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    電化學(xué)-微濾耦合工藝對循環(huán)水鈣硬度的結(jié)晶分離

    2022-03-09 00:43:04蘇晴顏薇唐沂珍劉迪江波
    化工進(jìn)展 2022年2期
    關(guān)鍵詞:微濾濾膜陰極

    蘇晴,顏薇,唐沂珍,劉迪,江波

    (1 青島理工大學(xué)環(huán)境與市政工程學(xué)院,山東青島266033;2 黃島海關(guān)綜合業(yè)務(wù)二處征管科,山東青島266000)

    工業(yè)循環(huán)冷卻水系統(tǒng)中循環(huán)水濃縮倍數(shù)的增加,使系統(tǒng)中成垢離子(Ca、Mg、HCO、CO等) 濃度也隨之增加,會導(dǎo)致水垢(CaCO、MgCO等)在換熱器表面的沉積,降低換熱效能,積存微生物形成黏泥,甚至造成垢下腐蝕,威脅機(jī)組的安全運(yùn)行。由此可知,有效控制循環(huán)水系統(tǒng)中水中硬度離子含量是保障系統(tǒng)安全穩(wěn)定運(yùn)行的關(guān)鍵措施。添加阻垢劑可以有效減緩晶體生長,抑制硬度離子在換熱器表面結(jié)垢。但是,化學(xué)藥劑法暴露出濃縮倍數(shù)較低(2~4 倍)、二次污染、藥劑選擇及使用具有局限性等問題。

    電化學(xué)沉淀法具有環(huán)境相容性好、操作方便、不需要外加化學(xué)試劑等優(yōu)點(diǎn),在循環(huán)冷卻水軟化方面受到了廣泛關(guān)注。電化學(xué)技術(shù)的除垢原理是通過電解水釋放OH,在陰極周圍產(chǎn)生高堿性環(huán)境去除硬度離子。在傳統(tǒng)電化學(xué)沉淀除垢技術(shù)中,陰極既是產(chǎn)堿區(qū)域,又是水垢沉積區(qū)域,在工業(yè)應(yīng)用上有一定的局限性,例如傳質(zhì)效率低、陰極表面沉積垢需要定期清除等。針對此,Zaslavschi等提出隔膜電解除垢體系,利用陽離子交換膜隔離陰陽極腔室,陰極室出水為強(qiáng)堿性水體,水中的硬度離子可在外置的結(jié)晶室內(nèi)結(jié)晶去除,減少陰極所需面積,提高了鈣硬度的去除率。但是,該體系受離子交換膜易被污染、外置結(jié)晶器體積龐大等因素限制,難以實(shí)現(xiàn)工業(yè)化應(yīng)用。

    本研究將電化學(xué)除垢與膜過濾集成于表面涂覆有催化劑的鈦濾膜上,使用PTFE 微濾膜將陰極室和陽極室隔離成為兩個獨(dú)立的腔室,除硬過程中鈦濾膜陰極電解產(chǎn)生局域高堿性環(huán)境驅(qū)動硬度離子結(jié)晶,同時利用微濾功能實(shí)現(xiàn)水垢與水體的分離,稱為電化學(xué)-微濾耦合體系。此外,采用間歇倒極法使鈦濾膜電極發(fā)揮陽極電解功能,電解產(chǎn)生H與附著在鈦濾膜表面的水垢反應(yīng),水垢從鈦濾膜表面溶解剝離,實(shí)現(xiàn)膜的原位清洗。此反應(yīng)體系具有占地面積小、除硬效率高、能耗低、無化學(xué)試劑消耗等優(yōu)勢,有望工業(yè)化推廣應(yīng)用。

    1 材料和方法

    1.1 材料

    鈦網(wǎng)(99.9%,9mm×6mm),寶雞市旺德隆金屬材料有限公司;多孔鈦濾芯(99.9%,3mm×5mm),石家莊億達(dá)過濾設(shè)備有限公司;壓力表,帝恩儀表廠;PTFE微濾膜(5μm),長沙斯普林公司;硫酸鈉、氯化鈣、碳酸氫鈉、四氯化錫、氯化銻、氯化銥、氯化釕,均為分析純,國藥集團(tuán)化學(xué)試劑有限公司;乙二胺四乙酸二鈉,分析純,上海麥克林生化科技有限公司;所有溶液均采用超純水(電阻率≤18.2MΩ·cm)制備。

