境中的存在水平是近年來(lái)的研究熱點(diǎn)。

    三峽庫(kù)區(qū)是中國(guó)重要的淡水資源庫(kù)。據(jù)報(bào)道,在三峽大壩正式投入運(yùn)行前,PAEs是水體中主要污染物之一,其中DBP和DEHP的濃度分別高達(dá)9.48、5.42 μg/L[12]。自三峽大壩正式投入運(yùn)行并采用非汛期“蓄清”、汛期“排濁”的調(diào)度方式以來(lái),三峽庫(kù)區(qū)內(nèi)水文情勢(shì)發(fā)生了巨大變化。在非汛蓄水期水流速度進(jìn)一步放緩,并且受長(zhǎng)江回水的影響,庫(kù)區(qū)內(nèi)一些支流出現(xiàn)上游為來(lái)水區(qū)、下游為回水區(qū)的復(fù)雜水動(dòng)力現(xiàn)象。三峽庫(kù)區(qū)內(nèi)農(nóng)田和河岸表層土壤PAEs污染水平無(wú)明顯差異,分別為0.62、0.56 μg/g,其中DBP是兩類土壤中主要PAEs污染物類型[13]。結(jié)合健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估模型研究發(fā)現(xiàn),DBP日均攝入量占總PAEs攝入量的60%~84%,因此,在三峽庫(kù)區(qū)消落帶區(qū)域,應(yīng)預(yù)防DBP帶來(lái)的潛在健康風(fēng)險(xiǎn)[14]。有學(xué)者對(duì)三峽庫(kù)區(qū)水體和沉積物中PAEs的時(shí)空分布特征和來(lái)源進(jìn)行研究,結(jié)果顯示,蓄水期三峽庫(kù)區(qū)水體中PAEs含量均高于泄水期,蓄水期水體中主要污染物為DBP和DEHP,其含量分別為0.01~0.72、0.01~0.39 μg/L,而沉積物中DEHP含量則略高于DBP含量,其含量分別為0.08~4.05、0.01~1.11 μg/g[15]。這可能與泄水期水體流速快、懸移質(zhì)泥沙對(duì)PAEs的吸附有關(guān)[16]。

    而在蓄水期,水體流態(tài)相對(duì)穩(wěn)定,PAEs在河流內(nèi)部的輸移相對(duì)緩慢,這一時(shí)期水體中PAEs的含量能更準(zhǔn)確地反映汛期賦存特征及生態(tài)環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)。此外,三峽庫(kù)區(qū)支流水環(huán)境中污染物的賦存現(xiàn)狀既可能受流域人為活動(dòng)影響,也可能與長(zhǎng)江干流回水有關(guān)。因此,解析蓄水期三峽庫(kù)區(qū)支流水體中主要PAEs污染水平、識(shí)別其主要來(lái)源、闡明其空間分布規(guī)律及影響其分布的主要環(huán)境因子,將為評(píng)估PAEs的健康風(fēng)險(xiǎn)及PAEs污染防治工作提供數(shù)據(jù)支撐與理論依據(jù),對(duì)保障三峽庫(kù)區(qū)水生態(tài)環(huán)境安全具有重要意義。

    1 材料與方法

    1.1 實(shí)驗(yàn)試劑與儀器設(shè)備

    實(shí)驗(yàn)試劑:6種PAEs混合標(biāo)準(zhǔn)品(200 mg/L,99%,AccuStandard公司);甲醇(色譜純);正己烷(分析純);水(Milli-Q超純水);二氯甲烷(色譜純,美國(guó)Fisher Chemical公司)。

    主要儀器設(shè)備:總有機(jī)碳分析儀(TOC-L,日本島津制作所株式會(huì)社);紫外可見(jiàn)近紅外分光光度計(jì)(UV-3600,日本島津);三重四極桿氣質(zhì)聯(lián)用儀(GCMS-TQ8040,日本島津);便攜式多參數(shù)水質(zhì)測(cè)量?jī)x(YSI 556MPS,美國(guó)維塞公司);固相萃取裝置(AgilentYKS-V1,美國(guó)Agilent)。

    1.2 研究區(qū)域

    實(shí)驗(yàn)研究區(qū)域設(shè)置在三峽庫(kù)區(qū)庫(kù)尾一級(jí)支流御臨河。御臨河(29°34′45″N~30°07′22″N,106°27′30″E~106°57′58″E)位于重慶市境內(nèi),全長(zhǎng)約218.2 km,流域面積約3861 km 2,河口多年平均流量約50.72 m 3/s。御臨河長(zhǎng)江入河口處距下游三峽大壩約548 km,是三峽水庫(kù)庫(kù)尾重要一級(jí)支流,受庫(kù)區(qū)周期性調(diào)度影響較大。自2003年三峽大壩蓄水以來(lái),水位周期性變化成為三峽庫(kù)區(qū)運(yùn)行后的主要特征,即夏季出現(xiàn)低水位(145 m),冬季出現(xiàn)高水位(175 m)。如圖1所示,原位調(diào)研實(shí)驗(yàn)選取御臨河5個(gè)斷面,分別為河口區(qū)、長(zhǎng)江回水延伸至40 km外的回水區(qū)(排花、舒家、梅溪)和不受三峽庫(kù)區(qū)調(diào)度影響的上游來(lái)水區(qū)(東河)。

    1.3 樣品采集

    御臨河原位調(diào)研實(shí)驗(yàn)開(kāi)展始于2019年12月(蓄水穩(wěn)定期)。具體采樣方法為:首先,將采水器和聚四氟乙烯棕色樣品瓶分別用預(yù)采集的水樣清洗3次,借助采樣船,用采水器在御臨河5個(gè)監(jiān)測(cè)斷面采集表層(0~0.5 m)水樣10 L,按左、中、右3點(diǎn)等比例混合。隨后,將現(xiàn)場(chǎng)采集的水樣緩慢轉(zhuǎn)移到樣品瓶中,用冰袋保存運(yùn)輸?;氐綄?shí)驗(yàn)室后,立即將水樣過(guò)0.45 μm微孔濾膜并繼續(xù)避光保存。樣品的萃取于72 h內(nèi)完成,并在萃取后40 d內(nèi)完成分析。此外,用便攜式多參數(shù)水質(zhì)測(cè)量?jī)x測(cè)定水體DO、pH值和水溫,并用多普勒儀測(cè)定水體流速。

    1.4 樣品檢測(cè)方法

    1.4.1 常規(guī)水質(zhì)指標(biāo)檢測(cè)方法 其他環(huán)境因子總氮、氨氮、硝態(tài)氮、總磷、磷酸鹽、葉綠素a、水中懸浮物、懸浮物中總有機(jī)碳、水中總有機(jī)碳的含量檢測(cè)方法如表1所示。