    1.2 電化學(xué)-微濾除鈣實(shí)驗(yàn)

    配制摩爾比為1∶1.2的CaCl和NaHCO混合溶液作為原水,鈣硬度(以CaCO計)為750mg/L,電導(dǎo)率為3200μS/cm 左右,pH 為8.0~8.2,電流密度為3mA/cm,流速為10mL/min。恒流模式下,以表面涂覆有SnO-SbO-RuO-IrO催化層的鈦濾芯(以下簡稱為鈦濾膜)為陰極,以Ti/SnO-SbO-RuO-IrO環(huán)狀鈦網(wǎng)為陽極,電極間距為45mm,陽極室電解質(zhì)體積為200mL,陰極室電解質(zhì)體積為180mL,使用孔徑為5μm 的PTFE 微濾膜隔離陰陽極室,利用直流電源驅(qū)動電化學(xué)反應(yīng),陰極出水為實(shí)驗(yàn)所測水樣。反應(yīng)體系如圖1所示??缒毫υ黾又烈欢ㄖ岛?,啟動倒極膜反洗工藝,反洗時電流密度為35mA/cm。

    圖1 電化學(xué)-微濾實(shí)驗(yàn)裝置圖

    1.3 電極制備

    Ti/SnO-SbO-RuO-IrO電極制備:將鈦濾芯或環(huán)狀鈦網(wǎng)于90~100℃下在質(zhì)量分?jǐn)?shù)為8%的草酸溶液中刻蝕2h 左右,去除其表面惰性氧化層。取一定量的檸檬酸在60℃下溶解于乙二醇中,完全溶解后以摩爾比為77∶8∶10∶5分別加入SnCl·5HO、SbCl、RuCl、IrCl,充分?jǐn)嚢柚寥芙獾玫酵扛惨?,將該涂覆液均勻刷涂在鈦基底表面,?00℃烘箱中烘15min后,放入450℃馬弗爐內(nèi)煅燒10min,重復(fù)10次,最后一次在500℃下煅燒1h,制得相應(yīng)的電極材料。

    1.4 分析測試儀器

    雷磁pH酸度計,PHS-25型,上海儀電科學(xué)儀器;X 射線衍射儀(XRD),D8 ADVANCE 型,德國布魯克光譜儀器公司;掃描電子顯微鏡(SEM),Quanta250FEG型,賽默飛世爾科技有限公司。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 不同孔徑

    圖2 不同孔徑鈦濾膜的鈣硬度去除率和壓力變化情況

    由圖2可知,孔徑為1μm、2μm和5μm的鈦濾膜過濾30min、60min 和150min 后,膜通量開始低于設(shè)定的工作通量,此時需要啟動鈦濾膜倒極反洗工藝。倒極反洗時間與過濾時長相關(guān),鈦濾膜孔徑越大,過濾時長越長,膜表面富集的CaCO量越大,因此反洗時間相應(yīng)延長。由圖2 可知,1μm、2μm、5μm 鈦濾膜反洗時間分別設(shè)定為3min、6min、15min,測定發(fā)現(xiàn)經(jīng)反洗后鈦濾膜的跨膜阻力能夠恢復(fù)到初始值,表明倒極反洗工藝能夠有效去除鈦濾膜表面和孔道內(nèi)富集的CaCO。反洗過程中,施加高電流密度使陽極室內(nèi)的pH 迅速升高,生成大量CaCO沉降,Ca濃度明顯降低,反洗后,陰極室重新進(jìn)水,Ca透過PTFE 微濾膜擴(kuò)散到陽極室,陰極室內(nèi)Ca濃度下降,導(dǎo)致鈣結(jié)晶速率降低。選取2μm 鈦濾膜運(yùn)行至反洗前這一周期,考察電流密度等各參數(shù)對鈣硬度去除的影響。