    1.4.2 水中PAEs含量的檢測(cè)方法 選用固相萃取的方法對(duì)水體中PAEs進(jìn)行富集濃縮[17-18]。

    1)水樣的預(yù)處理 將需要富集的水樣過(guò)0.45μm玻璃纖維濾膜,以去除原位水樣中懸浮顆粒物,其中,玻璃纖維濾膜事先在馬弗爐中400℃條件下煅燒3 h,以降低空白值,再采取固相萃取方法對(duì)水中的PAEs進(jìn)行萃取,具體操作步驟如下:

    a.活化。依次使用10 mL二氯甲烷活化固定相、10 mL甲醇置換固定相中的二氯甲烷并充滿填料的微孔、10 mL超純水置換C 18小柱滯留的甲醇,以保證憎水性的萃取劑表面與水樣有良好的接觸。此外,在整個(gè)活化過(guò)程中不能將C 18小柱抽干,從而避免填料床出現(xiàn)裂縫,保證PAEs檢測(cè)的回收率和重現(xiàn)性。

    b.富集。在需要富集的1000 mL水樣中加入10 mL甲醇和PAEs回收率指示物菲-D10(Phe-D10),在充分混勻后,調(diào)節(jié)循環(huán)水式多用真空泵的真空度,使水樣以5.7 mL/min的流速均勻通過(guò)活化后的C 18小柱。

    c.淋洗。用6 mL超純水淋洗C 18小柱中弱保留的親水性組分,以保證后續(xù)分析結(jié)果的準(zhǔn)確性。

    將淋洗后的C 18小柱真空干燥3~5 min,去除多余水分。

    d.洗脫。PAEs為弱極性有機(jī)污染物,選擇弱極性的二氯甲烷和正己烷(體積比1:1)作為洗脫劑,使用18 mL混合洗脫劑分3次將目標(biāo)物洗脫下來(lái),洗脫速率為1.1 mL/min。

    e.濃縮。將收集的目標(biāo)物—洗脫劑混合溶液用高純度氮?dú)饩徛抵两?,用正己烷定容? mL,并在4℃下避光保存,直至后續(xù)的測(cè)試分析。

    2)樣品的檢測(cè)采用三重四極桿氣質(zhì)聯(lián)用儀(GC-MS)對(duì)6種PAEs進(jìn)行定量分析。定量方式:一級(jí)采用SIM模式;色譜柱:Rtx-5MS色譜柱;進(jìn)樣方式:液體進(jìn)樣;測(cè)試條件:進(jìn)樣體積1 μL,不分流,排氣時(shí)間0.75 min,以高純度氮?dú)猓ā?9.999%)作為載氣,流速1.0 mL/min,升溫程序?yàn)椋?0℃保持2 min,以8℃/min升溫至300℃,保持15 min。進(jìn)樣口溫度280℃、傳輸線溫度300℃、離子源溫度246℃。并采用外標(biāo)法定量分析。

    3)質(zhì)量保證與控制

    a.標(biāo)準(zhǔn)曲線。對(duì)6種PAEs標(biāo)準(zhǔn)色譜峰峰面積建立相對(duì)應(yīng)的回歸曲線,通過(guò)測(cè)定6個(gè)不同濃度梯度(0、50、100、200、300、500 μg/L)的PAEs標(biāo)準(zhǔn)溶液,計(jì)算出PAEs濃度(C)與色譜峰峰面積(S)之間的相關(guān)系數(shù),得到定量標(biāo)準(zhǔn)曲線及其相關(guān)系數(shù),其中,DMP標(biāo)準(zhǔn)曲線回歸方程為C DMP=1006.83S+2122.59(R 2=0.9996);DEP標(biāo)準(zhǔn)曲線回歸方程為C DEP=1017.28S+383.15(R 2=0.9996);DBP標(biāo)準(zhǔn)曲線回歸方程為C DBP=1511.26S+3712.09(R 2=0.9999);BBP標(biāo)準(zhǔn)曲線回歸方程為C BBP=549.88S+3640.51(R 2=0.9994);DEHP標(biāo)準(zhǔn)曲線回歸方程為C DEHP=802.23S+5350.27(R 2=0.9995);DnOP標(biāo)準(zhǔn)曲線回歸方程為C DnOP=1284.67S+10992.52(R 2=0.9994)

    b.回收率。6種PAEs在水樣中的加標(biāo)回收率為80.25%~102.50%,Phe-D10回收率指示物的回收率為63.44%~90.54%,相對(duì)于標(biāo)準(zhǔn)偏差,各采樣點(diǎn)的平行樣品測(cè)定均小于10%,方法空白無(wú)PAEs檢出,各采樣點(diǎn)PAEs最終濃度均經(jīng)過(guò)方法空白扣除并進(jìn)行回收率的校正。

    c.方法檢出限。參考美國(guó)EPA,通過(guò)已知加標(biāo)的方法計(jì)算方法檢出限。即重復(fù)分析5個(gè)基質(zhì)加標(biāo)樣品,加標(biāo)濃度為5倍儀器檢出限(IDL),按實(shí)際樣品的處理步驟對(duì)其進(jìn)行富集、濃縮測(cè)定等步驟,通過(guò)GC-MS測(cè)定,得出基質(zhì)加標(biāo)回收率,計(jì)算其標(biāo)準(zhǔn)偏差(SD),方法檢出限(MDL)即為3.75倍SD的值。實(shí)驗(yàn)水樣中6種PAEs的方法檢出限為0.14~0.83 ng/L。

    1.5 數(shù)據(jù)分析

    主成分分析(Principal Component Analysis,PCA)主要基于降維數(shù)據(jù)處理方法,找到多個(gè)復(fù)雜變量中對(duì)所研究對(duì)象影響較大的少數(shù)幾個(gè)變量[19]。

    這種方法在減少工作量、提高處理效率的同時(shí),極大程度地保留了各數(shù)據(jù)信息的準(zhǔn)確性和完整性。

    因此,通過(guò)IBM SPSS Statistics(20.0)軟件對(duì)御臨河PAEs原位調(diào)研實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行分析:對(duì)6種PAEs單體之間、PAES單體與環(huán)境因子之間的檢測(cè)值進(jìn)行皮爾遜相關(guān)性分析,從而確定與御臨河天然水體中PAEs污染物來(lái)源及與污染水平相關(guān)性較強(qiáng)的環(huán)境因子。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 水體中PAEs的空間分布及來(lái)源