    2.2 陰極電流密度

    圖3 不同電流密度陰極出水pH變化

    圖4 不同電流密度對鈣硬度去除率和能耗變化影響

    在工業(yè)應(yīng)用中還需進(jìn)一步考慮能耗問題,能耗可通過式(1)計算。

    式中,為能耗,kWh/kg;為平均電壓,V;為處理時間,h;為電流,A;Δ(CaCO)為去除硬度質(zhì)量,g。

    如圖4所示,隨著電流密度的增加,能耗成倍增加。電流密度從1mA/m增加至10mA/m時,能耗由0.87kWh/kgCaCO上升至10.06kWh/kgCaCO。實(shí)際工業(yè)應(yīng)用中,在保證出水水質(zhì)的基礎(chǔ)上,通常選用低電流密度以節(jié)省經(jīng)濟(jì)成本。此工藝的最佳電流密度為3mA/m,鈣硬度的去除率可達(dá)79%,而能耗僅為1.52kWh/kgCaCO。

    2.3 [HCO3-]/[Ca2+]摩爾比

    圖5 不同[Ca2+]/[HCO3-]摩爾比對鈣硬度去除率影響

    過飽和度計算見式(2)。

    式中,[Ca]和[HCO]分別為Ca和HCO活度,mol/L;為CaCO結(jié)晶產(chǎn)物的溶度積常數(shù),mol/L。

    2.4 流速

    如圖6所示,鈣硬度去除效果隨流速的增加呈現(xiàn)下降趨勢。流速分別為5mL/min、10mL/min、15mL/min 和20mL/min 時,鈣硬度的去除率分別為84%、79%、62%和46%。隨著流速的增加,鈣硬度去除率降低。高流速下反應(yīng)停留時間短,CaCO結(jié)垢誘導(dǎo)期過短,晶核無法繼續(xù)生長形成更大晶體就被水流帶走,導(dǎo)致鈣硬度去除率低,相反,流速越小電化學(xué)反應(yīng)停留時間越長,反應(yīng)越充分,硬度去除效果越好。流速從5mL/min 增加至20mL/min,能耗由3.06kWh/kgCaCO減少至1.38kWh/kgCaCO,較高的流速下,單位時間內(nèi)進(jìn)料溶液增多,去除總鈣硬度量大,即單位時間內(nèi)硬度處理量大,因此單位質(zhì)量的CaCO能耗降低。

    圖6 不同流速對鈣硬度去除率和能耗變化影響

    2.5 鈦濾膜污染機(jī)制

    在電化學(xué)-微濾耦合除硬過程中,CaCO水垢會在鈦濾膜表面或孔道內(nèi)逐漸富集,導(dǎo)致膜污染,增加跨膜阻力,降低膜通量。膜總阻力()由膜固有阻力()、濃差極化層阻力()以及膜污染阻力()組成,根據(jù)達(dá)西定律過濾模型,建立污染阻力與膜通量的關(guān)系式,如式(3)所示。

    式中,為膜通量,m/(m·s);Δ為收集到的滲透液體積,m;為膜面積,m;Δ為取樣時間,s;TMP為跨膜壓差,Pa;為水的黏度,Pa·s。

    膜總阻力及其他各阻力計算如式(4)~式(8)。

    式中,為濾餅阻力,m;為膜孔堵塞阻力,m;為清水通過純凈膜的通量,m/(m·s);為實(shí)驗(yàn)條件下濾液通過膜的通量,m/(m·s);為實(shí)驗(yàn)條件下清水通過膜的通量,m/(m·s);為洗掉濾餅后清水通過膜的通量,m/(m·s)。

    不同孔徑鈦濾膜反洗前的阻力分析如圖7 所示,恒流模式下,鈦濾膜總阻力與壓力呈正相關(guān)。由圖2 可知,鈦濾膜孔徑為1μm、2μm 和5μm 時,壓力分別為-2.5×10MPa、-2.9×10MPa 和-3.4×10MPa,因此膜孔徑大相應(yīng)的膜總阻力大。恒流模式下,隨著膜孔徑的增大,膜污染阻力增大而膜固有阻力減小。膜孔徑越大過濾周期越長,更多的進(jìn)料溶液在陰極表面生成CaCO顆粒截留,導(dǎo)致膜污染阻力增大。如圖7(b)所示,鈦濾膜污染阻力由膜孔堵塞阻力和濾餅阻力兩部分組成。