    2.1.1 水體中PAEs的空間分布 如圖2(a)所示,在御臨河5個(gè)監(jiān)測(cè)斷面中,6種優(yōu)先控制PAEs(US EPA)總濃度為0.421~0.771 μg/L(均值為0.596μg/L),其濃度水平低于三峽庫(kù)區(qū)干流(0.635~2.885 μg/L,均值為0.956 μg/L)和三峽庫(kù)區(qū)其他支流(0.754~0.984 μg/L,均值為0.843 μg/L)[20]。不同監(jiān)測(cè)斷面之間PAEs濃度水平存在較為明顯的差異,其中,各斷面6種優(yōu)先控制污染物平均總濃度從大到小依次為:河口(0.771 μg/L)>排花(0.638μg/L)>梅溪(0.613 μg/L)>東河(0.566 μg/L)>舒家(0.421 μg/L)。6類優(yōu)先控制PAEs中,主要為DBP(0.126~0.411 μg/L)、DMP(0.086~0.203μg/L)和DEHP(0.090~0.177 μg/L)(圖2(b)),其中,水體中DBP和DEHP的含量分別滿足《地表水環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB 3838—2002)對(duì)DBP(≤3.00μg/L)和DEHP(≤8.00 μg/L)的濃度限制要求。如圖2(c)所示,各監(jiān)測(cè)斷面中,PAEs相對(duì)含量也存在顯著差異(P<0.05),在距離長(zhǎng)江干流較近、受水庫(kù)回水影響相對(duì)較大的河口和排花監(jiān)測(cè)斷面中主要PAEs污染物依次為DBP(52.38%~53.33%)>DEHP(23.07%~23.56%)>DMP(13.51%~17.80%);距離長(zhǎng)江干流較遠(yuǎn)、受水庫(kù)回水影響相對(duì)較小的舒家、梅溪和上游來(lái)水區(qū)的東河3個(gè)監(jiān)測(cè)斷面,其各類PAEs污染物相對(duì)含量較為相似,主要PAEs污染物為DBP(30.13%~42.44%)>DMP(27.07%~39.80%)>DEHP(20.96%~21.21%)。御臨河PAEs污染物含量與組成的影響因素可能有:長(zhǎng)江干流回水及上游來(lái)水所帶來(lái)的外源輸入PAEs的影響;各類環(huán)境因子的綜合作用影響水相中PAEs的遷移轉(zhuǎn)化過(guò)程,進(jìn)而造成PAEs含量與組成的差異。為探討上述影響因素,對(duì)6種PAEs之間及其與各類環(huán)境因子進(jìn)行相關(guān)性分析和主成分分析,研究御臨河水相中PAEs來(lái)源和影響其遷移轉(zhuǎn)化過(guò)程的主要環(huán)境因子。

    2.1.2 水體中PAEs的來(lái)源 通過(guò)IBM SPSS Statistics軟件對(duì)御臨河水體中6種PAEs含量進(jìn)行皮爾遜相關(guān)性分析,結(jié)果如表2所示。御臨河水體中DBP和DEHP具有極顯著的正相關(guān)(P<0.01),皮爾遜相關(guān)系數(shù)為0.768,具有高強(qiáng)度的相關(guān)性,而DMP與DEP具有中等強(qiáng)度的相關(guān)性。

    進(jìn)一步采用主成分分析法來(lái)分析御臨河水體中PAEs的來(lái)源,結(jié)果如圖3所示,對(duì)御臨河水體樣品提取出2個(gè)主成分,第一主成分(PC1)和第二主成分(PC2)的方差貢獻(xiàn)率分別為51.60%和33.23%,累積總方差貢獻(xiàn)率為84.83%,其中,PC1中的DEHP和DBP載荷相對(duì)最高,PC2中DEP和DMP相對(duì)載荷最高。由表2可知,DBP和DEHP可能具有相同來(lái)源,DMP與DEP的來(lái)源可能具有一定程度的同源性。DBP和DEHP被廣泛用于PVC產(chǎn)品、醫(yī)療器械、黏合劑、油漆、油墨和腸溶片等生產(chǎn)制造[21],此外,Li等[22]研究發(fā)現(xiàn),DBP和DEHP與農(nóng)業(yè)活動(dòng)也具有顯著相關(guān)性,如農(nóng)用塑料薄膜、殺蟲(chóng)劑和除草劑等的使用。由于DMP和DEP特殊的理化性質(zhì),常被用作香料、化妝品添加劑和個(gè)人護(hù)理產(chǎn)品中的溶劑和固定劑[21]。綜上推斷,PC1反映了御臨河的PAEs主要源自工農(nóng)業(yè)生產(chǎn)活動(dòng)及其過(guò)程中產(chǎn)生的“三廢”,PC2反映了御臨河的PAEs污染物來(lái)源主要與當(dāng)?shù)鼐用竦娜藶榛顒?dòng)有關(guān)。

    2.2 水體中PAEs空間分布的影響因素在研究御臨河水體中PAEs與環(huán)境因子的關(guān)系時(shí)擬定并監(jiān)測(cè)了水溫(TEMP)、水體酸堿度(pH值)、水體中溶解氧(DO)、水體流速(V el)、總磷(TP)、總氮(TN)、磷酸鹽(PO 3-4)、硝氮(NO-3)、氨氮(NH+4)、水體中總有機(jī)碳(TOC)、水體中懸浮顆粒物(SS)、葉綠素a(Chla)等12個(gè)環(huán)境因子,對(duì)12個(gè)環(huán)境因子之間及其與御臨河3種主要PAEs(DBP、DEP和DEHP)之間進(jìn)行皮爾遜相關(guān)性分析,發(fā)現(xiàn)TP和PO 3-4與3種主要PAEs的皮爾遜相關(guān)系數(shù)的絕對(duì)值為0.098~0.320,呈現(xiàn)出較弱的相關(guān)性;TN和NO-3則呈現(xiàn)出極顯著正相關(guān)(P<0.01),因此,后續(xù)的主成分分析中排除了TP、PO 3-4和TN等3個(gè)環(huán)境因子。

    如圖4所示,PC1和PC2的方差貢獻(xiàn)率分別為41.91%和26.35%,累積總方差貢獻(xiàn)率為68.26%,說(shuō)明御臨河3種主要PAEs的響應(yīng)關(guān)系信息一定程度上可以由主成分因子表達(dá),并由二者構(gòu)成的向量體系來(lái)表征系統(tǒng)變化的主成分以及獨(dú)立變量的相關(guān)關(guān)系。第一主成分表達(dá)式為PC1=0.152DMP-0.076DBP-0.386DEHP-0.419水溫+0.370水體酸堿度+0.348水體中溶解氧-0.252水體流速+0.026硝氮+0.141氨氮+0.268水體中總有機(jī)碳-0.287水體中懸浮顆粒物+0.386葉綠素a;第二主成分表達(dá)式為PC2=0.408DMP+0.233DBP-0.045DEHP-0.016水溫+0.068水體酸堿度+0.141水體中溶解氧+0.013水體流速+0.484硝氮-0.010氨氮-0.364水體中總有機(jī)碳+0.347水體中懸浮顆粒物+0.178葉綠素a。PC1中水體酸堿度、水體中溶解氧和葉綠素a具有較高的正權(quán)重,但對(duì)水溫、DEHP、水體流速、水體中懸浮顆粒物量具有較高程度的負(fù)權(quán)重;PC2中硝氮、DMP、水體中懸浮顆粒物和DBP具有較高的正權(quán)重,對(duì)水中總有機(jī)碳具有較高程度的負(fù)權(quán)重。第一主成分主要表征水環(huán)境指標(biāo)(除葉綠素a),如水體酸堿度、水體中溶解氧、水溫和水體流速等;第二主成分主要表征水質(zhì)指標(biāo),如硝酸鹽、水體中總有機(jī)碳、水體中懸浮顆粒物和PAEs。

    3 結(jié)論

    對(duì)御臨河河口、排花、舒家、梅溪和東河等5個(gè)斷面水相中6種優(yōu)先控制PAEs(DMP、DEP、DBP、DnOP、BBP和DEHP,US EPA)的空間分布特征進(jìn)行原位調(diào)研,并通過(guò)相關(guān)性分析和主成分分析法探討6種PAEs的潛在來(lái)源以及主要PAEs與環(huán)境因子的關(guān)系,得到以下主要結(jié)論:

    1)5個(gè)監(jiān)測(cè)斷面中,6種優(yōu)先控制污染物平均總濃度從大到小依次為:河口(0.771 μg/L)>排花(0.638 μg/L)>梅溪(0.613 μg/L)>東河(0.566μg/L)>舒家(0.421 μg/L);主要PAEs為DBP(0.126~0.411 μg/L)、DMP(0.086~0.203 μg/L)和DEHP(0.090~0.177 μg/L),其中,DBP和DEHP的含量分別滿足《地表水環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB 3838—2002)對(duì)DBP(≤3.00 μg/L)和DEHP(≤8.00 μg/L)的濃度限制要求。

    2)不同斷面之間PAEs組成存在顯著差異,其中靠近長(zhǎng)江干流的河口和排花監(jiān)測(cè)斷面各PAEs相對(duì)含量無(wú)顯著差異,主要PAEs污染物依次為DBP>DEHP>DMP;距離長(zhǎng)江干流較遠(yuǎn)、受水庫(kù)回水影響相對(duì)較小的舒家、梅溪和上游來(lái)水區(qū)的東河3個(gè)監(jiān)測(cè)斷面中PAEs相對(duì)含量相似,主要PAEs污染物依次為DBP>DMP>DEHP。

    3)通過(guò)對(duì)6種PAEs潛在來(lái)源的相關(guān)性分析和主成分分析,發(fā)現(xiàn)DBP和DEHP顯著正相關(guān),可能與工農(nóng)業(yè)生產(chǎn)活動(dòng)及其過(guò)程中產(chǎn)生的“三廢”有關(guān);DMP和DEP具有中等強(qiáng)度的相關(guān)性,可能與當(dāng)?shù)鼐用竦娜藶榛顒?dòng)有關(guān),如香料、化妝品和個(gè)人護(hù)理產(chǎn)品的廣泛使用。

    4)御臨河3種主要PAEs的空間分布主要與兩類環(huán)境因子有關(guān),第一類為水體酸堿度、水體中溶解氧、水溫、和水體流速等水環(huán)境指標(biāo),第二類為含氮營(yíng)養(yǎng)鹽、水體中總有機(jī)碳、水體中懸浮顆粒物等水質(zhì)指標(biāo)。

    參考文獻(xiàn)

    [1]LIU Q,YANG HJ,SHI YX,et al.Research progress on phthalate esters(PAEs)organic pollutants in the environment[J].Chinese Journal of Eco-Agriculture,2012,20(8):968-975.

    [2]張琳.袋裝牛奶中鄰苯二甲酸酯的檢測(cè)及遷移規(guī)律研究[D].河北保定:河北農(nóng)業(yè)大學(xué),2013.ZHANG L.The determination and migration of phthalate ester in plastic bagged milk[D].Baoding,Hebei:Hebei Agricultural University,2013.(in Chinese)

    [3]GIOVANOULIS G,BUI T,XU FC,et al.Multi-pathway human exposure assessment of phthalate esters and DINCH[J].Environment International,2018,112:115-126.

    [4]SUN CZ,ZHANG G,ZHENG H,et al.Fate of four phthalate esters with presence of Karenia brevis:Uptake and biodegradation[J].Aquatic Toxicology,2019,206:81-90.

    [5]WANIA F,MACKAY D.Tracking the distribution of persistent organic pollutants[J].Environmental Science&Technology,1996,30(9):390-396.

    [6]SCHERINGER M,SALZMANN M,STROEBE M,et al.Long-range transport and global fractionation of POPs:Insights from multimedia modeling studies[J].Environmental Pollution,2004,128(1/2):177-188.

    [7]CORSOLINI S,ADEMOLLO N,ROMEO T,et al.Persistent organic pollutants in edible fish:A human and environmentalhealthproblem[J].Microchemical Journal,2005,79(1/2):115-123.

    [8]熊?,帲R聰聰,焦嘯宇,等.水生態(tài)環(huán)境中鄰苯二甲酸酯(PAEs)塑化劑的賦存及行為歸趨[J].中南民族大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版),2021,40(3):238-245.XIONG XY,HE CC,JIAO XY,et al.Occurrence,behavior and fate of phthalate easters(PAEs)plasticizers in aquatic environmental systems[J].Journal of South-Central University for Nationalities(Natural Science Edition),2021,40(3):238-245.(in Chinese)

    [9]BENJAMIN S,MASAI EJ,KAMIMURA N,et al.Phthalatesimpacthumanhealth:Epidemiological evidences and plausible mechanism of action[J].Journal of Hazardous Materials,2017,340:360-383.

    [10]TRANFO G,PACI E,PIGINI D,et al.Phthalate metabolites in amniotic fluid and maternal urine samples[J].Journal of Environmental Protection,2014,5(14):1411-1418.

    [11]ZHANG LL,LIU JL,LIU HY,et al.The occurrence and ecological risk assessment of phthalate esters(PAEs)in urban aquatic environments of China[J].Ecotoxicology,2015,24(5):967-984.