    圖7 反洗前不同孔徑鈦濾膜的膜阻力分布情況

    圖8 反洗后不同孔徑鈦濾膜的膜阻力分布情況

    2.6 鈦濾膜工作機(jī)理

    圖9 為鈦濾膜電極工作原理圖,電化學(xué)-微濾耦合除硬過程主要分兩個階段:通電抽濾階段和倒極反洗階段。通電抽濾階段主要是以鈦濾膜為陰極,水在其表面電解產(chǎn)生OH營造局域高堿性環(huán)境,反應(yīng)方程如式(9)所示。

    圖9 鈦濾膜電極工作原理

    與其他電化學(xué)體系不同的是,鈦濾膜作為陰極的同時還可以發(fā)揮微濾功能,在抽濾工作模式下實(shí)現(xiàn)CaCO結(jié)晶產(chǎn)物與水體的高效分離。隨電化學(xué)-微濾耦合除硬過程的進(jìn)行,附著在鈦濾膜表面的顆粒逐漸變大、變密,形成致密濾餅層,導(dǎo)致跨膜阻力的增加以及膜通量的降低,最終造成鈦濾膜堵塞失效。在膜通量低于設(shè)定的工作通量時,開始第二個階段,即倒極反洗階段。此時,鈦濾膜作為陽極,水在其表面電解產(chǎn)生的H[式(12)]能夠溶解鈦濾膜表面的CaCO濾餅以及孔道內(nèi)的CaCO沉積物[式(13)],實(shí)現(xiàn)膜的原位反洗。

    傳統(tǒng)膜清洗方法是利用膜清洗劑(例如,稀鹽酸、草酸和檸檬酸等)對膜表面富集的水垢進(jìn)行化學(xué)清洗,但此過程會產(chǎn)生大量含酸廢水,易造成二次污染。不同于傳統(tǒng)膜反洗工藝,本文提出了一種綠色、高效的電化學(xué)-微濾耦合除硬體系,利用鈦濾膜的微濾功能實(shí)現(xiàn)水垢與水體分離去除,倒極后可作為陽極原位電解產(chǎn)生H代替?zhèn)鹘y(tǒng)膜清洗劑清除鈦濾膜表面水垢,恢復(fù)膜通量。該反洗策略為微濾膜反洗提供了新的解決方案,對于微濾工藝具有重要意義。

    2.7 陰極沉淀物分析

    收集陰極表面富集的沉積物,經(jīng)去離子水徹底清洗后于60℃下烘干,并采用XRD 和SEM 等表征手段對沉積物進(jìn)行晶型和形貌分析。如圖10(a)所示,XRD圖譜中主要衍射峰均能與方解石(CaCO)標(biāo)準(zhǔn)卡片吻合,表明陰極沉積物的主要晶型為方解石型。圖10(b)為沉積物的SEM圖,圖中除方解石的典型六面體形狀之外,還有少量不規(guī)則的球狀顆粒,這是CaCO的另一種典型形態(tài)——球霰石。

    圖10 陰極沉積物分析表征

    3 結(jié)論

    本文提出了一種能夠?qū)崿F(xiàn)鈣硬度高效結(jié)晶及分離的電化學(xué)-微濾耦合反應(yīng)體系。膜孔徑在1~5μm范圍內(nèi),鈣硬度去除率可達(dá)79%以上,且鈦濾膜孔徑越小除硬效果越好。電流密度從1mA/cm增加至10mA/cm時,鈣硬度去除率由28%先上升至86%又下降到78%。增加[HCO]/[Ca]摩爾比有利于提高鈣硬度去除率。流速從5mL/min 增加到20mL/min,硬度去除率從84%下降至46%,能耗由3.06kWh/kgCaCO降為1.38kWh/kgCaCO。電化學(xué)-微濾耦合除硬過程中,膜表面形成濾餅和膜孔內(nèi)發(fā)生堵塞是造成鈦濾膜污染的主要原因,膜表面濾餅層以方解石CaCO為主。倒極后,原位電解產(chǎn)生的H能夠?qū)崿F(xiàn)膜的反洗。

    總之,電化學(xué)-微濾耦合除硬是一種綠色高效的處理技術(shù),可以在較低能耗下實(shí)現(xiàn)較高的鈣硬度去除率,同時利用鈦濾膜作為陽極反洗技術(shù)代替?zhèn)鹘y(tǒng)的膜清洗劑的脫垢,為循環(huán)水系統(tǒng)中硬度離子的去除提供了新思路。

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