    [12]許川,舒為群,羅財(cái)紅,等.三峽庫(kù)區(qū)水環(huán)境多環(huán)芳烴和鄰苯二甲酸酯類有機(jī)污染物健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)[J].環(huán)境科學(xué)研究,2007,20(5):57-60.XU C,SHU WQ,LUO CH,et al.Water environmental health risk assessment of PAHs and PAEs in the Three Gorges reservoir[J].Research of Environmental Sciences,2007,20(5):57-60.(in Chinese)

    [13]HE MJ,YANG T,YANG ZH,et al.Current state,distribution,and sources of phthalate esters and organophosphate esters in soils of the Three Gorges reservoir region,China[J].Archives of Environmental Contamination and Toxicology,2018,74(3):502-513.

    [14]楊婷,何明靖,楊志豪,等.鄰苯二甲酸酯在三峽庫(kù)區(qū)消落帶非淹水期土壤中污染特征及健康風(fēng)險(xiǎn)[J].環(huán)境科學(xué),2017,38(10):4187-4193.YANG T,HE MJ,YANG ZH,et al.Occurrence,distribution and health risk of the phthalate esters in riparian soil in the fluctuating zone of the Three Gorges Reservoir[J].Environmental Science,2017,38(10):4187-4193.(in Chinese)

    [15]LIN L,DONG L,MENG XY,et al.Distribution and sources of polycyclic aromatic hydrocarbons and phthalic acid esters in water and surface sediment from the Three GorgesReservoir[J].JournalofEnvironmental Sciences,2018,69(7):271-280.

    [16]冉艷,何強(qiáng),袁若愚,等.不同粒徑懸移質(zhì)泥沙對(duì)鄰苯二甲酸二正丁酯的吸附特性[J].土木與環(huán)境工程學(xué)報(bào)(中英文),2021,43(5):178-186.RAN Y,HE Q,YUAN RY,et al.Adsorption characters of dibutyl phthalate in different grain-size suspended particulate matter[J].Journal of Civil and Environmental Engineering,2021,43(5):178-186.(in Chinese)

    [17]HE Y,WANG QM,HE W,et al.The occurrence,composition and partitioning of phthalate esters(PAEs)in the water-suspended particulate matter(SPM)system of Lake Chaohu,China[J].Science of the Total Environment,2019,661:285-293.

    [18]杜嫻.重慶主城兩江水體與沉積物中鄰苯二甲酸酯和多環(huán)芳烴污染水平及特征[D].重慶:重慶大學(xué),2012.DU X.Levels and characteristics of phthalate esters and polycyclic aromatic hydrocarbons in the Yangtze River and Jialing River from Chongqings urban areas[D].Chongqing:Chongqing University,2012.(in Chinese)

    [19]吳亞非,李科.基于SPSS的主成分分析法在評(píng)價(jià)體系中的應(yīng)用[J].當(dāng)代經(jīng)濟(jì),2009(3):166-168.WU YF,LI K.Application of SPSS based primary component analysis in comprehensive evaluation[J].ContemporaryEconomics,2009(3):166-168.(in Chinese)

    [20]林莉,董磊,李青云,等.三峽庫(kù)區(qū)水體和底泥中多環(huán)芳烴和鄰苯二甲酸酯類分布和來(lái)源[J].湖泊科學(xué),2018,30(3):660-667.LIN L,DONG L,LI QY,et al.Distribution and sources of polycyclic aromatic hydrocarbons and phthalic acid esters in water and surface sediment from the Three Gorges Reservoir[J].Journal of Lake Sciences,2018,30(3):660-667.(in Chinese)

    [21]沈思,王曉瑜,王海霞,等.細(xì)菌降解鄰苯二甲酸酯的研究進(jìn)展[J].生物工程學(xué)報(bào),2019,35(11):2104-2120.SHEN S,WANG XY,WANG HX,et al.Advances in biodegradation of phthalates esters[J].Chinese Journal of Biotechnology,2019,35(11):2104-2120.(in Chinese)

    [22]LI YY,HE W,LIU WX,et al.Impacts of anthropogenic activities on spatial variations of phthalate esters in water and suspended particulate matter from Chinas lakes[J].Science of the Total Environment,2020,724:138281.

    (編輯 王秀玲)

    猜你喜歡
    環(huán)境因子三峽庫(kù)區(qū)主成分分析
    三峽庫(kù)區(qū)萬(wàn)家壩滑坡變形區(qū)穩(wěn)定性復(fù)核研究
    阿克蘇地區(qū)杏李與歐洲李氣體交換特征對(duì)比研究
    主成分分析法在大學(xué)英語(yǔ)寫(xiě)作評(píng)價(jià)中的應(yīng)用
    江蘇省客源市場(chǎng)影響因素研究
    SPSS在環(huán)境地球化學(xué)中的應(yīng)用
    考試周刊(2016年84期)2016-11-11 23:57:34
    長(zhǎng)沙建設(shè)國(guó)家中心城市的瓶頸及其解決路徑
    桉樹(shù)人工林胸徑變化特征與環(huán)境因子的關(guān)系研究
    三峽庫(kù)區(qū)產(chǎn)業(yè)培育及結(jié)構(gòu)調(diào)整的思考
    秦皇島海域夜光藻種群密度與環(huán)境因子的關(guān)系
    三峽庫(kù)區(qū)生態(tài)環(huán)保成效顯著
    能在线免费观看的黄片| 国内精品一区二区在线观看| 91久久精品电影网| 国产精品,欧美在线| 黄色视频,在线免费观看| 精品欧美国产一区二区三| 特大巨黑吊av在线直播| 九草在线视频观看| 久久精品国产自在天天线| 久久久久久大精品| 国产精品美女特级片免费视频播放器| 亚洲天堂国产精品一区在线| 成年版毛片免费区| 亚洲国产精品sss在线观看| 最近视频中文字幕2019在线8| 日本欧美国产在线视频| 老女人水多毛片| 大香蕉久久网| 免费观看a级毛片全部| 最近视频中文字幕2019在线8| 久99久视频精品免费| 最近最新中文字幕大全电影3| h日本视频在线播放| 久久人人精品亚洲av| 麻豆国产97在线/欧美| 久久国内精品自在自线图片| 亚洲在线观看片| 三级男女做爰猛烈吃奶摸视频| 91av网一区二区| 久久久精品欧美日韩精品| av女优亚洲男人天堂| 国产大屁股一区二区在线视频| 婷婷亚洲欧美| 精品一区二区免费观看| 国模一区二区三区四区视频| av在线老鸭窝| 国产女主播在线喷水免费视频网站 | 免费看光身美女| 午夜福利高清视频| 在线免费观看的www视频| 免费搜索国产男女视频| 精品久久久久久久久久久久久| 老熟妇乱子伦视频在线观看| 美女国产视频在线观看| 国内精品宾馆在线| 成人美女网站在线观看视频| 精品人妻偷拍中文字幕| 18禁在线播放成人免费| 嘟嘟电影网在线观看| 国产伦精品一区二区三区四那| 亚洲一区二区三区色噜噜| 一本—道久久a久久精品蜜桃钙片 精品乱码久久久久久99久播 | 久久精品国产亚洲av天美| 久久鲁丝午夜福利片| 哪个播放器可以免费观看大片| 深爱激情五月婷婷| 亚洲欧美精品综合久久99| 欧美激情国产日韩精品一区| 久久精品久久久久久噜噜老黄 | 中出人妻视频一区二区| 国产白丝娇喘喷水9色精品| av免费观看日本| 成人午夜高清在线视频| 亚洲美女搞黄在线观看| 亚洲欧美精品自产自拍| 国产精品一区二区三区四区久久| 日韩 亚洲 欧美在线| 免费人成在线观看视频色| 久久久久久九九精品二区国产| 久久人人爽人人爽人人片va| 精品无人区乱码1区二区| 中文字幕av在线有码专区| 亚洲精品乱码久久久久久按摩| 国产一区二区亚洲精品在线观看| 免费在线观看成人毛片| 日本熟妇午夜| 日韩制服骚丝袜av| 亚洲av免费高清在线观看| 日韩视频在线欧美| 99久久久亚洲精品蜜臀av| 国产一区二区激情短视频| 能在线免费观看的黄片| 久久精品国产亚洲av涩爱 | 国产av一区在线观看免费| 国产精品1区2区在线观看.| 热99在线观看视频| 日本一二三区视频观看| 国产伦精品一区二区三区四那| 欧美+亚洲+日韩+国产| 91久久精品国产一区二区三区| 最近的中文字幕免费完整| 欧美变态另类bdsm刘玥| 哪个播放器可以免费观看大片| 久久6这里有精品| 亚洲av不卡在线观看| 国产毛片a区久久久久| 国产高清激情床上av| 亚洲七黄色美女视频| 精品欧美国产一区二区三| 99热全是精品| 最近2019中文字幕mv第一页| 日韩欧美国产在线观看| 欧美+日韩+精品| 男的添女的下面高潮视频| 99久久精品热视频| 国产精品女同一区二区软件| 能在线免费看毛片的网站| 久久久久九九精品影院| 午夜爱爱视频在线播放| 观看免费一级毛片| 少妇高潮的动态图| 欧美+亚洲+日韩+国产| 深夜精品福利| 嫩草影院新地址| 日韩亚洲欧美综合| 国产视频内射| 久久鲁丝午夜福利片| 国产成人freesex在线| 国产激情偷乱视频一区二区| 国产色爽女视频免费观看| 欧美最新免费一区二区三区| 日韩av不卡免费在线播放| 国产成人91sexporn| 校园人妻丝袜中文字幕| 成人av在线播放网站| 蜜桃久久精品国产亚洲av| 国产在线精品亚洲第一网站| 亚洲欧美日韩高清在线视频| 亚洲第一电影网av| 国产v大片淫在线免费观看| 精品无人区乱码1区二区| 国产又黄又爽又无遮挡在线| 少妇高潮的动态图| av国产免费在线观看| 国产黄a三级三级三级人| 边亲边吃奶的免费视频| 国产日韩欧美在线精品| 最近手机中文字幕大全| 精品国产三级普通话版| 国产国拍精品亚洲av在线观看| 久久久久久久久久黄片| 成人亚洲欧美一区二区av| 中文字幕制服av| 久久6这里有精品| 婷婷色综合大香蕉| 亚洲在久久综合| 男人狂女人下面高潮的视频| 激情 狠狠 欧美| 在线观看av片永久免费下载| 啦啦啦韩国在线观看视频| 久久国内精品自在自线图片| 99久久中文字幕三级久久日本| 三级经典国产精品| 亚洲人成网站在线播| 最近中文字幕高清免费大全6| 国产极品天堂在线| 欧美潮喷喷水| 精品一区二区三区视频在线| 久久精品影院6| 国产女主播在线喷水免费视频网站 | 欧美性猛交黑人性爽| 欧美一区二区精品小视频在线| 亚洲欧美日韩高清在线视频| 久久午夜亚洲精品久久| 国产成年人精品一区二区| 国产一级毛片七仙女欲春2| 99久久成人亚洲精品观看| 国产精品久久视频播放| 九九久久精品国产亚洲av麻豆| 亚洲色图av天堂| 免费黄网站久久成人精品| 亚洲国产精品成人综合色| 五月伊人婷婷丁香| 免费无遮挡裸体视频| 内地一区二区视频在线| 亚洲精品影视一区二区三区av| 国产蜜桃级精品一区二区三区| 国产精品1区2区在线观看.| 一本精品99久久精品77| 中国美女看黄片| 少妇丰满av| 小说图片视频综合网站| 国产精品永久免费网站| 欧美在线一区亚洲| 26uuu在线亚洲综合色| 搞女人的毛片| 非洲黑人性xxxx精品又粗又长| 欧美性猛交╳xxx乱大交人| 午夜福利在线在线| 欧美高清成人免费视频www| 成年免费大片在线观看| 午夜亚洲福利在线播放| 精品人妻偷拍中文字幕| 亚洲无线观看免费| 国产精品伦人一区二区| 精品免费久久久久久久清纯| 国产不卡一卡二| 精品不卡国产一区二区三区| 国产大屁股一区二区在线视频| 国产淫片久久久久久久久| 亚洲在线自拍视频| 午夜老司机福利剧场| 国产一区亚洲一区在线观看| 日韩一本色道免费dvd| 欧美日韩国产亚洲二区| 午夜福利成人在线免费观看| 最后的刺客免费高清国语| 国产精品人妻久久久影院| 欧美+亚洲+日韩+国产| 搞女人的毛片| 中文字幕人妻熟人妻熟丝袜美| 国产人妻一区二区三区在| 深爱激情五月婷婷| 国产精品av视频在线免费观看| 高清午夜精品一区二区三区 | 深夜a级毛片| 日本成人三级电影网站| 99热精品在线国产| 干丝袜人妻中文字幕| 最后的刺客免费高清国语| 色综合站精品国产| 久久精品国产自在天天线| 欧美日本亚洲视频在线播放| 成人漫画全彩无遮挡| 夜夜夜夜夜久久久久| 成熟少妇高潮喷水视频| av在线老鸭窝| 国产在线男女| 人妻制服诱惑在线中文字幕| 国产极品精品免费视频能看的| 日韩,欧美,国产一区二区三区 | 午夜激情福利司机影院| 夜夜爽天天搞| 日韩强制内射视频| 男女做爰动态图高潮gif福利片| 大型黄色视频在线免费观看| 欧美日韩国产亚洲二区| 十八禁国产超污无遮挡网站| a级毛色黄片| 午夜免费激情av| 99九九线精品视频在线观看视频| 三级毛片av免费| 欧美最黄视频在线播放免费| 色5月婷婷丁香| 欧美区成人在线视频| 男的添女的下面高潮视频| 美女大奶头视频| 久久久久久久久久黄片| 我要搜黄色片| 99九九线精品视频在线观看视频| 国产成年人精品一区二区| 看非洲黑人一级黄片| 波多野结衣高清无吗| 精品不卡国产一区二区三区| 欧美日韩国产亚洲二区| 日韩视频在线欧美| 色尼玛亚洲综合影院| 美女高潮的动态| 久久国内精品自在自线图片| 两个人视频免费观看高清| 亚洲av免费在线观看| 亚洲自拍偷在线| ponron亚洲| 99视频精品全部免费 在线| 久久久久久久久久成人| 亚洲国产精品久久男人天堂| 国产成人aa在线观看| videossex国产| 我要搜黄色片| 国产一区二区激情短视频| 日日撸夜夜添| 18禁黄网站禁片免费观看直播| 精品人妻偷拍中文字幕| 美女脱内裤让男人舔精品视频 | 日本黄色片子视频| 综合色丁香网| 久久久久久国产a免费观看| 亚洲av男天堂| 国产不卡一卡二| 国产精品福利在线免费观看| 日本黄大片高清| 国产高清不卡午夜福利| 国产伦一二天堂av在线观看| h日本视频在线播放| 亚洲在久久综合| 日韩在线高清观看一区二区三区| 国产精品麻豆人妻色哟哟久久 | 午夜福利在线观看吧| 日本爱情动作片www.在线观看| 亚洲精品国产成人久久av| 亚洲熟妇中文字幕五十中出| 免费av毛片视频| www日本黄色视频网| 国产精品久久久久久亚洲av鲁大| 亚洲一区二区三区色噜噜| 日本成人三级电影网站| 少妇高潮的动态图| 伦精品一区二区三区| 免费av观看视频| 午夜视频国产福利| 中文字幕精品亚洲无线码一区| 性色avwww在线观看| 六月丁香七月| 成人午夜高清在线视频| 国产精品女同一区二区软件| 噜噜噜噜噜久久久久久91| 国产一区二区激情短视频| 久久久久国产网址| 亚洲熟妇中文字幕五十中出| 国产综合懂色| 免费一级毛片在线播放高清视频| 午夜福利在线在线| 91久久精品国产一区二区成人| 晚上一个人看的免费电影| 在线天堂最新版资源| 黄色视频,在线免费观看| 免费黄网站久久成人精品| 白带黄色成豆腐渣| 国产成人91sexporn| 成人鲁丝片一二三区免费| 午夜福利高清视频| 午夜精品在线福利| 国产高清不卡午夜福利| 天天躁日日操中文字幕| 国产精品乱码一区二三区的特点| 免费大片18禁| 亚洲成av人片在线播放无| 精品一区二区免费观看| 内地一区二区视频在线| 欧美bdsm另类| 女的被弄到高潮叫床怎么办| 自拍偷自拍亚洲精品老妇| 国产精品久久久久久精品电影小说 | 欧美高清成人免费视频www| 亚洲综合色惰| 嘟嘟电影网在线观看| 亚洲国产高清在线一区二区三| 成人漫画全彩无遮挡| 日韩一区二区视频免费看| 久久久久久久久久黄片| 精品久久久久久久久久久久久| 18禁黄网站禁片免费观看直播| 久久久久性生活片| 99国产极品粉嫩在线观看| 成人性生交大片免费视频hd| 国产高潮美女av| 午夜福利视频1000在线观看| 欧美日韩一区二区视频在线观看视频在线 | 欧美xxxx黑人xx丫x性爽| 精品少妇黑人巨大在线播放 | 51国产日韩欧美| 亚洲中文字幕一区二区三区有码在线看| 亚洲婷婷狠狠爱综合网| 国语自产精品视频在线第100页| 搡老妇女老女人老熟妇| 不卡视频在线观看欧美| 精品免费久久久久久久清纯| 不卡视频在线观看欧美| 亚洲七黄色美女视频| 色5月婷婷丁香| 淫秽高清视频在线观看| 色5月婷婷丁香| 99九九线精品视频在线观看视频| 国产伦理片在线播放av一区 | 亚洲在线观看片| 精品一区二区免费观看| 99热6这里只有精品| 寂寞人妻少妇视频99o| 午夜免费激情av| 成人亚洲欧美一区二区av| 免费人成视频x8x8入口观看| 国产白丝娇喘喷水9色精品| 一区二区三区四区激情视频 | 亚洲欧美清纯卡通| av.在线天堂| 一级毛片我不卡| 亚洲av二区三区四区| 欧美在线一区亚洲| h日本视频在线播放| 丝袜美腿在线中文| 婷婷精品国产亚洲av| 色播亚洲综合网| 人妻制服诱惑在线中文字幕| 亚洲aⅴ乱码一区二区在线播放| 麻豆成人av视频| av在线天堂中文字幕| 日韩在线高清观看一区二区三区| 欧美性感艳星| 日韩国内少妇激情av| 欧美日韩乱码在线| 久久鲁丝午夜福利片| av在线播放精品| 少妇熟女aⅴ在线视频| 久久综合国产亚洲精品| 波多野结衣巨乳人妻| 国国产精品蜜臀av免费| 18+在线观看网站| 91久久精品国产一区二区三区| a级一级毛片免费在线观看| 九九热线精品视视频播放| 小蜜桃在线观看免费完整版高清| 激情 狠狠 欧美| 亚洲精华国产精华液的使用体验 | 看十八女毛片水多多多| 午夜福利在线观看吧| 三级男女做爰猛烈吃奶摸视频| 好男人视频免费观看在线| 婷婷精品国产亚洲av| 一级毛片我不卡| 亚洲第一区二区三区不卡| 毛片女人毛片| 男的添女的下面高潮视频| 乱系列少妇在线播放| 大型黄色视频在线免费观看| 韩国av在线不卡| 亚洲真实伦在线观看| 日本黄色片子视频| 亚洲精品成人久久久久久| 亚洲av不卡在线观看| av国产免费在线观看| 精品日产1卡2卡| avwww免费| 国产久久久一区二区三区| 国产蜜桃级精品一区二区三区| 又爽又黄a免费视频| 亚洲18禁久久av| 中文字幕久久专区| 亚洲精品国产成人久久av| 亚洲成av人片在线播放无| 欧美日韩乱码在线| 变态另类成人亚洲欧美熟女| 精品欧美国产一区二区三| 一进一出抽搐gif免费好疼| 能在线免费观看的黄片| 久久99精品国语久久久| 人妻久久中文字幕网| 搡女人真爽免费视频火全软件| 国产精品永久免费网站| 亚洲自偷自拍三级| 国产精品野战在线观看| 深爱激情五月婷婷| 色综合色国产| 一本久久精品| 国产精品综合久久久久久久免费| 免费在线观看成人毛片| 人人妻人人澡欧美一区二区| 99久国产av精品国产电影| av在线蜜桃| 日韩 亚洲 欧美在线| av天堂在线播放| 男人狂女人下面高潮的视频| 最新中文字幕久久久久| 最近最新中文字幕大全电影3| 九色成人免费人妻av| 午夜免费男女啪啪视频观看| 观看美女的网站| 白带黄色成豆腐渣| 日韩亚洲欧美综合| 亚洲欧美精品专区久久| 蜜桃久久精品国产亚洲av| 亚洲av.av天堂| 成人综合一区亚洲| 国产精品爽爽va在线观看网站| 中文字幕av在线有码专区| 一级毛片久久久久久久久女| 伦理电影大哥的女人| 欧美xxxx黑人xx丫x性爽| 人妻夜夜爽99麻豆av| 麻豆精品久久久久久蜜桃| 亚洲成人中文字幕在线播放| 级片在线观看| 麻豆国产97在线/欧美| 91精品一卡2卡3卡4卡| 日本av手机在线免费观看| 久久久久久久久久久免费av| 国产精华一区二区三区| 欧美+亚洲+日韩+国产| 欧美成人精品欧美一级黄| 久久99热这里只有精品18| 国产日韩欧美在线精品| 中文字幕熟女人妻在线| 99久久九九国产精品国产免费| 日韩高清综合在线| 在线观看av片永久免费下载| 91精品国产九色| 免费av毛片视频| 免费观看精品视频网站| 久久综合国产亚洲精品| 美女脱内裤让男人舔精品视频 | 欧美三级亚洲精品| 在线免费观看不下载黄p国产| av国产免费在线观看| 十八禁国产超污无遮挡网站| 欧美性猛交黑人性爽| 伊人久久精品亚洲午夜| 性色avwww在线观看| 久久久久久九九精品二区国产| 国产69精品久久久久777片| 亚洲欧美成人综合另类久久久 | 成人毛片60女人毛片免费| 国产69精品久久久久777片| 国产精品久久久久久精品电影| 99热精品在线国产| 日日干狠狠操夜夜爽| 在线天堂最新版资源| 少妇熟女欧美另类| 热99在线观看视频| 免费观看精品视频网站| 亚洲av第一区精品v没综合| 在线观看免费视频日本深夜| 狂野欧美白嫩少妇大欣赏| 婷婷色综合大香蕉| 国产在线精品亚洲第一网站| 乱人视频在线观看| 亚洲av二区三区四区| 亚洲成人久久爱视频| av免费观看日本| 观看免费一级毛片| 久久久精品欧美日韩精品| 亚洲色图av天堂| 欧美色视频一区免费| 久久99蜜桃精品久久| 久久精品国产鲁丝片午夜精品| 少妇的逼好多水| 九草在线视频观看| 在现免费观看毛片| 国产真实伦视频高清在线观看| 精品久久久久久久久久久久久| 久久久久久大精品| 三级经典国产精品| 亚洲欧美日韩高清专用| 少妇人妻一区二区三区视频| 男女那种视频在线观看| 天美传媒精品一区二区| av.在线天堂| 性欧美人与动物交配| 我的女老师完整版在线观看| 国产精品人妻久久久久久| 一区二区三区免费毛片| 男女啪啪激烈高潮av片| 色尼玛亚洲综合影院| 亚洲欧洲日产国产| 99久久九九国产精品国产免费| 午夜爱爱视频在线播放| 久久亚洲精品不卡| 国产精品野战在线观看| 欧美成人a在线观看| 22中文网久久字幕| 亚洲人成网站在线播| 国产精品免费一区二区三区在线| 国产亚洲精品av在线| 毛片一级片免费看久久久久| 日本免费一区二区三区高清不卡| 中文字幕制服av| 哪里可以看免费的av片| 少妇熟女aⅴ在线视频| av女优亚洲男人天堂| av国产免费在线观看| 成人一区二区视频在线观看| 女人十人毛片免费观看3o分钟| av在线蜜桃| 国产91av在线免费观看| 欧美性猛交黑人性爽| 女同久久另类99精品国产91| 国产日本99.免费观看| 久久久久久伊人网av| 亚洲精华国产精华液的使用体验 | 久久久午夜欧美精品| 国产av一区在线观看免费| 成人漫画全彩无遮挡| 国产午夜福利久久久久久| 久久久国产成人精品二区| 亚洲av免费在线观看| 麻豆成人av视频| 1024手机看黄色片| 3wmmmm亚洲av在线观看| 赤兔流量卡办理| 欧美潮喷喷水| 免费搜索国产男女视频| 亚洲激情五月婷婷啪啪| 色尼玛亚洲综合影院| 深爱激情五月婷婷| 我的老师免费观看完整版| 晚上一个人看的免费电影| 国产一区二区亚洲精品在线观看| 小说图片视频综合网站| 亚洲成a人片在线一区二区| 亚洲18禁久久av| 国产精品.久久久| 国产麻豆成人av免费视频| 菩萨蛮人人尽说江南好唐韦庄 | 小说图片视频综合网站| 性欧美人与动物交配| 国产成人福利小说| h日本视频在线播放| 国产精品一二三区在线看| 爱豆传媒免费全集在线观看| 不卡视频在线观看欧美| 日韩 亚洲 欧美在线| 色吧在线观看| 熟妇人妻久久中文字幕3abv| 1024手机看黄色片| 久久精品国产亚洲av香蕉五月| 国产成人一区二区在线| 亚洲av免费高清在线观看| 欧美日韩精品成人综合77777| 精品国内亚洲2022精品成人| av在线天堂中文字幕| 在线a可以看的网站| 亚洲国产色片| 人人妻人人澡欧美一区二区| 免费黄网站久久成人精品| 亚洲国产欧洲综合997久久,| 赤兔流量卡办理| 国产黄片视频在线免费观看|